陳 浩， 駱仲泱， 江建平， 許 希， 魯夢(mèng)詩(shī)， 王 濤， 方夢(mèng)祥

(1.浙江大學(xué) 能源清潔利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，杭州 310027； 2.華電電力科學(xué)研究院，杭州 310030)

電廠濕法煙氣脫硫顆粒物排放特性的實(shí)驗(yàn)研究

陳 浩1， 駱仲泱1， 江建平2， 許 希1， 魯夢(mèng)詩(shī)1， 王 濤1， 方夢(mèng)祥1

(1.浙江大學(xué) 能源清潔利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，杭州 310027； 2.華電電力科學(xué)研究院，杭州 310030)

在鍋爐100%和80%負(fù)荷工況下，采集某200 MW燃煤電廠濕法煙氣脫硫(WFGD)系統(tǒng)前后的顆粒物，得到煙氣中顆粒物的質(zhì)量濃度和粒徑分布，并通過(guò)觀察顆粒物的形貌對(duì)顆粒物中元素的組分和含量進(jìn)行檢測(cè).結(jié)果表明：WFGD系統(tǒng)入口處總懸浮顆粒物(TSP)的質(zhì)量濃度約為16.0 mg/m3，出口處TSP的質(zhì)量濃度低于10.0 mg/m3，TSP的脫除效率為46.8%；隨著鍋爐負(fù)荷的降低，顆粒物的脫除效率提高；WFGD出口處的顆粒物中存在Ca元素，顆粒物凝結(jié)團(tuán)聚成不規(guī)則的絮凝狀顆粒物；在除霧器沖洗狀態(tài)下，顆粒物的質(zhì)量濃度減小，元素Ca、S、C和O的含量顯著減小，顆粒物主要呈圓形，且分布較為疏散.

濕法煙氣脫硫； 顆粒物； 除霧器； 除塵效率

燃煤電廠排放的一次顆粒物[1]以及SO2、NOx等污染氣體與大氣發(fā)生反應(yīng)生成的二次顆粒物[2]嚴(yán)重危害著大氣環(huán)境和人類健康[3].目前，大型燃煤電廠均安裝了除塵裝置，并在除塵裝置后布置濕法煙氣脫硫(WFGD)系統(tǒng)，該系統(tǒng)對(duì)SO2具有較高的捕集效率.此外，利用WFGD系統(tǒng)噴淋漿液的慣性捕集作用還可實(shí)現(xiàn)煙氣中飛灰顆粒物以及其他有害物質(zhì)的協(xié)同脫除[4-5].

近年來(lái)，國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)燃煤電廠WFGD系統(tǒng)前后顆粒物的排放特性進(jìn)行了研究. Meij等[6]對(duì)某臺(tái)600 MW鍋爐機(jī)組測(cè)試后發(fā)現(xiàn)，顆粒物的質(zhì)量濃度由WFGD系統(tǒng)入口處的100 mg/m3(標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下)減至出口處的10 mg/m3以下，顆粒物的脫除效率高達(dá)90%；在WFGD系統(tǒng)出口處的顆粒物中，燃煤飛灰質(zhì)量?jī)H占總組分質(zhì)量的40%，其余60%為石膏和石灰石. Nielsen等[7]通過(guò)現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試后發(fā)現(xiàn)，WFGD系統(tǒng)對(duì)顆粒物的脫除效率高達(dá)80%，并在WFGD系統(tǒng)出口處的顆粒物中檢測(cè)到了Ca元素. 王琿等[8]對(duì)廣東某300 MW燃煤電廠WFGD系統(tǒng)入口和出口處的顆粒物進(jìn)行了采樣分析，結(jié)果表明總飛灰的脫除效率為74.5%，細(xì)顆粒物的脫除效率較低，在WFGD系統(tǒng)出口處的顆粒物中也檢測(cè)到了石灰石和石膏，分別占顆粒物總質(zhì)量的47.5%和7.9%. 鮑靜靜等[9]發(fā)現(xiàn)燃煤電廠WFGD系統(tǒng)對(duì)細(xì)顆粒物的脫除效率僅為18.0%，出口處細(xì)顆粒物中的Ca、S、O元素含量較入口處有所增加. 上述研究表明，WFGD系統(tǒng)對(duì)顆粒物具有一定的脫除效果，但燃煤電廠不同的運(yùn)行參數(shù)和工況對(duì)顆粒物排放的影響還有待研究.為此，筆者針對(duì)某200 MW燃煤機(jī)組WFGD系統(tǒng)出入口處的顆粒物進(jìn)行采樣和分析，研究了鍋爐負(fù)荷和除霧器狀態(tài)等運(yùn)行參數(shù)對(duì)顆粒物排放特性的影響，為高效脫除煙氣中的顆粒物提供參考.

