黃衍堂 彭隆祥 莊世堅(jiān) 李強(qiáng)龍 廖廷俤許燦華 段亞凡

1)(泉州師范學(xué)院光子技術(shù)研究中心,泉州 362000)2)(福州大學(xué)物理與信息工程學(xué)院,福州 350108)

(2017年4月23日收到;2017年7月18日收到修改稿)

1 引 言

激光的產(chǎn)生有兩種途徑,受激輻射和受激拉曼散射.自受激拉曼散射現(xiàn)象是在拉曼活性材料諧振腔中摻入激活離子,使之同時(shí)具有激活離子受激輻射光放大的發(fā)光性質(zhì)和基質(zhì)本身的受激拉曼散射性質(zhì),從而可以在同一腔體中,通過(guò)一定頻率的激光抽運(yùn),同時(shí)產(chǎn)生受激輻射光放大和受激拉曼散射兩種激光現(xiàn)象:實(shí)現(xiàn)信號(hào)光放大和光譜拉曼頻移兩個(gè)過(guò)程[1?5].由于稀土離子具有長(zhǎng)的上能級(jí)壽命、高的轉(zhuǎn)換效率,而常用于固體激光器的摻雜.釹離子(Nd3+)在近紅外區(qū)具有豐富的吸收譜帶和發(fā)射波長(zhǎng),有較大的吸收和發(fā)射截面,能夠?qū)崿F(xiàn)較高的激光增益,是應(yīng)用最廣泛的激活離子之一.目前已實(shí)現(xiàn)的自受激拉曼激光的產(chǎn)生多選用Nd3+作為摻雜激活離子.已報(bào)道的自受激拉曼散射采用Nd3+摻雜的晶體:Nd:GdVO4,Nd:KLu(WO4)2,Nd:Lu0.99La0.01VO4,Nd:PbWO4等作為增益介質(zhì)和拉曼散射介質(zhì)[6?12].抽運(yùn)激光采用808 nm波長(zhǎng)的較多,但抽運(yùn)功率要較大,達(dá)到瓦級(jí).文獻(xiàn)[1]研究了808 nm半導(dǎo)體激光器激發(fā)Nd3+:SrMoO4晶體的紅外波段熒光光譜,論證了該晶體中Nd3+受1068 nm激光激發(fā),并通過(guò)拉曼頻移獲得1180 nm一級(jí)斯托克斯激光發(fā)射的可能性,為Nd3+:SrMoO4晶體的自受激拉曼激光器研究提供了理論依據(jù).

近年來(lái)融熔液體表面張力形成的介質(zhì)微腔由于具有很高的品質(zhì)因子(可達(dá)109),光波在其中以倏逝場(chǎng)傳播時(shí)形成一種具有小模式體積(300λ3)、高能量密度(約1 GW/cm2)的回音壁模式,在稀土離子摻雜低閾值光學(xué)微腔激光器[13?19]、低閾值微腔多級(jí)拉曼激光[20?26]、量子光學(xué)[27?31]以及微傳感器[32?34]等領(lǐng)域已經(jīng)有廣泛的研究,但在微球腔中觀(guān)察到自受激拉曼散射現(xiàn)象報(bào)道較少.而介質(zhì)微腔由于具有體積小的特點(diǎn),對(duì)于光學(xué)集成很有好處.用光學(xué)微球腔產(chǎn)生自激發(fā)拉曼激光與摻雜晶體置于平行平面腔產(chǎn)生自激發(fā)拉曼激光相比,具有體積小利于集成和閾值功率低的優(yōu)點(diǎn).

