張紅光，石智成，高翔，李佳政，支淑梅

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二甲醚在低到中溫的著火延遲特性

張紅光1,2，石智成1,2，高翔1,2，李佳政1,2，支淑梅1,2

（1北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院，北京100124；2北京電動車輛協(xié)同創(chuàng)新中心，北京100124）

在上止點溫度656～814 K，上止點壓力1.2～3.5 MPa，當(dāng)量比（）0.83～1.25實驗條件下，利用快速壓縮機（RCM）研究了上止點壓力和燃料濃度對二甲醚著火延遲期的影響及二甲醚三階段燃燒現(xiàn)象。利用CHEMKIN-PRO軟件在更寬廣溫度范圍內(nèi)對混合氣著火延遲進行了同等條件下的模擬計算及反應(yīng)動力學(xué)分析。結(jié)果表明：隨著上止點壓力及燃料濃度的增加，第1階段著火延遲期均略有縮短，總著火延遲期明顯縮短；二甲醚總著火延遲期存在明顯的負(fù)溫度系數(shù)（NTC）現(xiàn)象，且在較低上止點壓力和燃料濃度下NTC現(xiàn)象更加明顯；在稀燃條件下（0.83）二甲醚混合氣出現(xiàn)低溫放熱和高溫兩階段放熱的三階段放熱現(xiàn)象，其高溫第1階段放熱主要由CH2O生成大量CO引起，高溫第2階段放熱主要由生成燃燒最終產(chǎn)物CO2和H2O引起。

壓縮機；燃料；著火延遲期；反應(yīng)動力學(xué)

引 言

日益嚴(yán)重的能源危機和環(huán)境污染促使人們尋找新的潔凈替代燃料和發(fā)動機燃燒技術(shù)。作為柴油機的理想清潔代用燃料，二甲醚由于其較高的十六烷值和汽化潛熱等特點受到人們的廣泛關(guān)注。已有相關(guān)學(xué)者在二甲醚發(fā)動機上開展了大量實驗與模擬研究[1-5]。在基礎(chǔ)燃燒方面，Wang等[6]對二甲醚的火焰結(jié)構(gòu)進行了研究，Huang等[7]對二甲醚火焰?zhèn)鞑ニ俣冗M行了測量，Moshammer等[8]在射流攪拌反應(yīng)器里研究了二甲醚的低溫氧化過程。

著火延遲期是描述燃料著火特性的基礎(chǔ)參數(shù)，同時對于燃料燃燒模型的研究和化學(xué)反應(yīng)機理的構(gòu)建、驗證和優(yōu)化也非常關(guān)鍵。Pan等[9-11]利用激波管對二甲醚在高溫下的著火延遲特性進行了研究。但是針對更貼近發(fā)動機真實運行工況的低到中溫、高壓實驗條件下的著火延遲特性的研究非常少。Curran等[12]利用快速壓縮機（RCM）研究了甲烷摻混比對二甲醚著火延遲特性的影響。Mittal等[13]利用快速壓縮機在較低上止點溫度615～735 K實驗條件下研究了二甲醚的著火延遲特性。Hu等[14]在模擬研究摻氫對二甲醚HCCI機燃燒特性影響時發(fā)現(xiàn)純二甲醚在稀燃時出現(xiàn)三階段燃燒現(xiàn)象，但未給出進一步解釋。

快速壓縮機能夠模擬低到中溫環(huán)境，且便于控制壓縮過程中的各項熱力學(xué)參數(shù)。因此，為了拓寬基礎(chǔ)燃燒實驗數(shù)據(jù)到更寬廣的溫度、壓力和燃料濃度范圍，對機理進行驗證、優(yōu)化及進一步理解二甲醚稀燃時三階段燃燒現(xiàn)象，本文利用快速壓縮機和CHEMKIN-PRO軟件進行二甲醚著火延遲期研究，討論了上止點壓力和燃料濃度對二甲醚著火延遲期的影響并闡明了二甲醚在稀燃條件下出現(xiàn)三階段燃燒現(xiàn)象的機理。該研究獲得的實驗數(shù)據(jù)既可以豐富二甲醚基礎(chǔ)燃燒數(shù)據(jù)，同時也對發(fā)展二甲醚化學(xué)動力學(xué)模型起到重要作用。