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1顆粒物采樣方法

實(shí)驗(yàn)在浙江某200 MW鍋爐機(jī)組中進(jìn)行，顆粒物采樣位置為電袋復(fù)合式除塵器出口(脫硫塔前)和

煙囪(脫硫塔后)處.該鍋爐共配備2臺(tái)除塵器，每臺(tái)除塵器的出口分為甲、乙2個(gè)水平煙道，共布置4個(gè)測(cè)點(diǎn).煙氣脫硫系統(tǒng)為立式噴淋塔結(jié)構(gòu)，采用濕法石灰石-石膏脫硫技術(shù)，煙囪處布置左右2個(gè)測(cè)點(diǎn)，如圖1所示. 顆粒物的采樣方法參照GB/T 16157—1996 《固定污染源排氣中顆粒物和氣態(tài)污染物采樣方法》和GB 5468—1991 《鍋爐煙塵測(cè)試方法》. 采樣前，采用3012H系列自動(dòng)煙塵測(cè)試儀測(cè)量煙道內(nèi)煙氣的流速，計(jì)算實(shí)現(xiàn)煙氣等速采樣所需的噴嘴.采樣系統(tǒng)由采樣噴嘴尺寸、采樣槍、Dekati PM10三階撞擊器、真空泵以及尾氣處理裝置等組成.為防止煙氣中的水蒸氣在采樣過(guò)程中凝結(jié)，采用加熱裝置加熱采樣管路，將溫度控制在130 ℃左右. 隨煙氣進(jìn)入采樣管的顆粒物按粒徑劃分為三級(jí)，第一級(jí)顆粒物的空氣動(dòng)力學(xué)直徑Dpgt;10 μm，第二級(jí)顆粒物為2.5lt;Dp≤10 μm，第三級(jí)顆粒物為1lt;Dp≤2.5 μm(Dplt;1 μm的顆粒物質(zhì)量很小，可以忽略).采樣煙氣體積流量為10 L/min，脫硫塔前的采樣時(shí)間為20 min，脫硫塔后的采樣時(shí)間為30 min. 根據(jù)上述方法在每個(gè)采樣點(diǎn)各采樣3次，取3次采樣數(shù)據(jù)的平均值進(jìn)行計(jì)算. 在鍋爐100%負(fù)荷條件下，煙氣體積流量約為118×104m3/h；在鍋爐80%負(fù)荷條件下，煙氣體積流量約為94.6×104m3/h. 實(shí)驗(yàn)中入爐煤的工業(yè)分析和元素分析結(jié)果見(jiàn)表1，鍋爐運(yùn)行參數(shù)見(jiàn)表2，采樣工況見(jiàn)表3.

圖1 采樣系統(tǒng)示意圖Fig.1 Schematic diagram of the sampling system

1.2分析測(cè)試方法

Dekati PM10三階撞擊器中的收集膜片為清潔鋁膜，為防止顆粒物反彈，在鋁膜上涂覆可以溶解于四氯化碳的艾皮松脂高溫油(不影響顆粒物形貌和元素的表征[10]).采樣前后均需將鋁膜置于105 ℃的烘箱中烘干1 h，去除其中的水分，然后置于干燥皿中冷卻至室溫，最后用精度為0.1 mg的天平稱重.

