可 欣,包清華,黃曉妍,祁一芳,張海軍

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遼河保護(hù)區(qū)表層沉積物風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單篩選研究

可 欣*,包清華,黃曉妍,祁一芳,張海軍

(沈陽航空航天大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院,遼寧沈陽110136)

通過對(duì)遼河保護(hù)區(qū)表層沉積物樣品中污染物質(zhì)的化學(xué)分析,獲取了74種污染物的平均濃度水平.采用結(jié)合潛在危害指數(shù)的加權(quán)評(píng)分法進(jìn)行有機(jī)污染物質(zhì)風(fēng)險(xiǎn)清單的篩選;應(yīng)用風(fēng)險(xiǎn)商值法對(duì)沉積物中非離子氨的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估,進(jìn)而確定非離子氨是否列入風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單;將沉積物重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法與EPA效應(yīng)閾值比對(duì)相結(jié)合,篩選重金屬風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單.研究結(jié)果顯示,遼河保護(hù)區(qū)表層沉積物風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單包括8種污染物質(zhì):非離子氨、Cd、苯并[a]蒽、苯并[a]芘、敵敵畏、苯并[k]熒蒽、、茚并[1, 2, 3-c, d]芘.

遼河保護(hù)區(qū)；表層沉積物；潛在危害指數(shù)；加權(quán)評(píng)分法；風(fēng)險(xiǎn)商值；風(fēng)險(xiǎn)物質(zhì)清單

遼河保護(hù)區(qū)作為國(guó)家振興東北的老工業(yè)基地的核心區(qū)域,承載了遼寧省經(jīng)濟(jì)、社會(huì)發(fā)展的巨大壓力,隨著其支流接納了周邊城市的生活及工業(yè)廢水,大量的有毒有害物質(zhì)進(jìn)入了此流域水環(huán)境,給人類及生態(tài)帶來了一系列不良影響,因此篩選出此流域毒性強(qiáng)、難降解、殘留時(shí)間長(zhǎng)、分布廣、危害大的污染物進(jìn)行監(jiān)測(cè)治理迫在眉睫[1-2].

關(guān)于環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)的研究最早開始于美國(guó),在1978年的聯(lián)邦公告中提出了65類有毒物質(zhì),并于1981年做了修正,增加了一些使用頻率高,生產(chǎn)量及使用量大的污染物,同時(shí)移除了3種化學(xué)性質(zhì)不符的污染物,最后定為129類優(yōu)先控制污染物[3].隨后日本、歐盟等一些國(guó)家和地區(qū)也開展了相關(guān)研究[4].我國(guó)在這方面起步較晚,在1989年才通過了“中國(guó)水中優(yōu)先控制污染物黑名單”,包括了68種污染物[5].國(guó)內(nèi)外篩選風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)的方法主要有潛在危害指數(shù)法、綜合評(píng)分法、密切值法、Hasse圖解法、模糊數(shù)學(xué)法、風(fēng)險(xiǎn)得分法等[7-13].在諸多的篩選方法中,目前比較流行并簡(jiǎn)單實(shí)用的方法為通過對(duì)污染物質(zhì)的各項(xiàng)指標(biāo)分級(jí)賦值并求和評(píng)價(jià)的結(jié)合潛在危害指數(shù)的加權(quán)評(píng)分法[6],但此種方法目前多用于有機(jī)污染物的篩選,對(duì)人體危害較大的重金屬及非離子氨的研究較少[12,14].針對(duì)重金屬及非離子氨的篩選,引入了風(fēng)險(xiǎn)商值、閾值效應(yīng)及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù).與結(jié)合潛在危害指數(shù)的加權(quán)評(píng)分法直接用于重金屬和非離子氨的篩選相比,引入風(fēng)險(xiǎn)商值、閾值效應(yīng)及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)不但能克服我國(guó)河流基礎(chǔ)數(shù)據(jù)不足的情況,而且解決了沉積物中有機(jī)污染物、重金屬及非離子氨的含量存在巨大差異對(duì)結(jié)果的影響,并且分別考慮了不同種類的污染物對(duì)環(huán)境的危害程度,因此此類方法在風(fēng)險(xiǎn)物質(zhì)清單的篩選中已得到了廣泛關(guān)注.目前為止中國(guó)在這一領(lǐng)域的相關(guān)研究還處于初期階段.本次研究基于污染物質(zhì)濃度水平、檢出頻次和對(duì)生物毒性影響的綜合評(píng)價(jià),在結(jié)合潛在危害指數(shù)的加權(quán)評(píng)分法的基礎(chǔ)上引入風(fēng)險(xiǎn)商值、閾值效應(yīng)及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù),分別對(duì)遼河保護(hù)區(qū)沉積物中的有機(jī)污染物、重金屬及非離子氨進(jìn)行篩選,得到一份適用于遼河保護(hù)區(qū)的風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單,為指導(dǎo)遼河保護(hù)區(qū)流域水質(zhì)衛(wèi)生監(jiān)測(cè)和保障安全工作提供依據(jù).

