武衛(wèi)玲,薛文博,雷 宇,王金南 (環(huán)境保護(hù)部環(huán)境規(guī)劃院區(qū)域空氣質(zhì)量模型與管控研究中心,北京 100012)

2013年《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》(以下簡(jiǎn)稱“大氣十條”)實(shí)施以來,京津冀地區(qū) PM2.5濃度下降明顯,但 O3作為首要污染物的比例逐年升高,O3污染日益加劇.2016年京津冀地區(qū)O3日最大8h第90百分位濃度平均為172μg/m3,同比上升 6.2%,污染程度超過珠江三角洲和長(zhǎng)江三角洲[1].O3主要是氮氧化物(NOx)與揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)兩個(gè)重要的前體物在陽光照射下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)形成的二次污染物.一般前體污染物濃度越高、光照越強(qiáng)、氣溫越高,則光化學(xué)反應(yīng)越強(qiáng)烈,O3濃度越高[2-3].NOx和VOCs生成O3的機(jī)制較為復(fù)雜,控制單一污染物可致 O3濃度上升,研究控制區(qū)域 O3生成的敏感性,科學(xué)確定 NOx和VOCs減排比例是降低O3濃度的關(guān)鍵.

確定O3生成敏感性的方法主要有敏感性測(cè)試法、源示蹤法、指示劑法.敏感性測(cè)試法是基于不同排放情景下模擬的O3濃度變化,分析不同前體物的敏感性貢獻(xiàn)[4-5].王雪松等[6]利用CAMx-OSAT源示蹤法分析了北京地區(qū)O3污染的來源.Sillman等[7]首次提出將P(H2O2)/P(HNO3)作為指示劑判定 O3生成敏感性,隨后 NOx、O3/NOy、HCHO/NO2、HCHO/NOy等指示劑被廣泛用于判斷 O3生成敏感性.眾多指示劑中,P(H2O2)/P(HNO3)被認(rèn)為最具普適性的指標(biāo)[8-10],但在區(qū)域?qū)用鍼(H2O2)/P(HNO3)實(shí)際監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)難于獲取.OMI衛(wèi)星產(chǎn)品中HCHO和NO2應(yīng)用廣泛,利用HCHO/NO2指示劑來判斷O3控制區(qū)具有時(shí)間、空間連續(xù)性的優(yōu)點(diǎn),且人為干擾因素小.HCHO濃度可作為VOCs的指示劑,而NO2濃度可作為NOx的指示劑,當(dāng)HCHO/NO2比值小于1時(shí)處于VOCs控制區(qū),比值大于2時(shí)處于NOx控制區(qū),介于 1和 2之間為 NOx-VOCs協(xié)同控制區(qū)[11-13].Duncan等[11]利用衛(wèi)星 OMI柱濃度產(chǎn)品HCHO/NO2研究了美國不同城市O3生成的敏感性;單源源等[14]利用 OMI遙感數(shù)據(jù)分析了我國中東部地區(qū) O3控制區(qū)變化狀況.但我國城市 O3污染主要集中在 6～9月份,呈現(xiàn)夏季高、春秋居中、冬季最低的特征[15],選用全年平均數(shù)據(jù)有不足之處,且隨著 NOx減排,O3生成敏感性的時(shí)空分布特征均發(fā)生顯著變化,特別是針對(duì)京津冀及周邊地區(qū)夏季O3控制區(qū)變化的研究尚屬空白.

圖1 研究范圍Fig.1 Study area

本研究針對(duì)京津冀及周邊地區(qū)夏季日益加劇的O3污染,利用2005～2016年6～9月份OMI對(duì)流層NO2和HCHO柱濃度數(shù)據(jù),采用HCHO/NO2指示劑方法判別 O3生成敏感性,重點(diǎn)分析了“2+26”城市 O3敏感性的時(shí)空變化及原因,為制定京津冀及周邊地區(qū)O3控制策略提供科學(xué)依據(jù).