表1 入爐煤的工業(yè)分析和元素分析

表2 鍋爐運(yùn)行參數(shù)

表3 采樣工況

對(duì)鍋爐80%負(fù)荷時(shí)除霧器沖洗和不沖洗狀態(tài)下WFGD系統(tǒng)采集的顆粒物進(jìn)行處理，采用能量色散譜儀(EDS)測(cè)定顆粒物中K、Na、Mg、Al、Si、C和Ca等元素的含量，并采用掃描式電子顯微鏡(SEM)觀察顆粒物的形貌.

2 結(jié)果與討論

2.1鍋爐負(fù)荷對(duì)WFGD系統(tǒng)前后顆粒物排放的影響

鍋爐100%負(fù)荷運(yùn)行時(shí)，除塵器出口處總懸浮顆粒物(TSP)、Dpgt;10 μm的顆粒物(PM10+)、Dp為2.5lt;～10 μm的顆粒物(PM2.5～10)和Dp為1～2.5 μm的顆粒物(PM1～2.5)的質(zhì)量濃度如圖2所示. 從圖2可以看出，同一臺(tái)除塵器的甲、乙2個(gè)煙道處顆粒物的質(zhì)量濃度差別不大，且2臺(tái)除塵器出口處顆粒物的分布也基本類似；4號(hào)除塵器煙道甲中TSP的質(zhì)量濃度為21.5 mg/m3，而其他煙道中TSP的質(zhì)量濃度均低于20.0 mg/m3，這表明電袋復(fù)合式除塵器對(duì)TSP有較好的脫除效果，燃煤飛灰出口總質(zhì)量濃度較低. 在3號(hào)除塵器出口處，PM10+、PM2.5～10和PM1～2.5的質(zhì)量濃度分別占TSP質(zhì)量濃度的50.0%、29.0%和21.0%；在4號(hào)除塵器出口處，PM10+、PM2.5～10和PM1～2.5的質(zhì)量濃度分別占TSP質(zhì)量濃度的51.0%、25.0%和24.0%.從圖2還可以看出，細(xì)顆粒物PM2.5在總懸浮顆粒物中的比例較大，這主要是由于傳統(tǒng)的除塵方法對(duì)細(xì)顆粒物脫除效果較差造成的[11-12]. 對(duì)除塵器后煙道的煙氣流速(見(jiàn)表4)進(jìn)行分析后可知，在鍋爐負(fù)荷不變的情況下，除塵器后不同煙道中煙氣的平均流速基本相等.除塵器出口處TSP的質(zhì)量濃度隨著煙氣流速的降低而減小，這是因?yàn)殡S著煙氣流速降低，燃煤飛灰在除塵器中的停留時(shí)間延長(zhǎng)，除塵效果增強(qiáng).

圖2 除塵器出口處顆粒物的質(zhì)量濃度(100%負(fù)荷)

Fig.2 Mass concentration of particulate matters at outlet of dust precipitator (100% boiler load)

表4除塵器出口處煙氣的平均流速

Tab.4Averageflowrateoffluegasatoutletofdustprecipitatorm/s

WFGD系統(tǒng)入口和出口處顆粒物的質(zhì)量濃度和脫除效率如圖3所示.從圖3可以看出，脫硫塔出口處顆粒物的質(zhì)量濃度均小于入口處顆粒物的質(zhì)量濃度，表明脫硫塔對(duì)顆粒物具有一定的脫除效果.將顆粒物的脫除效率以WFGD系統(tǒng)前后單位標(biāo)準(zhǔn)體積煙氣的質(zhì)量濃度為基準(zhǔn)進(jìn)行計(jì)算[13]，計(jì)算式如下：

(1)

式中：η為顆粒物的脫除效率，%；ρ2和ρ1分別為WFGD系統(tǒng)入口和出口處顆粒物的質(zhì)量濃度，mg/m3.