本文所用的Nd3+摻雜SiO2同時(shí)作為微球激光增益介質(zhì)和受激拉曼散射介質(zhì),是通過(guò)溶膠-凝膠化學(xué)方法制備.溶膠-凝膠法制備薄膜由于其具有低成本、快速、摻雜靈活而倍受青睞[15,26].本實(shí)驗(yàn)用Nd3+摻雜SiO2作為小球諧振腔的增益介質(zhì),用錐光纖將808 nm的抽運(yùn)激光高效地耦合進(jìn)微球赤道內(nèi)表面形成回廊模.由于高Q值的回廊模模式體積很小,促成其諧振形成極高的功率密度.Nd3+受到激發(fā)實(shí)現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn),在微球腔中實(shí)現(xiàn)激光振蕩輻射出激光.產(chǎn)生的激光在微球中也形成回廊模,其極高的功率密度促使微球腔三階非線(xiàn)性效應(yīng)增強(qiáng),產(chǎn)生受激拉曼散射,即自受激發(fā)拉曼散射,實(shí)驗(yàn)測(cè)得了二氧化硅微球第一級(jí)拉曼散射激光位于1143 nm波段.

2 摻釹微球受激輻射激光與自受激拉曼散射激光理論

2.1 摻釹微球受激輻射激光功率

Nd3+在1060–1110 nm波段處有很大的輻射截面,該波段有激光輸出,摻釹材料用于該波段激光輸出或激光放大一直是研究熱門(mén).文獻(xiàn)[13]通過(guò)耦合模理論得到采用錐光纖將抽運(yùn)光耦合入摻鉺微腔產(chǎn)生受激輻射激光的輸出功率和閾值功率公式,在此用于摻釹微腔中.由抽運(yùn)光激發(fā)產(chǎn)生的從摻釹微球中耦合到光纖中輸出的信號(hào)光(受激輻射激光)功率:PF=κ2×|Es|2,κ是錐光纖與球腔間光的振幅耦合系數(shù);|Es|2為微球腔中信號(hào)光的能量,

(1)式中腔表面的歸一化抽運(yùn)光能量|Ep|2與光纖中的歸一化抽運(yùn)光功率|Fp|2間關(guān)系:

(1)和(2)式中,各符號(hào)的下標(biāo)s表示信號(hào)光,p表示抽運(yùn)激光;c為真空中光速,n是激光在介質(zhì)中的折射率,ν表示激光頻率,Vm表示在球腔中有效信號(hào)光和抽運(yùn)光腔模的模式體積,h是普朗克常數(shù);αNd≡ns/(cτNd,NT),τNd,NT是Nd3+的能級(jí)壽命;α和g?是稀土摻雜光纖放大器引入的Giles參量[13],分別為衰減和增益系數(shù),α≡ΓNTσa,g?≡ΓNTσe,其中NT為基質(zhì)中稀土離子的平均濃度,Γ定義為重疊因子(假定稀土離子是均勻分布的,信號(hào)光與抽運(yùn)光腔模均分布在微球赤道表面,則重疊因子Γ=1),是釹離子對(duì)信號(hào)光/抽運(yùn)光的吸收/發(fā)射截面;為無(wú)源腔信號(hào)損耗,

τ為腔上激光的光子壽命(包括表面散射、吸收和波導(dǎo)耦合引起的無(wú)源腔損耗,但不含Nd3+引起的增益/損耗),λ為信號(hào)光波長(zhǎng),為微腔負(fù)載品質(zhì)因子(不包含稀土離子效應(yīng));κ是錐光纖與腔間激光的振幅耦合系數(shù),可通過(guò)改變錐光纖與腔間的間隙來(lái)改變,且其中τext是與錐光纖微腔耦合相關(guān)的腔光子壽命.

(1)式中令|Es|2=0,則產(chǎn)生激光的抽運(yùn)光閾值公式為

文獻(xiàn)[13]實(shí)驗(yàn)證明了摻稀土離子微腔產(chǎn)生的受激輻射激光功率及抽運(yùn)光閾值功率與理論值相符.

