胡文超，韓靜茹，趙傳奇，靖劍平，畢金生，張春明

(環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京 100082)

可燃毒物組件中次錒系核素嬗變研究

胡文超，韓靜茹，趙傳奇，靖劍平，畢金生，張春明

(環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京 100082)

隨著核電的快速發(fā)展，核電站卸載的乏燃料越來(lái)越多。為了解決這個(gè)問(wèn)題，國(guó)際上提出的處置方法是嬗變，但是MA嬗變的難點(diǎn)是嬗變堆型的選取和如何提高嬗變率。由于壓水堆(PWR)是國(guó)內(nèi)外最成熟的堆型和商業(yè)運(yùn)行的主要堆型，也是現(xiàn)階段最具有可能進(jìn)行MA嬗變的堆型。于是研究了在壓水堆可燃毒物組件中添加MA并利用ORIGEN-S程序進(jìn)行嬗變計(jì)算。通過(guò)研究MA嬗變棒的設(shè)計(jì)、添加位置和添加量等對(duì)壓水堆堆芯的影響，初步探索出壓水堆MA嬗變的設(shè)計(jì)方案，為我國(guó)現(xiàn)階段進(jìn)行壓水堆MA嬗變奠定了基礎(chǔ)。

壓水堆；次錒系核素(MA)；MCNP；ORIGEN-S；嬗變

核電站一方面為人類(lèi)提供了能源，另一方面也產(chǎn)生許多具有放射性的乏燃料，乏燃料中的次錒系元素(MA包括237Np、241Am、243Am、244Cm、245Cm 等)和長(zhǎng)壽期裂變產(chǎn)物(LLFP，如99Tc 和129I)對(duì)生態(tài)環(huán)境的影響最大，也是目前制約核電發(fā)展和核電政策制定的主要因素之一[1]。因此研究乏燃料后處理技術(shù)非常重要，也受到了各個(gè)世界核大國(guó)的重視。

目前世界上處理乏燃料的技術(shù)是分離-嬗變技術(shù)[2]，可用于提供中子源嬗變的設(shè)施主要包括熱中子堆[3]、快中子堆[4]、加速器驅(qū)動(dòng)的次臨界反應(yīng)堆(ADS)[5]，熱堆是目前發(fā)展最為成熟的堆型，全球范圍內(nèi)運(yùn)行的核電站中，壓水堆是數(shù)量最多的。全球范圍內(nèi)共有437座運(yùn)行中的核反應(yīng)堆，具體如圖1所示。占主導(dǎo)地位的仍然是壓水堆，因此壓水堆是現(xiàn)階段最有希望對(duì)MA進(jìn)行嬗變的堆型。

圖1 運(yùn)行的反應(yīng)堆類(lèi)型和數(shù)量Fig.1 Type and Number of Reactors in Operation

本文以成熟的熱堆技術(shù)和國(guó)內(nèi)外先進(jìn)的熱堆嬗變技術(shù)研究成果為基礎(chǔ)，研究MA嬗變靶件的設(shè)計(jì)及MA在堆芯中的布置，并開(kāi)展MA在壓水堆嬗變規(guī)律的理論研究[6，7]。

1 堆芯組件布置及參數(shù)

參照我國(guó)壓水堆堆型，利用MCNP程序搭建了堆芯模型。堆芯以UO2為燃料，UO2芯塊疊放于鋯合金包殼中，包殼內(nèi)通過(guò)充氦氣，一方面減小冷卻劑壓力對(duì)包殼形成的壓應(yīng)力，另一方面可以改善燃料元件棒的導(dǎo)熱性能。每個(gè)燃料組件包含289個(gè)棒位，其中264根燃料元件棒、24根控制棒導(dǎo)向管以及一根中子注量率測(cè)量導(dǎo)向管，其按17×17排列成正方形柵格，反應(yīng)堆堆芯基本參數(shù)見(jiàn)表1。每個(gè)組件都提供了24個(gè)導(dǎo)向管，這些位置可以布置控制棒組件、可燃毒物組件和中子源組件等堆內(nèi)控制部件。