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

用來監(jiān)測(cè)地球臭氧層的 Aura衛(wèi)星于 2004年發(fā)射成功,是一顆太陽同步軌道的近極軌衛(wèi)星,過境時(shí)間一般在當(dāng)?shù)貢r(shí)間13:40～13:50,其搭載的OMI傳感器主要產(chǎn)品包括SO2、NO2、HCHO、O3等氣體,NO2和HCHO兩種產(chǎn)品反演算法均基于差分吸收光譜技術(shù)(DOAS).本文 HCHO和NO2對(duì)流層柱濃度數(shù)據(jù)均為OMI產(chǎn)品,在一定程度上消除了系統(tǒng)誤差.HCHO和NO2對(duì)流層柱濃度數(shù)據(jù)來源于歐空局TEMIS項(xiàng)目網(wǎng)站的全球月均濃度產(chǎn)品[16],OMI NO2月均產(chǎn)品空間分辨率為0.125°×0.125°,NO2產(chǎn)品的不確定性約為 15%[17],HCHO 月均產(chǎn)品空間分辨率為 0.25°×0.25°,數(shù)據(jù)的相對(duì)不確定性大約為25%[18].

1.2 研究方法

研究范圍:包括北京、天津、河北、河南、山東、山西6省(市),面積共69.9萬km2,本文重點(diǎn)分析京津冀大氣污染傳輸通道“2+26”城市,包括北京、天津,河北省石家莊等8城市,山西省太原等4城市,山東省濟(jì)南等7城市,河南省鄭州等7城市.研究范圍見圖1.

數(shù)據(jù)處理:獲取2005～2016年間6～9月份全球網(wǎng)格化NO2和HCHO月均產(chǎn)品,提取京津冀及周邊地區(qū)數(shù)據(jù),為實(shí)現(xiàn)不同分辨率的數(shù)據(jù)匹配,將0.25°分辨率的HCHO數(shù)據(jù)重采樣到0.125°,并計(jì)算逐網(wǎng)格 HCHO/NO2,行政轄區(qū)內(nèi) HCHO、NO2柱濃度平均為所有網(wǎng)格的平均值.

式中:c(HCHO)為 HCHO 柱濃度;c(NO2)為 NO2柱濃度;η為二者比值.

O3生成的敏感性判別標(biāo)準(zhǔn):當(dāng)η小于1時(shí),O3生成處于VOCs控制區(qū),O3濃度對(duì)VOCs排放量的變化較為敏感;當(dāng)η大于2時(shí),O3生成處于NOx控制區(qū),O3濃度對(duì) NOx排放量的變化較為敏感;η介于 1～2之間為 NOx-VOCs協(xié)同控制區(qū)[13-14,19].本文利用衛(wèi)星遙感 OMI HCHO/NO2的柱濃度比值,研究京津冀及周邊地區(qū)夏季 O3生成的敏感性.

2 結(jié)果與討論

2.1 O3前體物時(shí)空分布

O3是NOx和VOCs在大氣中經(jīng)過一系列光化學(xué)反應(yīng)生成的二次污染物,NO2作為 NOx的重要組成部分,OMI NO2柱濃度可以反映NOx濃度的變化[20-21].HCHO對(duì)產(chǎn)生VOCs的自由基化學(xué)過程具有重要影響,OMI HCHO對(duì)流層柱濃度可以表征VOCs排放的變化[22-24].本文利用12a年間 OMI NO2和 HCHO柱濃度來分析 NOx與VOCs排放的時(shí)空變化特征.

如圖 2(a)和圖 3(a)所示,6 省(市)夏季 NO2柱濃度均呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢(shì),2005～2010年間NO2濃度呈上升趨勢(shì),2011年之后NO2柱濃度逐年降低.6省(市)中天津濃度最高,均值超過10×1015molec/cm2,山西省濃度最低,柱濃度在5×1015molec/cm2上下波動(dòng),北京、河北、山東、河南濃度接近.北京、天津、石家莊、邯鄲、唐山、淄博等“2+26”城市 NO2柱濃度較高,高值達(dá)到 15×1015molec/cm2以上.

