李法松,韓 鋮,周葆華,徐志兵,王 瑜,林大松,彭玉美,姚靜波,金陶勝(.安慶師范學(xué)院資源環(huán)境學(xué)院,安徽 安慶 60;.南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,教育部環(huán)境污染過程與基準(zhǔn)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津30007;3.中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心,環(huán)境化學(xué)與生態(tài)毒理學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 00085;.農(nóng)業(yè)部環(huán)境保護(hù)科研監(jiān)測所,產(chǎn)地環(huán)境監(jiān)測與預(yù)警創(chuàng)新團(tuán)隊(duì),天津 3009)
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安徽省室內(nèi)降塵中多環(huán)芳烴分布及來源解析
李法松1,2,3*,韓 鋮1,周葆華1,徐志兵1,王 瑜1,林大松4,彭玉美1,姚靜波1,金陶勝2(1.安慶師范學(xué)院資源環(huán)境學(xué)院,安徽 安慶 246011;2.南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,教育部環(huán)境污染過程與基準(zhǔn)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津300071;3.中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心,環(huán)境化學(xué)與生態(tài)毒理學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100085;4.農(nóng)業(yè)部環(huán)境保護(hù)科研監(jiān)測所,產(chǎn)地環(huán)境監(jiān)測與預(yù)警創(chuàng)新團(tuán)隊(duì),天津 300191)
摘要:采集安徽省內(nèi)14個(gè)采樣點(diǎn)的24個(gè)室內(nèi)降塵樣品,檢測16種多環(huán)芳烴(PAHs)含量.結(jié)果表明,安徽省不同區(qū)域室內(nèi)降塵中∑PAHs濃度范圍為0.52~89.3μg/g,平均濃度為20.7μg/g.降塵中PAHs以5環(huán)為主,其次是4環(huán)和3環(huán).PAHs 組成分析表明,幾乎全部樣品中PAHs均以高環(huán)(4~6 環(huán))為主,其高達(dá)60.5%~97.0%,僅在4個(gè)樣品中檢出了較高比例的低環(huán)PAHs (2~3環(huán)).這說明多數(shù)室內(nèi)降塵中PAHs污染由交通運(yùn)輸(汽車和船舶)以及化工廠等高溫燃燒排放造成.而安慶、蕪湖及六安地區(qū)可能存在較嚴(yán)重的石油污染或煤、木材等低溫燃燒源污染.公共場所、城市家庭和農(nóng)村家庭降塵中PAHs的濃度存在明顯的差異,總體上呈現(xiàn):公共場所>城市家庭>農(nóng)村家庭.異構(gòu)體分析表明,公共場所和城市家庭內(nèi)存在混合來源,而農(nóng)村家庭以燃燒源為主.致癌能力分析表明,城市家庭降塵中的苯并[a]芘當(dāng)量(BaPE)值略高于農(nóng)村家庭.公共場所降塵中的BaPE值遠(yuǎn)大于家庭場所,是農(nóng)村家庭或城市家庭場所的2倍多.
關(guān)鍵詞:多環(huán)芳烴;室內(nèi)降塵;源解析;致癌能力評(píng)價(jià);安徽省
* 責(zé)任作者, 副教授, fsli@rcees.ac.cn
多環(huán)芳烴(PAHs)是廣泛存在于環(huán)境中的一種持久性有機(jī)物(POPs),它能夠隨大氣遷移沉降到世界各地[1-2].流行病學(xué)研究表明,PAHs暴露濃度與呼吸系統(tǒng)、心血管系統(tǒng)疾病有很強(qiáng)的相關(guān)性[3].