2.2 一階自受激拉曼散射功率

808 nm抽運(yùn)激光耦合入微球腔形成回廊模,激發(fā)Nd3+粒子數(shù)反轉(zhuǎn)產(chǎn)生受激振蕩激光位于1060 nm波段.當(dāng)微腔中產(chǎn)生的激光足夠強(qiáng),且基質(zhì)為拉曼散射活性物質(zhì)(如SiO2)時(shí),將產(chǎn)生受激拉曼散射.產(chǎn)生的激光能量|Es|2一部分通過(guò)錐光纖耦合輸出PF=κ2×|Es|2,另一部分則激發(fā)受激拉曼散射而轉(zhuǎn)換為新的波長(zhǎng),稱(chēng)為拉曼抽運(yùn)光PNd,p(頻率為ωNd,p,ωNd,p=ωs;振幅為ENd,p).為了得到自受激拉曼散射(ER1)激光功率和拉曼抽運(yùn)光(ENd,p)功率的關(guān)系,參照文獻(xiàn)[22]用波導(dǎo)與微腔的耦合波方程,對(duì)微腔的一級(jí)受激拉曼散射進(jìn)行分析.為簡(jiǎn)化,假定產(chǎn)生的一級(jí)拉曼激光與拉曼抽運(yùn)光在微腔中均諧振,且ENd,p,ER1采用慢變包絡(luò)近似,得到

Es為釹離子產(chǎn)生的微球腔內(nèi)的受激輻射光慢變振幅;ENd,p釹離子產(chǎn)生的微球腔內(nèi)的作為拉曼抽運(yùn)光的慢變振幅;ER1為自激發(fā)一級(jí)拉曼激光慢變振幅;腔內(nèi)第一級(jí)拉曼增益系數(shù)為gR1,gR為SiO2體材料的拉曼增益系數(shù);拉曼抽運(yùn)光的頻率為ωNd,p,ωNd,p=ωs,一級(jí)拉曼光的頻率為ωR1;τ為光子在腔中的壽命,與腔總品質(zhì)因子的關(guān)系

其中τ0為光子在腔中的本征壽命;Veff為有效模體積.對(duì)耦合模方程(4)和(5)進(jìn)行穩(wěn)態(tài)分析,得到拉曼激光功率PR1與拉曼抽運(yùn)光功率PNd,p間滿(mǎn)足如下平方根關(guān)系:

式中,Pt為拉曼閾值,

其中λNd,s為拉曼抽運(yùn)光波長(zhǎng),λR1為一級(jí)拉曼光波長(zhǎng),C(Γ)為校正因子,Q0為腔的本征品質(zhì)因子.(7)式說(shuō)明閾值與C(Γ),Q0,κ有關(guān),特別與錐光纖和微腔的耦合相關(guān)性很大.文獻(xiàn)[22]展示了實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論的一致性.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