圖2 2005～2016年6～9月NO2和HCHO柱濃度Fig.2 Variation of NO2 and HCHO VCDs for June～September, 2005～2016

2005～2016年間,6省(市)夏季HCHO柱濃度年際變化趨勢(shì)一致,見圖 2(b).甲醛柱濃度夏季主要受大氣光化學(xué)氧化作用影響,與溫度、植物異戊二烯、工業(yè)活動(dòng)等密切相關(guān)[14].6省(市)中天津濃度最高,均值為 14×1015molec/cm2,其次是山東和河南,均值約為 13×1015molec/cm2,山西濃度最低,均值為 7×1015molec/cm2.HCHO 柱濃度高值區(qū)集中在北京南部、天津、河北南部、山東和河南的大部分地區(qū),濃度高值達(dá) 20×1015molec/cm2,空間分布見圖3(b).

圖3 2016年6～9月NO2和HCHO柱濃度Fig.3 NO2 and HCHO VCDs for June～September, 2016

2.2 O3控制區(qū)空間分布

根據(jù)2016年6～9月衛(wèi)星HCHO/NO2變化規(guī)律,研究“2+26”城市O3生成的敏感性.從空間分布來看,北京北部、承德、張家口、山東東部、河南大部分城市處于NOx控制區(qū),衡水、濮陽兩地全部處于NOx控制區(qū),O3生成受NOx控制的區(qū)域需要優(yōu)先削減NOx排放.O3生成受VOCs控制的區(qū)域集中在北京、天津的城市中心以及唐山、太原、邯鄲、安陽等重工業(yè)發(fā)達(dá)城市,O3生成受VOCs控制的區(qū)域需要優(yōu)先削減 VOCs排放.NOx-VOCs協(xié)同控制區(qū)主要集中在北京、天津、太行山沿線工業(yè)城市、河北北部和山東中部工業(yè)城市群,處于NOx-VOCs協(xié)同控制區(qū)的區(qū)域,需要開展 NOx與 VOCs協(xié)同減排,優(yōu)化減排比例.2016年 O3生成敏感性見圖4(d),“2+26”城市O3生成的敏感性面積比例見表1.

表1 2016年不同城市控制區(qū)比例(%)Table 1 The ratio of O3 sensitivity in different cities, 2016 (%)

在 NOx減排政策方面,我國自“十二五”期間開始NOx總量減排,將其納入約束性指標(biāo).雖然火電、水泥等重點(diǎn)行業(yè)NOx減排效果顯著,但隨著城市機(jī)動(dòng)車保有量的快速增加,機(jī)動(dòng)車尾氣中的NOx和碳?xì)浠?是形成 O3的絕佳條件,因此大部分城市NO2和O3濃度不降反升.NOx減排政策需要持續(xù)推進(jìn),處于NOx控制區(qū)的區(qū)域減排NOx更加緊迫.在VOCs減排政策方面,2010年環(huán)保部首次把 VOCs列為重點(diǎn)污染物[25],2013年“大氣十條”提出在石化、有機(jī)化工、表面涂裝、印刷包裝等行業(yè)開展VOCs污染綜合治理[26].但人為源 VOCs排放大多是無組織排放,存在排放基數(shù)不清、治理成本較高、處理效果較差等問題,加上夏季天然源 VOCs排放量不可忽視,VOCs減排任務(wù)艱巨.

