宋曉林，宋曉偉，竇銀萍，田 勇，謝 卓，高 勛，林景全

長(zhǎng)春理工大學(xué)理學(xué)院, 吉林 長(zhǎng)春 130022

Gd靶激光等離子體光源離帶輻射及其等離子體演化的研究

宋曉林，宋曉偉*，竇銀萍，田 勇，謝 卓，高 勛*，林景全

長(zhǎng)春理工大學(xué)理學(xué)院, 吉林 長(zhǎng)春 130022

利用脈沖寬度為10 ns，輸出波長(zhǎng)為1 064 nm的Nd∶YAG激光器作用金屬Gd以及納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃等兩種形式靶所產(chǎn)生等離子體光源的離帶輻射進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)等離子體所發(fā)出的連續(xù)輻射是離帶輻射的主要成分，光譜分布與溫度為5 eV的普朗克曲線相匹配。此外，相對(duì)于金屬Gd靶而言，采用納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶可大幅度降低等離子體光源的離帶輻射。利用光譜法，對(duì)激光作用納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶所形成光源的等離子體羽的電子溫度和電子密度進(jìn)行了時(shí)空分辨研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在打靶結(jié)束125 ns時(shí)，距靶面6 mm位置處等離子體的電子溫度約為4 eV，電子密度約為1.2×1018cm-3。同時(shí)發(fā)現(xiàn)在激光打靶結(jié)束后等離子體羽的電子溫度和電子密度隨延時(shí)的變化而呈指數(shù)下降，在120～250 ns時(shí)間范圍內(nèi)，兩者下降較快，之后其幅度下降緩慢。另一方面，當(dāng)打靶脈沖結(jié)束約200 ns時(shí)，在距離靶面1～10 mm的空間內(nèi)等離子體的電子溫度及密度均經(jīng)歷先上升后下降的變化過(guò)程。在距靶材表面6 mm位置處，電子溫度和電子密度均達(dá)到最大值，電子溫度約為2.6 eV，電子密度為8.5×1017cm-3。

極紫外光刻；離帶輻射；電子溫度和密度；時(shí)空分辨光譜

引 言

極紫外光刻技術(shù)在微納結(jié)構(gòu)特征尺寸小于22 nm的芯片制造中有著廣泛的應(yīng)用前景。隨著13.5 nm錫靶等極紫外光刻光源技術(shù)的不斷成熟，越來(lái)越多的研究人員開(kāi)始轉(zhuǎn)向研究工作波長(zhǎng)小于10 nm的極紫外光刻[1]。極紫外光刻的工作波長(zhǎng)的選定取決于系統(tǒng)中關(guān)鍵元件—極紫外多層膜的反射波長(zhǎng)。根據(jù)目前的極紫外多層膜制作技術(shù)水平，La/B4C多層膜在6.7 nm反射率可達(dá)46.2%。因而，亞10 nm的極紫外光刻光源的研究集中在6.7 nm工作波長(zhǎng)處。已有的研究結(jié)果表明；稀土元素釓(Gd)可以在6.7 nm附近產(chǎn)生較強(qiáng)的光譜躍遷陣列[2]，這種Gd靶激光等離子體光源在亞10 nm的極紫外光刻應(yīng)用中具有著廣泛的前景。