1 實驗系統(tǒng)與實驗方案

1.1 快速壓縮機

本文使用的RCM在之前的文獻中已有介紹[15]，主要由氣壓驅(qū)動系統(tǒng)、液壓控制系統(tǒng)、燃燒系統(tǒng)、配氣系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)組成（圖1）。其燃燒缸直徑50 mm，壓縮比在8.42～16.9范圍內(nèi)調(diào)節(jié)。本文RCM的燃燒活塞采用文獻[16-22]中的“creviced piston”，這種活塞設(shè)計可有效減小活塞運動過程中引起的渦流對燃燒室的影響，保證“絕熱核心假設(shè)”的成立，從而精確的計算上止點溫度c。c通過式（1）來計算

式中，0、c分別為二甲醚混合氣的初始壓力與上止點壓力，MPa；0、c分別為二甲醚混合氣的初始溫度與上止點溫度，K；為二甲醚混合氣的比熱容比，是混合物組分和溫度的函數(shù)。

圖1 RCM實驗臺架系統(tǒng)

Fig.1 System diagram of rapid compression machine test bench

1.2 著火延遲期定義及二甲醚混合氣的配制

本文采用壓力升高率對著火延遲期進行定義。如圖2所示，活塞壓縮上止點定義為時間0點，從壓縮上止點到燃燒壓力變化率的第1個峰值定義為第1階段著火延遲期，從燃燒壓力變化率的第1個峰值到第2個峰值定義為第2階段著火延遲期。通常，二甲醚低溫燃燒具有明顯的兩階段放熱和兩階段著火延遲，總著火延遲期。

圖2 著火延遲期定義

實驗中所用氣體的純度分別為DME 99.5%；氧氣99.999%；氮氣99.999%。將實驗氣體按所需摩爾比預(yù)先充入預(yù)混罐中并充分?jǐn)嚢瑁s20～30 min），然后靜置12 h，以保證二甲醚混合氣的充分均質(zhì)化。

1.3 實驗參數(shù)

本文中通過改變初始溫度和壓縮比控制上止點溫度在658～814 K之間，通過調(diào)節(jié)初始壓力和壓縮比的方式，控制上止點壓力分別為1.2、1.5、2.5和3.5 MPa。涉及到的當(dāng)量比為0.83、1和1.25，燃料濃度（體積比）為2.56%和4.17%。

相同實驗工況條件下，根據(jù)情況重復(fù)3～5次，以保證實驗結(jié)果的準(zhǔn)確性。

2 數(shù)值模擬

選用CHEMKIN-PRO軟件中的0-D均質(zhì)定容絕熱反應(yīng)模型模擬二甲醚混合氣在快速壓縮機內(nèi)的燃燒過程。同時采用兩種模型進行模擬。（1）散熱模擬：利用Mittal等[23]的“體積膨脹法”考慮壓縮過程和壓縮后的熱損失，更好地模擬二甲醚混合氣在燃燒室內(nèi)的壓縮和燃燒過程，從而與實驗結(jié)果進行對比，具體方法見文獻[24-25]。（2）絕熱模擬：假定二甲醚為定容絕熱燃燒，理解其著火延遲特性和燃燒過程。

采用Curran等[12]于2015年發(fā)布的CH4/DME機理進行模擬，該機理包含113種物種和710種基元反應(yīng)，在激波管、快速壓縮機等裝置的燃燒實驗中得到廣泛驗證[26-28]。

3 結(jié)果與討論

3.1 上止點壓力對二甲醚混合氣著火延遲期的影響

圖3為當(dāng)量比1，燃料濃度2.56%條件下，上止點壓力對二甲醚混合氣著火延遲期的影響，圖3(a)為一階段著火延遲期，圖3(b)為總著火延遲期。絕熱模擬和散熱模擬均能定性預(yù)測上止點壓力對著火延遲期的影響，從定量上分析，散熱模擬值與實驗值吻合度更好，尤其在低溫區(qū)間。而在負(fù)溫度系數(shù)（NTC）區(qū)間，機理未能很好地定量預(yù)測著火延遲期的變化。從圖中還可以看出，在著火延遲期小于10 ms時，散熱模擬和絕熱模擬值相差較小，這主要是由于在著火延遲期較短時通過燃燒室缸壁散熱量較小導(dǎo)致的。此外，從模擬結(jié)果看，在上止點壓力1.2 MPa時，一階段著火延遲期出現(xiàn)NTC現(xiàn)象，而實驗中未出現(xiàn)。

