許業(yè)強(qiáng) 岳維宏

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低能β核素污染廢物分揀就地測量技術(shù)

許業(yè)強(qiáng) 岳維宏

（中國原子能科學(xué)研究院 北京 102413）

建立一套放射性廢物就地有效的測量辦法是實(shí)現(xiàn)廢物科學(xué)化和最小化管理的重要措施之一。核設(shè)施的運(yùn)行及退役都會(huì)產(chǎn)生放射性廢物，放射性廢物中的不同核素給公眾和環(huán)境會(huì)帶來不同的危害。對不同的放射性核素加以區(qū)分測量可以對廢物進(jìn)行更為合理化的分類管理，就地γ分析測量技術(shù)和桶裝α廢物測量技術(shù)已日漸成熟，但是對放射性廢物中純β核素就地直接測量仍非常困難。以中國原子能科學(xué)研究院90Sr污染物料為研究對象，對中國原子能科學(xué)研究院現(xiàn)有固體廢物處理示范設(shè)施設(shè)計(jì)的技術(shù)路線進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)，提出在線測量廢物中90Sr-90Y放射性的技術(shù)方法，盡可能將一部分放射性廢物分開和優(yōu)化管理，實(shí)現(xiàn)廢物分類和豁免廢物的進(jìn)一步篩選。

放射性廢物，β核素，90Sr，就地測量

要實(shí)現(xiàn)廢物科學(xué)化和最小化的管理，建立放射性廢物就地、快速、高靈敏的測量手段尤為重要。就地γ分析技術(shù)、桶裝α廢物無損分析(Nondestructive Assay, NDA)測量技術(shù)已日漸成熟。但是放射性廢物中純β放射性核素的就地測量是非常困難的。經(jīng)調(diào)查，中國原子能科學(xué)研究院退役污染材料中放射性核素90Sr是主要控制核素之一[1]，對于放射性廢物的分揀，通常僅做γ在線無損檢測來判斷屬于高中低放廢物及豁免廢物，由于90Sr的放射性特點(diǎn)，無法通過在線方式直接進(jìn)行判斷，傳統(tǒng)的方法采用放化法經(jīng)分離、純化、制源后測量，其放化流程復(fù)雜、耗時(shí)長且樣品量極大。在高、中、低放廢物中90Sr的影響可忽略不計(jì)，而豁免廢物時(shí)由于90Sr的存在又不能做到完全清潔解控，所以解決污染材料中90Sr的快速、就地、準(zhǔn)確的測量技術(shù)意義很大。本研究以中國原子能科學(xué)研究院90Sr污染物料為研究對象，對現(xiàn)有固體廢物處理示范設(shè)施原設(shè)計(jì)的技術(shù)路線進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)。

直接就地測量廢物中低能β核素活度的難點(diǎn)在于b射程短和在物質(zhì)中穿透力有限以及能譜是連續(xù)譜，不能像g譜測量方法那樣，通過距離反平方比來計(jì)算；其次是不同的b核素能譜重疊，各個(gè)核素不能明顯區(qū)分，因此對測量到的計(jì)數(shù)率不好區(qū)分屬于哪個(gè)核素。b測量方法理論上有兩類：一類是4p立體角測量活度；另一類是小于4p立體角，通常在一個(gè)平面上測量，測量的是表面發(fā)射率，再通過換算計(jì)算活度。

1 90Sr特性及測量

1.190Sr及子體能量特性

90Sr及其子體90Y皆為純b核素[2]，b能量為連續(xù)譜，90Sr最大能量為b,max=0.546 MeV，90Y最大能量為b,max=2.280 MeV，90Sr-90Y在0?2.3MeV之間能量呈連續(xù)非線性分布；同時(shí)，電子在介質(zhì)中的散射非常嚴(yán)重。90Sr-90Y β放射性能量復(fù)雜性特點(diǎn)要求探測系統(tǒng)具有非常好的能量線性和較寬的能量范圍，同時(shí)對測量條件要求嚴(yán)格，在探測距離、幾何角度、探測面積、環(huán)境條件上都應(yīng)有周密設(shè)計(jì)和嚴(yán)格控制。

