張青梅，劉 湛*，羅達(dá)通，羅華飛，李貝睿，付廣義

（1.湖南省環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院，湖南長(zhǎng)沙 410004；2. 蘇交科集團(tuán)股份有限公司，江蘇南京 210017）

在支持城市空氣質(zhì)量管理決策的技術(shù)體系中，構(gòu)建準(zhǔn)確、完整、更新及時(shí)的大氣污染物排放源清單是識(shí)別污染來(lái)源的基礎(chǔ)環(huán)節(jié)，也是制定污染控制策略的根本依據(jù)。目前，在城市層面開(kāi)展的PM2.5來(lái)源解析、空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)預(yù)警、重污染天氣應(yīng)急方案制定及效果評(píng)估、污染物總量減排核查核算、空氣質(zhì)量達(dá)標(biāo)規(guī)劃等工作，都需要完整的大氣污染物排放源清單作為核心基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支撐。

大氣污染物排放源清單編制在空氣污染治理行動(dòng)中具有重要的意義。美國(guó)自20世紀(jì)70年代開(kāi)始清潔空氣計(jì)劃以來(lái)，逐步建立了美國(guó)國(guó)家排放清單（NEI）[1]。歐洲也推出了EMEP/CORINDAIR排放清單編制技術(shù)指南規(guī)范[2]。我國(guó)研究人員在區(qū)域大氣污染物排放源清單領(lǐng)域也已經(jīng)開(kāi)展了大量工作，構(gòu)建了既符合中國(guó)國(guó)情又與國(guó)際接軌的區(qū)域大氣污染源排放源清單共性技術(shù)體系，將排放系數(shù)的本土化率由20%提高到了70%以上，發(fā)展了多層嵌套高分辨率區(qū)域排放源清單編制技術(shù)和方法學(xué)。清華大學(xué)建立了包括10種污染物、700多種排放源的中國(guó)多尺度大氣污染物排放源清單（MEIC）[3]。已有研究中以全國(guó)尺度或城市區(qū)域尺度建立的排放源清單占多數(shù)。田賀忠[4]、王麗濤[5]等分別建立了中國(guó)NOx排放清單、中國(guó)CO人為源排放清單。Xu[6]、Wei[7]等分別建立了全國(guó)NH3、VOCs排放源清單。Zhao[8]等建立了8種污染物的全國(guó)排放源清單。Fu[9]等建立了長(zhǎng)三角區(qū)域大氣中主要污染物的排放源清單。劉湛[10]、李貝睿[11]等建立了長(zhǎng)株潭區(qū)域生物質(zhì)開(kāi)放燃燒的大氣污染物排放源清單和道路機(jī)動(dòng)車污染物排放源清單。而在小區(qū)域尺度上，對(duì)大氣污染源的排放清單的研究較少，談佳妮[12]建立了上海市寶山區(qū)的小尺度精細(xì)化大氣污染物排放源清單，提高了排放口定位數(shù)據(jù)的精確度。張?bào)K[13]以天津市津南區(qū)空氣站周邊3 km為研究對(duì)象，建立了2016年天津市津南區(qū)空氣站周邊3 km大氣污染物排放源清單。實(shí)際上較一般區(qū)域而言，掌握自動(dòng)空氣站周邊區(qū)域的污染排放特征更為重要，因?yàn)橹苓厖^(qū)域污染源對(duì)空氣自動(dòng)站監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的影響較其他區(qū)域污染源的影響更大。因此，對(duì)空氣自動(dòng)站周邊區(qū)域開(kāi)展深入研究對(duì)于局地環(huán)境空氣質(zhì)量管理、區(qū)域大氣重污染天氣預(yù)警等具有更為直接的意義。然而，由于大氣污染物排放特征的復(fù)雜性，目前已建立的大尺度排放源清單往往不能滿足研究的要求。

基于長(zhǎng)沙市環(huán)境保護(hù)管理部門對(duì)本地小尺度精細(xì)化大氣污染物的排放源清單的需求，本研究根據(jù)調(diào)查搜集到的2015年的各類大氣污染物排放源的活動(dòng)水平信息和環(huán)境保護(hù)部發(fā)布的源排放清單編制技術(shù)指南，以長(zhǎng)沙市環(huán)境空氣自動(dòng)站周邊3 km范圍為研究區(qū)域，建立2015年小尺度精細(xì)化大氣污染物排放源清單，為各級(jí)環(huán)境管理部門和科研部門掌握空氣站點(diǎn)附近大氣污染物排放特征、解析污染成因、制定空氣質(zhì)量持續(xù)改善計(jì)劃提供技術(shù)支持。