將Gd靶激光等離子體光源用于極紫外光刻中還存在諸多待解決的問(wèn)題，其中之一便是降低光源的離帶輻射。目前，在6.7 nm處所制備出的多層膜反射鏡，在光譜帶寬僅為0.13 nm光譜范圍內(nèi)有高的反射率(6.7 nm處2%帶寬)，極紫外光刻領(lǐng)域?qū)⑦@一反射帶寬內(nèi)的輻射稱之為帶內(nèi)輻射，6.7 nm工作帶寬以外的輻射稱之為離帶輻射[3]。極紫外光源系統(tǒng)的多層鏡除了對(duì)帶內(nèi)的極紫外輻射有著高反射率外，對(duì)帶外長(zhǎng)波方向的其他大多數(shù)波段也具有較高的反射率。另一方面，稠密的激光Gd等離子體不僅會(huì)輻射多層膜反射峰6.7 nm附近的帶內(nèi)極紫外光，同樣也會(huì)輻射其他波段的光，離帶光輻射的范圍可以從幾十納米到千余納米。離帶光輻射會(huì)對(duì)極紫外光刻系統(tǒng)有著極為負(fù)面的影響。首先處于紫外波段的離帶輻射在到達(dá)硅片時(shí)會(huì)使其上面的光刻膠曝光，從而使光刻圖案變得模糊；其次，部分離帶輻射(特別是短波成分)還會(huì)被極紫外多層膜吸收，導(dǎo)致多層膜結(jié)構(gòu)的熱形變[3-5]，降低多層膜的反射率，進(jìn)而嚴(yán)重影響極紫外光刻系統(tǒng)的工作性能。目前，已經(jīng)有多個(gè)研究小組對(duì)如何降低Sn靶激光等離子體極紫外光源系統(tǒng)的離帶熱輻射進(jìn)行研究。都柏林大學(xué)的Morris等[4]對(duì)不同角度的離帶熱輻射進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)越遠(yuǎn)離激光入射的角度離帶熱輻射越小。Hirokazu等[5]研究發(fā)現(xiàn)靶材越薄產(chǎn)生的離帶熱輻射越小，并且相對(duì)于平面靶材，球形靶才更有利于減小離帶熱輻射。該研究小組還提出了最小質(zhì)量靶的概念，能夠有效的減小離帶熱輻射[6]。然而，據(jù)我們所知，Gd靶激光等離子體光源的離帶熱尚無(wú)研究報(bào)道。因此，有必要對(duì)Gd激光等離子體的離帶輻射進(jìn)行研究，為進(jìn)一步采用相應(yīng)的措施減小極紫外光源的離帶輻射奠定基礎(chǔ)。

另一方面，光源靶在激光作用結(jié)束之后形成等離子體狀態(tài)，如電子溫度和密度等參量的大小，對(duì)光源的帶內(nèi)輻射以及離帶輻射的產(chǎn)生都有著重要的影響。等離子體的電子密度、電子溫度等參量的大小反映著Gd等離子體羽的基本狀態(tài)，它的時(shí)空變化不僅會(huì)影響光源的帶內(nèi)極紫外輻射以及離帶輻射的產(chǎn)生，而且會(huì)對(duì)光源濺射出的離子、原子以及微小液滴等這些對(duì)多層膜光收集鏡有危害碎屑粒子的動(dòng)能大小起著一定的作用。Namba和Harilal[6-7]等都對(duì)Sn等離子體羽的電子溫度和電子密度進(jìn)行過(guò)診斷，得到電子溫度數(shù)值為幾個(gè)電子伏特，電子密度約為1017～1018cm-3。一直以來(lái)，人們對(duì)激光Gd靶等離子光源的研究主要集中在其極紫外輻射等方面[8-9]，但是目前尚未見(jiàn)有對(duì)6.7 nm波長(zhǎng)Gd靶光源等離子體時(shí)空演化進(jìn)行研究的報(bào)道。

鑒于激光等離子體光源中的離帶輻射及激光脈沖結(jié)束后的等離子體參數(shù)對(duì)光源的工作性能有著重要的影響，本文開(kāi)展Gd靶等離子體光源的相關(guān)特性研究。首先對(duì)Gd金屬靶以及納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶的離帶輻射進(jìn)行了研究。之后，運(yùn)用光譜診斷法對(duì)低密度Gd的摻雜靶材激光等離子的電子溫度和電子密度的時(shí)空分辨研究。獲得電子溫度和電子密度等參數(shù)的時(shí)空演化實(shí)驗(yàn)結(jié)果。這些研究結(jié)果對(duì)理解激光Gd等離子體的基本物理特性非常重要。