3.1 錐光纖與摻釹微球的制備

采用氫氣火焰加熱、步進(jìn)電機(jī)牽引拉伸標(biāo)準(zhǔn)通信光纖法制備錐光纖[35].簡(jiǎn)述如下:將光纖一端接入激光光源(如波長(zhǎng)976 nm),另一端接入測(cè)此波長(zhǎng)的光功率計(jì),并初始值設(shè)定為0 dB;設(shè)置步進(jìn)電機(jī)控制模塊,拉伸速度設(shè)定為100μm/s;調(diào)試氫氣發(fā)生器,氫氣流速設(shè)定為100 mL/min并保持出氣穩(wěn)定,點(diǎn)燃?xì)錃饣鹧娉实{(lán)色(火焰均勻不跳,否則光纖拉伸到較細(xì)時(shí)易斷);將光纖置于氫氣火焰藍(lán)層加熱,保持步進(jìn)電機(jī)勻速,拉伸光纖總長(zhǎng)度控制在4–4.5 cm.對(duì)應(yīng)的錐光纖細(xì)腰直徑為1–3μm,引起損耗小于0.5 dB.摻Nd3+微球制備如圖1所示.承載基體SiO2微球的制備:用上述方法制備20μm單錐細(xì)纖,將其放入光纖融接機(jī)(FSM-60S)改制的微球制備裝置中[36,37],運(yùn)行融接機(jī)后在高溫電弧加熱下細(xì)纖端部熔融,熔化狀態(tài)下的二氧化硅在液體表面張力作用下形成表面光滑的二氧化硅微球.一次放電熔融形成或增加的微球直徑為幾十微米不等,多次放電后制備的微球直徑可從幾十微米到幾百微米.用溶膠-凝膠法在其外表鍍上摻釹離子的SiO2薄膜增益層:1)配制含Nd3+的SiO2溶膠-凝膠,所需試劑有正硅酸乙酯、純酒精、去離子水、二甲基-甲酰胺、六水硝酸釹(粉末).將上述液體按體積比5.6(mL):5.6(mL):2.3(mL):0.15(mL)依次通過(guò)移液管滴入潔凈的燒杯中,用玻璃棒輕微攪拌,使得溶液充分混合;稱(chēng)量1 g六水硝酸釹晶體放入燒杯中,并加入一滴鹽酸溶液以利于硝酸釹晶體溶解;將配制的溶膠用磁力攪拌器在室溫條件下攪拌4 h,接著在室溫下放置10 h,形成膠體;2)將二氧化硅微球浸泡在膠體中10–15 min,隨后放入160°C烤箱中烘烤10–15 min,第一層摻雜Nd3+的薄膜形成,多次重復(fù)上述過(guò)程;通常在兩個(gè)鍍膜循環(huán)之后,利用融接機(jī)的電極放電的電弧對(duì)微球進(jìn)行熔融,使溶膠-凝膠法制備鍍膜層和基底融合,微球表面變得光滑.為測(cè)量單個(gè)黏涂凝膠循環(huán)的薄膜厚度,使用潔凈的玻片作為基質(zhì),與所用凝膠樣品進(jìn)行同樣黏涂提拉過(guò)程,然后用探針式臺(tái)階儀測(cè)定玻璃片上的鍍膜臺(tái)階厚度,進(jìn)而推斷微球的鍍膜厚度,通常每次鍍膜厚度約50–200 nm,總厚度2–3μm.

圖1 (網(wǎng)刊彩色)(a)溶膠-凝膠法制備摻釹離子的SiO2薄膜增益層流程圖;(b)電極放電熔融光纖制備微球(顯微CCD(200倍)下觀(guān)測(cè))Fig.1.(color online)(a)Schematic of SiO2thin fi lm with neodymium ion doped gain function layer fabricated by sol-gel method;(b)microsphere fabricated by arc-melting optical taper fi ber(the image is taken by a CCD microscope(200 times)).

通過(guò)電極放電電弧熔融光纖尖端的方法制備微球,采用易操作的溶膠-凝膠法制備二氧化硅摻釹離子增益薄膜層,得到表面光滑、光學(xué)性能良好的釹摻雜二氧化硅微球腔.制備的摻雜微球直徑在80–220μm之間,摻雜Nd3+濃度為1019–1020cm?3.

3.2 808 nm激光抽運(yùn)摻釹二氧化硅微球產(chǎn)生單縱模激光

用中心波長(zhǎng)為808 nm的半導(dǎo)體激光器(SDL Optics,Inc,最大單模出纖功率30 mW)為抽運(yùn)激光光源,用AQ6370光譜分析儀(測(cè)量范圍為600–1700 nm,分辨率為0.02 nm)測(cè)試光纖輸出的光譜,設(shè)定掃描范圍800–1300 nm.利用三維微調(diào)整架 (型號(hào):Thorlabs MAX311D,分辨率1μm)控制微球與錐光纖相切耦合,耦合位置為微球赤道面和錐光纖錐腰處.當(dāng)808 nm抽運(yùn)激光輸出功率達(dá)到激光閾值,且雙錐光纖與二氧化硅微球腔實(shí)現(xiàn)模式匹配時(shí)[25],就可測(cè)到摻釹微球的激光輸出.圖2所示為抽運(yùn)激光為8.33 dBm(指的是抽運(yùn)光源出纖功率,以下同),微球腔直徑為87.5μm,雙錐光纖束腰直徑1.2μm,產(chǎn)生了釹離子激光中心波長(zhǎng)為1116.8 nm的單縱模激光,該單縱模激光輸出功率?23 dBm,半高全寬為0.15 nm,邊模抑制比為45.5 dB.圖2(a)中插圖為該單縱模激光的細(xì)節(jié)圖.圖2(b)是1116.8 nm激光輸出功率與吸收-抽運(yùn)功率之間的關(guān)系,從圖中可以看出,通過(guò)線(xiàn)性擬合得到激光輸出閾值為3.5 mW.

