殷　楠，王靖雯，彭秋怡，李春杰

(上海交通大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，上海 200240)

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不同流態(tài)和基質(zhì)對人工濕地污染物去除及溫室氣體排放的影響研究

殷楠，王靖雯，彭秋怡，李春杰

(上海交通大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，上海 200240)

摘要：為研究流態(tài)和基質(zhì)對人工濕地生態(tài)系統(tǒng)功能的影響，分別利用水平推流礫石潛流濕地、水平推流陶粒潛流濕地、水平折流礫石潛流濕地、上下折流礫石潛流濕地4種人工濕地裝置處理低污染水，考察不同流態(tài)和基質(zhì)對人工濕地污染物去除及溫室氣體排放的影響。結(jié)果表明：上下折流礫石潛流濕地對污染物的處理效果最好，對CODMn、TP、TN、NO3-N、NH4-N的去除率分別達到20.78%、42.47%、28.9%、32.72%和52.92%，并且該濕地的CO2和N2O排放通量最大，分別為409.3 mg/(m2·h)和20.3 mg/(m2·h)，水平折流礫石潛流濕地的CH4排放通量最大，為0.80 mg/(m2·h)，說明流態(tài)對人工濕地污染物的處理效率及溫室氣體排放具有重要影響，采用上下折流流態(tài)的人工濕地具有更高的污染物處理效率及溫室氣體排放通量;水平推流陶粒人工濕地對CODMn、TP和-N的去除率分別為24.39%、29.44%和22.39%，高于水平推流礫石人工濕地的去除率(14.71%、37.19%和12.23%)，說明相比礫石，以陶粒作為基質(zhì)的人工期濕地具有更高的污染物處理能力。

關(guān)鍵詞：人工濕地；流態(tài)；基質(zhì)；污水處理；溫室氣體

人工濕地作為20世紀70年代發(fā)展起來的一種新型污水生態(tài)處理技術(shù)，在處理低污染水方面具有巨大潛力和優(yōu)勢，因此近年來在世界各地的生態(tài)水處理方面得到了廣泛的應(yīng)用[1-2]。但人工濕地在運行過程中會排放溫室氣體，主要為CO2、CH4和N2O。大氣中的CO2、CH4和N2O被公認為是最重要的溫室氣體，大氣中溫室氣體的增加能夠?qū)е氯驓鉁厣?，進而破壞地球生態(tài)平衡。濕地是全球生態(tài)系統(tǒng)中與溫室氣體排放密切相關(guān)的重要生態(tài)系統(tǒng)之一，盡管濕地面積僅占全球陸地總面積的5%，但其N2O和CH4排放量分別占目前全球年排放總量的20%和25%。近年來關(guān)于天然濕地溫室氣體排放的研究已經(jīng)很多，但針對不同類型人工濕地的溫室氣體排放的研究卻很少。本文利用4種不同的人工濕地處理低污染水，對其處理效率及溫室氣體排放進行研究，探討污染物的處理效率和溫室氣體排放與人工濕地流態(tài)和基質(zhì)種類之間的關(guān)系。

1材料與方法

1.1試驗裝置與運行

本試驗通過填充不同基質(zhì)、采用不同水流流態(tài)的水平潛流人工濕地裝置處理低污染水，將人工濕地分為水平推流礫石潛流濕地、水平推流陶粒潛流濕地、水平折流礫石潛流濕地、上下折流礫石潛流濕地4種，在測定人工濕地裝置出水水質(zhì)的同時分析其產(chǎn)生的溫室氣體CO2、CH4和N2O的排放通量。人工濕地裝置的結(jié)構(gòu)如圖1和圖2所示，其設(shè)計及運行參數(shù)見表1。4種人工濕地裝置的進水均為上海交通大學(xué)閔行校區(qū)三號河天然水體，進水水質(zhì)見表2。人工濕地裝置于2013年4月啟動，采用連續(xù)運行的方式，設(shè)計水力負荷為0.5m3/m2·d，均種植空心菜，其幼苗于2013年4月末栽種，種植密度為80株/m2。