1 實(shí)驗(yàn)部分

Gd靶激光等離子體離帶輻射及光譜法研究其等離子體參數(shù)特性的實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。實(shí)驗(yàn)中使用的激光器為美國(guó)Cotinuum公司生產(chǎn)的Nd3+∶YAG激光器，型號(hào)為Power 8000，輸出波長(zhǎng)為1 064 nm，脈寬為10 ns，重復(fù)頻率10 Hz，最大脈沖能量1 J。激光經(jīng)聚焦透鏡(焦距400 mm)垂直聚焦到靶材上，焦點(diǎn)光斑直徑約為300 μm。靶材固定在真空腔內(nèi)的三維電動(dòng)平移臺(tái)上，通過(guò)移動(dòng)電動(dòng)平移臺(tái)來(lái)避免激光燒蝕對(duì)光譜的影響。實(shí)驗(yàn)中分別采用金屬平面Gd靶以及納米粒子摻雜的方塊形低密度Gd玻璃靶(摻雜的摩爾濃度為1%)。

圖1 等離子體光源離帶輻射及其等離子 體時(shí)空特性研究的實(shí)驗(yàn)裝置圖

Fig.1 Experimental setup for study of out-of-band(OOB) emission and spatiotemporal evolution of Gd target laser plasma EUV source

等離子體的發(fā)射光譜經(jīng)石英透鏡(焦距75 mm)5∶1成像收集，光譜信號(hào)由光纖探頭傳輸?shù)絇rinceton Instruments光柵光譜儀(SpectraPro 2500i)中經(jīng)光柵分光后，由ICCD成像。通過(guò)DG645延時(shí)觸發(fā)器來(lái)觸發(fā)激光器Q開(kāi)關(guān)，之后納秒激光器Q開(kāi)關(guān)信號(hào)同步觸發(fā)ICCD控制器來(lái)控制ICCD探測(cè)器的gate門(mén)打開(kāi)時(shí)間和取樣時(shí)間。通過(guò)設(shè)置光譜儀采圖的時(shí)間來(lái)實(shí)現(xiàn)時(shí)間分辨。光纖探頭固定在手動(dòng)平移臺(tái)上，通過(guò)平行于收集透鏡移動(dòng)光纖探頭來(lái)實(shí)現(xiàn)探測(cè)距離靶面不同位置等離子體發(fā)射光譜，進(jìn)行等離子體發(fā)射光譜的空間分辨。實(shí)驗(yàn)所用的真空度為1×10-2Pa左右，目的是為了保持與極紫外光源的工作狀態(tài)一致。這是由于在極紫外光源在工作時(shí)，光源始終要處于真空中，避免氣體對(duì)帶內(nèi)極紫外光的吸收。

2 結(jié)果與討論

首先我們對(duì)金屬Gd靶激光等離子體光源的離帶輻射進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。利用PI光譜儀測(cè)量了金屬Gd靶激光等離子體極紫外光源在400～760 nm波段的離帶輻射情況，如圖2所示。實(shí)驗(yàn)中所采用的激光功率密度為1×1011W·cm-2。從圖2中我們可以看出，離帶輻射的光譜基本上是連續(xù)的光譜，這是由于連續(xù)輻射超過(guò)了原子和離子所發(fā)出的線性譜線，構(gòu)成了離帶輻射的主要成分[6, 10]。由于等離子體所發(fā)出的寬波段連續(xù)輻射通常認(rèn)為是靶或飛濺出高溫靶材粒子等材料的黑體輻射[11]。因此，我們用普朗克曲線對(duì)等離子體的輻射進(jìn)行擬合。由圖2可知，離帶熱輻射的光譜形狀與黑體輻射曲線基本相一致，這樣，等離子體的平均溫度可由測(cè)得可見(jiàn)波段輻射的光譜形狀獲得。將離帶熱輻射曲線和普朗克曲線進(jìn)行歸一化處理，分別用1，2和5 eV的普朗克曲線擬合離帶輻射的曲線，發(fā)現(xiàn)溫度為5 eV時(shí)的普朗克曲線與離帶熱輻射的擬合較為一致，因此，Gd靶激光等離子體光源離帶熱輻射的強(qiáng)度分布可以用溫度為5 eV的黑體輻射來(lái)表征。