圖2 (網(wǎng)刊彩色)(a)抽運(yùn)功率為8.33 dBm時(shí)產(chǎn)生波長(zhǎng)為1116.8 nm的下轉(zhuǎn)換單縱模激光,插圖是細(xì)節(jié)圖;(b)1116.8 nm激光輸出功率與抽運(yùn)功率之間的關(guān)系Fig.2.(color online)(a)Typical single-mode output laser at 1116.8 nm with the pump power of 8.33 dBm,and the inset describes the single-mode laser at 1116.8 nm in detail;(b)the relationship between the 1116.8 nm output power and the pump power.

3.3 摻Nd3+二氧化硅微球腔產(chǎn)生多縱模激光及其自受激拉曼激光

采用同一雙錐光纖,改變不同直徑的摻雜微球或者仔細(xì)調(diào)節(jié)雙錐光纖與微球耦合位置(改變振幅耦合系數(shù)κ和錐光纖與微球的匹配)都可以測(cè)到多縱模激光輸出.采用的摻Nd3+二氧化硅微球樣品直徑范圍為60–150μm,表面摻雜鍍層厚度為1–3μm,Nd3+摻雜濃度為1020cm?3.圖3為微球直徑為130.0μm,錐光纖直徑為1.2μm,在808 nm激光抽運(yùn)功率下產(chǎn)生中心波長(zhǎng)為1088 nm多縱模激光光譜.圖3中產(chǎn)生激光的最小抽運(yùn)功率為?6.88 dBm,隨著激勵(lì)功率的增加,輸出激光縱模數(shù)逐步增加,各縱模的激光功率也逐漸增強(qiáng).

圖3 (網(wǎng)刊彩色)直徑為130μm的摻釹二氧化硅微球在不同抽運(yùn)功率下的輸出激光光譜Fig.3.(color online)The output laser spectra corresponding to different pump power,and the diameter of Nd3+doped silica microsphere is 130μm.

當(dāng)抽運(yùn)功率達(dá)到?4.45 dBm時(shí),觀(guān)測(cè)到了由下轉(zhuǎn)換激光自激發(fā)產(chǎn)生的一級(jí)拉曼激光.最初一級(jí)拉曼激光輸出為單縱模,隨著抽運(yùn)功率的增加,觀(guān)察到多縱模拉曼激光.

圖4為抽運(yùn)功率為9.72 dBm時(shí)出射的光譜圖,圖中由808 nm激光激發(fā)產(chǎn)生的下轉(zhuǎn)換激光中心波長(zhǎng)為1088.1 nm,由其自激發(fā)產(chǎn)生的多縱模拉曼激光中心波長(zhǎng)為1131.2 nm,相對(duì)拉曼抽運(yùn)模下頻移量為349.4 cm?1.

圖4 摻Nd3+二氧化硅微球電子躍遷產(chǎn)生的振蕩激光及其一級(jí)自激發(fā)拉曼散射光譜Fig.4.The electron transition to produce the oscillation laser in Nd3+doped silica microsphere and the spectrum of the fi rst order self-stimulated Raman scattering laser.

圖5 一級(jí)自激發(fā)拉曼激光的細(xì)節(jié)圖Fig.5.The detailed drawing of the fi rst order selfstimulated Raman laser.