1 研究方法

1.1 研究區(qū)域基本情況

研究區(qū)域?yàn)殚L(zhǎng)沙市10個(gè)國(guó)控空氣自動(dòng)站周邊的3km內(nèi)，以各空氣站經(jīng)緯度為中心，利用ArcMAP建立了3km×3km 的網(wǎng)格，結(jié)合實(shí)地調(diào)研和環(huán)境統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)，獲取了網(wǎng)格內(nèi)部的所有點(diǎn)源信息，基本情況如表1所示。

表1 長(zhǎng)沙自動(dòng)空氣站基本情況

1.2 活動(dòng)水平數(shù)據(jù)獲取

工業(yè)企業(yè)的活動(dòng)水平信息主要來(lái)自環(huán)境統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)，部分信息經(jīng)長(zhǎng)沙市環(huán)境保護(hù)局調(diào)查核實(shí)?；顒?dòng)水平數(shù)據(jù)中煤的灰分、含硫率、廢氣處理措施通過(guò)實(shí)地調(diào)查獲得。民用源燃煤量來(lái)自《2016湖南省能源年鑒》[14]和《2016長(zhǎng)沙市統(tǒng)計(jì)年鑒》[15]。

機(jī)動(dòng)車保有量數(shù)據(jù)從各市統(tǒng)計(jì)年鑒獲取，分車型、注冊(cè)年代、排放控制標(biāo)準(zhǔn)車輛數(shù)據(jù)從各市環(huán)保部門機(jī)動(dòng)車環(huán)保檢測(cè)系統(tǒng)數(shù)據(jù)庫(kù)獲取。根據(jù)機(jī)動(dòng)車燃料、車型及排放控制標(biāo)準(zhǔn)確定道路移動(dòng)源所屬第四級(jí)排放源分類。平均行駛里程數(shù)據(jù)參考《道路機(jī)動(dòng)車大氣污染物排放清單編制技術(shù)指南（試行）》中各類車型數(shù)值。農(nóng)業(yè)機(jī)械燃油消耗量活動(dòng)水平來(lái)自《2016湖南農(nóng)村統(tǒng)計(jì)年鑒》[16]。工程機(jī)械保有量信息根據(jù)《2016中國(guó)工程機(jī)械年鑒》[17]由全國(guó)保有量推算得到。鐵路內(nèi)燃機(jī)車燃油消耗量分別根據(jù)客貨周轉(zhuǎn)量和貨運(yùn)日產(chǎn)量等計(jì)算得到，活動(dòng)水平信息來(lái)自《2016中國(guó)交通年鑒》[18]。長(zhǎng)沙黃花國(guó)際機(jī)場(chǎng)活動(dòng)水平數(shù)據(jù)來(lái)自《2016民航機(jī)場(chǎng)生產(chǎn)統(tǒng)計(jì)公報(bào)》。內(nèi)河船舶燃油消耗量通過(guò)客貨周轉(zhuǎn)量計(jì)算得到，活動(dòng)水平信息來(lái)自《2016長(zhǎng)沙市統(tǒng)計(jì)年鑒》。

農(nóng)藥使用活動(dòng)水平信息來(lái)自《2016湖南農(nóng)村統(tǒng)計(jì)年鑒》。汽車噴涂、其他涂層活動(dòng)水平信息來(lái)自湖南省環(huán)境統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。染色、瀝青、干洗等活動(dòng)水平信息根據(jù)全國(guó)年消費(fèi)量推算。去污脫脂、生活和商業(yè)溶劑使用活動(dòng)水平信息來(lái)自《2016長(zhǎng)沙市統(tǒng)計(jì)年鑒》中的人口數(shù)。建筑涂料采用竣工房屋面積推算，該活動(dòng)水平信息來(lái)自《2016長(zhǎng)沙市統(tǒng)計(jì)年鑒》。