圖2 Gd靶激光等離子體離帶輻射(400～760 nm), 圖中用T=1, 2和5 eV的普朗克曲線進(jìn)行光譜擬合

Fig.2 OOB radiation (400～760 nm) of Gd plasma and Plankian curves fit forT=1, 2 and 5 eV

采用相同的實(shí)驗(yàn)條件，我們對(duì)納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶的離帶輻射進(jìn)行了測(cè)量。圖3給出了金屬Gd靶與納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶的離帶輻射比較情況，光譜測(cè)量范圍為400～900 nm。從圖3中我們可以看出與金屬Gd靶材相比，納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶在可見(jiàn)及近紅外波段的離帶輻射強(qiáng)度有較大幅度的減小。主要原因如下：等離子體的連續(xù)輻射及其上疊加的線狀輻射強(qiáng)度與靶材的核電荷數(shù)Z密切相關(guān)，實(shí)驗(yàn)中所觀察到的連續(xù)輻射主要有復(fù)合輻射和韌致輻射構(gòu)成。已有的研究結(jié)果表明，由等離子體復(fù)合輻射和韌致輻射所獲得的光譜強(qiáng)度隨Z變大而增加[12]。因此，對(duì)于金屬Gd靶而言，其核電荷數(shù)為Z=64；而納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶中，含有大量的低Z硅(Z=14)以及氧(Z=8)等元素。因此，納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶等離子體所得到的離帶輻射較金屬靶的情況要減小許多。

圖3 金屬Gd靶和納米粒子摻雜的低密度 Gd玻璃靶的離帶熱輻射光譜

納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶不僅有著較低的離帶輻射，同時(shí)這種新的低密度靶與高密度固體靶相比較，其形成的等離子體對(duì)帶內(nèi)極紫外光的不透光度大幅度降低，非常有利于極紫外光穿過(guò)等離子體而被充分利用[13]。因此，納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃為較為理想極紫外光源靶的形式。為此，我們利用光譜法對(duì)納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶激光等離子體的電子溫度、電子密度時(shí)空分布進(jìn)行了研究。

利用玻爾茲曼雙線法以及光譜Stark展寬對(duì)等離子體的電子溫度、電子密度進(jìn)行計(jì)算[7, 14]，圖4為在激光功率密度為8.5×1010W·cm-2條件下納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶激光等離子體的光譜輻射圖。由圖4可知，摻雜靶中釓元素在我們的光譜測(cè)量范圍內(nèi)沒(méi)有可以利用的分立譜線，而Si元素出現(xiàn)多條分立的譜線，因此，利用Si的原子/離子譜線對(duì)納米粒子摻雜Gd玻璃靶進(jìn)行等離子體參數(shù)的診斷。

由圖4可以看出，納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶等離子體的光譜隨時(shí)間演化具有這樣的特點(diǎn)：在等離子體產(chǎn)生初期由于存在較強(qiáng)復(fù)合輻射及韌致輻射，光譜呈連續(xù)譜。隨著延時(shí)的不斷增加，連續(xù)譜線逐漸消失，多條線譜出現(xiàn)。

選用Si(Ⅰ)250.7 nm(3s23p2—3s23p4s)，Si(Ⅰ)263.2 nm(3s23p2—3s23p3d)兩條譜線，通過(guò)波爾茲曼雙線法計(jì)算出了摻雜靶等離子體的電子溫度隨時(shí)間的變化，如圖5(a)所示。通過(guò)擬合Si(Ⅰ)250.7 nm譜線的半高寬并且利用文獻(xiàn)[15]中的碰撞參數(shù)可以計(jì)算出電子密度隨時(shí)間變化趨勢(shì)。如圖5(b)所示。

