張 煜，胡俊良，劉勁松，陳華清，楊 雪，趙震乾，劉芳枝

(1.中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(武漢)環(huán)境學(xué)院，湖北 武漢 430074；2.中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局武漢地質(zhì)調(diào)查中心，湖北 武漢 430205)

目前，我國(guó)約有1.5億畝的土地存在重金屬污染問(wèn)題[1]。礦區(qū)土壤的重金屬污染調(diào)查與研究已越來(lái)越受到人們的關(guān)注。礦區(qū)土壤中的重金屬主要來(lái)自采礦和選礦過(guò)程中產(chǎn)生的廢水、廢氣和固體廢棄物[2]，重金屬污染主要表現(xiàn)為Cr、Cd、Pb、Zn、Cu、As等元素在土壤中的高度富集[3～9]。重金屬污染不但會(huì)降低土壤的質(zhì)量，還會(huì)對(duì)整個(gè)生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生影響[10]，而有毒重金屬在土壤污染過(guò)程中由于具有隱蔽性、長(zhǎng)期性、不可降解性和不可逆轉(zhuǎn)性等特點(diǎn)[11]，會(huì)對(duì)人類和生態(tài)系統(tǒng)造成危害和污染。如許多重金屬元素具有一定的生物毒性，是引起人體致癌、致病的主要因子[12]。因此，對(duì)礦區(qū)土壤中重金屬的污染程度進(jìn)行調(diào)查和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分析尤為重要[13]，也是進(jìn)行礦區(qū)生態(tài)恢復(fù)與治理的必要前提。

本文以湖南香花嶺某鎢礦區(qū)及周邊土壤為研究對(duì)象，通過(guò)野外調(diào)查與室內(nèi)試驗(yàn)，分析了研究區(qū)土壤中7種重金屬元素(Cr、Cd、Pb、Zn、Cu、As、Hg)的污染程度，以及土壤中pH值和有機(jī)質(zhì)含量，并采用土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法科學(xué)評(píng)價(jià)了礦區(qū)的土壤環(huán)境，全面掌握礦區(qū)土壤的污染現(xiàn)狀，同時(shí)對(duì)其進(jìn)行了潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，為指導(dǎo)礦區(qū)生態(tài)恢復(fù)與重建提供科學(xué)依據(jù)，以實(shí)現(xiàn)礦產(chǎn)資源開(kāi)發(fā)與生態(tài)環(huán)境的協(xié)調(diào)健康發(fā)展[14]。

1 材料與方法

1. 1 研究區(qū)概況

湖南香花嶺礦區(qū)位于南嶺成礦帶的中西部地區(qū)，處于湘南地區(qū)南嶺緯向構(gòu)造帶中西部的北緣，是南嶺地區(qū)東西向構(gòu)造-巖漿-成礦帶的重要組成部分[15]。受地層巖性、斷裂、巖漿分異、臨界流體等多重作用[16]，致使該地區(qū)多種金屬元素積累成礦。

研究區(qū)位于湖南省臨武縣香花嶺某鎢礦區(qū)，地形以山地和丘陵為主，分布的地層主要為第四系、白堊系和泥盆系。該地區(qū)屬亞熱帶大陸性季風(fēng)濕潤(rùn)氣候，年平均氣溫為17.9℃，年均降雨量為1 250～1 750 mm。

1. 2 樣品采集

研究區(qū)土壤樣品的采集以均勻性、隨機(jī)性為布點(diǎn)原則，根據(jù)當(dāng)?shù)氐牡匦蔚孛?，并參照公里網(wǎng)格，以1 km2為一大格，平分4小格，每小格采集2～3個(gè)土壤樣品，且各采樣點(diǎn)間直線距離均大于200 m。首先在9 m2內(nèi)按“梅花法”采集5個(gè)表層土壤(0～20 cm)樣品，表層土壤樣品依據(jù)GPS定位利用鐵鍬采集；然后再將5個(gè)土壤樣品充分混合后，取3 kg土樣裝袋，本研究共計(jì)采集土壤樣品35個(gè)(其中1個(gè)土樣作為對(duì)照：對(duì)照土樣點(diǎn)遠(yuǎn)離采礦主要活動(dòng)區(qū)，且周圍無(wú)明顯污染源)，用樣品袋保存并貼標(biāo)簽。研究區(qū)土壤采樣點(diǎn)分布見(jiàn)圖1。