保持抽運(yùn)功率不變,相同的雙錐光纖耦合器和摻釹二氧化硅微球,改變微球與雙錐光纖的耦合位置,觀(guān)測(cè)到了如圖6(a)所示的出射光譜.圖6(a)中摻釹微球下轉(zhuǎn)換激光中心波長(zhǎng)為1087.2 nm,自激發(fā)拉曼激光中心波長(zhǎng)為1120.2 nm,此縱模譜峰之后在1143.8 nm處出現(xiàn)一個(gè)激光振蕩峰.在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中保持耦合位置不變,同時(shí)減小抽運(yùn)功率,發(fā)現(xiàn)位于1143.8 nm處的激光振蕩峰相對(duì)于中心波長(zhǎng)為1120.2 nm處的激光振蕩峰沒(méi)有固定的產(chǎn)生閾值,而是隨其一同增減,說(shuō)明1143.8 nm處激光振蕩峰不是由中心波長(zhǎng)1120.2 nm處激光振蕩峰產(chǎn)生的自激發(fā)拉曼激光.由1087.2 nm到1143.8 nm頻移量為455.2 cm?1,這也符合二氧化硅拉曼頻移量,所以認(rèn)為1143.8 nm處的激光振蕩峰也為1087.2 nm激光激發(fā)產(chǎn)生的一級(jí)自激發(fā)拉曼激光.

圖6 (a)改變耦合位置后二氧化硅微球的振蕩激光及其激發(fā)的拉曼激光;(b)無(wú)定形二氧化硅的拉曼頻移[25]Fig.6.(a)The stimulated oscillation laser and the self-stimulated Raman laser with changing the optical taper fi ber coupling position;(b)Raman frequency shift of silica[25].

二氧化硅拉曼頻移是由于入射激光與二氧化硅分子Si–O鍵振動(dòng)相作用引起的,是其固有性質(zhì),無(wú)定形二氧化硅的拉曼頻移如圖6(b)所示[25].將觀(guān)測(cè)到的頻移結(jié)果與二氧化硅拉曼頻移譜線(xiàn)對(duì)比,符合二氧化硅材料產(chǎn)生拉曼激光的光譜頻移量.在圖4測(cè)試的過(guò)程中,可以觀(guān)察到中心波長(zhǎng)為1131.2 nm的激光輸出有明顯的產(chǎn)生閾值,而且釹離子在808 nm激光抽運(yùn)下,4F3/2→4I11/2能級(jí)躍遷產(chǎn)生的激光波長(zhǎng)達(dá)不到1131 nm–1143 nm波段,所以認(rèn)定為由1080 nm波段激光激發(fā)產(chǎn)生的拉曼激光.

4 結(jié) 論

通過(guò)電極放電熔融石英光纖制備微球,采用溶膠-凝膠法結(jié)合電極放電高溫處理在微球表面形成一定厚度的Nd3+離子摻雜的二氧化硅功能膜,采用錐光纖將808 nm的抽運(yùn)光耦合入制備的Nd3+摻雜二氧化硅微球,激發(fā)產(chǎn)生了1080–1100 nm波段的單縱模、多縱模的激光振蕩,并通過(guò)錐光纖輸出.由于產(chǎn)生的激光足夠強(qiáng),觀(guān)察到了一級(jí)1121–1143 nm波長(zhǎng)的自激發(fā)拉曼激光.由于微球的Q值高,形成的回廊模功率密度極高,受激輻射和受激拉曼散射的閾值均很低.本文分析了其產(chǎn)生機(jī)理,推導(dǎo)了閾值公式和輸出激光公式.測(cè)得產(chǎn)生受激輻射的閾值為?6.88 dBm,一級(jí)自激發(fā)拉曼激光的抽運(yùn)光閾值為?4.45 dBm.這種錐光纖微腔結(jié)構(gòu)很緊湊,光纖兼容.可通過(guò)808 nm的抽運(yùn)光擴(kuò)展得到適合于光通信O波段的激光,在拉曼激光放大器和波長(zhǎng)轉(zhuǎn)換器上有潛在應(yīng)用.

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