表1 壓水堆堆芯主要參數(shù)Table 1 Parameters of PWR core

可燃毒物棒在壓水堆中對(duì)堆芯功率展平非常重要，因此可燃毒物組件在堆芯中的布置也很重要，反應(yīng)堆第一次裝料的堆芯中共有66個(gè)燃料組件中布置了可燃毒物棒，其中含有16根可燃毒物的燃料組件有18個(gè)；含有12根可燃毒物的燃料組件有48個(gè)，具體布置如圖2所示，可燃毒物棒的結(jié)構(gòu)如圖3所示[8，9]。

圖2 可燃毒物棒在組件中的布置示意圖Fig.2 Arrangement diagram of burnable poison rods in assembly

圖3 可燃毒物棒結(jié)構(gòu)Fig.3 Burnable poison rod structure

2 MA在堆芯布置

2.1 可燃毒物對(duì)堆芯影響

根據(jù)表1中的參數(shù)，利用MCNP程序模擬壓水堆堆芯結(jié)構(gòu)，假定所有的控制棒是完全抽出堆芯，經(jīng)過(guò)計(jì)算堆芯最初的keff為1.0108，整個(gè)壓水堆是臨界狀態(tài)。反應(yīng)堆冷卻劑中硼酸的初始濃度為1074×10-6，10B在硼酸中所占比例為20%。

本文使用美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(ORNL)開(kāi)發(fā)的點(diǎn)燃耗及放射性衰變程序SCALE，該程序能夠通過(guò)模擬核燃料循環(huán)計(jì)算堆芯內(nèi)放射性核素的積累、衰變和各種處理過(guò)程后的核素組分變化，已廣泛應(yīng)用于源項(xiàng)分析。

之前對(duì)芯燃耗研究計(jì)算時(shí)，很少考慮鈾以外的其他核素的影響，而實(shí)際中，反應(yīng)堆中有很多吸收中子的核素，在首次運(yùn)行中，可燃毒物組件中的可燃毒物是中子吸收體，可燃毒物的布置使組件在燃耗過(guò)程中中子被吸收體材料俘獲而減少，影響堆芯能譜，因此首先研究了堆芯中布置可燃毒物對(duì)堆芯的影響。我們選取了富集度為2.4%的燃料組件，并將組件中的可燃毒物棒數(shù)量按照0根、4根、8根、12根、16根、20根、24根7種情況，可燃毒物中的硼的質(zhì)量變化如表2所示，隨著可燃毒物的增多，硼的質(zhì)量不斷增加，通過(guò)SCALE計(jì)算在反應(yīng)堆運(yùn)行500天的過(guò)程中，堆芯的中子通量變化曲線如圖4所示。

圖4 不同方案堆芯的中子通量密度變化曲線Fig.4 Neutron Flux Density Curve of Different Schemes in Core

通過(guò)圖4發(fā)現(xiàn)，7種不同的可燃毒物添加量對(duì)堆芯的中子通量密度有一定影響，在堆芯運(yùn)行的500天內(nèi)，7種不同情況，堆芯的平均中子通量如圖5所示，整體來(lái)說(shuō)，隨著堆芯可燃毒物的增加，堆芯平均中子通量密度不斷減小。再次印證了，可燃毒物吸收中子的特性。

為了進(jìn)一步研究可燃毒物對(duì)堆芯核素寄存量的影響，我們深入研究了堆芯運(yùn)行500天后，235U核素在不同情況下的核素積存量。通過(guò)表2數(shù)據(jù)可以明顯看到，隨著堆芯中可燃毒物量的增加，235U在500天后的積存量在不斷變大，也可以再次驗(yàn)證當(dāng)堆芯通量降低時(shí)，堆芯燃料的消耗也會(huì)減少。

圖5 不同布置方案的平均中子通量密度Fig.5 The Average Neutron Flux Density of Different Kinds of Layout Schemes

