李路思 李紅蕙 周黎黎 楊炙盛 艾清

(北京師范大學(xué)物理學(xué)系,北京 100875)

利用金剛石氮-空位色心精確測量弱磁場的探索?

李路思 李紅蕙 周黎黎 楊炙盛 艾清?

(北京師范大學(xué)物理學(xué)系,北京 100875)

弱磁探測,金剛石氮-空位色心,退相干

1 引 言

弱磁探測,如地磁場的精確測量,在航天、航空、航海導(dǎo)航以及遠(yuǎn)程精確制導(dǎo)等方面有重要意義.目前測量弱磁場的超靈敏度磁力儀有霍爾探針掃描顯微鏡、磁力顯微鏡[1,2]、質(zhì)子磁力儀[2]、超導(dǎo)量子干涉儀等[2,3],但需要在特定條件(如低溫和高真空度)下進行測量,且成本較高.研究發(fā)現(xiàn),鳥類的視網(wǎng)膜[4]、蠑螈的松果體[5]、蜜蜂的腹部等[6]器官內(nèi)含有磁感應(yīng)源.三叉神經(jīng)假說和自由基對機理(RPM)[7,8]是解釋鳥類感磁原因的兩個主流假說之一.文獻(xiàn)[9]用量子Zeno效應(yīng)解釋了自由基對反應(yīng)對磁場的依賴性;文獻(xiàn)[10]進一步探討了自由基對的量子控制和糾纏作用;受這一假說啟發(fā),文獻(xiàn)[11]提出用推廣的Holstein模型來描述這樣一類依賴于自旋的化學(xué)反應(yīng),這對弱磁場精確測量技術(shù)的發(fā)展具有重要借鑒意義.

金剛石氮-空位(NV)色心[12]的電子基態(tài)是一種自旋三重態(tài)系統(tǒng),具有易于初始化、易于讀取、易于操控、相干時間長、常溫操作等優(yōu)點[13?16],這使得NV色心系統(tǒng)成為有望實現(xiàn)量子信息處理[17]和量子計算[18]的候選者之一.NV色心系統(tǒng)的應(yīng)用方向之一是作為高靈敏度探針進行弱磁場精確測量[19?21].已有研究將NV色心系統(tǒng)用于蛋白質(zhì)分子中的單個核自旋的弱磁測量[22],但對于靜態(tài)弱磁場的精確測量則鮮少涉及.文獻(xiàn)[23]研究了NV色心退相干機理和周期性動態(tài)解耦控制對NV色心系統(tǒng)退相干行為的影響,發(fā)現(xiàn)不同強度磁場下NV色心的退相干行為和時間不同,這啟發(fā)了一種探測弱磁場的新方法.

本文基于NV色心系統(tǒng)退相干時間[24,25]對外磁場大小和方向高度敏感的原理,探索一種能夠精確測量微弱靜磁場的新途徑.通過模擬13C原子含量為自然豐度、14N為高純度的金剛石環(huán)境,實現(xiàn)NV色心電子自旋與周圍13C核自旋的耦合,探究不同磁場大小下耦合的退相干時間,確定退相干時間與外磁場大小之間的高靈敏度關(guān)系.只要通過光學(xué)方法監(jiān)測NV色心的退相干時間,即可間接確定NV主軸方向的磁場大小.改變NV色心主軸方向,可以實現(xiàn)待測靜態(tài)弱磁場的高精度三維測量.

2 NV色心

2.1 NV色心的物理性質(zhì)

金剛石氮-空位色心是金剛石晶體中的一種點缺陷結(jié)構(gòu).如圖1所示,當(dāng)金剛石中碳原子構(gòu)成的面心立方晶格的一個碳原子被氮原子所取代,且其近鄰有一個晶格空位時,就形成了NV色心.氮原子與空位的連線方向即為NV主軸方向,即[111]軸.

圖1 (網(wǎng)刊彩色)金剛石晶體中NV色心的物理結(jié)構(gòu)(橙色表示氮原子,灰色表示空位)Fig.1.(color online)Physical structure of the NV color center in diamond(the nitrogen atom and the vacancy are labeled by the orange sphere and the gray sphere,respectively).