圖1　人工濕地裝置結(jié)構(gòu)圖(單位：m)Fig.1　The structure of constructed wetlands

1.2樣品的采集與檢測

水質(zhì)監(jiān)測從2013年4月8日開始，每10d采樣1次，采樣后立即進行檢測。分析指標(biāo)包括高錳酸鹽指數(shù)(CODMn)、TN、NO3-N、NH4-N、TP，各指標(biāo)均按照《水與廢水檢測分析方法》進行測定。

人工濕地的溫室氣體CO2、CH4、N2O采用靜態(tài)暗箱法采集。氣體采集箱(靜態(tài)箱)長寬高尺寸為0.8m×0.4m×0.5m，采用有機玻璃制成，四周和頂部覆以絕熱材料和反光鋁箔，以保證其隔熱性；箱內(nèi)裝有2個空氣攪拌風(fēng)扇，使箱內(nèi)氣體混合均勻；箱體上方可插入溫度計，用來測量箱內(nèi)氣溫；箱體頂部設(shè)計有采氣孔和氣壓平衡管。人工濕地裝置箱體上部外邊緣有一圈凹槽，需要收集氣體時將靜態(tài)箱固定在凹槽中，并用水封。氣體采集箱的結(jié)構(gòu)計詳見圖3。

圖2　人工濕地裝置示意圖(單位：m)Fig.2　Schematic diagram of the constructed wetland

裝置水流流態(tài)(長×寬×高)/m有效體積/L折流廊道數(shù)/個基質(zhì)基質(zhì)填充高度/m裝置1水平推流0.8×0.4×0.41280礫石0.35裝置2水平推流0.8×0.4×0.41280陶粒0.35裝置3水平折流0.8×0.4×0.41284礫石0.35裝置4上下折流0.8×0.4×0.41284礫石0.35

表2　人工濕地進水水質(zhì)( mg/L)

圖3　氣體采集箱結(jié)構(gòu)示意圖Fig.3　Structure diagram of the gas collection box

溫室氣體監(jiān)測從2013年6月8日開始，每10d采樣1次，采樣時間為上午9:00～11:00。每次采樣時，首先記錄氣溫,之后開啟風(fēng)扇，將箱內(nèi)氣體混勻后用100mL醫(yī)用注射器平緩抽取第一個樣品，注入100mL的鋁箔氣袋中保存，每隔10min抽取1個氣體樣品共取4個氣體樣品，便于計算氣體濃度隨時間的變化率。氣體樣品的測試方法為：N2O采用配有十通閥反吹裝置和63Ni電子捕獲檢測器(ECD)的氣相色譜儀(Agilent4890)進行測定；CO2和CH4采用帶有氫離子火焰檢測器(FID)的氣相色譜儀(Agilent4890)進行測定。氣體排放通量的計算公式如下：

式中：Q為氣體排放通量[mg/(m2·h)]；M為氣體的分子量；V為標(biāo)準狀態(tài)下1摩爾氣體的體積(m3)；dc/dt為氣體濃度的時間變化率[g/(m3·h)]；T為靜態(tài)箱內(nèi)溫度(℃)；H為靜態(tài)箱的箱高(m)。

本文采用SPSS22.0和Origin75軟件對樣品數(shù)據(jù)進行分析。

2結(jié)果與分析

2.1人工濕地水質(zhì)分析

為了研究人工濕地不同流態(tài)和基質(zhì)對污染物處理效果的影響，對4種人工濕地裝置進水和出水的CODMn、TP、TN、NO3-N和NH4-N濃度進行分析，并按照月份整理結(jié)果，排除系統(tǒng)啟動期4月和5月的數(shù)據(jù)后，穩(wěn)定運行期6月至9月內(nèi)系統(tǒng)對各污染物的平均去除率見表3。

表3　4種人工濕地裝置各污染物的平均去除率

由表3可以看出：

(1) 4種人工濕地裝置對于低污染水均具有一定的處理能力，其中裝置4的處理能力最強，對CODMn和TP、TN的去除率分別達到20.78%、42.47%和28.92%；裝置1的處理能力最弱，對應(yīng)指標(biāo)的去除率分別為14.71%、37.19%和20.60%。