圖1 研究區(qū)土壤采樣點(diǎn)分布圖Fig.1 Distribution of soil sampling sites in the study area

1. 3 樣品處理

將土壤樣品自然風(fēng)干后挑出落葉、石塊等雜物，用研缽進(jìn)行研磨，分別過(guò)0.83 mm、0.075 mm尼龍篩，取0.83 mm篩下土樣500 g裝入聚乙烯塑料袋中作為留樣，取0.075 mm篩下土樣15 g裝入聚乙烯塑料袋中待測(cè)。

1. 4 樣品的檢測(cè)方法與質(zhì)量控制

本研究使用等離子體發(fā)射光譜儀(ICAP-7600型，美國(guó)Thermo Fisher公司)對(duì)土壤樣品中重金屬Cr、Cd、Pb、Zn、Cu的含量進(jìn)行測(cè)定，使用高效液相色譜原子熒光儀(LC-AFS9730型)對(duì)土壤樣品中重金屬Hg、As的含量進(jìn)行測(cè)定；土壤中Hg采用王水消解法消解，其他重金屬元素采用四酸(氫氟酸-鹽酸-硝酸-高氯酸)消解法消解；土壤中有機(jī)質(zhì)含量采用重鉻酸鉀滴定法進(jìn)行測(cè)定；土壤中pH值以無(wú)CO2蒸餾水作為浸提液，按照土水比1∶5的比例搖勻，靜置30 min后使用pH計(jì)(美國(guó)HACH公司)進(jìn)行測(cè)定。

在試驗(yàn)過(guò)程中，各土壤樣品均做2組平行樣，且平行樣之間的相對(duì)偏差均控制在5%以內(nèi)，并采用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)土樣(GBW07430)進(jìn)行回收試驗(yàn)，其中Cr、Cd、Pb、Zn、Cu、As、Hg的回收率控制在95%～105%之間。

1. 5 土壤重金屬污染的評(píng)價(jià)方法

1.5.1 單因子污染指數(shù)法

單因子污染指數(shù)法是一種較為常見(jiàn)的土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法，主要是對(duì)土壤中某一污染物的污染程度做出評(píng)價(jià)。單因子污染指數(shù)的計(jì)算公式如下：

Pi=Ci/Si

(1)

式中：Pi為土壤中污染物i的單因子污染指數(shù)；Ci為土壤中污染物i的實(shí)測(cè)濃度(mg/kg)；Si為土壤中污染物i的標(biāo)準(zhǔn)值(mg/kg)，本文標(biāo)準(zhǔn)值采用湖南土壤環(huán)境背景值。

當(dāng)Pi<1時(shí)，土壤為未污染；當(dāng)13時(shí)，土壤為重度污染。

1.5.2 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法

綜合污染指數(shù)法常用于評(píng)價(jià)土壤中重金屬的綜合污染程度，其考慮了多種污染物的綜合影響以及最大濃度污染物對(duì)環(huán)境的影響[17]。綜合污染指數(shù)的計(jì)算公式如下：

(2)

式中：P綜為第i個(gè)樣點(diǎn)的綜合污染指數(shù)；Piave為第i個(gè)樣點(diǎn)各單項(xiàng)因子污染指數(shù)的平均值；Pimax為第i個(gè)樣點(diǎn)各單項(xiàng)因子污染指數(shù)中的最大值。

當(dāng)P綜≤0.7時(shí)，土壤為安全；當(dāng)0.7

1. 6 土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)價(jià)方法

本文采用Hakanson提出的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法對(duì)研究區(qū)土壤中重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)價(jià)。Hakanson潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法不但考慮了土壤中重金屬的含量，而且將重金屬的生態(tài)效應(yīng)、環(huán)境效益與毒理學(xué)聯(lián)系起來(lái)，綜合考慮了重金屬的毒性在土壤和沉積物中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律，并且消除了區(qū)域差異的影響[18]，是綜合反映土壤中重金屬對(duì)生態(tài)環(huán)境影響的指標(biāo)，其被廣泛地應(yīng)用于分析與評(píng)價(jià)土壤中重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)影響[19]。潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)的計(jì)算公式如下：

土壤中單個(gè)重金屬元素的污染指數(shù)為

(3)

土壤中多種重金屬元素的綜合污染指數(shù)為

(4)

土壤中某一重金屬元素的單因子潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)為

(5)

土壤中多種重金屬元素的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)為

(6)

表1 重金屬元素的毒性影響系數(shù)Table 1 “Toxic-response” factorcoefficient of theheavy metals