表2 不同質(zhì)量可燃毒物對(duì)堆芯中235U積存量的影響Table 2 Effect of 235U Accumulated Amount of Different Amount of Burnable Poison in Core

2.2 MA布置在可燃毒物棒水空隙

為了研究壓水堆嬗變次錒系核素的特性，本文將MA布置在可燃毒物棒的水空隙中，MA中的核素在反應(yīng)堆以氧化物形式存在，分別是NpO2、AmO2、Cm2O3。將MA布置在可燃毒物棒位置，然后研究MA在壓水堆中的嬗變特性，這種布置方案可以避免壓水堆堆芯結(jié)構(gòu)、燃料棒結(jié)構(gòu)或者是燃料棒組成的變化，從長(zhǎng)遠(yuǎn)來(lái)看，這種布置方案能夠很好地繼承現(xiàn)在的成熟技術(shù)，并且不會(huì)降低運(yùn)行核電站的安全性。對(duì)比國(guó)際和國(guó)內(nèi)其他關(guān)于MA的研究，可以確信，在壓水堆可燃毒物棒位置嬗變MA是一種新的嬗變方法，具有一定的創(chuàng)新性。

經(jīng)過(guò)研究，首先將MA制作成薄層，然后添加到可燃毒物棒鋯包殼和不銹鋼薄層之間的空隙中，這樣整個(gè)壓水堆的燃料棒結(jié)構(gòu)、燃料組成成分和燃料棒的布置都不會(huì)發(fā)生變化，而且可燃毒物棒的尺寸也沒(méi)有發(fā)生變化，MA嬗變棒的結(jié)構(gòu)如圖6所示。MA嬗變材料的外徑最大為0.5525 cm，內(nèi)徑最小為0.49 cm，鋯包殼和MA嬗變材料之間的空隙仍然填充為冷卻劑。

圖6 嬗變棒結(jié)構(gòu)示意圖Fig.6 Schematic diagram of transmutation rod

使用MCNP程序模擬不含有MA的壓水堆和含MA嬗變材料的壓水堆，并計(jì)算MA裝載量和壓水堆的keff。為了研究MA添加量對(duì)堆芯的影響，MA薄層的內(nèi)徑為0.49 cm且保持不變，MA薄層的外徑分別選取0.50cm、0.510 cm和0.520 cm，并計(jì)算了不同外徑情況下的keff，計(jì)算結(jié)果如表3所示。

表3 MA薄層添加在可燃毒物棒中計(jì)算結(jié)果Table 3 Calculation Results of MA Thin Layer in Burnable Poison Rods

通過(guò)表3數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)隨著MA薄層外徑的增大，整個(gè)堆芯MA裝載量也不斷增加，穩(wěn)定運(yùn)行壓水堆卸載乏燃料中MA的量是固定的，因此不同MA的準(zhǔn)載量就對(duì)應(yīng)不同數(shù)量壓水堆所卸載乏燃料中MA。由于不同的裝載量等同于壓水堆卸料中MA的堆芯的反應(yīng)性會(huì)隨著MA添加量的增加而降低，堆芯的反應(yīng)性變化不大，如果讓反應(yīng)堆重新達(dá)到臨界，可以通過(guò)增加反應(yīng)堆中二氧化鈾燃料的富集度、降低冷卻劑中硼酸濃度或者是移除一部分可燃毒物棒中的可燃毒物。通過(guò)數(shù)據(jù)計(jì)算分析，可以得到結(jié)論：當(dāng)MA核素添加到壓水堆堆芯中后，MA核素消耗了大量中子，會(huì)使反應(yīng)堆堆芯的keff出現(xiàn)下降，區(qū)別在于keff下降的程度不同。MA核素添加到堆芯后對(duì)堆芯的影響和堆芯中添加可燃毒物的作用類(lèi)似。因此，考慮在引入MA進(jìn)行嬗變的同時(shí)，去掉一部分堆芯毒物，使堆芯重新保持臨界，相當(dāng)于利用MA取代部分堆芯毒物，從而降低MA的引入對(duì)堆芯所產(chǎn)生的負(fù)面影響。次錒系核素材料可以部分代替壓水堆中可燃毒物，減少冷卻劑中硼酸濃度能夠增加壓水堆中的負(fù)溫度系數(shù)，所有這些措施可以顯著降低燃料循環(huán)過(guò)程中發(fā)生臨界事故概率，這也是利用壓水堆嬗變MA核素的一個(gè)優(yōu)點(diǎn)。

