李世亮 倪張林 莫潤宏 屈明華 湯富彬 劉毅華(中國林業(yè)科學研究院亞熱帶林業(yè)研究所 杭州 311400)
云貴川主產(chǎn)區(qū)核桃中重金屬污染水平及其風險評估*
李世亮 倪張林 莫潤宏 屈明華 湯富彬 劉毅華
(中國林業(yè)科學研究院亞熱帶林業(yè)研究所 杭州 311400)
【目的】 研究云南、貴州和四川主產(chǎn)區(qū)核桃的重金屬污染狀況,評價食用核桃攝入重金屬的人體健康風險,為云貴川核桃綠色食品生產(chǎn)和健康消費提供科學依據(jù)?!痉椒ā?在云貴川核桃主產(chǎn)區(qū)采集204批次核桃樣品,采用石墨爐原子吸收光譜法(GF-AAS)和原子熒光光譜法(AFS)對樣品中Pb、Cd和As進行測定,應用單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法進行核桃重金屬污染水平評價,并結(jié)合中國居民核桃的消費量和體質(zhì)量信息,采用美國環(huán)保局(USEPA)的健康風險模型對核桃中As、Pb和Cd的膳食風險和致癌風險進行評估。【結(jié)果】 云貴川核桃樣品中重金屬As、Pb和Cd的檢出范圍分別為ND~ 0.064 mg·kg-1,ND ~ 0.095 mg·kg-1,ND ~ 0.017 mg·kg-1,3種重金屬的平均含量均低于標準LY/T1777—2008《森林食品質(zhì)量安全通則》的限量值(ML,0.2、0.2、0.1 mg·kg-1),說明3個省份核桃中As、Pb和Cd的污染狀況總體較輕。研究區(qū)域核桃樣品中重金屬的單因子污染指數(shù)總體Pbgt;Asgt;Cd,而云南省核桃樣品中As的單因子污染指數(shù)最高,四川省Pb的單因子污染指數(shù)最高,分別達到0.15和0.17。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)表明,3個省份核桃樣品重金屬污染排序為四川省gt;云南省gt;貴州省,但其綜合污染指數(shù)都小于0.15,遠小于警戒值1?!窘Y(jié)論】 云貴川主產(chǎn)區(qū)核桃樣品中Pb和As是主要的重金屬污染物,對人體健康的風險Pbgt;Asgt;Cd; 兒童因攝食核桃導致的重金屬潛在健康風險約是成人健康風險的25倍; 但無論兒童還是成人,重金屬的膳食風險和致癌風險值均低于風險閾值,風險尚在可接受水平內(nèi)。
核桃; 重金屬; 健康風險評價; 食品安全
隨著生活水平的逐步提高,人們對食品除要求品質(zhì)優(yōu)良、營養(yǎng)豐富外,更加關(guān)心食品的衛(wèi)生安全品質(zhì)。核桃(Juglansregia)是我國重要的木本油料樹種,具有很高的經(jīng)濟價值和營養(yǎng)價值,其果仁不僅含有豐富的磷脂、不飽和脂肪酸,還含有鋅、錳等人體不可缺少的微量元素,具有健腦、補血、潤肺、養(yǎng)神的功效(Liuetal., 2016)。此外,核桃具有龐大的樹冠和廣為分布的深根系,可阻止土壤的侵蝕,防止雨水沖刷,對綠化山川,保持水土,涵養(yǎng)水源和發(fā)展生態(tài)經(jīng)濟等具有重要作用,在我國林業(yè)建設和生態(tài)環(huán)境建設中具有十分重要的意義(李文月, 2005)。近年來,核桃作為優(yōu)良的經(jīng)濟林樹種在全國多個省份廣泛種植,但隨著核桃集約化規(guī)模生產(chǎn),核桃產(chǎn)地土壤本身的重金屬背景值、化肥和有機肥的施用以及大氣沉降的因素都增加了核桃中重金屬污染的風險。重金屬在人體較低攝入的情況下,即可對人體產(chǎn)生明顯的毒副作用,如鉛能引起貧血、腎炎并能破壞神經(jīng)系統(tǒng),鎘能蓄積在肝、腎組織中,引起腎臟吸收功能不全,砷會引起消化系統(tǒng)障礙,并伴有皮膚癌、肝癌、腎癌、肺癌等發(fā)病率增高的現(xiàn)象,而且重金屬極容易通過食物鏈的生物放大作用在生物體內(nèi)積累,難以通過生物降解而消除,從而對人體健康產(chǎn)生極大危害(Bogdanovietal., 2014)。