目前,人類大約有80%的時(shí)間是生活在室內(nèi)環(huán)境(例如家庭、辦公室、實(shí)驗(yàn)室、機(jī)場等公共場所),因此污染物在室內(nèi)空氣暴露對(duì)人體健康的影響越來越引起人們的關(guān)注[4].室內(nèi)空氣和降塵是污染物的主要載體.污染物可以通過呼吸、手觸入口(尤其是對(duì)兒童)以及直接皮膚吸收等方式進(jìn)入人體[5].相對(duì)于室內(nèi)空氣,室內(nèi)降塵更適合于評(píng)估環(huán)境污染物對(duì)人體的暴露影響,因?yàn)樗鼈兡茏鳛槲廴疚锏膬?chǔ)存庫在環(huán)境中長時(shí)間存在[6],因此,有必要開展室內(nèi)降塵中多環(huán)芳烴的污染水平及其影響因素研究.
Zhang等[7]研究認(rèn)為全球大氣環(huán)境中PAHs污染有22%是來自中國地區(qū).隨著中國社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,PAHs的污染將會(huì)進(jìn)一步加重.在我國雖然開展了多種環(huán)境介質(zhì)中PAHs污染、濃度分布等研究,但是關(guān)于室內(nèi)降塵中PAHs的研究相對(duì)較少.Naspinski等[8]在2008年比較了不同地區(qū)室內(nèi)地面降塵中PAHs的含量,發(fā)現(xiàn)中國地區(qū)樣品含量最高.Qi等[9]研究我國部分地區(qū)室內(nèi)降塵中PAHs濃度分布的結(jié)果表明,室內(nèi)PAHs含量與地區(qū)經(jīng)濟(jì)、人口有非常密切的關(guān)系,而不同類型的室內(nèi)環(huán)境(農(nóng)村家庭、城市家庭、公共場所)、家庭廚房燃燒方式等所造成的PAHs的類型、濃度都存在差異.關(guān)于我國室內(nèi)降塵中PAHs的研究需要進(jìn)一步深入研究.
本研究采集了安徽省14個(gè)不同地區(qū)的室內(nèi)降塵樣品,通過超聲萃取提取濃縮樣品,再利用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS)定量分析,同時(shí)結(jié)合多種源判斷方法對(duì)室內(nèi)降塵中PAHs來源進(jìn)行定性分析,最后運(yùn)用苯并[a]芘當(dāng)量(BaPE值)法對(duì)室內(nèi)PAHs進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),旨在為地區(qū)節(jié)能減排和污染治理提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù).
1.1 樣品采集
選取對(duì)安徽省內(nèi)的14個(gè)城市及各市的所轄區(qū)、縣進(jìn)行室內(nèi)降塵采樣,采樣點(diǎn)位如圖1所示.一共采集了24個(gè)樣品,其中包括8個(gè)農(nóng)村家庭樣品,5個(gè)城市家庭樣品和11個(gè)公共場所(學(xué)校、辦公場所)樣品.采樣時(shí)間為2014年6月至8月.收集樣品時(shí),在嚴(yán)謹(jǐn)?shù)牟僮鞑襟E下,用丙酮溶液浸泡過的刷子在室內(nèi)的家具或窗臺(tái)上收集5g左右的降塵.記錄每一個(gè)樣品的采集具體地點(diǎn)、采集環(huán)境類型.裝入聚乙烯樣品袋內(nèi),貼好標(biāo)簽,放入冰箱中冷凍保存.
圖1 安徽省室內(nèi)降塵采樣點(diǎn)位示意Fig.1 Sampling sites of indoor dust form Anhui Province, China
1.2 儀器分析
1.2.1 儀器與試劑 所用儀器為GC/MS (7890A/5975C,安捷倫科技有限公司),循環(huán)水式多用真空泵(鄭州長城科工貿(mào)有限公司); RE-52AA型旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(上海亞榮生化儀器廠);KQ3200B型超聲清洗儀(昆山市超聲儀器有限公司);箱式電阻爐(上海錦屏儀器儀表有限公司);干式氮吹儀(天津艾維歐科技公司).