本文參照徐爭(zhēng)啟等[21]的研究，對(duì)土壤重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度進(jìn)行了分級(jí)，詳見(jiàn)表2。

表2 土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)Table 2 Classification standard of potential ecologicalvrisk of heavy metals in the soil

2 結(jié)果與討論

2. 1 研究區(qū)土壤中重金屬元素含量的分布特征

本研究對(duì)研究區(qū)土壤樣品中Cr、Cd、Pb、Zn、Cu、As、Hg 7種重金屬元素的含量進(jìn)行了函數(shù)統(tǒng)計(jì)(見(jiàn)表3)，并利用Mapgis軟件通過(guò)空間建模來(lái)擬合相關(guān)方程，繪制了研究區(qū)土壤中7種重金屬元素含量的分布圖(見(jiàn)圖2)。本文使用的是Kriging空間插值方法，該方法是對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行無(wú)偏內(nèi)插的一種方法[23]。張鐵嬋等[24]通過(guò)對(duì)3種空間插值方法的對(duì)比研究得出：Kriging空間插值方法對(duì)土壤中重金屬元素空間分布的刻畫(huà)效果最好。

圖2 研究區(qū)土壤中重金屬元素含量的分布圖Fig.2 Distribution of heavy metal concentrations in the soil of the study area

表3 研究區(qū)土壤中重金屬元素含量的函數(shù)統(tǒng)計(jì)Table 3 Statistical functions of the heavy metal content in the soil of study area

由表3可見(jiàn)，研究區(qū)土壤中7種重金屬元素含量的均值均大于對(duì)照值和土壤背景值，Cu、Hg、Cr的對(duì)照值小于土壤背景值，其中土壤中As含量的均值為土壤背景值的187倍，Pb、Cd含量也高達(dá)30倍以上；同時(shí)，研究區(qū)土壤中Pb、Zn、Cu、As 4種重金屬元素的變異系數(shù)均較大，說(shuō)明它們受到人為因素的影響較大，在空間分布上差異顯著，而Cr、Cd、Hg 3種重金屬元素的變異系數(shù)較小，說(shuō)明它們?cè)谘芯繀^(qū)的分布較為均勻。

由圖2可以看出：研究區(qū)總體上以鎢礦附近及東北方向土壤中重金屬的含量較高，其中以重金屬元素Cd、Hg、Cr、As尤為突出；Pb和As的高含量區(qū)主要分布在鎢礦附近，Cu和Zn的高含量區(qū)主要分布在河流兩側(cè)，Pb、As、Cu、Zn在廢石堆周圍無(wú)明顯富集現(xiàn)象；Cd和Cr的高含量區(qū)主要分布在研究區(qū)東北方向，Cd在廢石堆周圍有明顯富集現(xiàn)象；Hg的高含量區(qū)主要分布在道路兩旁及東北方向，Hg、Cd、Cr在鎢礦及河流兩側(cè)均無(wú)明顯富集現(xiàn)象。

臨武縣年主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲鞅憋L(fēng)，而研究區(qū)土壤中重金屬主要富集在西北及東北方向，可見(jiàn)風(fēng)向?qū)ρ芯繀^(qū)土壤中重金屬的分布影響較小。

2.2 研究區(qū)土壤中重金屬元素及理化性質(zhì)之間的相關(guān)性分析

研究區(qū)土壤中重金屬元素及理化性質(zhì)之間的相關(guān)性分析結(jié)果，見(jiàn)表4。

由表4可見(jiàn)，研究區(qū)土壤中重金屬元素Cr、Cd與Hg之間表現(xiàn)出極強(qiáng)的正相關(guān)關(guān)系(p<0.01)，其相關(guān)系數(shù)均大于0.7，說(shuō)明這3種重金屬元素可能擁有相同的來(lái)源；土壤中重金屬元素Pb、Zn、Cu、As均在0.01水平上顯著相關(guān)，且相關(guān)系數(shù)均大于0.7，其中Pb與Zn的相關(guān)系數(shù)大于0.8，呈顯著正相關(guān)關(guān)系，而重金屬元素Pb、Zn、Cu通常被認(rèn)為是交通污染源的指示元素，同時(shí)曹會(huì)聰?shù)萚25]研究發(fā)現(xiàn)，As在農(nóng)田土中有富集現(xiàn)象，且砷化物常用于農(nóng)藥和化肥中，可以推測(cè)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)可能是As的主要來(lái)源之一；研究區(qū)土壤中pH值與重金屬元素Cr、Cd、As、Hg具有顯著的相關(guān)關(guān)系(p<0.01)，說(shuō)明研究區(qū)土壤中重金屬元素Cr、Cd、As、Hg的積累可能與工業(yè)活動(dòng)和污水灌溉有關(guān)；土壤中有機(jī)質(zhì)含量與重金屬元素Pb、Zn、Cu、As之間均存在負(fù)相關(guān)關(guān)系(p<0.01)，可能是因其與這些重金屬元素形成絡(luò)合物所致。