1.2 β射線射程

b射線射程短，圖1為b射線在幾種物質(zhì)中的射程[3]，由圖1可見，90Sr在空氣中射程有0.13m，90Y在空氣中射程有幾米，對在線直接探測提出了挑戰(zhàn)。

圖1 b射線在物質(zhì)中的射程

b射線射程短的特性要求探測器靈敏面端的外殼應(yīng)選擇低密度材料，應(yīng)盡可能薄，在線檢測中探測器離被測廢物的距離應(yīng)盡可能短，另外由于廢物本身的厚度造成對b射線的吸收也很嚴(yán)重，因此要求被測廢物應(yīng)合理薄地通過探測器。

1.3 測量效率

要實(shí)現(xiàn)快速分揀，必須關(guān)注系統(tǒng)的測量效率。為提高直接測量系統(tǒng)的效率，采用傳送帶輸送廢物方式（速度快）同時(shí)配合較大寬度的探測器，近年來發(fā)展的大塑料閃爍體模塊和流氣式正比計(jì)數(shù)器模塊可以拼接成大的探測靈敏面從而突破上述難點(diǎn)。相比而言，流氣式正比計(jì)數(shù)器可以選擇高靈敏氣體和1?4000V工作電壓，其測量b射線探測效率可以根據(jù)目標(biāo)優(yōu)化得很高，因而能實(shí)現(xiàn)對低能b核素的快速直接測量分揀。

1.4 解控水平和探測限

遵循國家管理限制，選擇4Bq·cm?2為90Sr-90Y β放射性物件豁免值[4]，也就是放射性物件解控目標(biāo)值[5]。實(shí)際工作中一般直接測量的儀器不能達(dá)到要求，在線測量難度更大，因此應(yīng)在原有探測器基礎(chǔ)上，計(jì)算擬建探測器系統(tǒng)的探測下限，從而對探測器的靈敏度提出要求。

2 探測器的選擇

對被b放射性污染的放射性廢物進(jìn)行表面發(fā)射率測量可以測定放射性廢物的b污染水平，幾種便攜式b射線探測器及性能見表1。

b射線測量的難度較大，由表1可見，b射線探測器標(biāo)稱探測下限在0.1 Bq·cm?2左右，在實(shí)際應(yīng)用中由于探測器對γ射線、α射線、宇宙射線也同時(shí)響應(yīng)，較難扣除干凈，提高探測下限指標(biāo)是非常困難的，因此，b射線探測器探測下限基本由探測器類型決定，往往采用能把面積做大的氣體探測器和塑料探測器，很少選擇半導(dǎo)體材料的探測器。

對被b放射性污染的物件及其他固體廢物進(jìn)行在線b發(fā)射率測量，可以進(jìn)行快速分揀，根據(jù)放射性廢物的b污染水平進(jìn)行廢物分類。

由于直接測量的樣品數(shù)量和體積龐大，同時(shí)對探測效率要求較高，因此選擇的探測器面積較大，在表2中能將探測器面積做大的有氣體探測器和閃爍探測器。氣體探測器通過擴(kuò)大充氣容積并增加收集極數(shù)量或做成氣體探測器陣列可大幅度增加探測器靈敏面，由于氣體價(jià)格和探測器容器價(jià)格低廉，所以造價(jià)極低，在氣體探測器中，流氣式正比計(jì)數(shù)器是經(jīng)典的b射線探測器，由于其內(nèi)充低氣壓甚至可充零氣壓氣體，因此結(jié)構(gòu)可制成極薄的靈敏面，工作電壓可升至幾千伏，所以對β射線探測效率很高。塑料閃爍體則因是化學(xué)合成，因此可以做成大面積，近年來大塑料閃爍體光傳輸性能已得到很好改善，可采取光纖技術(shù)解決閃爍體內(nèi)光傳輸衰減問題，探測器陣列技術(shù)也因之得以突破，所以在上述探測器中能將探頭靈敏面做大而造價(jià)又在較合理范圍的只有氣體探測器和塑料閃爍探測器，而相比較對β射線探測效率最高的是流氣式正比計(jì)數(shù)器。