1 材料與方法

1.1 研究對(duì)象

選取遼河保護(hù)區(qū)沉積物作為研究對(duì)象,應(yīng)用GPS定位系統(tǒng)定位,分別于2013年5月和10月對(duì)遼河保護(hù)區(qū)內(nèi)12個(gè)采樣點(diǎn)(St.1福德店,St.2亮子河,St.3柴河,St.4長(zhǎng)鉤子河,St.5左小河,St.6秀水河,St.7燕飛里排干,St.8付家窩堡排干,St.9柳河,St.10一統(tǒng)河,St.11螃蟹溝,St.12繞陽河), 采用抓斗式采泥器采集表層10cm左右的沉積物樣品. 將沉積物樣品在不銹鋼盆中混勻后轉(zhuǎn)移到不銹鋼飯盒中封存.采集后的樣品應(yīng)立刻在冷藏條件下運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室,放置于4℃條件下保存.

1.2 風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單篩選流程

首先根據(jù)遼河保護(hù)區(qū)域和干流附近重點(diǎn)行業(yè)進(jìn)行分析和調(diào)研,匯總出流域內(nèi)潛在污染物的初始名單[15-16].再將實(shí)際監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)和毒性數(shù)據(jù)結(jié)合的基礎(chǔ)上對(duì)污染物名單進(jìn)行篩選,剔除不易對(duì)水環(huán)境產(chǎn)生影響的物質(zhì).再根據(jù)篩選原則,篩選出風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì),最終建立風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單.具體篩選流程如圖2所示.

1.3 風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單篩選方法

1.3.1 有機(jī)類污染物的篩選方法 首先篩查出檢出率超過50%的有機(jī)污染物,再采用結(jié)合潛在危害指數(shù)的加權(quán)評(píng)分法進(jìn)一步篩選出風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單.

(1)潛在危害指數(shù)[17,19]

潛在危害指數(shù)是依據(jù)化學(xué)物質(zhì)最基本的毒理學(xué)數(shù)據(jù)(如閾限值、推薦值、LD50等)按公式推算出來的,計(jì)算公式如下:

=2+4(1)

式中:-是潛在危害指數(shù);是一般化學(xué)物質(zhì)的AMEGAH所對(duì)應(yīng)的值;是潛在“三致”化學(xué)物質(zhì)的AMEGAC所對(duì)應(yīng)的值;是常數(shù)項(xiàng).值的確定原則如表1.

表1 A、B的賦值

的確定原則如下:可以找到值時(shí),=1;無值時(shí),=2;某化學(xué)物質(zhì)有蓄積或慢性毒性時(shí),=1.25,僅有急性毒性時(shí),=1;可以找到值時(shí),=1;找不到值時(shí),=1.5.AMEG即周圍多介質(zhì)環(huán)境目標(biāo),是美國(guó)環(huán)境保護(hù)局工業(yè)環(huán)境實(shí)驗(yàn)室推算出來的化學(xué)物質(zhì)或其降解產(chǎn)物在環(huán)境介質(zhì)中的限定值.一般化學(xué)物質(zhì)的AMEGAH計(jì)算模式有兩種,第1種方法為有閾限值或推薦值時(shí)由閾限值或推薦值推算得到,計(jì)算公式如下:

AMEGAH=閾限值(推薦值)/420×103(2)

式中:AMEGAH:為一般化學(xué)物質(zhì)的AMEG, μg/m3;閾限值:表示污染物在研究空間中的允許質(zhì)量濃度,mg/m3;推薦值:為表示污染物在研究空間中最高質(zhì)量濃度推薦值,mg/m3;沒有閾限值和推薦值時(shí),通過大白鼠經(jīng)口給毒的半數(shù)致死劑量估算得到,計(jì)算公式如下:

AMEGAH(μg/m3)＝0.107×LD50(3)

式中:LD50為大白鼠或小鼠經(jīng)口給毒的半數(shù)致死劑量,mg/kg.