四川省、貴州省、云南省是我國核桃主要產(chǎn)區(qū)之一,栽培歷史悠久,據(jù)國家統(tǒng)計局的統(tǒng)計資料顯示: 2012—2014年,云貴川三省核桃產(chǎn)量約占全國核桃總產(chǎn)量的40%(中華人民共和國國家統(tǒng)計局, 2014)。目前針對核桃的重金屬安全研究僅有較小范圍、特定省份的報道,如潘學軍等(2011)。對貴州省西貝高原產(chǎn)區(qū)的核桃品質(zhì)及質(zhì)量安全進行了分析評價; 付卓銳等(2015)對四川省4個代表性區(qū)域120個核桃樣品的重金屬進行檢測。這些結(jié)果還很難反映我國核桃主產(chǎn)區(qū)產(chǎn)品質(zhì)量安全現(xiàn)狀,且之前的研究都未對核桃樣品中的重金屬進行膳食風險評價。本研究調(diào)查了云貴川核桃主產(chǎn)區(qū)204份核桃樣品,對其中典型重金屬As、Pb、Cd污染現(xiàn)狀進行分析,并結(jié)合中國核桃消費量和體質(zhì)信息,運用美國環(huán)保署(USEPA)提出的健康風險模型(涂杰峰等, 2015; 吳燕明等, 2014)對3個省份核桃樣品的人體健康風險進行評價,從而為我國核桃產(chǎn)業(yè)持續(xù)發(fā)展提供技術(shù)支撐,為保障消費者健康提供科學依據(jù)。
2011—2013年于云貴川核桃主產(chǎn)區(qū)生產(chǎn)基地采集204份核桃樣品,其中云南省(80份)選取大理州和楚雄州,四川省(69份)選取廣元市、巴中市和成都市,貴州省(55份)選取畢節(jié)市和遵義市,具體采樣信息如表1所示。樣品采集采用網(wǎng)格法布點,于當?shù)睾颂沂斋@季節(jié)直接從樹上采集,每個基地采集8~10個樣品,每份樣品為10個樣品的混合樣,每份樣品采集2 kg。采集后的核桃樣品經(jīng)統(tǒng)一去除青皮和外殼,用粉碎機粉碎,于-20 ℃冰箱中保存,備用。
表1 云貴川三省核桃采樣信息表Tab.1 Distribution of walnut sample points in Yunnan, Sichuan and Guizhou Provinces
砷的測定: 根據(jù)國家標準GB 5009.11—2014《食品中總砷及無機砷的測定》,采用氫化物發(fā)生原子熒光光譜法,濕法消解,用北京吉天9130型原子熒光光譜儀進行測定。
鉛、鎘的測定: 根據(jù)國家標準GB 5009.12—2010《食品中鉛的測定》、GB 5009.15-2014《食品中鎘的測定》,采用微波消解法,用Thermo ScientificICE3500型石墨爐原子吸收光譜儀進行測定。
1.3.1 單因子污染指數(shù)評價 單因子污染指數(shù)評價公式為:
(1)
式中:Pi為核桃中第i種重金屬元素的污染指數(shù);Ci為核桃中第i種重金屬元素的實測含量(mg·kg-1);Si為核桃中第i種重金屬元素的限量標準值(mg·kg-1)。當Pi≤1時,表示核桃未受污染; 當Pigt;1時,表示核桃受到污染,且其值越大則污染越嚴重。
1.3.2 綜合污染指數(shù)評價 以綜合污染指數(shù)反映山核桃中所測重金屬元素的綜合污染水平。綜合污染指數(shù)的公式為:
(2)
式中:P綜為核桃中所測重金屬元素的綜合污染指數(shù);Ci為核桃中第i種重金屬元素的實測含量(mg·kg-1);Si為核桃中第i種重金屬元素的限量標準值(mg·kg-1)。當P綜≤1時,表示核桃未受到所測重金屬元素的綜合污染; 當P綜gt;1時,表示核桃受到了所測重金屬元素的綜合污染。
國內(nèi)健康風險評價主要以美國環(huán)保署(USEPA)提出的人體暴露健康風險評價模型為基本框架,再針對中國人群體質(zhì)對其部分參數(shù)進行修正后應用。本研究也借鑒此模型中提出的日均攝入量(average daily Intake,ADI)、風險系數(shù)(hazard quotient,HQ)和致癌風險(carcinogenic risks,CR)的概念,選取現(xiàn)有的適合中國人群的暴露參數(shù)進行健康風險評價,評估人體每日核桃攝入的重金屬所帶來的健康風險。由于核桃中重金屬主要通過食物攝入途徑進入人體,故此次研究僅計算經(jīng)口膳食暴露的風險。本研究中的3種重金屬對人體均具有慢性致癌風險,其中As和Cd還具有致癌風險。具體計算公式如下: 公式(3)為重金屬日均攝入量,公式(4)和公式(5)分別為風險系數(shù)和致癌物質(zhì)的健康風險,表2為ADI、CR和HQ計算的具體相關(guān)參數(shù)取值。