采用流氣正比計(jì)數(shù)器型可做成500mm′500mm′50mm大面積承載臺式探測器，探測器每秒計(jì)數(shù)率可以達(dá)到幾十萬，對90Sr-90Y的探測限可小于0.1 Bq·cm?2。

表1 便攜式b射線探測器及性能指標(biāo)

表2 b射線在線探測常用的探測器類型及測量性能[6]

3 廢物中90Sr-90Y放射性的在線測量技術(shù)

3.1 系統(tǒng)技術(shù)設(shè)計(jì)

在線測量廢物中90Sr-90Y等β放射性的方法是建立在表面污染測量的構(gòu)思。按計(jì)數(shù)、探測器的面積和廢物的重量計(jì)算出放射性廢物的比活度，再按照廢物的分類方法[7]，確定廢物的水平。設(shè)計(jì)的臺式大面積流氣正比計(jì)數(shù)器分系統(tǒng)是針對軟性β污染物品（如橡膠手套、吸水紙、污染的衣褲等）的源項(xiàng)測量。設(shè)計(jì)目標(biāo)為：1) 對探測器，在最短的檢測時(shí)間和在整個(gè)均勻的監(jiān)測范圍內(nèi)獲得最佳的最小可探測活度(Minimum Detectable Activity, MDA)；2)最小化操作費(fèi)用；3) 提高可靠性、堅(jiān)固性和維護(hù)的簡化性；4) 盡量降低氣體消耗，盡量提供安全簡便的氣體供應(yīng)方式。

系統(tǒng)主要包括：傳送帶、隔離膜及卷軸牽引、重量感應(yīng)裝置、臺式大面積流氣正比計(jì)數(shù)器、計(jì)算機(jī)監(jiān)控系統(tǒng)等。

系統(tǒng)傳送帶設(shè)計(jì)寬1000 mm，實(shí)現(xiàn)0?20m·min?1的速度，與報(bào)警系統(tǒng)聯(lián)動(dòng)；傳送帶速度和距離探測器的高度均可調(diào)整及修正，如圖2所示。探測器安裝在傳送帶下部，隔離膜及卷軸牽引是為防止廢物污染，設(shè)計(jì)在表面覆一層隔離膜，以保護(hù)臺面免于與被測廢物直接接觸。隔離膜以卷軸牽引，為市售的聚乙烯(Polyethylene, PE)薄膜，幅寬可以根據(jù)需要選擇。為了測量廢物的比活度水平，需要加一個(gè)重量感應(yīng)裝置，同時(shí)測出廢物的重量。

圖2 放射性廢物中β核素直接測量分揀系統(tǒng)

在設(shè)計(jì)中，也需要考慮廢物最小化，將放射性廢物投入投放箱，通過厚度限位器（現(xiàn)厚2 cm）限制廢物通過探測器時(shí)的厚度，如果有廢物被阻擋在外，工作人員重新調(diào)整廢物擺放形式。對進(jìn)入測量室的廢物進(jìn)行測量，如廢物放射性低于控制標(biāo)準(zhǔn)，按下臺式污染測量儀上無放射性指示按鈕，臺式污染測量傾倒盤可以向上翻起，使廢物落入置于前面的解控廢物桶內(nèi)；如廢物放射性高于控制標(biāo)準(zhǔn)，則切換豁免廢物桶，將廢物倒入豁免廢物桶內(nèi)。在此之前都進(jìn)行重量測量并分別記錄。然后回位，隔離薄膜可以重復(fù)使用。

3.2 探測器設(shè)計(jì)

3.2.1 結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

臺式大面積流氣式正比計(jì)數(shù)器工作結(jié)構(gòu)示意圖如圖3所示，由大面積流氣正比計(jì)數(shù)器探頭、前置放大器、主放大器、單道和計(jì)數(shù)器等組成。

圖3 大面積流氣正比計(jì)數(shù)器原理框圖

3.2.2 關(guān)鍵性能指標(biāo)設(shè)計(jì)