通過(guò)對(duì)計(jì)算結(jié)果分析，可以知道在壓水堆中裝載次錒系核素等同于在反應(yīng)堆引入額外的毒物控制剩余反應(yīng)性，需要移除一些控制毒物比如通過(guò)降低冷卻劑中的硼酸濃度使反應(yīng)堆維持在臨界。這再次印證了次錒系核素可以部分代替壓水堆冷卻劑中的硼酸，并且硼酸濃度的降低可以增加壓水堆的負(fù)溫度系數(shù)。在反應(yīng)堆運(yùn)行初期，如果冷卻劑中的硼酸濃度降低可以大大降低反應(yīng)堆臨界事故發(fā)生的概率，這是其他類(lèi)型反應(yīng)堆無(wú)法比擬的優(yōu)點(diǎn)。

3 嬗變率計(jì)算

以富集度為2.4%的組件中布置8根可燃毒物棒為參考，將不同MA質(zhì)量添加到組件的相應(yīng)位置，研究不同MA添加量對(duì)堆芯中的影響，首先將三種不同MA添加量對(duì)整個(gè)堆芯中子通量的影響進(jìn)行研究，通過(guò)ORIGEN-S計(jì)算發(fā)現(xiàn)，不同MA添加量對(duì)堆芯是否可以臨界運(yùn)行有很大影響，當(dāng)沒(méi)有MA添加和MA添加量最少時(shí)，反應(yīng)堆可以臨界運(yùn)行500天，添加量為第1種情況和第2種情況是，由于MA添加量太大，導(dǎo)致堆芯不能運(yùn)行到500天就會(huì)停堆，所以，為了進(jìn)一步研究MA的變化情況，我們提高燃料的富集度，再進(jìn)行研究。對(duì)于第3種情況，MA外徑為0.51cm時(shí)，將燃料的富集度調(diào)高到2.9%，堆芯能夠達(dá)到臨界運(yùn)行500天；對(duì)于第4種情況，MA外徑為0.52cm時(shí)，通過(guò)將富集度調(diào)高到3.5%，堆芯能夠臨界運(yùn)行500天。

為了便于研究MA對(duì)堆芯的影響，我們將保持其他參數(shù)不發(fā)生變化，所以我們只針對(duì)沒(méi)有MA添加和MA添加量為61.27kg的情況進(jìn)行對(duì)比分析。

圖7 添加MA前后堆芯中子通量密度變化示意圖Fig.7 Change of Neutron Flux Density Before and After MA Addition in Core

通過(guò)圖7發(fā)現(xiàn)，堆芯中添加MA后，堆芯運(yùn)行過(guò)程中的中子通量密度隨著運(yùn)行在不斷降低，無(wú)MA添加時(shí)，堆芯運(yùn)行500天后的中子通量密度為6.358×1013/cm2·s，當(dāng)添加MA運(yùn)行500天后，堆芯的中子通量密度達(dá)到了最低值，為3.879×1013/cm2·s，中子通量密度降低了38.9%。說(shuō)明MA對(duì)堆芯的影響是比較大的，為了進(jìn)一步分析MA在堆芯中嬗變情況，表4是反應(yīng)堆運(yùn)行500天后堆芯中的部分核素變化情況，表5為MA的累積量。

表4 添加MA后經(jīng)過(guò)500天中子輻照后燃料中部分核素分布情況Table 4 Distribution of Nuclides After 500 Days Irradiation with MA Addition