對(duì)于潛在“三致”化學(xué)物質(zhì)的AMEGAC的計(jì)算公式如下:

AMEGAC＝閾限值(推薦值)/420×103(4)

式中:AMEGAC為“三致”物質(zhì)或“三致”可疑物在水中的允許質(zhì)量濃度,μg/m3.

(2)結(jié)合潛在危害指數(shù)的加權(quán)評(píng)分法[18-20,35]

為了克服潛在危害指數(shù)法不考慮各污染物在環(huán)境中存在狀態(tài)的不足,將潛在危害指數(shù)法與加權(quán)評(píng)分法相結(jié)合.此次研究將潛在危害指數(shù)()、環(huán)境檢出率()、檢出的平均濃度()作為三個(gè)權(quán)重指標(biāo),根據(jù)此3個(gè)因子對(duì)風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單篩選的重要性,權(quán)重分別定義為 3、1、1,以25分計(jì),計(jì)算總分= 3×++,再根據(jù)對(duì)化合物進(jìn)行排序.

根據(jù)式(1)得出潛在危害指數(shù)的數(shù)值范圍在1~30之間,將其劃分為5個(gè)區(qū)間;指數(shù)1~6時(shí),分值定為1分;指數(shù)6.5~12.5時(shí),分值定為2;指數(shù)13~18.5時(shí),分值定為3;指數(shù)19~24.5時(shí),分值定為4;危害指數(shù)大于或等于25時(shí),分值定為5.

1.3.2 非離子氨的風(fēng)險(xiǎn)商值計(jì)算[21]利用風(fēng)險(xiǎn)商值法(Risk Quotient, RQ)對(duì)遼河保護(hù)區(qū)沉積物中非離子氨的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估,RQ的一般形式為污染物質(zhì)的PEC(Predicted Exposure Concentration)與PNEC(Predicted No Effect Concentration)的比值,此次研究的RQ為非離子氨實(shí)測(cè)濃度與水生生物非離子氨基準(zhǔn)濃度的比值,使用急性毒性數(shù)據(jù)獲取污染物PNEC值,即:

RQ=PEC/PNEC (5)

1.3.3 重金屬類污染物的篩選方法[22]將重金屬檢測(cè)平均濃度與效應(yīng)含量水平進(jìn)行比對(duì)的結(jié)果和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法得出的結(jié)果相結(jié)合,最終確定重金屬類風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單.第一步:重金屬檢測(cè)的平均濃度與閾值效應(yīng)含量(threshold effect concentration, TEC)水平和可能效應(yīng)含量(probable effect concentration, PEC)水平進(jìn)行比較,篩選出對(duì)沉積物底棲生物可能及會(huì)造成毒性的重金屬.第二步:用Hakanson等人提出的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法對(duì)檢測(cè)出的重金屬進(jìn)行評(píng)價(jià),通過計(jì)算(生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)因子)得到各種重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)[23].計(jì)算公式如下:

1.4 測(cè)定方法

非離子氨的濃度值是由氨氮的濃度值根據(jù)公式計(jì)算得出的[24],氨氮濃度用氨氮分光光度法測(cè)量;重金屬經(jīng)電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀ICP-AES測(cè)定[25-26];多環(huán)芳烴采用震蕩提取法提取,用氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀Agilent 6890- 5973GC-MS測(cè)定[27];多氯聯(lián)苯使用日本JEOL公司的JMS800D高分辨色質(zhì)聯(lián)機(jī)(HRGC/HRMS)來測(cè)定,采用全四氟煤油PFK作為質(zhì)量校正物質(zhì)[28];二噁英使用日本JEOL公司的JMS800D高分辨色質(zhì)聯(lián)機(jī)(HRGC/HRMS)來測(cè)定,采用全四氟煤油PFK作為質(zhì)量校正物質(zhì)[29-32];有機(jī)磷農(nóng)藥含量采用氣象色譜-火焰光度檢測(cè)(GC-FPD)檢測(cè),有機(jī)氯農(nóng)藥含量使用氣相色譜—微池電子捕獲監(jiān)測(cè)器(GC-ECD)[33-34]測(cè)定.

2 結(jié)果與討論

通過對(duì)研究區(qū)內(nèi)采集的樣本檢測(cè)分析,檢測(cè)了有機(jī)污染物66種,重金屬7種,加上非離子氨一共74種污染物.