(2) 裝置4對CODMn、NO3-N和NH4-N的處理能力顯著高于裝置1(p=0.009<0.01，p=0.032<0.05，p=0.008<0.01)，對TN、NO3-N和NH4-N的處理能力顯著高于裝置2(p=0.042<0.05，p=0.004<0.01，p=0.007<0.01)，裝置3對NO3-N的處理能力顯著高于裝置2(p=0.022<0.05)，這說明相比推流流態(tài)，折流流態(tài)，特別是上下折流流態(tài)更有利于污染物的去除，這可能是由于折流式人工濕地是以厭氧ABR反應(yīng)器為基礎(chǔ)設(shè)計而成，其所具有的結(jié)構(gòu)特點大大增加了運行過程中污水流經(jīng)系統(tǒng)的有效長度，其結(jié)果必然顯著提高污染物的去除功效[3]；同時，裝置4對NO3-N的處理能力顯著優(yōu)于裝置3(p=0.044<0.05)，對NH4-N的處理能力也同樣高于裝置3，說明相比水平折流，上下折流的流態(tài)更有利于人工濕地處理含氮無機污染物，這可能是由于污水在折流式人工濕地每一格室中均為上、下流態(tài)，此種流態(tài)必然致使污水與濕地植物根系接觸更為充分，并易將上層溶解氧和根系分泌物帶入下層，為硝化菌提供氧氣，為反硝化菌提供碳源，在系統(tǒng)內(nèi)營造更好的反硝化環(huán)境，從而使系統(tǒng)在較短的水力停留時間內(nèi)獲得較高的氮污染物去除率[3]。

(3) 雖然4種人工濕地裝置對無機氮去除能力有很大差別，但對總氮的處理能力沒有顯著差別。從人工濕地裝置進水TN組成可知，進水中有機氮含量很高，約占進水TN濃度的50%，該現(xiàn)象說明人工濕地采用折流的布水方式更有利于無機氮的去除，對有機氮的去除能力提升不顯著。

(4) 裝置3、裝置4和裝置1對于TP的處理能力雖然有差別，但并未達到顯著水平，這可能是由于人工濕地中磷素的去除主要依靠基質(zhì)吸附，因此流態(tài)的改變并不會明顯影響濕地的磷處理能力[4]。

(5) 裝置2對CODMn、TP和NH4-N的處理能力均高于裝置1，這說明相比礫石，以陶粒作為基質(zhì)的人工濕地擁有更高的污染物處理能力。人工濕地中磷素的去除或固定機制中填料吸附和沉淀發(fā)揮著最重要的作用，同時也是最容易控制的因素[5]。比較填料在相同試驗條件下進行等溫吸附試驗所得到的數(shù)據(jù)，可知理論最大吸附容量為陶粒(71mg/kg)>礫石(0.54mg/kg)[6-7]，該規(guī)律與本試驗結(jié)果一致，因此填料對磷的理論飽和吸附量可以用于除磷填料的篩選[8]。相比礫石，陶粒擁有更大的比表面積和孔隙率，有利于裝置內(nèi)微生物附著和氧氣的流通，因此有利于污染物去除。在武俊梅等[8]的研究中，在高水力負荷(2 400～3 400mm/d)條件下，以陶粒為基質(zhì)的人工濕地對CODMn、TP、TN和NH4-N的處理能力均優(yōu)于以礫石為基質(zhì)的人工濕地，其與本研究的結(jié)論一致。