表4 研究區(qū)土壤中重金屬元素及理化性質(zhì)之間的相關(guān)性分析Table 4 Relationship between the heavy metal content and physical-chemical properties of the soil of the study area

2. 3 研究區(qū)土壤重金屬污染的評(píng)價(jià)

2.3.1 單因子污染指數(shù)法評(píng)價(jià)[26]

本文采用單因子污染指數(shù)法對(duì)研究區(qū)土壤中各種重金屬元素的污染狀況進(jìn)行評(píng)價(jià)，其評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)表5。

表5 研究區(qū)土壤中重金屬的單因子污染指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果Table 5 Single factor pollution index of heavy metals in the soil of the study area

由表5可見(jiàn)，通過(guò)分析各種重金屬元素不同污染程度的占比可知，研究區(qū)大多數(shù)土壤樣點(diǎn)中Cr的單因子污染指數(shù)P值(均值)<2，屬于未污染或輕度污染，其占比為100%；大多數(shù)土壤樣點(diǎn)中Cu和Zn主要表現(xiàn)為輕度及重度污染；大多數(shù)土壤樣點(diǎn)中Cd、Pb、As的單因子污染指數(shù)P值(均值)>3，其重度污染占比分別為100%、85.68%和71.43%，As的中度污染占比為20.00%；大多數(shù)土壤樣點(diǎn)中Hg表現(xiàn)為輕度污染和重度污染，其占比分別為22.56%和63.13%，可見(jiàn)Cd是研究區(qū)土壤中最主要的污染因子。

2.3.2 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法評(píng)價(jià)

本文通過(guò)對(duì)研究區(qū)鎢礦和廢石堆200 m范圍內(nèi)、河流和交通道路100 m范圍內(nèi)以及農(nóng)田的土壤進(jìn)行取樣分析，并采用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法對(duì)研究區(qū)土壤中重金屬的綜合污染狀況進(jìn)行了評(píng)價(jià)，其評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)表6。

表6 研究區(qū)土壤中重金屬的綜合污染指數(shù)Table 6 Comprehensive pollution index of heavy metals in the soil of the study area

由表6可見(jiàn)，研究區(qū)鎢礦周圍土壤為重度污染，其中Pb、As、Cd是其污染的主要貢獻(xiàn)因子，吳志強(qiáng)等[27]研究發(fā)現(xiàn)，選礦及冶煉作業(yè)造成了附近土壤中Pb、Zn、Cd的明顯富集，可見(jiàn)導(dǎo)致鎢礦周圍土壤污染的來(lái)源主要為采礦活動(dòng)；研究區(qū)廢石堆周圍土壤呈現(xiàn)重度污染現(xiàn)象，其中Cd是其污染的主要貢獻(xiàn)因子，文霄等[28]研究發(fā)現(xiàn)，固體廢物周圍土壤中的重金屬遷移能力強(qiáng)于礦區(qū)土壤，其原因主要可能是因?yàn)樵诮涤曜饔孟?，固體廢物中的金屬離子被淋出，并在土壤中遷移擴(kuò)散的結(jié)果；研究區(qū)交通道路兩旁土壤也呈現(xiàn)重度污染，其中Pb和As、Cd是其污染的主要貢獻(xiàn)因子，張秀芝等[29]研究發(fā)現(xiàn)，交通道路是附近土壤中Pb的主要來(lái)源，而礦區(qū)道路重金屬除了來(lái)自于汽車尾氣外，還有可能來(lái)自運(yùn)輸過(guò)程中碎石掉落或以降塵的形式進(jìn)入道路兩側(cè)土壤，而陳志明等[30]研究發(fā)現(xiàn)，礦區(qū)道路灰塵中Pb、As和Cd的平均含量分別是當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸档?1.8倍、99.5倍和481倍；研究區(qū)河流兩側(cè)土壤的污染程度為重度污染，其中Pb、As、Cd是其污染的主要貢獻(xiàn)因子，郭朝暉等[31]研究發(fā)現(xiàn)，礦區(qū)河流沿岸土壤中存在以Cd為主的，As、Pb、Cu、Zn多種重金屬?gòu)?fù)合污染的現(xiàn)象，其污染來(lái)源可能是由于洗礦廢水、尾礦進(jìn)入水體，其中含有各種重金屬的廢水隨水流遷移造成了河流沿岸土壤的污染；研究區(qū)農(nóng)田土壤的污染程度為嚴(yán)重污染，其中Pb、As、Cd是其污染的主要貢獻(xiàn)因子，顏昌林等[32]研究發(fā)現(xiàn)，農(nóng)田土壤中出現(xiàn)的Cd、As污染與當(dāng)?shù)氐牡V區(qū)活動(dòng)和農(nóng)藥、化肥的施用密切相關(guān)。