圖4 不同年份6～9月份O3控制區(qū)變化Fig.4 Variation of O3 sensitivity for June～September, in different years

2.3 O3控制區(qū)年際變化

根據(jù) 2005～2016年衛(wèi)星HCHO/NO2變化規(guī)律,京津冀及周邊地區(qū)VOCs控制區(qū)、NOx-VOCs協(xié)同控制區(qū)均呈先增加后減少的趨勢(shì),NOx控制區(qū)呈先減少后增加的趨勢(shì).2013年以來呈現(xiàn)出“VOCs控制區(qū)轉(zhuǎn)變?yōu)镹Ox-VOCs協(xié)同控制區(qū)、NOx-VOCs協(xié)同控制區(qū)轉(zhuǎn)變?yōu)镹Ox控制區(qū)”的趨勢(shì).山東中部工業(yè)城市群由NOx-VOCs協(xié)同控制區(qū)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)镹Ox控制區(qū),石家莊、邢臺(tái)、濟(jì)南、淄博、新鄉(xiāng)、焦作、濟(jì)源、晉城等城市由VOCs控制區(qū)轉(zhuǎn)變?yōu)镹Ox-VOCs協(xié)同控制區(qū),見圖4.

2005年京津冀及周邊地區(qū)NOx控制區(qū)面積占比約為60%,主要集中在北京北部、河北北部、河南大部分地區(qū)、山東沿海城市,之后NOx控制區(qū)的面積比例呈下降趨勢(shì).進(jìn)入“十二五”之后,環(huán)保部開始實(shí)施NOx總量控制政策,2011年NOx控制區(qū)面積比例出現(xiàn)“拐點(diǎn)”,面積比例達(dá)到最低38%.2013年“大氣十條”實(shí)施以來,NOx排放量明顯下降,NOx控制區(qū)的面積比例呈增加趨勢(shì).2016年京津冀及周邊地區(qū)NOx控制區(qū)面積比例達(dá)到最高65%.

圖5 2005～2016年6～9月份O3控制區(qū)變化Fig.5 Variation of O3 sensitivity for June～September,2005～2016

2005 年京津冀及周邊地區(qū)VOCs控制區(qū)面積比例約為 6%,主要集中在北京、太原、石家莊等城市中心及工業(yè)較發(fā)達(dá)地區(qū).之后隨著經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展,VOCs控制區(qū)明顯增加.2010年“2+26”城市中天津、唐山以及太行山東麓城市石家莊、邢臺(tái)、邯鄲、安陽、鶴壁、新鄉(xiāng)、焦作等均處在VOCs控制區(qū).2011年VOCs控制區(qū)面積比例出現(xiàn)“拐點(diǎn)”,達(dá)到最大為 16%.2013年 VOCs控制區(qū)相比2010年明顯減少,面積比例約為 6%.2016年 VOCs控制區(qū)進(jìn)一步減少,面積達(dá)到最低僅為 3%.“十二五”以來,NOx減排取得顯著成效,但VOCs排放量未得到有效控制,VOCs排放量呈持續(xù)增加的趨勢(shì),因此,VOCs控制區(qū)面積逐年減少.

唐山市歷年 VOCs控制區(qū)的變化最具代表性,2010年VOCs控制區(qū)面積比例相比2005年大幅增加,大部分區(qū)域由NOx-VOCs協(xié)同控制區(qū)轉(zhuǎn)變?yōu)?VOCs控制區(qū).主要原因是首鋼京唐公司2010年6月一期工程竣工投產(chǎn)導(dǎo)致唐山市NOx排放量大幅增加,但“十二五”實(shí)施 NOx總量減排之后,2013年和2016年唐山VOCs控制區(qū)比例由2010年的 78.33%分別減少到 48.33%和 50%,NOx-VOCs協(xié)同控制區(qū)比例由2010年的21.67%分別增加到48.33%和50%.