圖4為4種人工濕地裝置對各污染物去除能力的月際變化圖。由圖4可見，人工濕地裝置在4月和5月處于啟動階段，對各污染物的去除能力不穩(wěn)定，隨著系統(tǒng)運行時間的延長，填料表面逐漸生成比較穩(wěn)定的生物膜，微生物活性增強，植物根系漸漸穩(wěn)固，系統(tǒng)進入穩(wěn)定階段；從6月開始，人工濕地裝置對各污染物的去除率基本上表現(xiàn)為現(xiàn)增加后降低的趨勢，具有顯著的季節(jié)效應(yīng)，其中在7月和8月，人工濕地裝置對各污染物的處理效率達到最高，這可能是由于夏季溫度較高、濕度較大，濕地內(nèi)微生物活性較高，同時植物生長旺盛，增加了系統(tǒng)的處理能力，而隨著氣溫的降低，微生物活性降低，植物枯萎，因此在9月份人工濕地對污染物的處理效率明顯下降。

2.2人工濕地溫室氣體排放分析

濕地生態(tài)系統(tǒng)溫室氣體CO2、CH4和N2O的排放通量具有極強的時空變異性，其異質(zhì)性與諸多因素相關(guān)。不同的人工濕地植被組成、氣象條件和土壤環(huán)境因子的不一致性均可導(dǎo)致溫室氣體排放通量的不同。本研究的4種人工濕地裝置處于同一地理位置，植物種植、氣象條件、水溫等條件一致，因此各裝置溫室氣體排放的不同應(yīng)當(dāng)與裝置設(shè)計有關(guān)。為了分析4種人工濕地裝置溫室氣體的排放量及其排放規(guī)律，在裝置運行2個月后，對其溫室氣體進行監(jiān)測，監(jiān)測時間為2013年6月8日至8月28日，監(jiān)測得到的4種人工濕地裝置溫室氣體排放數(shù)據(jù)見表4。2.2.1人工濕地CO2的排放

本試驗中監(jiān)測得到的CO2排放通量情況如下：4種人工濕地裝置的CO2排放通量范圍分別為110.0～626.3mg/(m2·h)、91.2～526.5mg/(m2·h)、102.4～544.8mg/(m2·h)和127.8～584.9mg/(m2·h)。王德宣等[9]在2003—2005年對若爾蓋高原草地的CO2排放通量進行了研究，高寒地區(qū)草地最大CO2排放通量為925.07mg/(m2·h)，大于本試驗人工濕地裝置的CO2排放通量，考慮到若爾蓋地區(qū)最熱月平均氣溫為8.5～12.6℃，可以斷定本試驗中的人工濕地裝置的CO2排放通量在溫度較高的情況下仍然小于草地，說明其具有一定的碳匯作用。

圖4　4種人工濕地裝置對各污染物去除能力的月際變化Fig.4　Monthly change of contaminant removal efficiency of the four constructed wetland apparatus

裝置溫室氣體排放通量[mg/(m2·h)]CO2CH4N2O裝置1340.8±163.50.30±0.3213.0±7.2裝置2311.7±164.50.17±0.1619.9±9.6裝置3320.3±136.00.80±0.6316.9±8.6裝置4409.3±188.70.26±0.2320.3±10.3

由表4可見，裝置4的CO2的排放通量最大，平均值達到409.3mg/(m2·h)，裝置2的CO2排放通量最小，為311.7mg/(m2·h)，且裝置4的CO2排放通量顯著高于其他3個裝置，說明折流流態(tài)的潛流人工濕地的CO2排放通量顯著高于推流流態(tài)的潛流人工濕地。這是由于裝置4采用上下折流的流態(tài)，水流將上層溶解氧帶入下層，使裝置內(nèi)溶解氧含量較高，有利于微生物進行有氧呼吸，因此CO2的排放通量較高。

2.2.2人工濕地CH4的排放

本試驗中監(jiān)測得到的CH4排放通量情況如下：4種人工濕地裝置的CH4排放通量范圍分別為0.01～0.91mg/(m2·h)、0.02～0.53mg/(m2·h)、0.02～1.80mg/(m2·h)和0.01～0.76mg/(m2·h)。Herbst等[10]和Mander等[11]的研究表明，湖濱濕地CH4的平均排放通量為15.93mg/(m2·h)，遠大于本試驗4種人工濕地裝置的CH4排放通量，出現(xiàn)這種情況的原因有可能是由于本試驗中4種人工濕地裝置內(nèi)部的厭氧條件不佳造成的。