2. 4 研究區(qū)土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)價(jià)

本文通過(guò)對(duì)研究區(qū)鎢礦和廢石堆200 m范圍內(nèi)、河流和交通道路100 m范圍以內(nèi)以及農(nóng)田的土壤進(jìn)行取樣分析，并采用潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法對(duì)研究區(qū)土壤中重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)價(jià)，其評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)表7和表8。此外，根據(jù)土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度的分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(見(jiàn)表2)，并利用Mapgis軟件繪制了研究區(qū)土壤重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分布圖，見(jiàn)圖3。

表7 研究區(qū)土壤中各重金屬元素的單因子潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Table 7 Single factor potential ecological risk index of heavy metals in the soil of the study area

表8 研究區(qū)土壤中重金屬的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Table 8 Comprehensive potential ecological risk of heavy metals in the soil of the study area

圖3 研究區(qū)土壤重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分布圖Fig.3 Distribution of the comprehensive ecological risk of heavy metals in the soil of the study area

由圖3可以看出，研究區(qū)一半以上的面積達(dá)到強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，僅有極小部分地區(qū)為輕微生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)地區(qū)主要分布在研究區(qū)東北和西南方向，而強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)地區(qū)主要分布在研究區(qū)西北方向，其中鎢礦和河流附近為很強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，且其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度隨著與河流距離的增加而降低，交通道路兩旁為強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，而廢石堆附近主要為中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。同時(shí)，由表8可知，研究區(qū)土壤中重金屬的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)RI值(均值)表現(xiàn)為：鎢礦>河流>道路>農(nóng)田>廢石堆，這與研究區(qū)表土中重金屬的污染程度順序一致。其中，鎢礦和河流附近土壤中重金屬的RI值(均值)達(dá)到很強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，Cd、As和Pb是其主要貢獻(xiàn)因子；廢石堆附近土壤中重金屬的RI值(均值)為275.5，屬中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，其中Cd的平均潛在生態(tài)危害指數(shù)大于鎢礦、道路和河流；道路兩旁土壤中重金屬的RI值(均值)為493.7，接近600，屬于強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，而Cr、Zn和Cu的平均潛在生態(tài)危害指數(shù)均較小；農(nóng)田土壤中重金屬的RI值(均值)為330.4，屬于強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，Cd是其主要貢獻(xiàn)因子。

3 結(jié) 論

本文以湖南香花嶺某鎢礦區(qū)及周圍土壤為研究對(duì)象，通過(guò)野外調(diào)查與室內(nèi)試驗(yàn)，分析了研究區(qū)土壤中重金屬元素Cr、Cd、Pb、Zn、Cu、As、Hg的污染程度，并采用土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法，對(duì)研究區(qū)土壤中重金屬的污染特征及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)價(jià)，得到以下結(jié)論：

(1) 研究區(qū)土壤中各重金屬元素的單因子污染指數(shù)P(均值)的大小排序?yàn)椋篈s>Cd>Pb>Zn>Cu>Hg>Cr，其中除Cr外，其他重金屬元素均為重度污染；研究區(qū)土壤中重金屬的綜合污染指數(shù)均值為191，達(dá)到重度污染。經(jīng)過(guò)實(shí)地調(diào)查，研究區(qū)部分土地受到不同程度的廢水侵蝕，許多土壤表層具有明顯的藥物遺留痕跡，同時(shí)該地區(qū)河流部分河段已被尾砂、廢石所填充，這些都是導(dǎo)致研究區(qū)土壤中重金屬污染的主要來(lái)源。

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