將WFGD系統(tǒng)入口和出口處同一粒徑范圍內(nèi)顆粒物的平均質(zhì)量濃度代入式(1)，即可得到WFGD系統(tǒng)對(duì)不同粒徑范圍顆粒物的脫除效率.在實(shí)驗(yàn)工況范圍內(nèi)，脫硫塔對(duì)顆粒物TSP的脫除效率可達(dá)46.8%，脫除效率隨著粒徑的減小而降低，PM10+的脫除效率高達(dá)70.0%，而PM1～2.5的脫除效率只有15.0%，這表明WFGD系統(tǒng)對(duì)大顆粒物的脫除效果要強(qiáng)于對(duì)小顆粒物的脫除效果.這是因?yàn)閃FGD系統(tǒng)對(duì)顆粒物的脫除主要依靠液滴的慣性碰撞捕集，而這種作用機(jī)理對(duì)細(xì)顆粒物PM1～2.5的脫除效率很低[14].與100%負(fù)荷相比，80%負(fù)荷下WFGD系統(tǒng)入口處TSP的質(zhì)量濃度顯著減小，而PM1～2.5的質(zhì)量濃度則基本不變.這主要是因?yàn)殡S著鍋爐負(fù)荷的降低，煙氣量減少，煙氣流速降低，顆粒物在除塵器中的停留時(shí)間延長(zhǎng)，故而增強(qiáng)了除塵效果，但這對(duì)脫除細(xì)顆粒物PM1～2.5的影響不大.從圖3還可以看出，與100%負(fù)荷相比，80%負(fù)荷下各粒徑范圍內(nèi)顆粒物的脫除效率更高，特別是PM2.5～10顆粒物的脫除效率由10%升至50.0%，這表明鍋爐負(fù)荷的改變對(duì)脫除PM2.5～10顆粒物的影響比較顯著.

圖3 WFGD系統(tǒng)入口和出口處顆粒物的質(zhì)量濃度和脫除效率

Fig.3 Mass concentration and removal efficiency of particulate matters at inlet and outlet of WFGD system

2.2除霧器狀態(tài)對(duì)WFGD系統(tǒng)出口處顆粒物排放的影響

除霧器是WFGD系統(tǒng)的重要組成部分，可以去除煙氣中攜帶的液滴，減輕下游設(shè)備的結(jié)垢腐蝕，其性能的好壞直接影響到WFGD系統(tǒng)能否連續(xù)可靠地工作[15]. 在除霧器不沖洗和沖洗2種狀態(tài)下，WFGD系統(tǒng)出口處顆粒物的質(zhì)量濃度如圖4所示.從圖4可以看出，WFGD系統(tǒng)出口煙囪處左右2個(gè)測(cè)點(diǎn)采集到的顆粒物質(zhì)量濃度差別不大；在除霧器不沖洗狀態(tài)下，煙囪處采集到的TSP質(zhì)量濃度約為11.0 mg/m3，符合國(guó)家排放標(biāo)準(zhǔn)， PM10+、PM2.5～10和PM1～2.5顆粒物質(zhì)量濃度所占比例分別為30.0%、36.0%和34.0%；在除霧器沖洗狀態(tài)下，TSP的質(zhì)量濃度減至6.2 mg/m3，降幅達(dá)44%，這表明沖洗能顯著提高WFGD系統(tǒng)的除塵效率，此工況下PM10+、PM2.5～10和PM1～2.5顆粒物質(zhì)量濃度所占比例分別為15.0%、40.0%和45.0%，細(xì)顆粒物PM1～2.5所占比例顯著增加，而PM10+所占比例則減少，這表明除霧器沖洗能顯著提高WFGD系統(tǒng)對(duì)大顆粒物PM10+的脫除效率.這主要是因?yàn)?，在除霧器沖洗時(shí)，沖洗水進(jìn)入吸收塔能增強(qiáng)WFGD系統(tǒng)的除塵效率，而液滴捕集的顆粒物主要是大顆粒物PM10+；另一方面，除霧器沖洗能提高除霧器捕集液滴的效率，減少后續(xù)漿液形成的顆粒物.