眾所周知，CH4的產(chǎn)生主要源自于土壤中厭氧微生物對于有機質(zhì)(包括水分中的有機物、植物死根和植物的根系分泌物)的厭氧分解。相關(guān)研究報道指出，在通氣土壤的表面，產(chǎn)生的CH4有90%會被甲烷氧化菌氧化。因此氧化還原條件是濕地系統(tǒng)CH4排放的重要因素。本試驗中，4種人工濕地裝置的水力停留時間均較短(0.5d以下)，進水流動性強，同時進水中的含碳有機物含量較低，對溶解氧的消耗有限，因此不利于濕地內(nèi)部厭氧環(huán)境的形成?；谝陨显?，本試驗中各裝置的內(nèi)部溶解氧條件均不利于產(chǎn)甲烷桿菌利用有機物進行厭氧降解，使得CH4的產(chǎn)量較少。如果本裝置用于處理高濃度污水，則裝置的CH4排放通量很有可能就會比較大。2.2.3人工濕地N2O的排放

本試驗中監(jiān)測得到的N2O排放通量情況如下：4種人工濕地裝置的N2O排放通量范圍分別為4.1～31.9mg/(m2·h)、9.2～41.4mg/(m2·h)、0.39～28.8mg/(m2·h)和-1.86～52.5mg/(m2·h)。由表4可見，在本試驗中裝置4的N2O的排放通量最大，平均值達到20.3mg/(m2·h)，裝置1的N2O的排放通量最小，為13.0mg/(m2·h)，且裝置2的N2O排放通量顯著高于裝置1，裝置4的N2O排放通量顯著高于裝置3(p=0.013<0.05，p=0.003<0.01)。

人工濕地中的含氮污染物(NO3-N和NO2-N)在反硝化菌的作用下，還原為N2、N2O和NO，因此人工濕地NO3-N的去除能力與N2O的排放能力密切相關(guān)。由于裝置4的上下折流流態(tài)使其具有良好的兼氧環(huán)境，因此NO3-N的去除能力強，N2O的排放能力也大;相比裝置1的礫石基質(zhì)，裝置2填充的陶粒基質(zhì)具有更大的孔隙率，同樣有利于在裝置中營造兼氧環(huán)境，因此裝置2的N2O排放能力顯著高于裝置1。

2.2.4溫室氣體排放的月際變化

影響濕地溫室氣體CO2、N2O和CH4排放的環(huán)境因素很多，如溫度、含水量、有機質(zhì)含量、pH值、氧化還原電位和沉積物質(zhì)地等，都可以直接影響沉積物微生物量及其生理生化過程，從而影響其溫室氣體的排放[12-14]。本研究通過分析濕地植物(空心菜)在生長季節(jié)各月份中溫室氣體的排放，從而得出4種人工濕地裝置溫室氣體排放的月際變化規(guī)律。

本試驗分別選取6月、7月、8月的溫室氣體排放數(shù)據(jù)作為濕地植物在生長季節(jié)的溫室氣體排放數(shù)據(jù)進行分析，其結(jié)果見圖5。由圖5可見，在6、7、8月的溫室氣體排放通量有很大變化，這可能與溫度對植物和微生物生長的影響有關(guān)。

圖5　4種人工濕地裝置在生長季節(jié)溫室氣體排放　　　通量的月際變化Fig.5　Monthly change of greenhouse gas emission fluxes　　　f the four constructed wetland apparatus

4種人工濕地裝置在6月、7月、8月的CO2和CH4排放通量均先增加后減少，并在7月份達到最大值，該現(xiàn)象與溫度變化有關(guān)。郝慶菊等的研究表明，從土壤中釋放的CO2的85%～90%來源于土壤微生物的生命活動，約15%來源于植物根的呼吸[15]。植物和微生物的呼吸強度與溫度密切相關(guān)，在人工濕地中，溫度的升高可促進濕地中微生物和植物的呼吸作用，釋放出更多CO2。CH4由產(chǎn)甲烷厭氧菌產(chǎn)生，其最適溫度一般為35～37℃，已有的監(jiān)測結(jié)果均顯示自然濕地系統(tǒng)的CH4排放量一般在夏季達到最大值。也有報道指出，隨著季節(jié)的不同，CH4的排放與植被生物量密切相關(guān)[16]。植物由于根部腐爛和分泌物所產(chǎn)生的有機物質(zhì)能夠作為產(chǎn)甲烷菌的營養(yǎng)基質(zhì)，同時植物也可作為CH4從土壤向大氣中排放的導(dǎo)管，因此夏季溫度較高時，較高的植被生物量能夠影響到CH4的排放[17-18]。