2.1 有機(jī)類污染物風(fēng)險(xiǎn)清單篩選

2.1.1 沉積物中有機(jī)污染物質(zhì)的平均檢出濃度與檢出頻次的分級(jí) 所檢測(cè)的66種有機(jī)污染物中多環(huán)芳烴14種,多氯聯(lián)苯12種,有機(jī)氯農(nóng)藥9種,有機(jī)磷農(nóng)藥14種,多氯二苯并-對(duì)-二噁英(PCDDs)7種,多氯二苯并呋喃(PCDFs)10種.表5為研究區(qū)檢出率高于50%的有機(jī)污染物平分結(jié)果,檢出率高于50%的有機(jī)污染物一共有16種:苯并[a]蒽、苯并[a]芘、敵敵畏、苯并[k]熒蒽、、茚并[1,2,3-c,d]芘、二苯并[a,h]蒽、艾氏劑、-BCH、芘、狄氏劑、苊烯、菲、苯并[b]熒蒽、總二噁英和苯并[g,h,i]苝.由表2可知,其平均檢出濃度最大值為85.71ng/g,最小值為0.36ng/g,利用等比級(jí)數(shù)定義分級(jí)標(biāo)準(zhǔn),即:a=a·q-1,幾何分為5個(gè)區(qū)間,并對(duì)每個(gè)區(qū)間賦值1~5分:平均濃度0.36~1.09為1分;1.09~3.23,分值定為2;3.23~9.64,分值定為3;9.64~28.72時(shí),分值定為4;28.72~ 85.71,分值定為5.檢出率最大值為100%,最小值為52.32%,將此區(qū)間[52.6%~100%]平均分為5個(gè)區(qū)間,并同時(shí)對(duì)每個(gè)區(qū)間賦值1~5分:檢出率52.6%~62.1%為1分;檢出率62.1%~71.6%為2分;檢出率71.6%~81.1%為3分;檢出率81.1%~ 91%為4分;檢出率91%~100%為5分.

2.1.2 加權(quán)評(píng)分 由表2可以看到,按加權(quán)評(píng)分總分值的大小排序得到分值范圍為5~23.根據(jù)文獻(xiàn),風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)的篩選原則是對(duì)經(jīng)濟(jì)環(huán)境的各種因素進(jìn)行分析,確定在數(shù)量上優(yōu)先控制前30%定量檢出的污染物[19-20,35],由此從16個(gè)有機(jī)污染物中會(huì)選出5個(gè)列入風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單.但進(jìn)一步對(duì)加權(quán)評(píng)分結(jié)果采用聚類分析方法將污染物分為四類,得到第一類有6種,第二類有6種,第三類有2種,第四類有2種,危險(xiǎn)程度逐級(jí)降低,即第一類污染物的危險(xiǎn)程度最高,包括了6種污染物,如表3.綜合考慮經(jīng)濟(jì)條件和危害程度這兩種因素,應(yīng)選5種有機(jī)物污染物為風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì),但由于排在第五和第六位的和茚并[1,2,3-c,d]芘總得分相同,而且前六種都為第一類污染物,危險(xiǎn)程度極高,所以選6種有機(jī)污染物為風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)更加客觀,因此認(rèn)定第一類化合物為風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì),加權(quán)評(píng)分結(jié)果在16~23分范圍內(nèi),分別為苯并[a]蒽、苯并[a]芘、敵敵畏、苯并[k]熒蒽、、茚并[1,2,3-c,d]芘.

表2 檢出率高于50%的有機(jī)污染物各項(xiàng)指標(biāo)評(píng)分及總得分

續(xù)表2

注:“-”表示無對(duì)應(yīng)分值.

表3 基于聚類分析的潛在危害指數(shù)分類

2.2 非離子氨的篩選

表4為沉積物中非離子氨的風(fēng)險(xiǎn)商值表.從表4得到,平均RQ值為23.27,其中St.1點(diǎn)的RQ值最低,為9.17,St.12點(diǎn)的RQ值最高,為60.44.研究證明非離子氨的風(fēng)險(xiǎn)商值RQ>1時(shí),就會(huì)引起水生生物明顯的生物毒性.通過計(jì)算可知,保護(hù)區(qū)沉積物中非離子氨的風(fēng)險(xiǎn)商值均遠(yuǎn)大于1,具有極高的毒性風(fēng)險(xiǎn),因此將其列入到風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單中.

表4 沉積物中非離子氨的風(fēng)險(xiǎn)商值

2.3 重金屬類污染物質(zhì)的篩選

表5為7種重金屬的效應(yīng)含量水平、平均檢測(cè)濃度及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù).由表可知,7種重金屬的這三項(xiàng)指數(shù)各不相同.在平均濃度與效應(yīng)含量水平進(jìn)行比較中,As和Cd平均濃度超過了閾值效應(yīng)含量(threshold effect concentration, TEC)水平,卻未超過可能效應(yīng)含量(probable effect concentration, PEC)水平.生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)計(jì)算結(jié)果顯示,As、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn的平均值都小于40,而重金屬Cd平均值卻大于320,綜合以上結(jié)果Cd應(yīng)該被列入風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單中.