(3)
(4)
CR=ADI×SF。
(5)
(3)式中:ADI為日均攝入量(mg·kg-1d-1);C為核桃中重金屬的含量(mg·kg-1),本研究選取核桃中重金屬含量95%置信區(qū)間上限值; IR為核桃每日攝入量(g·d-1); EF為暴露頻率(d·a-1); ED為持續(xù)暴露時間(a); CF為轉(zhuǎn)換因子(kg·g-1); BW為平均體質(zhì)量(kg); AT為平均暴露時間(d)。(4)、(5)式中:HQ為風險系數(shù),表征單種污染物的膳食風險; RfD為參考劑量(mg·kg-1d-1),表示在單位時間單位體重攝取的不會引起人體不良反應的污染物最大量; 當HQlt;1 時,認為風險較小或可以忽略,HQgt;1時認為存在膳食風險; 斜率系數(shù)(SF)表示人體暴露于一定劑量某種污染物產(chǎn)生致癌效應的最大概率,(kg d·mg-1); CR為污染物致癌風險,表示癌癥發(fā)生的概率,通常以一定數(shù)量人口出現(xiàn)癌癥患者的個體數(shù)表示,若CR在10-6~ 10-4之間(即每1萬人到100萬人增加1個癌癥患者),就認為該物質(zhì)不具備致癌風險。
對云貴川三省204個核桃樣品重金屬As、Pb、Cd含量進行測定分析,檢測結(jié)果如圖1所示??傮w而言,云貴川三省核桃樣品重金屬污染水平Pbgt;Asgt;Cd,其平均含量分別為0.026,0.023和0.003 mg·kg-1。3個省份中四川省核桃樣品中Pb含量均值最高為(0.033±0.017) mg·kg-1,且統(tǒng)計數(shù)據(jù)經(jīng)Duncan測驗在α=0.05水平上與其他2省差異顯著,而云南省和貴州省Pb含量無明顯差異; 云南省As含量最高為(0.029±0.010) mg·kg-1,貴州省Cd含量最高為(0.003 5±0.004 2) mg·kg-1,且統(tǒng)計結(jié)果也與其他2省有顯著差異。進一步采用LY/T 1777—2008《森林食品質(zhì)量安全通則》標準(As、Pb、Cd的限量值分別為0.2、0.2、0.1 mg·kg-1)對核桃重金屬污染進行評估,所有受檢樣品中重金屬含量均未超標,且As、Pb、Cd含量的平均值均未超過限量的13%,最高殘留水平未超過限量的50%。
將所獲統(tǒng)計數(shù)據(jù)經(jīng)Grubbs準則判斷剔除異常值后,繪制了云貴川三省核桃中重金屬As、Pb、Cd含量的頻次分布圖(圖2)。3個省份核桃樣品中As含量的中位數(shù)都較接近均值,總體符合一定的近正態(tài)分布。Pb和Cd含量中位值分別為0.022和0.002 mg·kg-1,中位值小于均值,樣本Pb、Cd含量左偏,為右尾分布,說明多數(shù)樣品的Pb、Cd含量水平較低。其中,云南省和四川省核桃樣品中Cd含量都集中在0.002~0.005 mg·kg-1,未有超過0.008 mg·kg-1的樣品,相較而言貴州省核桃中Cd含量差異較大,且高于0.008 mg·kg-1占20%。
表2 核桃中重金屬對人體健康風險計算參數(shù)取值Tab.2 Parameter values in hazard quotient calculation models of heavy metals in walnut
圖1 云貴川三省核桃樣品中重金屬含量Fig.1 The heavy metal content of walnut in Yunnan, Sichuan and Guizhou Provinces圖中每種重金屬數(shù)據(jù)列小寫英文字母不同表示含量經(jīng)Duncan測驗差異顯著(Plt;0.05)。Within heavy metals, bars with different letters are significantly different(Duncan test, Plt;0.05).