3結(jié)論

本文通過試驗分別利用水平推流礫石潛流濕地、水平推流陶粒潛流濕地、水平折流礫石潛流濕地、上下折流礫石潛流濕地4種人工濕地裝置處理受污染景觀河道水，考察流態(tài)和基質(zhì)對人工濕地污染物去除及溫室氣體排放的影響，得到以下結(jié)論：

(3) 上下折流礫石潛流濕地的CO2和N2O排放通量最大，分別為409.3mg/(m2·h)和20.3mg/(m2·h)，水平折流礫石潛流濕地的CH4排放通量最大，為0.80mg/(m2·h)。4種人工濕地裝置在6月、7月、8月的CO2和CH4排放通量均先增加后減少，N2O排放通量則逐漸增加。

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文章編號：1671-1556(2016)03-0046-07

收稿日期：2015-11-25修回日期：2016-02-25

基金項目：國家水體污染控制與治理科技重大專項項目(2012ZX07105-002-03);交通部科技項目(2009-353-333-340)

作者簡介：殷楠(1987—)，女，碩士研究生，主要研究方向為水環(huán)境生態(tài)工程。E-mail:bingbingbingzha@163.com

中圖分類號：X52；X171.4

文獻標(biāo)識碼：A

DOI：10.13578/j.cnki.issn.1671-1556.2016.03.008

Effect of Flow Pattern and Matrix on Contaminant Removal andGreenhouseGasEmissionsofConstructedWetlands

YINNan,WANGJingwen,PENGQiuyi,LIChunjie

(School of Environmental Science and Engineering,Shanghai Jiaotong University,Shanghai 200240,China)

Abstract:To study the effect of flow pattern and matrix on ecosystem functions of constructed wetlands,this paper establishes four constructed wetland apparatus to treat slightly contaminated water in order to investigate the impacts of flow pattern and matrix on contaminant removal and greenhouse gas emissions of constructed wetlands.The flow pattern as well as the matrix of the four constructed wetlands are horizontal push flow with gravel matrix,horizontal push flow with ceramic matrix,horizontal baffle flow with gravel matrix,and vertical baffle flow with gravel matrix,respectively.The results indicate that the constructed wetland with vertical baffle flow and gravel matrix has the best contaminant removal rates,which are 20.78%,42.47%,28.92%,32.72% and 52.92% for CODMn,TP,TN,NO3-N and NH4-N respectively.At the same time,its emission fluxes of the carbon dioxide (CO2) and methane (CH4) are also the highest,which reach 409.3 mg/(m2·h) and 20.3 mg/(m2·h),respectively.Whereas for nitrous oxide (N2O),the constructed wetland with horizontal baffle flow and gravel matrix discharges the highest with the emission fluxes being 0.80 mg/(m2·h).The paper shows that flow pattern has a profound effect on treatment efficiency and greenhouse gas emissions of constructed wetlands,and the constructed wetland with vertical baffle flow leads to a higher treatment efficiency of contaminants as well as greenhouse gas emission fluxes.The removal rates of the constructed wetland with horizontal push flow and ceramic matrix are 24.39%,29.44% and 22.39% for CODMn,TP and NH4-N respectively.They are higher than those with horizontal push flow and gravel matrix,which are 14.71%,37.19% and 12.23% respectively.It indicated that the constructed wetland with ceramic matrix has better contamination removal ability than that with gravel matrix.

Key words:constructed wetland;flow pattern;matrix;wastewater treatment;greenhouse gas