表5 重金屬篩選結(jié)果

研究結(jié)果顯示,遼河保護(hù)區(qū)的風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單包括非離子氨、重金屬Cd、農(nóng)藥敵敵畏和一些多環(huán)芳烴.其中2008年《中國(guó)環(huán)境狀況公報(bào)》[36]顯示,遼河流域總體為中度污染,氨氮為主要污染指標(biāo)之一;重金屬元素具有顯著的生物毒性,而Cd是檢出率高,危害極大的毒害性物質(zhì)之一;農(nóng)藥敵敵畏對(duì)人畜毒性大,易被皮膚吸收而中毒;多環(huán)芳烴則是分布廣泛,具有致癌和致突變效應(yīng)的對(duì)人體健康有較大危害的全球性污染物.研究顯示[37-39],遼河流域支流接受來自冶金、農(nóng)藥、醫(yī)藥、化工及儀表等企業(yè)排放的廢水,此外來自交通排放和煤炭、石油及生物質(zhì)的燃燒產(chǎn)生的污染物,干濕沉降等過程進(jìn)入水體后,在水體沉積物中逐步富集.

表6 風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單

3 結(jié)論

3.1 在結(jié)合潛在危害指數(shù)的加權(quán)評(píng)分法的基礎(chǔ)上引入風(fēng)險(xiǎn)商值、閾值效應(yīng)及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù),分別對(duì)遼河保護(hù)區(qū)沉積物中的有機(jī)污染物、重金屬及非離子氨進(jìn)行篩選,構(gòu)建了一種風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單篩選方法,彌補(bǔ)了對(duì)各種污染物用單一方法的不足.

3.2 另外,采用結(jié)合潛在危害指數(shù)的加權(quán)評(píng)分法篩選風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)中,綜合考慮經(jīng)濟(jì)條件和危害程度這兩種因素,確定清單中污染物的數(shù)量,使結(jié)果更加客觀合理.

3.3 經(jīng)過將該方法應(yīng)用于遼河保護(hù)區(qū)風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)清單篩選,從74種污染物中篩選出風(fēng)險(xiǎn)污染物質(zhì)8種,分別為非離子氨、Cd、苯并[a]蒽、苯并[a]芘、敵敵畏、苯并[k]熒蒽、?和茚并[1,2,3-c,d]芘.其中,7種屬于美國(guó)環(huán)保局優(yōu)先控制污染物,5種被包括在中國(guó)優(yōu)先控制污染物黑名單中,表明該方法具有一定的合理性和可靠性.

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Screening of risk pollutants in surface sediment of Liaohe river protected areas.

KE Xin*, BAO Qing-hua, HUANG Xiao-yan, QI Yi-fang, ZHANG Hai-jun

(College of Energy and Environment, Shenyang Aerospace University, Shenyang 110136, China)., 2017,37(8)：3107~3113

The average concentrations of 74 types of pollutants in surface sediment of Liaohe River protected areas were determined with the chemical analysis. A modified hazard potential index (HP) method, which took into account the summation of hazard potential values and occurrence and levels of organic pollutants, was applied for the calculation of weighted scores for each contaminant. The risk quotient was used in evaluating the ecological risk of nonionic ammoniain sediments to determine whether nonionic ammoniacould be included in the list of risk pollutants. The potential ecological risk evaluation index and threshold effect concentration of EPA sediment quality guidelines were used together to screen heavy metals.The results showed that nonionic ammonia, Cd, Benzo[a]anthracene, Benzo[a]pyrene, Dichlorvos, and Benzo[k]fluoranthene, Chrysene and Indene [1,2,3-c,d] pyrene were risk pollutants in surface sediment of Liao protected areas.

Liaohe River protected areas；surface sediment；potential risk index；weighted scoring method；risk quotient；risk pollutants list

X142

A

1000-6923(2017)08-3107-07

可 欣(1978-),男,遼寧沈陽人,博士,副教授.主要從事環(huán)境毒理與污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方面研究工作.發(fā)表論文20余篇.

2017-01-20

國(guó)家水體污染控制與治理科技重大專項(xiàng)(2012ZX07202- 004-02)

* 責(zé)任作者, 副教授, kex@iae.ac.cn