圖4 除霧器狀態(tài)對(duì)WFGD系統(tǒng)出口處顆粒物質(zhì)量濃度的影響

Fig.4 Influence on mist eliminator status on mass concentration of particulate matters at outlet of WFGD system

2.3WFGD系統(tǒng)出口處顆粒物的形態(tài)和成分

通過(guò)SEM觀察Dekati PM10三階撞擊器采集到的各級(jí)顆粒物的形貌特征，同時(shí)使用EDS定性分析顆粒物的元素組成. WFGD系統(tǒng)出口處顆粒物的形貌如圖5和圖6所示.從圖5可以看出，在除霧器不沖洗狀態(tài)下，顆粒物為不規(guī)則塊狀或絮凝狀，PM1～2.5顆粒物相互堆積形成致密的塊狀，且塊狀顆粒周圍分布著細(xì)小的顆粒物，這種結(jié)構(gòu)是在捕集過(guò)程中顆粒通過(guò)相互黏附團(tuán)聚形成的.從圖6可以看出，在除霧器沖洗狀態(tài)下，視場(chǎng)中顆粒物的數(shù)量明顯減少(在同樣的放大倍數(shù)下)，PM10+和PM2.5～10顆粒物亦為不規(guī)則塊狀或鏈狀，這是由煤中外在礦物質(zhì)于高溫下發(fā)生破碎形成的；PM1～2.5顆粒物表面較為光滑，且顆粒分布較為疏散，主要呈圓形，幾乎沒(méi)有團(tuán)聚現(xiàn)象，其主要是由煤焦破碎、易氣化元素的異相凝結(jié)和細(xì)小顆粒物的轉(zhuǎn)化形成的[16].

圖7給出了WFGD系統(tǒng)在除霧器沖洗和不沖洗狀態(tài)下不同粒徑顆粒物的元素組成 (測(cè)試過(guò)程中均測(cè)試樣品中多個(gè)點(diǎn)). 從圖7可以看出，在沖洗和不沖洗2種狀態(tài)下，顆粒物中的元素組成基本一致，顆粒物中含量較多的元素為C、O、Si和Al；在沖洗狀態(tài)下未檢測(cè)到Ca元素，且C、O、S元素含量減少，說(shuō)明燃煤飛灰顆粒物經(jīng)過(guò)脫硫塔時(shí)形成的新顆粒物在除霧器沖洗時(shí)被大量脫除.在PM10+顆粒物中檢測(cè)到了K、Na元素，這可能是由氣化-凝結(jié)形成的細(xì)顆粒物與礦物質(zhì)破碎形成的粗顆粒物碰撞而產(chǎn)生的，周科等[17]在電廠測(cè)試中也有類似的發(fā)現(xiàn).

(a) PM10+

(b) PM2.5～10

(c) PM1～2.5圖5 除霧器不沖洗狀態(tài)下WFGD系統(tǒng)出口處顆粒物的微觀形貌Fig.5 SEM images of particulate matters at outlet of WFGD system without mist eliminator washing

(a) PM10+

(b) PM2.5～10

(c) PM1～2.5圖6 除霧器沖洗狀態(tài)下WFGD系統(tǒng)出口處顆粒物的微觀形貌Fig.6 SEM images of particulate matters at outlet of WFGD system with mist eliminator washing

圖7 WFGD系統(tǒng)出口處PM10+和PM2.5～10中元素的組分

Fig.7 Composition of elements in PM10+and PM2.5～10at outlet of WFGD system

圖8為在除霧器沖洗和不沖洗狀態(tài)下PM1～2.5的EDS譜.由圖8可知，在除霧器不沖洗狀態(tài)下，WFGD系統(tǒng)出口處PM1～2.5顆粒物中檢測(cè)到了Ca元素的譜峰，且C、O、S元素的譜峰較高，說(shuō)明WFGD系統(tǒng)后的顆粒物不再僅由煤燃燒形成的飛灰組成，還包括脫硫過(guò)程中產(chǎn)生的新顆粒物. 一方面，WFGD系統(tǒng)噴淋過(guò)程中漿液會(huì)形成細(xì)小的液滴，這些液滴隨煙氣進(jìn)入煙道后脫水形成CaO/CaCO3顆粒；另一方面，在脫硫塔內(nèi)煙氣中的SO2氣體與噴淋漿液發(fā)生反應(yīng)生成CaSO3和CaSO4液滴，其經(jīng)脫水后形成的晶體顆粒被采樣器捕集[8-9,18]. 而細(xì)小液滴的存在促進(jìn)了顆粒物間的相互凝結(jié)和團(tuán)聚，從而形成不規(guī)則的絮凝狀顆粒物. 在除霧器沖洗狀態(tài)下未檢測(cè)到Ca峰的存在，C、O、S元素的譜峰也大幅降低. 這是因?yàn)樵跊_洗狀態(tài)下除霧器的除霧效率提高，大量石灰石和石膏液滴被捕集，進(jìn)入煙道中的細(xì)小液滴大量減少，顆粒物之間的凝結(jié)和團(tuán)聚效果大大減弱.