施肥量來(lái)自《2016長(zhǎng)沙市統(tǒng)計(jì)年鑒》。各區(qū)縣飼養(yǎng)畜禽數(shù)量來(lái)自《2016湖南農(nóng)村統(tǒng)計(jì)年鑒》。土壤排放源的活動(dòng)水平為各區(qū)縣耕地面積，固氮植物源的活動(dòng)水平為作物種植面積，秸稈堆肥活動(dòng)水平利用各區(qū)縣用于堆肥的八種農(nóng)作物（水稻、小麥、玉米、粗糧、棉花、豆類、花生和油菜）的作物產(chǎn)量、谷草比、秸稈堆肥比例三者乘積來(lái)估算，人體糞便對(duì)應(yīng)的活動(dòng)水平為沒(méi)使用衛(wèi)生廁所的成人數(shù)，采用農(nóng)村常住人口數(shù)代替。其他農(nóng)業(yè)源的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)來(lái)自《2016湖南農(nóng)村統(tǒng)計(jì)年鑒》。

土壤揚(yáng)塵源的活動(dòng)水平為不同類型土壤的面積，數(shù)據(jù)來(lái)自湖南省國(guó)土資源規(guī)劃院。道路長(zhǎng)度通過(guò)長(zhǎng)株潭區(qū)域道路分布的GIS底圖結(jié)合遙感分類圖像解譯確定分區(qū)域不同等級(jí)的道路長(zhǎng)度，道路車流量數(shù)據(jù)由長(zhǎng)沙市環(huán)保局提供，日降水量信息來(lái)自中國(guó)氣象科學(xué)數(shù)據(jù)共享服務(wù)網(wǎng)。施工揚(yáng)塵源的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)包括施工工地的面積和施工天數(shù)，通過(guò)實(shí)地調(diào)研獲得。

生物質(zhì)燃料的活動(dòng)水平信息來(lái)自《2016湖南農(nóng)村統(tǒng)計(jì)年鑒》。森林火災(zāi)、草原火災(zāi)活動(dòng)水平信息來(lái)自湖南林業(yè)信息網(wǎng)。

儲(chǔ)存運(yùn)輸源的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)通過(guò)調(diào)研得到。

1.3 大氣污染物排放量計(jì)算方法

長(zhǎng)沙市空氣自動(dòng)站周邊區(qū)域大氣污染物排放量的測(cè)算包括“自下而上”的方式和“自上而下”的方式[19,20]，基于長(zhǎng)沙市大氣污染源信息數(shù)據(jù)庫(kù)，綜合采用物料衡算法、排放系數(shù)法、實(shí)際測(cè)量法、模型估算法等方法測(cè)算各類排放源主要污染物的排放強(qiáng)度，建立長(zhǎng)沙市大氣污染物排放源清單，再在ArcMAP上進(jìn)行網(wǎng)格分配，得到長(zhǎng)沙市空氣自動(dòng)站周邊區(qū)域內(nèi)大氣污染物排放源清單。排放系數(shù)主要根據(jù)長(zhǎng)沙市的氣候、經(jīng)濟(jì)發(fā)展特點(diǎn)，通過(guò)文獻(xiàn)調(diào)研和實(shí)測(cè)相結(jié)合的方法確定。排放系數(shù)選取及排放量計(jì)算方法參考的主要技術(shù)文件包括：①城市大氣污染物排放清單編制技術(shù)手冊(cè)；②大氣細(xì)顆粒物（PM2.5）源排放清單編制技術(shù)指南（試行）；③大氣可吸入顆粒物一次源排放清單編制技術(shù)指南（試行）；④大氣顆粒物來(lái)源解析技術(shù)指南（試行）；⑤城市揚(yáng)塵源排放清單編制技術(shù)指南（試行）；⑥道路機(jī)動(dòng)車排放清單編制技術(shù)指南（試行）；⑦非道路移動(dòng)污染源排放清單編制技術(shù)指南（試行）；⑧生物質(zhì)燃燒源大氣污染物排放清單編制技術(shù)指南（試行）；⑨大氣揮發(fā)性有機(jī)物源排放清單編制技術(shù)指南（試行）；⑩氨排放清單編制技術(shù)指南（試行）。