圖2 (網(wǎng)刊彩色)NV色心的能級結(jié)構(gòu)和躍遷Fig.2.(color online)Energy level structure and transitions of the NV center.

基態(tài)NV色心的總自旋S=1,對應(yīng)的能級結(jié)構(gòu)和躍遷如圖2所示.實線表示可進行躍遷,虛線表示不可進行躍遷,Γs和Γd表示無輻射躍遷.NV的基態(tài)是自旋三重態(tài)3A,自旋磁量子數(shù)ms=±1和ms=0之間存在Δ=2.87 GHz的零場劈裂.由于存在與聲子相關(guān)的無輻射躍遷(Γs和Γd),故可用激光脈沖來極化電子自旋至ms=0態(tài),即初始化.電子由激發(fā)態(tài)躍遷到基態(tài)時發(fā)出熒光光子,且由于躍遷過程不同,初始態(tài)為ms=0態(tài)的熒光強度比ms=±1態(tài)的熒光強20%—40%[26,27],由此可實現(xiàn)電子自旋狀態(tài)的讀出.

2.2 NV色心系統(tǒng)哈密頓量

金剛石中隨機分布著自旋為1/2的13C,NV色心電子自旋為1,會與13C核自旋通過磁偶極相互作用耦合.在外場B的作用下,整個系統(tǒng)的哈密頓量為[28,29]

式中NV的哈密頓量HNV和13C環(huán)境的哈密頓量Hbath分別為

式中γe,γn分別為電子自旋和核自旋的旋磁比,Hdip描述核自旋之間的磁偶極相互作用,Ii為NV色心周圍13C環(huán)境中第i個13C核的自旋角動量算符.

(1)式中最后一項

描述電子自旋與核自旋之間的相互作用,是造成NV退相干的主要原因,式中Ai為第i個近鄰核自旋與電子自旋之間的磁偶極相互作用.

故第i個核自旋的哈密頓量為

由于電子和核自旋之間大失諧,超精細(xì)相互作用不會誘導(dǎo)電子自旋的翻轉(zhuǎn),所以當(dāng)電子自旋處于|m〉態(tài)(m=0,±1為電子自旋的磁量子數(shù))時,電子與核自旋的超精細(xì)耦合會為核自旋提供一個有效相互作用勢,即核自旋的有效哈密頓量為

此時第i個核自旋受到的有效磁場為

式中m=0,±1為電子自旋的磁量子數(shù),也即

核自旋繞該有效磁場進動,并對電子自旋產(chǎn)生調(diào)制.由于每個核所感受到的超精細(xì)耦合不同,各個13C核自旋的進動頻率也不同.對系統(tǒng)施加Hahn echo脈沖,可以有效消除這種差異,使得各核自旋對電子自旋的調(diào)制同時重相.但由于核自旋之間磁偶極相互作用的存在,并不能通過對系統(tǒng)施加Hahn echo脈沖來消除影響,因而引起了NV電子自旋|0〉態(tài)和|1〉態(tài)之間的退相干[30].

3 NV系統(tǒng)測量弱磁場

3.1 理論模擬

利用MATLAB對自然豐度(1.1%)13C環(huán)境中的NV色心系統(tǒng)在Hahn echo脈沖作用下的退相干過程進行模擬,得到不同磁場強度下NV色心電子自旋|0〉態(tài)和|1〉態(tài)之間的退相干過程(圖3).在強、中、弱磁場條件下,NV色心退相干行為有顯著差異.該過程中有三個特征時間,即TW,TR,T2.其中TW為第一個半峰衰減到1/e的時間;TR為相鄰兩峰之間的時間間隔,是核自旋繞有效磁場進行拉莫進動的周期,反映核自旋對于NV色心電子自旋相干性的調(diào)制[30];T2為各個峰的包絡(luò)曲線衰減到1/e的時間,反映系統(tǒng)退相干的快慢.NV色心電子自旋的相干性隨時間演化可近似為

通過數(shù)據(jù)擬合,得到TW,TR與外磁場B的關(guān)系為

由圖4可知,橫向弛豫時間T2隨磁場增大整體上呈現(xiàn)增大趨勢,并在B≥ 10 Gs(1 Gs=10?4T)時趨于一個定值[16],不適合用于指示磁場大小.TW和TR均隨磁場增大而減小,其中TW在1—100 Gs的磁場范圍內(nèi)與B?0.65成正比,在小磁場極限下趨向于定值;在可測量范圍內(nèi)TR∝1/(γnB)[23],對磁場變化響應(yīng)度較高.若通過TR與B的非線性關(guān)系間接確定磁場大小,可得到較高的精確度.由于曲線的斜率為即磁場越小,TR對磁場大小的響應(yīng)度越高.