圖2 云貴川主產(chǎn)區(qū)核桃樣品中As、Pb、Cd含量分布頻次Fig.2 Frequency distribution of As, Pb and Cd contents of walnuts in Yunnan, Sichuan, Guizhou Provinces
核桃中重金屬污染指數(shù)如表3所示: As單因子污染物指數(shù)最高的核桃樣品來源于云南(0.147),Pb和Cd單因子污染物指數(shù)最高的分別為四川(0.166)和貴州(0.035); 三省所有樣品中3種重金屬的單因子污染指數(shù)均低于0.2,平均為0.112(As)、0.128(Pb)、0.028(Cd),說明核桃樣品中單個重金屬污染水平較低。另外,三省份核桃樣品中重金屬的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)分別為0.124、0.135和0.093,即從綜合污染水平比較: 四川省gt;云南省gt;貴州省。
基于3種重金屬的檢出濃度,分別計算成人和兒童通過核桃攝入重金屬的日均暴露量和膳食風險,結(jié)果如表4所示。 兒童每日因食用核桃攝入的As、Pb、Cd的量為2.96×10-5、3.37×10-5和3.69×10-6mg·kg-1,而成人攝入量為1.21×10-6、1.38×10-6和2.74×10-7mg·kg-1,說明兒童重金屬的攝入量是成人攝入量的25倍左右,但仍低于美國國家環(huán)境保護署推薦的參考暴露劑量(As、Pb、Cd的參考暴露劑量分別是0.000 3、0.003 5、0.001 0 mg·kg-1)。對核桃中重金屬含量攝入后風險的分析結(jié)果表明: 核桃中3種重金屬攝入后兒童的風險系數(shù)HQ分別為0.01、0.001、0.004,成人分別為0.004、0.004、0.002,均遠遠小于1,說明單個重金屬攝入風險非常小。而整體重金屬攝入風險為0.1(兒童)、0.005(成人),與單個重金屬相比,攝入風險明顯增高,且兒童的風險高于成人。其中云南省兒童As的風險系數(shù)最高為0.126,其余重金屬的風險系數(shù)都低于0.1,遠低于警戒值1。進一步從致癌風險CR結(jié)果比較: As、Cd 2種重金屬對兒童的致癌風險為3.80×10-6和1.93×10-6,成人的致癌風險要比兒童低1個數(shù)量級,且表現(xiàn)為Cd的致癌風險要高于As。
表3 云貴川三省核桃中重金屬污染指數(shù)Tab.3 The heavy metal pollution index of walnut in Yunnan, Sichuan and Guizhou Provinces
核桃是我國重要的油料作物和經(jīng)濟作物。作為核桃生產(chǎn)大國,我國核桃種植面積和產(chǎn)量均居世界首位。為了更好了解我國與其他國家核桃產(chǎn)品中重金屬含量水平差異,對已有相關(guān)文獻報道結(jié)果進行了比對,結(jié)果見表5。通過國內(nèi)外文獻比對,核桃中As含量范圍大部分在0.020~0.065 mg·kg-1,最高含量0.12 mg·kg-1的樣品來源于北京某市場(核桃樣本為1份),文獻報道結(jié)果均低于我國標準LY/T1777—2008《森林食品質(zhì)量安全通則》的限量值0.2 mg·kg-1。本研究核桃樣品中As含量為0.023 mg·kg-1,略低于付卓銳等(2015)對四川核桃的研究結(jié)果(0.049 mg·kg-1),在已有文獻中處于較低水平。從Pb含量比較看,國外巴西、智利等核桃主產(chǎn)國中Pb的含量要低于我國核桃樣品,但本研究中得到的云貴川核桃中Pb含量(0.026 mg·kg-1)要低于國內(nèi)其他核桃中的報道(除北京某市場結(jié)果外),尤其是遠遠低于之前有關(guān)四川(0.19 mg·kg-1)和浙江(0.16 mg·kg-1)結(jié)果。另外,大部分文獻報道中Cd的含量都低于As和Pb,說明核桃樣品中Cd的污染水平低于As和Pb,本研究結(jié)果也表現(xiàn)出一致趨勢。文獻報道中Cd含量大部分在0.020~0.040 mg·kg-1,本研究樣品中Cd含量僅為0.003 mg·kg-1,基本處于所有報道中含量較低水平,這也說明云貴川三省核桃中Cd的污染水平可以忽略不計。通過進一步與一些國內(nèi)其他堅果中重金屬含量水平比較,結(jié)果表明: 已有報道中板栗(Castaneamollissima)中Pb含量與本研究結(jié)果相近,山核桃(Caryacathayensis)和腰果(Anacardiumoccidentale)中Pb含量較高,是本研究結(jié)果的10倍,此外紅松(Pinuskoraiensis)子和榛子(Corylusheterophylla)中Pb含量普遍低于此次研究結(jié)果; 測得的As含量略低于山核桃和腰果,與紅松子榛子的報道結(jié)果相近; 此次研究樣品Cd含量普遍低于其他堅果,相對而言,紅松子中Cd含量普遍高于其他堅果; 整體而言,云貴川三省核桃中重金屬含量水平與國外核桃主產(chǎn)國相接近,且低于之前國內(nèi)一些相關(guān)文獻報道,而且核桃中重金屬含量水平與其他堅果相近。