(a) 沖洗狀態(tài)下

(b) 不沖洗狀態(tài)下圖8 除霧器沖洗和不沖洗狀態(tài)下PM1～2.5的EDS譜Fig.8 EDS spectra of PM1～2.5 with/without mist eliminator washing

3 結(jié) 論

(1) WFGD系統(tǒng)出口處TSP的質(zhì)量濃度在10 mg/m3以下，符合國(guó)家排放標(biāo)準(zhǔn)，TSP的脫除效率為46.8%；脫除效率隨著顆粒物粒徑的減小而急劇降低，PM1～2.5細(xì)顆粒物的脫除效率僅為15.0%.

(2) 各粒徑段顆粒物的脫除效率隨著鍋爐負(fù)荷的降低而升高，其中PM2.5～10顆粒物脫除效率的變化最明顯.

(3) 除霧器沖洗可顯著增強(qiáng)WFGD系統(tǒng)對(duì)顆粒物的脫除效果，沖洗后，PM10+顆粒物所占比例可從沖洗前的30.0%減至15.0%.

(4) 在除霧器不沖洗狀態(tài)下,WFGD系統(tǒng)出口處的顆粒物中存在Ca元素，顆粒物凝結(jié)團(tuán)聚形成不規(guī)則的絮凝狀顆粒物；在除霧器沖洗狀態(tài)下，Ca、S、C、O元素的含量顯著減少，顆粒物主要呈圓形，分布較為疏散.

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ExperimentalStudyonEmissionCharacteristicsofParticulateMattersfromWetFlueGasDesulfurizationSystemofaCoal-firedPowerPlant

CHENHao1,LUOZhongyang1,JIANGJianping2,XUXi1,LUMengshi1,WANGTao1,FANGMengxiang1

(1.State Key Laboratory of Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China; 2. Huadian Electric Power Research Institute, Hangzhou 310030, China)

Particulate matters in areas before and after the wet flue gas desulphurization (WFGD) system of a 200 MW coal-fired power plant were collected at 100% and 80% boiler loads, so as to obtain the mass concentration and size distribution of particulate matters in the flue gas, and to detect the composition and content of elements involved by observing the morphology of above particulate matters. Results indicate that the mass concentration of total suspended particulate (TSP) is about 16 mg/m3(in standard state) at the inlet of WFGD system, which is below 10 mg/m3at the outlet, and the removal efficiency of TSP is 46.8%. The removal efficiency of particulate matters increase with the decrease of boiler load. Element calcium is found in the particulate matters at WFGD outlet, where irregular flocculation structures are formed through agglomeration and coagulation of particles. Under mist eliminator washing condition, the mass concentration of particulate matters decreases, and the content of elements Ca, S, C and O reduces obviously, when the particulate matters are mainly in round shape and dispersedly distributed.

wet flue gas desulfurization; particulate matter; mist eliminator; removal efficiency

2016-11-16

2017-01-03

國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(973計(jì)劃)資助項(xiàng)目(2013CB228504)

陳 浩(1989-)，男，湖北襄陽(yáng)人，博士研究生，主要從事燃煤電廠細(xì)顆粒物及其他污染物控制方面的研究.

電話(Tel.)：0571-87953706；E-mail：hchen0622@zju.edu.cn.

1674-7607(2017)11-0925-06

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