1) 探測器靈敏面外殼及距待測廢物的距離

表3為β射線在空氣、塑料、鋁中的最大射程，表3中數(shù)據(jù)表明，90Sr、90Y能夠穿透一般探測器外殼厚度和一定的空氣距離，但0.1 mm的鋁、0.16 mm的塑料就會(huì)吸收掉100 keV以下的β射線，造成測量的不準(zhǔn)確，因此探測器靈敏面外殼原則是在薄和密封結(jié)實(shí)之間優(yōu)化材料工藝，設(shè)計(jì)為0.9 mg·cm?2的鋁聚酯薄膜，這種薄膜可以在市場很便宜地買到；而探測距離原則是越近越好，設(shè)計(jì)為2 cm。

表3 β射線的最大射程

2) 探測效率

探測效率計(jì)算公式如下：

式中：為放射源的探測效率；?g為幾何因子；?r為分辨時(shí)間修正因子；?m為坪斜修正因子；?b為反射修正因子；?a為吸收修正因子；?γ為γ計(jì)數(shù)修正；in為計(jì)數(shù)器的本征效率。

由于β射線復(fù)雜的能量特性和作用效應(yīng)，在探測效率計(jì)算中的計(jì)數(shù)率應(yīng)為全部能量范圍和所有作用效果后的計(jì)數(shù)率（凈效應(yīng)計(jì)數(shù)率），現(xiàn)場測量的便攜式β測量儀表往往只能達(dá)到40%以下。對在線測量的流氣式正比計(jì)數(shù)器增大探測器面積可以提高幾何因子和本征效率，提高流氣管氣壓可以提高分辨時(shí)間修正因子，提高工作電壓可以提高坪斜修正因子，對靈敏窗進(jìn)行磨光可以提高反射修正因子，盡可能合理降低靈敏窗厚度和減少靈敏面與傳送帶距離可以提高吸收修正因子，用聚乙烯管作為氣室的進(jìn)氣管和出氣管可以使電場均勻提高計(jì)數(shù)管本征效率，通過以上設(shè)計(jì)可以有效地提高探測器的探測效率，因此設(shè)計(jì)500mm′500mm′50mm計(jì)數(shù)窗面積，靈敏面距離傳送帶表面2cm，工作氣體為P10氣體(90% Ar+10% CH4)，將流氣管氣壓提高至兩個(gè)大氣壓，工作電壓設(shè)置在離坪曲線拐點(diǎn)約坪長的一半處，經(jīng)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證可將提高到60%以上。

3) 探測限

探測限L計(jì)算公式見式(2)：

式中：為標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)分布置信度為95%的置信系數(shù)；為探測器計(jì)數(shù)時(shí)間；b為時(shí)間內(nèi)探測器探測到的本底計(jì)數(shù)；為正比計(jì)數(shù)器的探測效率；為靈敏窗面積。

測試源的表面積為150cm2，在傳送帶中心位置通過探測器。在0.1μSv·h?1本底下，設(shè)置15 s測量時(shí)間，95%置信度水平，探測效率取60%，本底計(jì)數(shù)經(jīng)查取32.1，靈敏窗面積為150 cm2，探測限為0.32Bq·cm?2（對150 cm2的90Sr-90Y源），達(dá)到0.4Bq·cm?2作為90Sr-90Y β放射性物件解控目標(biāo)值的測量要求。

4) 坪曲線

90Sr-90Y為純β衰變核素，坪曲線出現(xiàn)位置電壓比γ坪曲線電壓高，一般為2?4kV，為了測量穩(wěn)定，需要提供高穩(wěn)電壓。工作電壓取坪曲線中間值，坪長大于300V，坪斜小于1%/100V。