膳食暴露評估的結(jié)果顯示,云貴川三省核桃中As、Pb和Cd污染的危害并不嚴重。其中Pb、As是主要的重金屬污染物,對人體的健康風險Pbgt;Asgt;Cd。兒童因攝食核桃導致的重金屬潛在健康風險約是成人健康風險的25倍,無論兒童還是成人,重金屬致癌風險值和風險系數(shù)值均低于風險閾值,風險值均在可接受水平內(nèi)。需要指出的是本研究采用的核桃膳食攝入量來源參考文獻提供的兒童每日核桃攝入量(30.5 g·d-1)是成人的10倍,若成人的核桃攝入量參考中國居民膳食指南推薦堅果攝入量為25 ~ 35 g·d-1,則兒童的健康風險將是成人的2.5倍左右,應予以關(guān)注。
表4 核桃中重金屬的日均暴露量及其膳食風險①Tab.4 Carcinogenic average daily intake of heavy metals and dietary risk in walnuts
①“—”因EPA未制定鉛的致癌風險斜率系數(shù),故未計算其對人體的致癌風險。Due to the Slope Factor of lead has not established by EPA that the risk of cancer of the human body is not calculated.
表5 堅果中As, Pb, Cd含量國內(nèi)外文獻比對Tab.5 Contents of As, Pb and Cd in nuts compared with domestic and foreign literature
目前核桃等堅果中重金屬污染水平與其產(chǎn)地土壤的相關(guān)性報道較少。付卓銳等(2016)對攀西核桃的研究表明,核桃各器官(樹皮、葉、青皮、殼、仁)中Cd的含量并未隨土壤中Cd含量的增加而升高,即土壤中Cd的含量與核桃各器官中Cd的含量并無相關(guān)性。何璐君等(2016)研究表明,Cd是貴州區(qū)域土壤中主要重金屬污染種類,但是從本研究以及其他學者的研究表明核桃中Cd的含量非常低,這也進一步證明土壤環(huán)境中Cd對核桃仁中Cd的含量沒有直接影響。本研究在采集核桃樣品同時收集了部分產(chǎn)地土壤,通過對產(chǎn)地土壤中3種重金屬的分析,結(jié)果表明云貴川3省土壤中Pb、As和Cd的平均值分別為33.58、8.74和0.19 mg·kg-1,與3個省份核桃樣品中重金屬總體污染程度表現(xiàn)(Pbgt;Asgt;Cd)趨勢一致。但針對產(chǎn)地土壤和核桃中的3種重金屬含量,未能建立相關(guān)性方程(線性相關(guān)系數(shù)低于0.1)。類似的結(jié)果在巴基斯坦礦區(qū)附近采集的核桃及其土壤的研究中(Nawabetal., 2016)也有發(fā)現(xiàn),該研究表明核桃中Cr、Cd和Pb 3種重金屬的高低含量趨勢與土壤中有一致性,但是也不能得到定量化的相關(guān)性結(jié)果。綜合本研究和前人研究結(jié)果,表明產(chǎn)地環(huán)境中重金屬只是提供了核桃中重金屬的風險,但核桃品種、代謝能力、重金屬種類等都可能對二者相關(guān)性有影響,需要進行進一步深入研究。
我國云南、四川和貴州3個核桃主產(chǎn)省份核桃中重金屬As、Pb和Cd的含量范圍分別為ND ~ 0.064 mg·kg-1,ND ~ 0.095 mg·kg-1,ND ~ 0.017 mg·kg-1,平均值分別為0.026,0.023和0.003 mg·kg-1,含量均未超出我國LY/T 1777—2008《森林食品質(zhì)量安全通則》標準。相對而言,三省核桃樣品重金屬污染程度Pbgt;Asgt;Cd。研究區(qū)核桃中3種重金屬的膳食風險較小,總體處于安全水平。整體而言,云貴川作為我國核桃主產(chǎn)區(qū),其重金屬含量水平與國外堅果較為接近,有利于我國產(chǎn)品出口歐美市場。
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(責任編輯 王艷娜)
TheContentsandRiskAssessmentsofHeavyMetalsinWalnutsfromtheMainProducingAreasofYunnan,Guizhou,SichuanProvinces
Li Shiliang Ni Zhanglin Mo Runhong Qu Minghua Tang Fubin Liu Yihua
(ResearchInstituteofSubtropicalForestry,ChineseAcademyofForestryHangzhou311400)