圖4也反映了利用TR測量靜態(tài)弱磁場的磁場下限.當(dāng)外磁場較小時,TR趨近于T2,實際測量過程中可能在第二個振蕩出現(xiàn)之前系統(tǒng)已經(jīng)完全退相干,此時只有第一個半峰,無法得到兩峰間距TR,可通過外加一個已知大小和方向的靜磁場,使總磁場大小在可測量范圍內(nèi).

圖3 (網(wǎng)刊彩色)NV色心電子自旋退相干過程模擬 (a)NV色心|0〉態(tài)和|1〉態(tài)的相干性與相干時間T和外磁場大小B的關(guān)系;(b)B=10 Gs時NV色心的相干性隨相干時間的變化(插圖為前三個峰的放大)Fig.3.(color online)Numerical simulation of the NV center electron spin decoherence:(a)Coherence between|0〉and|1〉states as a function of total evolution time and magnetic field;(b)coherence as a function of evolution time under 10 Gs magnetic field.The inset shows the magni fication of the first three peaks.

圖4 (網(wǎng)刊彩色)13C自然豐度環(huán)境下NV色心電子自旋退相干的TW,TR,T2與外磁場大小的關(guān)系Fig.4.(color online)The magnetic- field dependence of three different timescales,TW,TRand T2,for NV center electron spin coherence in a13C bath with natural abundance.

3.2 確定磁場大小

已知TR與B的關(guān)系,可以通過實驗測得TR,從而間接確定NV主軸方向的磁場大小.為避免直接測量方向帶來的不確定性,可以使NV主軸分別處于三個相互正交的方向x,y,z上,測量TR并結(jié)合TR與B的非線性關(guān)系,確定每次主軸方向的磁場大小Bx,By,Bz,則待測磁場大小B可表示為

磁場大小即可確定.

3.3 確定磁場方向

由于x,y,z方向和各方向上磁場分量已知,磁場與x,y,z方向余弦分別為

由此可以確定磁場方向.每個磁場分量的方向有2個可能的取向,因此磁場方向有6個可能取向.為了確定磁場方向,可以先利用光學(xué)磁共振技術(shù)[31]觀察NV色心在外磁場下發(fā)生塞曼分裂的情況.

存在外磁場B時,忽略高階小項,哈密頓量中與磁場B有關(guān)的部分為

不考慮由13C和14N核自旋引起的超精細(xì)結(jié)構(gòu),則有

在Sz表象下,Sx,Sy,Sz的矩陣元分別如下(因子?略去未記):

由定態(tài)薛定諤方程解能量本征值E得方程

其中

若外界磁場B方向沿NV主軸方向,即B=Bz,則(18)式方程的解為

此時從|0〉態(tài)向|1〉態(tài)與|?1〉態(tài)躍遷的吸收或放出的光子頻率分別為Δ±γeB.當(dāng)NV主軸與外磁場方向相同時,對該NV色心掃描光磁共振譜,理論結(jié)果如下:1)兩個共振峰關(guān)于Δ=2.87 GHz對稱;2)兩共振峰之間的頻率差δ=2γeB.由此可以確定外磁場方向.

3.4 測量靈敏度

式中P0(τ)為系統(tǒng)末態(tài)中|0〉的布居數(shù).

由圖4可知,TR,T2的值均與外磁場大小B有關(guān).T2對B變化的響應(yīng)度遠(yuǎn)小于TR,因此,外磁場大小B變化一個小量δB時,可將T2視為一個常數(shù),則由外磁場變化引起的熒光信號變化為

式中τ為積分時間,TR=αB?1((12)式),α=0.9366 ms·Gs.