2 結(jié)果與討論

2.1 空氣自動(dòng)站周邊區(qū)域大氣污染物排放源清單

本文參考賀克斌主編的《城市大氣污染物排放清單編制技術(shù)手冊(cè)》對(duì)污染源進(jìn)行分類，根據(jù)所獲取的儲(chǔ)存運(yùn)輸源、廢棄物處理源、工藝過(guò)程源、化石燃料固定燃燒源、農(nóng)業(yè)源、生物質(zhì)燃燒源、揚(yáng)塵源、移動(dòng)源8個(gè)源類的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)，按照前面所述的排放源清單編制技術(shù)指南進(jìn)行計(jì)算，得到2015年長(zhǎng)沙市每個(gè)環(huán)境空氣自動(dòng)站周邊3 km范圍內(nèi)6類污染物NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs的排放量，結(jié)果見(jiàn)表2。由表2可知，10個(gè)站點(diǎn)周邊區(qū)域內(nèi)的 NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs排 放 量 分 別 53.65t、4 899.35t、1 846.09t、6 257.75t、5 781.67t、4 383.31t。污染物排放量最大的站點(diǎn)為天心區(qū)環(huán)保局自動(dòng)空氣站周邊，NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs的排放量之和為9 296.89t，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其他站點(diǎn)周邊；其次為經(jīng)開(kāi)區(qū)環(huán)保局自動(dòng)空氣站周邊，NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs 的排放量之和為3 405.12t；污染物排放量最小的為沙坪自動(dòng)空氣站周邊，僅3 447.72t，這與沙坪空氣自動(dòng)站周邊點(diǎn)源數(shù)量小有關(guān)。

圖1 不同源類的污染物排放量分擔(dān)率

2.2 不同源類污染物的分擔(dān)率

不同源類對(duì)10個(gè)站點(diǎn)區(qū)域內(nèi)污染物的分擔(dān)率結(jié)果見(jiàn)圖1。由圖1可知，農(nóng)業(yè)源分擔(dān)了98.45%的NH3排放量，為NH3第一排放源，畜禽養(yǎng)殖和氮肥施用為主要的NH3排放源農(nóng)業(yè)源[21]，這與國(guó)內(nèi)其他研究結(jié)果一致[22]。由于空氣自動(dòng)站均位于市區(qū)以內(nèi)，人體排放氨量較小[22]，尿液等進(jìn)入污水處理廠中，因此人體排放活動(dòng)未進(jìn)行計(jì)算。移動(dòng)源分擔(dān)了84.24%的NOx排放量，為NOx第一排放源，李貝睿[11]的研究認(rèn)為，載貨汽車是NOx、PM10、PM2.5的主要貢獻(xiàn)源，摩托車是VOCs的主要貢獻(xiàn)源。揚(yáng)塵源對(duì)PM2.5、PM10的分擔(dān)率都最大，分別為60.82%和85.9%，快速的城市化和高強(qiáng)度的城市改造將導(dǎo)致施工工地的揚(yáng)塵成為城市大氣顆粒物的重要來(lái)源[23,24]。SO2的最大來(lái)源為化石燃料燃燒源，占比為99.54%，由表2可知，天心區(qū)環(huán)保局站點(diǎn)周邊的SO2排放量最大，高達(dá)532.49t。這主要是因?yàn)樘煨膮^(qū)燃煤鍋爐較其他區(qū)域數(shù)量要多，燃煤量大。VOCs的最大來(lái)源為工藝過(guò)程源，占比為49.88%，這是因?yàn)楸逼Ｌ锲?、三一重工、中?lián)重科、廣汽長(zhǎng)豐汽車等大型汽車制造企業(yè)分布于經(jīng)開(kāi)區(qū)范圍內(nèi)，而湖南湘江關(guān)西涂料有限公司分布于馬坡嶺網(wǎng)格范圍內(nèi)，汽車制造業(yè)與涂料制造業(yè)VOCs排放量較大。

表2 各空氣自動(dòng)站周邊區(qū)域內(nèi)的大氣污染物排放源清單

2.3 不同源類分擔(dān)率的對(duì)比

因?yàn)榇髤^(qū)域尺度和小區(qū)域尺度排放源類有很大差別，因此本研究與已報(bào)道的小尺度排放清單研究進(jìn)行對(duì)比，結(jié)果見(jiàn)表3。本研究中NH3排放主要來(lái)自農(nóng)業(yè)源畜禽養(yǎng)殖和氮肥施用，而寶山地區(qū)工業(yè)大點(diǎn)源的NH3排放貢獻(xiàn)是最高的，該地區(qū)電力、熱力生產(chǎn)業(yè)和供應(yīng)業(yè)和黑色金屬冶煉及壓延加工業(yè)為寶山區(qū)的兩大主導(dǎo)產(chǎn)業(yè)[12]。 NOx、PM2.5、PM10、SO2主要排放源與天津[13]基本保持一致，分別為移動(dòng)源、揚(yáng)塵源、揚(yáng)塵源、化石燃料固定燃燒源。本研究中VOCs排放源主要為工藝過(guò)程源，而天津[13]為移動(dòng)源。對(duì)比研究結(jié)果表明，小尺度區(qū)域內(nèi)源類不同，排放的污染物不同，小尺度精細(xì)化的排放清單對(duì)于基層環(huán)境管理具有重要意義。各站點(diǎn)區(qū)域內(nèi)NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs第一排放源及其占比結(jié)果見(jiàn)表4。