【Objective】 The contamination of heavy metals in walnuts (Juglansregia) from the main producing areas of Yunnan, Guizhou and Sichuan Provinces was investigated. Based on the data,the human health risks of heavy metals intake from the walnut consumption were evaluated, in order to provide scientific basis for walnut production and consumer healthy consumption.【Method】 A total of 204 batch walnut samples were collected from the main producing areas of Yunnan, Guizhou and Sichuan Provinces.The contents of Pb, Cd and As in the samples were determined by graphite furnace atomic absorption spectrometry (GF-AAS) and atomic fluorescence spectrometry (AFS). Then the single factor pollution index and Nemerow multi-factor index were used to evaluate the levels of heavy metals in walnuts. In addition, combined with the Chinese resident’s consumption for walnut and their weight information,the dietary risk and carcinogenic risk of As, Pb and Cd in walnuts were evaluated by a health risk model from the US Environmental Protection Agency (USEPA).【Result】 The result showed that the concentrations of As, Pb and Cd in the tested samples were ND-0.064 mg · kg-1, ND-0.095 mg · kg-1and ND-0.017 mg · kg-1, respectively. The average contents of the three heavy metals in the tested walnuts did not exceed the limits of the standard LY/T 1777—2008 “Forest food-General rule for quality safety”, which indicated that the pollution status of As, Pb and Cd in walnuts from the three provinces was generally lighter. In addition, the single factor pollution index of heavy metals in the walnut samples was Pbgt; Asgt; Cd. The order for heavy metal pollution of walnut samples in the three provinces according to the Nemerow multi-factor index was Sichuan Provincegt; Yunnan Provincegt; Guizhou Province, all the comprehensive pollution index were less than 0.15, which was far less than the warning value of 1.【Conclusion】 Pb and As were the major heavy metal contaminants in the walnut samples of the three provinces, and the risk for human health was Pbgt; Asgt; Cd.The potential health risk through walnut consumption for children was 25 times higher than that of for adults. However, the dietary risk and carcinogenic risk were lower than the risk threshold for children and adults, and the risks were still within acceptable level.
walnuts; heavy mental; health risk assessment; food safety
10.11707/j.1001-7488.20171106
2016-09-12;
2017-02- 15。
中國林業(yè)科學研究院基本科研業(yè)務費專項 (CAFYBB2017QC002); 國家林業(yè)公益性行業(yè)科研專項(201304705)。
*劉毅華為通訊作者。
S718.43
A
1001-7488(2017)11-0052-08