同時,由于熒光讀出時光子散射噪聲引起的讀出噪聲為

式中C為一個與收集效率有關(guān)的常數(shù),收集效率為5%時,C≈0.3[32];N=T/τ為測量次數(shù),T為總的測量間隔.可測量的最小磁場改變量為

由此定義靈敏度為[32]

在采用的13C自然豐度的單個NV系統(tǒng)中,退相干時間T2≈0.5 ms,此時η≈20μT·Hz?1/2.對于含n個NV色心的集群樣品,由于熒光信號被放大n倍,信噪比增大,可使靈敏度提高倍.同時,由(22)式可知延長退相干時間也可以提高靈敏度.在單個NV色心系統(tǒng)中,電子自旋與13C核自旋之間的相互作用是造成NV退相干的主要原因.如圖5所示,隨著13C濃度增大,核與核之間的磁偶極相互作用造成各核自旋拉莫進動的不同步,進而導(dǎo)致電子自旋退相干更加劇烈,退相干時間T2縮短.因此采用合適的脈沖序列和經(jīng)12C純化的金剛石樣品延長退相干時間[33],從而顯著提高測量弱磁場的靈敏度.目前對于13C自然豐度的樣品T2可達(dá)0.6 s[16],另外可以通過同位素純化,將13C濃度降低到1/10000以內(nèi)[33],此時η≈60 nT·Hz?1/2.

表1 幾種主要的磁力計及其靈敏度Table 1.Sensitivities of different magnetometers.

為了對比NV色心和其他磁力計測量微弱磁場的精度,表1列舉了幾種主要磁力計的靈敏度.超導(dǎo)量子干涉儀的靈敏度雖然高于本文測弱磁場方法,但需要低溫(4 K)工作條件,對室外勘測不利.本文方法靈敏度已足以進行地磁場量級的弱磁場測量,且可通過施加脈沖優(yōu)化和同位素純化的方法進一步提高測量靈敏度.

圖5 13C豐度對TW,TR,T2的影響(B=5 Gs)Fig.5.Effect of13C abundance on timescales TW,TR,T2(B=5 Gs).

4 結(jié) 論

地磁場強度約為0.5 Gs,屬于弱磁場,在人類和動物生活、科學(xué)研究等方面有重要應(yīng)用[34].本文借鑒鳥類感磁機理,提出了一種利用量子相干系統(tǒng)精確測量靜態(tài)弱磁場的方法.通過哈密頓量求解,簡要分析了金剛石中NV色心電子自旋退相干的原因,模擬了高純度金剛石中單個NV色心與周圍13C核自旋熱庫的耦合,得到了電子自旋|0〉態(tài)與|1〉態(tài)的相干性隨演化時間和外部磁場大小的分布,進而得到退相干特征時間TW,TR,T2與外部磁場大小B的冪函數(shù)形式的高精確度關(guān)系.分別分析TW,TR,T2對外磁場B的響應(yīng)度,確定將TR作為本文方法中指示外磁場的“標(biāo)尺”,即對于一個特定的NV色心系統(tǒng),電子自旋退相干過程的TR與外磁場B有嚴(yán)格的對應(yīng)關(guān)系.只要在光學(xué)磁共振實驗中確定TR,由TR-B曲線即可得到該環(huán)境下NV主軸方向的靜磁場分量,通過在相互正交方向上的三次測量,即可確定外磁場的三維分布.對于該方法造成的磁場方向的不確定性,可利用連續(xù)的光磁共振譜實驗解決.NV色心主軸方向與外磁場方向平行時,塞曼分裂的連續(xù)光磁共振譜將關(guān)于Δ=2.87 GHz對稱,通過調(diào)整NV色心指向,可大致確定磁場方向,由此消除該方法測量磁場方向的不確定性.本文方法對靜態(tài)弱磁場的測量靈敏度可達(dá)60 nT·Hz?1/2,且可通過增大樣品中NV色心濃度和同位素純化的方法達(dá)到更高的靈敏度.