表5 MA添加后堆芯經(jīng)過(guò)500天輻照后MA累積量Table 5 MA Accumulated Amount After 500 Days Irradiation with MA in Core

MA核素添加在可燃毒物棒的不銹鋼和鋯合金之間的水隙中，堆芯中的中子分布仍有快中子、慢化中子和熱中子，只是所占比例不同，在經(jīng)過(guò)500天運(yùn)行后，堆芯中237Np的嬗變率是34%，241Am的嬗變率是73%，243Am的嬗變率是17%。所以在嬗變的過(guò)程中，237Np、241Am、243Am能夠很好地嬗變掉，并且嬗變率非常高；而對(duì)于244Cm和245Cm，從增長(zhǎng)比例來(lái)說(shuō)，它們的增長(zhǎng)率非常大，不利于嬗變，但是總體來(lái)說(shuō)244Cm和245Cm的總量不是很大。因此，將MA添加到可燃毒物棒的不銹鋼和鋯合金的間隙中，經(jīng)過(guò)500天的中子輻照后，MA的總嬗變率是42%，具有非常好的嬗變效率。

4 結(jié)論

本論文研究了在含有可燃毒物組件中添加MA進(jìn)行嬗變研究，從裝載模式和裝載技術(shù)上是可行的。通過(guò)本文研究，當(dāng)MA添加量變大時(shí)，由于空間自屏效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致MA薄層內(nèi)部與中子反應(yīng)變少，總的嬗變率會(huì)隨著MA添加量的增加而減小，另一方面MA總的嬗變量會(huì)隨著MA添加量增加而增加。因此，最佳的嬗變方案是MA薄層外徑為0.52cm，該方案中MA的添加量最大，經(jīng)過(guò)500天后嬗變量也是最大。本文研究的裝載模式不需要修改壓水堆堆芯的配置和核燃料的組成。此外，這種裝載模式MA核素是與核燃料分開(kāi)的，沒(méi)有混合在一起，這樣有利于燃料的后處理。這種裝載模式，MA在反應(yīng)堆中的裝載量都是很高的，并且，對(duì)堆芯的keff沒(méi)有明顯的影響。因此可以確定在可燃毒物棒中添加MA是非常好的裝載模式，本論文研究的壓水堆中嬗變MA為后續(xù)的工程試驗(yàn)提供了基礎(chǔ)，也為后續(xù)的研究提供了方向。

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TransmutationCharacteristicsofMinorActinidesinBurnablePoisonAssemblies

HUWen-chao，HANJing-ru，ZHAOChuan-qi，JINGJian-ping，BIJin-sheng，ZHANGChun-ming

(1. Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China)

With the development of nuclear power，spent fuel of nuclear power plant is increasing. In order to solve this question，internationally accepted method of disposal is transmutation，but the difficulties of MA transmutation are how to select the type of transmutation reactor and how to improve the transmutation rate. Because of the pressurized water reactor(PWR)is the most mature type of reactor and the main commercial operation reactor type，PWR is the most possible reactor type for MA transmutation at this stage. Therefore，we researched the transmutation characteristics of MA on PWR poison assemblies and we use the ORIGEN-S code to calculate the transmutation rate of MA. We studied the influence of design，layout and loading amount of MA transmutation rod on the reactor core. We explored the design and technology directions of MA transmutation in PWR. The results would lay the foundation for MA transmutation in PWR.

PWR；Minor actinides(MA)；MCNP；ORIGEN-S；Transmutation

2017-02-14

CAP1400 安全審評(píng)關(guān)鍵技術(shù)研究項(xiàng)目(No.2013ZX06002001)，大型先進(jìn)壓水堆及高溫氣冷堆核電站(2017ZX06004002-001)

胡文超(1987—)，男，河北省石家莊人，工程師，博士，現(xiàn)主要從事反應(yīng)堆物理與嬗變研究工作

畢金生：bijinsheng@chinansc.cn

TL361

A

0258-0918(2017)06-0969-07