圖4 納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶 激光等離子體光譜隨時(shí)間的演化

圖5 摻雜濃度為1%(摩爾濃度)的低密度Gd玻璃靶 等離子體電子溫度(a)電子密度(b)隨時(shí)間變化 激光能量600 mJ，探測(cè)位置距靶材面6 mm

Fig.5 Temporal evolution of electron temperature (a) and electron density (b) of Gd-doped glass target (molar concentration of 1%)

Laser energy is 600 mJ, distance from target surface is 6 mm

從圖5可以看出，當(dāng)激光脈沖作用到靶上120 ns時(shí)，電子溫度可以達(dá)到4 eV。之后，電子溫度和電子密度隨時(shí)間的變化是呈指數(shù)下降的，即電子溫度在前250 ns下降的速度較快。當(dāng)延時(shí)超過(guò)250 ns之后，電子溫度下降的速度開(kāi)始變得緩慢，大約保持在1.5～2 eV之間。等離子體電子溫度呈現(xiàn)這種變化趨勢(shì)的原因如下：激光脈沖作用靶后等離子體羽在真空中的膨脹為絕熱過(guò)程。在絕熱膨脹過(guò)程中，等離子體羽內(nèi)的熱能轉(zhuǎn)換為粒子動(dòng)能，使等離子體羽快速膨脹并造成內(nèi)部溫度急劇下降。等離子體的電子密度隨時(shí)間的變化也表現(xiàn)出與電子溫度相同的趨勢(shì)。當(dāng)延時(shí)在為120 ns時(shí)，電子密度1.2×1018cm-3，在直至激光作用后的200 ns內(nèi)，電子密度的下降速度較快，減小到8.5×1017cm-3。之后，電子密度下降的趨勢(shì)變得緩慢，保持在8×1017cm-3附近。

實(shí)驗(yàn)還對(duì)納米粒子摻雜低密度Gd玻璃靶的等離子體參數(shù)進(jìn)行了空間分辨研究。實(shí)驗(yàn)中將延時(shí)固定在200 ns，通過(guò)平行于收集透鏡移動(dòng)光纖探頭來(lái)探測(cè)不同空間位置等離子體羽的光譜來(lái)測(cè)量電子溫度和電子密度隨空間位置的變化情況。實(shí)驗(yàn)中激光能量為600 mJ，探測(cè)的位置范圍是從距靶面約1～11 mm。圖6(a)和(b)分別為所測(cè)得的電子溫度和電子密度隨空間位置變化關(guān)系曲線。

圖6 摻雜濃度為1%(摩爾濃度)低密度Gd玻璃靶等離子體 的電子溫度(a)和電子密度(b)隨空間位置的變化 激光能量600 mJ，延時(shí)200 ns

Fig.6 Spatial evolution of electron temperature (a) and electron density (b) of Gd-doped glass target (molar concentration of 1%)

Laser energy is 600 mJ, delay time is 200 ns

從圖6中可以看出，隨著探測(cè)點(diǎn)與靶材表面距離的增加，電子溫度先增加，在距靶材表面6 mm時(shí)達(dá)到最大，電子溫度約為2.6 eV。之后，隨著探測(cè)點(diǎn)距離的增加，電子溫度開(kāi)始下降，在11 mm的附近，其值下降到1.3 eV，其溫度變化曲線的輪廓基本符合洛倫茲分布。電子密度隨空間位置的變化規(guī)律與電子溫度的情況相同。在延時(shí)為200 ns的條件下，電子密度在距靶材表面6 mm的位置時(shí)電子密度達(dá)到最大，其值為8.5×1017cm-3。

值得說(shuō)明的是，由于電子溫度和電子密度的計(jì)算是在假設(shè)局部熱力學(xué)平衡條件下計(jì)算的，根據(jù)McWhirter準(zhǔn)則[8]