2.4 O3控制區(qū)月變化

植被釋放的異戊二烯、單萜烯和其他VOCs 的排放量主要受季節(jié)變化影響,每年4月開始,溫度快速升高,植被 VOCs排放量隨之增大.由于夏季高溫、高輻射和日照時(shí)間長(zhǎng)的因素所致,6～8月植被VOCs排放量達(dá)到最大,9月溫度逐步降低,植被 VOCs排放量急速下降[27].2005～2016年“2+26”城市不同月份的 HCHO 柱濃度變化較大,相比6～8月,9月HCHO柱濃度明顯降低,見圖6.

圖6 2005～2016年間6～9月份HCHO柱濃度Fig.6 HCHO VCDs in June-September, 2005～2016

根據(jù)2005～2016年6～9月O3敏感性發(fā)現(xiàn),6～8月期間 O3受VOCs控制區(qū)的區(qū)域大致相同,主要集中在唐山、石家莊、邯鄲、焦作、淄博、太原、朔州、陽泉等“2+26”城市;NOx控制區(qū)主要集中在北京北部、河北北部、山西西部、河北和河南大部分地區(qū).但9月受平均氣溫、降水等因素的影響,天然源VOCs排放量明顯下降,VOCs控制區(qū)增加顯著,NOx控制區(qū)明顯減少;北京、天津、太行山沿線城市、河南中北部、山東中部城市群等均處在VOCs控制區(qū).6～8月的NOx控制區(qū)轉(zhuǎn)變?yōu)?月的NOx-VOCs協(xié)同控制區(qū),NOx-VOCs協(xié)同控制區(qū)轉(zhuǎn)變?yōu)閂OCs控制區(qū).

圖7 2005～2016年不同月份O3控制區(qū)Fig.7 Sensitivity of ozone production in different months, 2005～2016

2013～2016年京津冀區(qū)域 O3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)表明,O3濃度呈上升趨勢(shì).主要原因是大部分城市處于VOCs控制區(qū)或者NOx-VOCs協(xié)同控制區(qū),只削減 NOx排放量,并未有效降低 O3濃度.京津冀及周邊地區(qū)O3生成敏感性隨時(shí)間、空間變化明顯,控制O3需要深入開展O3污染形勢(shì)分析,分析不同控制區(qū)域NOx與VOCs協(xié)同減排面臨的科學(xué)問題,優(yōu)化減排比例,進(jìn)而提高“2+26”城市大氣污染防治的精細(xì)化水平.

3 結(jié)論

3.1 O3生成敏感性的空間分布特征表明,O3生成受VOCs排放控制的地區(qū)主要集中在北京、太原、石家莊等城市中心及工業(yè)較發(fā)達(dá)地區(qū),受NOx排放控制的地區(qū)主要集中在北京北部、河北北部、河南大部分地區(qū)、山東沿海城市,其他區(qū)域?yàn)镹Ox-VOCs協(xié)同控制區(qū).

3.2 2005～2016年間O3生成敏感性的年紀(jì)變化特征表明,京津冀及周邊地區(qū)受 VOCs控制的區(qū)域面積先增大后減少,受NOx控制的區(qū)域面積先減少后增加.NOx控制區(qū)在 2011年出現(xiàn)“拐點(diǎn)”,NOx控制區(qū)面積比例達(dá)到最低 38%,之后呈增加趨勢(shì),2016年占比達(dá)到65%.

3.3 2005～2016年6～9月O3生成敏感性月變化特征表明,9月 VOCs控制區(qū)增加顯著,6～8月的NOx控制區(qū)轉(zhuǎn)變?yōu)?月的NOx-VOCs協(xié)同控制區(qū),NOx-VOCs協(xié)同控制區(qū)向VOCs控制區(qū)轉(zhuǎn)變.

3.4 京津冀及周邊地區(qū) O3控制區(qū)隨時(shí)空變化明顯,控制 O3污染需要分析不同地區(qū) NOx與 VOCs協(xié)同減排面臨的科學(xué)問題,進(jìn)而優(yōu)化減排比例,提高“2+26”城市大氣污染防治的精細(xì)化水平.

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