[1]Kirtley J R 2010Rep.Prog.Phys.73 126501

[2]Lenz J,Edelstein S 2006IEEE Sens.J.6 631

[3]Oukhanski N,Stolz R,Zakosarenko V,Meyer H G 2002Physica C368 166

[4]Zhang X C,Zhao G P,Xia J 2013Acta Phys.Sin.62 218702(in Chinese)[張溪超,趙國平,夏靜2013物理學(xué)報62 218702]

[5]Phillips J B,Deutschlander M E,Freake M J,Borland S C 2001J.Exp.Biol.204 2543

[6]Liang C H,Chuang C L,Jiang J A,Yang E C 2016Sci.Rep.6 23657

[7]Cai C Y,Ai Q,Quan H T,Sun C P 2012Phys.Rev.A85 022315

[8]Rodgers C T,Hore P J 2009Proc.Natl.Acad.Sci.USA106 353

[9]Kominis I K 2009Phys.Rev.E80 056115

[10]Cai J M,Guerreschi G G,Briegel H J 2010Phys.Rev.Lett.104 220502

[11]Yang L P,Ai Q,Sun C P 2012Phys.Rev.A85 032707

[12]Doherty M W,Manson N B,Delaney P,Jelezko F,Wrachtrup J,Hollenberg L C L 2013Phys.Rep.528 1

[13]Dobrovitski V V,Fuchs G D,Falk A L,Santori C,Awschalom D D 2013Annu.Rev.Condens.Matter Phys.4 23

[14]Neumann P,Beck J,Steiner M,et al.2010Science329 542

[15]Liu G Q,Xing J,Ma W L,Li C H,Wang P,Po H C,Liu R B,Pan X Y 2017Phys.Rev.Lett.118 150504

[16]Bar-GillN,Pham L M,JarmolaA,BudkerD,Walsworth R L 2013Nat.Commun.4 1743

[17]Tao M J,Hua M,Ai Q,Deng F G 2015Phys.Rev.A91 062325

[18]Ladd T D,Jelezko F,La flamme R,Nakamura Y,Monroe C,O’Brien J L 2010Nature464 45

[19]Zhao N,Honert J,Schmid B,Klas M,Isoya J,Markham M,TwitchenD,JelezkoF,LiuRB,FedderH,Wrachtrup J 2012Nat.Nanotech.7 657

[20]Maze J R,Stanwix P L,Hodges J S,Hong S,Taylor J M,Cappellaro P,Jiang L,Gurudev-Dutt M V,Togan E,Zibrov A S,Yacoby A,Walsworth R L,Lukin M D 2008Nature455 644

[21]Balasubramanian G,Chan I Y,Kolesov R,Al-Hmoud M,Tisler J,Shin C,Kim C,Wojcik A,Hemmer P R,Krueger A,Hanke T,Leitenstorfer A,Bratschitsch R,Jelezko F,Wrachtrup J 2008Nature455 648

[22]Shi F,Zhang Q,Wang P F,Sun H B,Wang J R,Rong X,Chen M,Ju C Y,Reinhard F,Chen H W,Wrachtrup J,Wang J F,Du J F 2015Science347 1135

[23]Zhao N,Ho S W,Liu R B 2012Phys.Rev.B85 115303

[24]Liu D Q,Chang Y C,Liu G Q,Pan X Y 2013Acta Phys.Sin.62 164208(in Chinese)[劉東奇,常彥春,劉剛欽,潘新宇2013物理學(xué)報62 164208]

[25]Huang P,Kong X,Zhao N,Shi F Z,Wang P F,Rong X,Liu R B,Du J F 2011Nat.Commun.2 570

[26]Gruber A,Drabenstedt A,Tietz C,Fleury L,Wrachtrup J,von Borczyskowski C 1997Science276 2012

[27]Childress L,Taylor J M,S?rensen A S,Lukin M D 2006Phys.Rev.Lett.96 070504

[28]Song X K,Ai Q,Qiu J,Deng F G 2016Phys.Rev.A93 052324

[29]Yang W,Liu R B 2009Phys.Rev.B79 115320

[30]Stanwix P L,Pham L M,Maze J R,Le Sage D,Yeung T K,Cappellaro P,Hemmer P R,Yacoby A,Lukin M D,Walsworth R L 2010Phys.Rev.B82 201201

[31]Chen X D,Zou C L,Gong Z J,Dong C H,Guo G C,Sun F W 2015Light-Sci.Appl.41

[32]Taylor J M,Cappellaro P,Childress L,Jiang L,Budker D,Hemmer P R,Yacoby A,Walsworth R,Lukin M D 2008Nat.Phys.4 810

[33]Ishikawa T,Fu K M C,Santori C,Acosta V M,Beausoleil R G,Watanabe H,Shikata S,Itoh K M 2012Nano Lett.12 2083

[34]Zhao L,Yan T J 2013Acta Physica Sin.62 067702(in Chinese)[趙龍,顏廷君 2013物理學(xué)報 62 067702]

Measurement of weak static magnetic field with nitrogen-vacancy color center?