4 測量裝置的標(biāo)定

4.1 標(biāo)定輻射場的建立

通常對發(fā)射b的放射性核素，正比計(jì)數(shù)器測量總活度的方法是：使用具有在待測樣品中預(yù)計(jì)存在最低b能量的放射性核素去標(biāo)定計(jì)數(shù)器的效率。由于本任務(wù)中只有90Sr核素，對于本儀器的刻度，需要研制一套專用的90Sr-90Y標(biāo)準(zhǔn)源，產(chǎn)生一個(gè)均勻的b輻射場，表面發(fā)射率分別在102Bq、103Bq和104Bq量級，用于開展退役廢物90Sr-90Y水平測量的標(biāo)定。

b探測器的標(biāo)定往往難度較大，因?yàn)樾?zhǔn)時(shí)要考慮校準(zhǔn)位置上的b剩余最大射程、b剩余最大能量、活度均勻性、b污染和γ污染等關(guān)鍵因素。在校準(zhǔn)的位置上，由于源材料本身、探測器支架、源的外包殼、探測器外殼和空氣層的吸收和散射，使b譜發(fā)生了改變，因此標(biāo)定時(shí)要進(jìn)行合理源的布配，并根據(jù)現(xiàn)場情況仔細(xì)進(jìn)行分析修正。

針對本裝置流氣正比計(jì)數(shù)器500mm′500mm′50mm的大面積，靈敏面距離傳送帶表面2cm、傳送帶最快20m·min?1速度的特點(diǎn)，選配兩個(gè)100cm2的90Sr-90Y源建立標(biāo)定輻射場，兩個(gè)90Sr-90Y源為已知比活度或活度濃度，做過自吸收校正后一致性較好，效率較高，按照次級標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行不確定度約束的b標(biāo)定源。布置如圖4所示，圖4中兩個(gè)100cm2b源以設(shè)定速度通過探測器，可在500mm′500mm范圍內(nèi)形成近似均勻的輻射場，為增強(qiáng)輻射場均勻性，在兩個(gè)b源下配以展平過濾器，使b射線盡量均勻，以合理在線刻度測量系統(tǒng)。

4.2 標(biāo)定程序

使探測器處于正常工作狀態(tài)，傳送帶通過正常工作速度，讀取探測器計(jì)數(shù)；同樣條件下，重復(fù)讀數(shù)15次，取平均值為本底計(jì)數(shù)0。

將兩個(gè)90Sr-90Y標(biāo)準(zhǔn)刻度源簡單固定在傳送帶圖4所示位置，使傳送帶通過速度為正常工作速度，讀取探測器計(jì)數(shù)；同樣條件下，重復(fù)讀數(shù)15次，取平均值為本底計(jì)數(shù)β。

4.3 標(biāo)定結(jié)果

標(biāo)定系數(shù)β由式(3)確定：

β=β/(β?0) (3)

式中：b為兩個(gè)標(biāo)準(zhǔn)源的等效比活度，Bq·cm2；0為本底計(jì)數(shù)，s?1；β為測量計(jì)數(shù)，s?1。

b的精確確定要根據(jù)測量系統(tǒng)現(xiàn)場的幾何條件，進(jìn)行經(jīng)驗(yàn)計(jì)算或蒙特卡羅方法模擬，根據(jù)計(jì)算結(jié)果確定等效比活度。

5 結(jié)語

對被b放射性污染的放射性廢物進(jìn)行表面b發(fā)射率測量基本上可以測定放射性廢物的污染水平。對于b污染，本研究設(shè)計(jì)的臺式大面積流氣式正比計(jì)數(shù)器可以解決散料廢物豁免γ水平下的b放射性廢物污染水平的測量。

經(jīng)過設(shè)計(jì)研究，對中國原子能科學(xué)研究院現(xiàn)有固體廢物處理示范設(shè)施原設(shè)計(jì)的技術(shù)路線經(jīng)優(yōu)化設(shè)計(jì)后，如圖5所示，原技術(shù)路線不包括對豁免廢物的再分析，90Sr等β核素分析和豁免廢物再次判定部分為新增的分揀手段。