如圖3所示，隨著上止點溫度的增加，第1階段著火延遲期逐漸減小，而總著火延遲期呈現(xiàn)明顯的NTC現(xiàn)象。隨著上止點壓力的增加，第1階段著火延遲期略有縮短，但變化不大。低溫區(qū)間，總著火延遲期同樣縮短幅度較小，這是由于在低溫區(qū)間溫度起到主導(dǎo)作用，濃度增加不足以打破低溫活化能障礙的限制[29]。而在NTC區(qū)間，隨上止點壓力增加，分子濃度增加使得有效碰撞次數(shù)增加，反應(yīng)速率加快，因此，總著火延遲期出現(xiàn)明顯縮短。從圖3中還可以看出，在較低上止點壓力下，NTC現(xiàn)象更加明顯：NTC區(qū)間起始溫度向低溫方向移動；NTC溫度區(qū)間延長；NTC區(qū)間著火延遲期曲線“上揚”幅度增大（升高相同的溫度，著火延遲期延長得更多）。

圖3 上止點壓力對著火延遲期的影響

圖4所示為二甲醚消耗20%、溫度850 K時的反應(yīng)路徑，為了減少計算時間采用絕熱模擬。從圖中可以看出，二甲醚主要由OH、H、HO2脫氫形成CH3OCH2。CH3OCH2主要有3個反應(yīng)路徑：①CH3OCH2CH3+HCHO；②CH3OCH2+O2HCHO+HCHO+OH；③CH3OCH2+O2CH3OCH2O2，而CH3OCH2加氧形成CH3OCH2O2起到主導(dǎo)作用，其進一步異構(gòu)化形成CH2OCH2O2H。CH2OCH2O2主要有兩個去向：第一，繼續(xù)鏈分支反應(yīng)加氧形成O2CH2OCH2O2H，而O2CH2OCH2O2H繼續(xù)通過裂解反應(yīng)產(chǎn)生的OH是整個DME低溫氧化反應(yīng)鏈傳播的載體[30]；第二，進行裂解產(chǎn)生一分子OH和兩分子甲醛（CH2O），此反應(yīng)雖然生成一分子OH，但同時產(chǎn)生兩分子活性很低的CH2O，抑制了鏈的傳播，導(dǎo)致系統(tǒng)反應(yīng)速率下降，是形成NTC區(qū)間的主要原因。從圖中可以看出，CH2OCH2O2H的裂解反應(yīng)起到主導(dǎo)作用，且在較低上止點壓力下，裂解反應(yīng)比例更大。同時，在較低上止點壓力下，CH3OCH2和CH3OCH2O2也更多地通過裂解反應(yīng)形成CH2O，抑制了系統(tǒng)活性。因此，在較低上止點壓力下，NTC現(xiàn)象更加明顯。

圖4 反應(yīng)路徑分析

3.2 燃料濃度對二甲醚混合氣著火延遲期的影響

圖5所示為上止點壓力1.5 MPa、當(dāng)量比1條件下，燃料濃度對二甲醚混合氣著火延遲期的影響，圖5(a)為一階段著火延遲期，圖5(b)為總著火延遲期。絕熱模擬和散熱模擬均能定性預(yù)測燃料濃度對著火延遲期的影響。在低溫區(qū)間，機理預(yù)測值與實驗值吻合度較好，而在高溫區(qū)間，第一階段著火延遲期實驗值明顯小于模擬值，這主要是由兩點原因造成的：①實驗中采用加熱方式控制混合氣初始溫度，同時較高的上止點溫度使得壓縮過程中可能發(fā)生化學(xué)反應(yīng)；②較高的上止點溫度下，第1階段著火延遲期很短（小于1 ms），此時采用快速壓縮機測量所得實驗數(shù)據(jù)誤差較大。

如圖5所示，隨燃料濃度增加，第1階段著火延遲期略有縮短，而總著火延遲期明顯縮短。不同于高溫條件下O2量決定反應(yīng)速率，在二甲醚低溫氧化過程中二甲醚及其中間產(chǎn)物起主導(dǎo)作用[12]。因此，隨著燃料濃度增加，反應(yīng)速率加快，從而總著火延遲期縮短。從圖中還可以看出，總著火延遲期出現(xiàn)明顯的NTC現(xiàn)象，且在較低的燃料濃度下NTC現(xiàn)象更明顯。由前文分析可知，二甲醚氧化過程中兩次加氧反應(yīng)和相應(yīng)裂解反應(yīng)的比例決定NTC現(xiàn)象。隨燃料濃度降低，O2濃度相應(yīng)降低，從而裂解產(chǎn)生CH2O等穩(wěn)定分子的比例增加。因此，在較低的燃料濃度下NTC現(xiàn)象更加明顯。