Li Lu-SiLi Hong-HuiZhou Li-LiYang Zhi-Sheng Ai Qing?

(Department of Physics,Beijing Normal University,Beijing 100875,China)

28 May 2017;revised manuscript

12 August 2017)

The accurate measurement of the weak geomagnetic field is of significance for different disciplines.It can provide sufficient navigation information for both human beings and different natural animal species.Inspired by avian magnetoreception models,we consider the feasibility of utilizing quantum coherence phenomena to measure weak static magnetic fields.We propose an experimentally feasible scheme to measure weak static magnetic fields with nitrogenvacancy color center in diamond.Nitrogen-vacancy color centers are regarded as an ideal platform to study quantum science as a result of its long coherence time up to a millisecond timescale at room temperature.In a high-purity diamond,the hyper fine interaction with the surrounding13C nuclear spins dominates the decoherence process.In this paper,by the cluster-correlation expansion,we numerically simulate the decoherence process between|0〉and|+1〉states of the individual nitrogen-vacancy color center electron spin in the13C nuclear-spin baths with various magnitudes of external magnetic fields.By applying the Hahn echo pulse sequence to the system,we obtain the coherence of the nitrogenvacancy color center electron spin as a function of total evolution time and magnetic field.Furthermore,we obtain the high-accuracy relationship between the three decoherence-characteristic timescales,i.e.,TW,TR,T2,and magnetic fieldB.Finally,we draw a conclusion thatTRhas the highest sensitivity to the magnetic field in the three timescales.Thus,for a certain nitrogen-vacancy color center,TRcan be the scale for the magnitude of the magnetic field,or rather,the component along the nitrogen-vacancy electronic spin axis.When measuring an unknown magnetic field,we adjust the nitrogen-vacancy axis to the three mutually orthogonal directions respectively.By this means,we obtain the three components of the magnetic field and thus the magnitude and direction of the actual magnetic field.The accuracy can reach as high as 60 nT·Hz?1/2,and can be further improved by using an ensemble of nitrogen-vacancy color centers or diamond crystals purified with12C atoms.In summary,our scheme may provide an alternative method of accurately measuring the weak geomagnetic field by the nitrogen-vacancy color center under ambient condition.

weak magnetic field detection,nitrogen-vacancy color center in diamond,decoherence

PACS:06.20.–f,03.67.–a,07.55.Ge,85.75.SsDOI:10.7498/aps.66.230601

*Project supported by the Undergraduate Research Foundation of Beijing Normal University,China,the Young Scientists Fund of the National Natural Science Foundation of China(Grant No.11505007),and the Open Research Fund of the State Key Laboratory of Low-Dimensional Quantum Physics,Tsinghua University,China(Grant No.KF201502).

?Corresponding author.E-mail:aiqing@bnu.edu.cn

(2017年5月28日收到;2017年8月12日收到修改稿)

基于金剛石氮-空位色心對精確測量微弱靜磁場進行了探索.金剛石氮-空位色心電子自旋的退相干時間高度依賴于外磁場,而不同的退相干特征時間對磁場的靈敏度不同.對金剛石氮-空位色心電子自旋在不同強度外磁場下的退相干過程進行模擬,得到不同退相干特征時間與磁場大小的高準(zhǔn)確度關(guān)系,提出了基于響應(yīng)度最高的退相干特征時間測量靜態(tài)弱磁場大小和方向的方法,并分析了該方法測量靜態(tài)弱磁場的靈敏度,證明該方法的測量靈敏度比一般磁場測量儀器更高.

10.7498/aps.66.230601?北京師范大學(xué)本科生科研訓(xùn)練與創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)項目、國家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金(批準(zhǔn)號:11505007)、清華大學(xué)低維量子物理國家重點實驗室開放研究基金(批準(zhǔn)號:KF201502)資助的課題.

?通信作者.E-mail:aiqing@bnu.edu.cn