(1)

ne為電子密度，單位是cm-3；Te為電子溫度，單位是eV；ΔE為上下能級(jí)間的能級(jí)差，單位是eV。 實(shí)驗(yàn)中所得到的最大電子溫度為約4eV，計(jì)算電子密度所選譜線Si(Ⅰ)250.7nm的上下能級(jí)差為4.94eV，通過(guò)McWhirter準(zhǔn)則計(jì)算得到最小的電子密度為3.4×1016cm-3。實(shí)驗(yàn)中所得到的電子密度都遠(yuǎn)大于滿足McWhirter準(zhǔn)則所需的等離子體最小電子密度值，因此我們假設(shè)的等離子體局部熱力學(xué)平衡是合理的。

3 結(jié) 論

對(duì)激光Gd靶等離子體極紫外光刻光源的離帶熱輻射情況進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)等離子體的連續(xù)輻射構(gòu)成了離帶熱輻射的主要成分。其后，又對(duì)金屬Gd和納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃等兩種靶形式展開(kāi)了離帶輻射的對(duì)比研究，發(fā)現(xiàn)納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶能夠有效減少等離子體光源的離帶輻射。實(shí)驗(yàn)中，運(yùn)用時(shí)空分辨光譜法對(duì)納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶等離子體參數(shù)進(jìn)行了診斷，通過(guò)利用靶中Si元素的線譜進(jìn)行激光等離子體羽的電子密度及電子溫度進(jìn)行了計(jì)算，得到了電子溫度和電子密度的時(shí)空演化規(guī)律。納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶的離帶輻射及其等離子體參數(shù)診斷所取得的研究結(jié)果對(duì)于研制性能優(yōu)良的6.7nm極紫外光刻光源具有重要的意義。

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(Received Jul. 9, 2015; accepted Nov. 29, 2015)

*Corresponding authors

Out-of-Band Radiation and Spatio-Temporal Characterization of Gd Target Laser Plasma Sources

SONG Xiao-lin, SONG Xiao-wei*, DOU Yin-ping, TIAN Yong, XIE Zhuo, GAO Xun*, LIN Jing-quan

School of Science, Changchun University of Science and Technology, Changchun, 130022, China

In this paper, an Nd∶YAG laser with 10ns pulse width and output wavelength of 1 064 nm was employed to ablate Gd metal target and Gd-doped glass target for plasma generation. The out-of-band (OOB) radiation of extreme ultraviolet sources with the two target configurations was comparatively studied. It has been found that the continuous radiation emitted by the plasma is the main component of the out-of-band radiation. The spectral distribution of the continuum emission matches that of blackbody radiation with a temperature of about 5 eV. And it is also found that the intensity of OOB radiation can be considerably decreased by using Gd-doped glass target. Optical Emission Spectroscopy (OES) has been used to analyze the temporal and spatial behaviors of electron temperature (Te) and density (Ne) of the Gd-doped glass target plasma, and experimental results show that temporal evolution of electron temperature and density of the plasma are found to be decayed exponentially with the increasing of delay time. At 125 ns after laser irradiation, electron temperature and density were 4 eV and 1.2×1018cm-3respectively, and then decreased to 1.5 eV and 8×1017cm-3with delaying time of 250 ns. On the other hand, spatial evolution of electron temperature and density show that both of them first increase and then decrease in the region of 1～10 mm from the target surface. The electron temperature and electron density achieves the maximum of 2.6 eV and 8.5×1017cm-3, respectively, when the probe location away from the target surface 6 mm.

EUVL; OOB radiation; Electron temperature and density; Time-space resolved spectra

2015-07-09，

2015-11-29

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(61178022)和長(zhǎng)春市科技局項(xiàng)目(14KP007)資助

宋曉林，1990年生, 長(zhǎng)春理工大學(xué)理學(xué)院碩士研究生 e-mail: 1552652006@qq.com *通訊聯(lián)系人 e-mail: songxiaowei@cust.edu.cn; lasercust@163.com

O657.3

A

10.3964/j.issn.1000-0593(2016)10-3114-05