圖5 燃料濃度對著火延遲期的影響

3.3 二甲醚混合氣三階段燃燒及當(dāng)量比對著火延遲期的影響

圖6所示為上止點溫度675 K、上止點壓力1.5 MPa，不同當(dāng)量比下二甲醚混合氣壓力-時間曲線。從圖中可以看出，在稀燃（0.83）時，二甲醚混合氣出現(xiàn)“低溫放熱”、“高溫第1階段放熱”、“高溫第2階段放熱”的三階段放熱現(xiàn)象。而在化學(xué)當(dāng)量比和富燃條件下，燃燒只有低溫放熱和高溫放熱兩個階段。值得注意的是，活塞壓縮到上止點時的振動可以引起壓力升高率曲線的小幅振動，但是不會引起燃燒缸內(nèi)溫度和壓力的明顯變化，即高溫兩階段放熱曲線不是由振動引起的。

圖6 不同當(dāng)量比下二甲醚混合氣壓力-時間曲線

隨著當(dāng)量比的增加，第1階段著火延遲期略有縮短，但低溫反應(yīng)階段后的放熱量（由壓力升高代表）明顯增加。第2階段著火延遲期與低溫反應(yīng)階段放熱量耦合，隨著放熱量增加，低溫反應(yīng)階段累積的自由基數(shù)量增加，反應(yīng)速率加快，第2階段著火延遲期縮短，從而總著火延遲期縮短。

為進一步解釋二甲醚混合氣在稀燃條件下的三階段燃燒現(xiàn)象，模擬了計算溫度、放熱率和重要反應(yīng)物摩爾分?jǐn)?shù)隨時間的變化。壓縮過程和壓縮后的熱損失影響著火延遲的計算，但是并不影響其控制著火的化學(xué)反應(yīng)，因此本文采用絕熱模擬來縮短計算時間。從圖7可以看出，在低溫反應(yīng)階段，二甲醚部分消耗，伴隨大量CH2O產(chǎn)生。CH2O在高溫第1階段放熱過程中快速消耗生成CO，生成的CO在高溫第2階段放熱過程中快速消耗生成CO2。因此，CH2O反應(yīng)生成CO是高溫第1階段放熱出現(xiàn)的重要原因，而CO氧化生成CO2是高溫第2階段放熱出現(xiàn)的重要原因。

圖7 溫度、放熱率和摩爾分?jǐn)?shù)隨時間變化的模擬結(jié)果

為進一步研究該條件下的化學(xué)反應(yīng)過程，圖8給出了放熱率、重要反應(yīng)物和重要基元反應(yīng)放熱率隨溫度的變化。機理中包含710步基元反應(yīng)，此處只給出了對放熱率貢獻最大的6個基元反應(yīng)。從圖中可以看出，放熱率出現(xiàn)3個峰值，分別對應(yīng)于二甲醚混合氣的低溫反應(yīng)放熱、高溫第1階段放熱和高溫第2階段放熱。從基元反應(yīng)放熱率曲線可以看出，對高溫第一階段放熱貢獻最大的反應(yīng)是R9：H+O2(+M)HO2(+M)、R19：H2O2(+M)OH+OH(+M)、R31：HCO+O2CO+HO2和R72：CH2O+OHHCO+H2O。R19雖然是吸熱反應(yīng)，但是H2O2分解產(chǎn)生的OH參與反應(yīng)R72。整體來看，高溫第一階段反應(yīng)過程中CH2O消耗，產(chǎn)生CO并伴隨放熱。

反應(yīng)R9：H+O2(+M)HO2(+M)、R15：HO2+OHH2O+O2和R27：CO+OHCO2+H為高溫第2階段反應(yīng)放熱做出了主要貢獻。這些反應(yīng)生成燃燒最終產(chǎn)物CO2和H2O，這從圖8中CO2和H2O在高溫第2反應(yīng)階段大量生成也得到驗證。因此，高溫第2階段放熱主要由CO和HO2分別生成燃燒最終產(chǎn)物CO2和H2O引起。