本技術(shù)路線的優(yōu)點(diǎn)總結(jié)如下：

1) 對放射性固體廢物按照比活度進(jìn)行了分類處理，盡可能地將一部分極低放廢物分開，使廢物產(chǎn)生量達(dá)到盡可能低。

2) 通過設(shè)備合理布置，可以使γ無損檢測裝置既能用于快速分類，又能為最終產(chǎn)品提供放射性的“身份信息”。

3) 中國原子能科學(xué)研究院的廢物并不是純粹的γ放射性廢物，一部分廢物還含有90Sr，因此該流程還需要90Sr的快速無損分析技術(shù)配合，才能實(shí)現(xiàn)廢物的快速測量、分類。

針對廢物處理示范設(shè)施的上述優(yōu)化，并通過廢物走向的調(diào)整和管理的優(yōu)化，從理論上完全可以實(shí)現(xiàn)豁免廢物的再篩選，分離出清潔解控廢物，使廢物最小化。

1 張存平. 放射性固體廢物回取、整備、處理示范設(shè)施可行性研究報(bào)告[R]. 北京: 中國原子能科學(xué)研究院, 2006. ZHANG Cunping. Feasibility study report of take, maintenance and processing back to radioactive solid wastedemonstration facility[R]. Beijing: China Institute of Atomic Energy, 2006.

2 GB18871-2002: 電離輻射防護(hù)和輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)[S]. 北京: 國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局, 2002. GB18871-2002: Basic standard of ionizing radiation protection and radiation source safety[S]. Beijing: State Administration of Quality Supervision, Inspection and Quarantine, 2002.

3 李星洪. 輻射防護(hù)基礎(chǔ)[M]．北京: 原子能出版社, 1982. LI Xinghong. Foundation of radiation protection[M]. Beijing: Atomic Energy Press, 1982.

4 GB13367-92: 輻射源和實(shí)踐的豁免管理規(guī)定原則[S]. 北京:國家技術(shù)監(jiān)督局,1992. GB13367-92: Exemption management provisions of radiation source and practice[S]. Beijing: National Technical Supervision Bureau, 1992.

5 GBZ167-2005: 放射性污染的物料解控和場址開放的基本要求[S]. 北京: 國家衛(wèi)生部, 2005. GBZ167-2005: The basic requirements of radioactive material clearance and site open[S]. Beijing: National Health Department, 2005.

6 丁洪林. 核輻射探測器[M]. 哈爾濱: 哈爾濱工程大學(xué)出版社, 2009. DING Honglin. Nuclear radiation detector[M]. Harbin: Harbin Engineering University Press, 2009.

7 GB14500-2003: 放射性廢物管理規(guī)定[S]. 北京: 國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局, 2003. GB14500-2003: Regulations for radioactive waste management[S]. Beijing: State Administration of Quality Supervision, Inspection and Quarantine, 2003.

measurement technique of low-energy β-contaminated waste sorting

XU Yeqiang YUE Weihong

(China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, China)

Background: Operation and decommissioning of nuclear facilities will produce radioactive waste, and different radionuclides in the waste will bring different hazards to the public and the environment. The waste would be sorted more reasonably by distinguishing different radionuclides. Yet it is still very difficult to measure directly the pure β radioactive waste, thoughγ-analytical- and α-waste-barrel measurement techniques have become more sophisticated. Purpose:The aim is to propose a scientific technique to sort the radioactive waste. Methods:This study focused on the90Sr-contaminated material in China Institute of Atomic Energyand optimized the design of the existing solid waste disposal facilities. Results:A novel technique to measure the radioactive waste90Sr-90Y online was proposed, trying to sort the radioactive waste as optimally as possible to realize further separation of exemption waste. Conclusion: Theoretically, the exemption waste can be further sorted, and it can guide the design of radioactive waste disposal system.

Radioactive waste, β nuclides,90Sr,measurement

XU Yeqiang, male, born in 1987, graduated from Harbin Engineering University in 2010, focusing on nuclear science and technology

YUE Weihong, E-mail: ywh401@sohu.com

2016-01-19, accepted date: 2016-04-12

TL99

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.020401

許業(yè)強(qiáng)，男，1987年出生，2010年畢業(yè)于哈爾濱工程大學(xué)，研究領(lǐng)域核科學(xué)與核技術(shù)

岳維宏，E-mail: ywh401@sohu.com

2016-01-19，

2016-04-12