2.4 不確定性分析

本研究排放源清單建立過(guò)程中選用的排放系數(shù)和計(jì)算方法均以原環(huán)境保護(hù)部發(fā)布的“清單編制技術(shù)指南”為準(zhǔn)，并對(duì)部分排放系數(shù)如移動(dòng)源的道路機(jī)動(dòng)車污染物排放因子進(jìn)行了修正，活動(dòng)水平信息大部分來(lái)自政府部門發(fā)布的統(tǒng)計(jì)年鑒和統(tǒng)計(jì)公報(bào)，數(shù)據(jù)來(lái)源比較可靠。但是，任何排放源清單的計(jì)算結(jié)果都具有一定的不確定性，主要原因在于：一方面統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)本身會(huì)存在測(cè)量偏差、隨機(jī)偏差和人為偏差，如統(tǒng)計(jì)年鑒數(shù)據(jù)一般只對(duì)規(guī)模以上企業(yè)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，這些偏差會(huì)給大氣污染物排放量的計(jì)算結(jié)果帶來(lái)一定的不確定性；另一方面由于排放清單的建立涉及的企業(yè)眾多，各企業(yè)的燃料的含硫量、灰分、生產(chǎn)工藝水平、污染控制技術(shù)不同，但在排放系數(shù)的選定時(shí)一般取用參考值或者依據(jù)行業(yè)平均水平確定，因此也會(huì)給排放源清單的計(jì)算結(jié)果帶來(lái)不確定性。更精確的不確定性分析需要針對(duì)每個(gè)源類進(jìn)行分析，本課題組對(duì)生物質(zhì)開(kāi)放燃燒源、移動(dòng)源中機(jī)動(dòng)車尾氣、人為氨排放源采用蒙特卡羅法進(jìn)行了不確定性分析[10,11,19]。

3 結(jié)論

（1）2015年長(zhǎng)沙市10個(gè)自動(dòng)空氣站周邊3 km內(nèi)大氣污染源的排放 NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs總 量 分 別 為 53.65t、4 899.35t、1 846.09t、6 257.75t、5 781.67t、4 383.31t，其中建筑工地和加油站點(diǎn)源排放的NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs總量分別為 6.86t、17.74t、1 240.1t、5 531.61t、96.85t、1 791.97t。

表3 不同源類分擔(dān)率的對(duì)比

表4 不同污染物第一排放源及排放比例

（2）NH3的第一排放源是農(nóng)業(yè)源， NOx的第一排放源是移動(dòng)源，PM2.5、PM10的第一排放源都是揚(yáng)塵源，污染比較大的道路是主要干道；SO2的第一排放源是化石燃料燃燒源，VOCs的第一排放源是移動(dòng)源。

（3）近年來(lái)長(zhǎng)沙市空氣污染多以PM2.5、PM10、O3為首要污染物，要改善空氣質(zhì)量，保障空氣站空氣環(huán)境中PM2.5、PM10、O3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)達(dá)標(biāo)，必須要減少一次源排放，根據(jù)排放源清單和分擔(dān)率研究結(jié)果可知，改善空氣質(zhì)量應(yīng)從道路交通優(yōu)化、燃煤控制、建筑施工場(chǎng)地管控三個(gè)方面入手。天心區(qū)環(huán)保局站點(diǎn)、經(jīng)開(kāi)區(qū)環(huán)保局站點(diǎn)、馬坡嶺站點(diǎn)還應(yīng)加強(qiáng)北汽福田汽車、三一重工、中聯(lián)重科、廣汽長(zhǎng)豐汽車等工業(yè)企業(yè)工藝過(guò)程污染控制，減少工藝過(guò)程源PM2.5、VOCs排放。

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