從圖8中還可以看出，高溫第1階段放熱主要出現(xiàn)在1150～1250 K，高溫第2階段放熱主要出現(xiàn)在1550～1650 K。在稀燃條件下，燃燒和放熱緩慢，高溫第1階段反應(yīng)后溫度未能上升到高溫第2階段反應(yīng)所需的溫度，同時，CH2O消耗殆盡，放熱進一步放緩。因此，二甲醚混合氣出現(xiàn)高溫兩階段放熱。而在化學(xué)當(dāng)量比和富燃條件下，燃燒迅速，放熱量增加，高溫第1階段反應(yīng)后即達到第2階段反應(yīng)所需溫度，此時，高溫第一階段和高溫第2階段放熱時間重疊，因此呈現(xiàn)出高溫單階段放熱。

圖8 放熱率和摩爾分?jǐn)?shù)隨溫度變化的模擬結(jié)果

4 結(jié) 論

（1）隨著上止點壓力和燃料濃度的增加，二甲醚混合氣第1階段著火延遲期略有縮短。在低溫區(qū)間，總著火延遲期同樣縮短幅度較小，而在NTC區(qū)間，總著火延遲期出現(xiàn)明顯縮短，且在較低上止點壓力和燃料濃度下，NTC現(xiàn)象更加明顯。

（2）低溫區(qū)間，機理預(yù)測值與實驗值吻合度較好，而在NTC區(qū)間，機理未能很好地定量預(yù)測著火延遲期的變化，即機理需要進一步優(yōu)化。

（3）稀燃條件下，二甲醚混合氣出現(xiàn)低溫放熱、高溫第1階段放熱和高溫第2階段放熱的三階段放熱現(xiàn)象，其原因在于稀燃條件下燃燒和放熱緩慢，高溫第1階段反應(yīng)放熱后溫度未能上升到第2階段反應(yīng)所需溫度。隨著當(dāng)量比增加，在化學(xué)當(dāng)量比和富燃條件下，高溫反應(yīng)呈現(xiàn)單階段放熱現(xiàn)象。

（4）低溫反應(yīng)放熱主要由二甲醚生成CH2O引起，高溫第1階段放熱主要由CH2O生成大量CO引起，高溫第2階段放熱主要由生成燃燒最終產(chǎn)物CO2和H2O引起。

符 號 說 明

p——壓力，MPa T——溫度，K γ——比熱容比 φ——當(dāng)量比 下角標(biāo) c——上止點 0——初始狀態(tài) 1——第1階段 2——第2階段

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Ignition delay characteristics of dimethyl ether under low-to-medium temperature ranges

ZHANG Hongguang1,2, SHI Zhicheng1,2, GAO Xiang1,2, LI Jiazheng1,2, ZHI Shumei1,2

(1College of Environmental and Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China;2Collaborative Innovation Center of Electric Vehicles in Beijing, Beijing 100124, China)

Effects of the compressed pressure and fuel concentration on ignition delay of DME mixture were investigated using a rapid compressor at compressed temperature of 656—814 K, compressed pressure of 1.2—3.5 MPa and equivalence ratio () of 0.83—1.25. Kinetics model was built to predict the ignition delay and simulate the combustion process using CHEMKIN-PRO software, meanwhile, reaction kinetics analysis was conducted. The results show that with increasing compressed pressure and fuel concentration, the first-stage ignition delay decreases slightly, while a significant decrease in the total ignition delay is observed. The ignition delay of DME presents well known negative temperature coefficient (NTC) and which is noted to become more prominent at lower compressed pressure and fuel concentration. DME mixture presents three-stage heat release at lean-fuel（0.83）, which includes low-temperature heat release and a two-stage high temperature heat release. Kinetics analysis indicates that the first-stage high temperature heat release is mainly caused by the production of CO from CH2O, and the reactions produce CO2and H2O contribute to the second-stage high temperature heat release.

compressor; fuel; ignition delay; reaction kinetics

10.11949/j.issn.0438-1157.20161513

TK 401

A

0438—1157（2017）05—2140—08

張紅光（1970—），男，教授。

國家自然科學(xué)基金項目（51376011）；北京市自然科學(xué)基金項目（3152005）；北京市教育委員會科技計劃重點項目（KZ201410005003）.

2016-10-26收到初稿，2016-12-02收到修改稿。

2016-10-26.

Prof. ZHANG Hongguang, zhanghongguang@ bjut.edu.cn

supported by the National Natural Science Foundation of China (51376011), the Natural Science Foundation of Beijing (3152005) and the Scientific Research Key Program of Beijing Municipal Commission of Education (KZ201410005003).