試劑包括正己烷、二氯甲烷、丙酮、甲醇均為色譜純,購于賽默飛世爾科技(中國)有限公司;16種PAHs的混標(biāo)購自上海安譜科學(xué)儀器公司,無水硫酸鈉,優(yōu)級(jí)純(上海國藥集團(tuán)),使用前450℃灼燒6h;銅粉,優(yōu)級(jí)純(上海國藥集團(tuán)),用10%稀鹽酸清洗,用丙酮洗去水分,再用甲醇、二氯甲烷、正己烷清洗3次,保存在正己烷溶液中備用.
硅膠的預(yù)處理:色譜柱用硅膠(青島碩遠(yuǎn)有限公司,100~200目),取200g硅膠于玻璃燒杯中,然后加入正己烷:丙酮(1:1,V/V) 300mL超聲清洗然后在通風(fēng)櫥內(nèi)吹干,倒入蒸發(fā)皿中,在130℃活化16h,冷卻后裝入試劑瓶中密封,保存在干燥器中.使用前去活化:取3mL去離子水逐滴加入到97g硅膠中,充分振蕩均勻,裝入試劑瓶中密封,保存在干燥器中;氧化鋁(天津大學(xué)科威公司, 100~ 200目)的預(yù)處理與硅膠預(yù)處理相同.
1.2.2 樣品提取與凈化 樣品前處理采用超聲萃取法(EPA 3550B).稱取2g左右降塵樣品,加入3g銅粉,用1:1(V/V)正己烷/丙酮30mL,超聲萃取30min,離心并取出上清液,再重復(fù)上述超聲萃取兩次,并控制溫度在40℃以下.合并萃取液,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至2mL,萃取液過硅膠柱(自上而下1cm無水硫酸鈉,6cm 3%去活化氧化鋁和12cm 3%去活化硅膠)凈化.先用15mL正己烷預(yù)淋洗,棄去正己烷淋洗液,再用70mL(3:7二氯甲烷/正己烷)混合液淋洗,全部接收.接收液旋轉(zhuǎn)蒸發(fā),用柔和的氮?dú)獯嫡?并用正己烷定容至1.0mL,低溫保存待測.
1.2.3 分析測定 GC/MS,EI離子源,70eV, SIM模式;色譜柱:HP5-MS(30m×0.25mm (i.d.)×0.25μm);載氣:高純氦氣,流速1mL/min;進(jìn)樣口溫度:300℃;氣質(zhì)傳輸線溫度:280℃.進(jìn)樣:1μL,無分流自動(dòng)進(jìn)樣;色譜升溫程序?yàn)?初始溫度70℃維持1min,以10℃/ min升溫速率升至260℃并保留1min,然后再以3℃/min的速率升溫至305℃保留4min.
1.2.4 質(zhì)量控制 為保證數(shù)據(jù)的代表性、準(zhǔn)確性和可比性,進(jìn)行了嚴(yán)格的質(zhì)量控制.試劑空白、實(shí)驗(yàn)室空白和回收率實(shí)驗(yàn)結(jié)果在可接受范圍內(nèi),每種PAHs工作標(biāo)準(zhǔn)曲線線性良好,相關(guān)系數(shù)(R2)≥0.995.試劑空白中未檢測出PAHs,實(shí)驗(yàn)空白中僅檢測到少量的Nap和Phe(含量低于實(shí)際樣品的3%),最終濃度經(jīng)過相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)空白扣除.方法的最低檢出限為0.20~1.20ng/g,除揮發(fā)性較強(qiáng)的萘回收率(65.8%)較低以外,其他物質(zhì)的回收率范圍均在76~110%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差<8.0%.實(shí)驗(yàn)所測定的降塵中PAHs濃度未經(jīng)回收率校正.
2.1 PAHs含量分布
采集了安徽省不同區(qū)域室內(nèi)降塵樣品數(shù)共計(jì)24個(gè)(圖1),研究地區(qū)各采樣點(diǎn)降塵中PAHs濃度分布如圖2所示,其中∑PAHs濃度范圍為0.52~89.3μg/g,平均濃度為20.7μg/g.
圖2 安徽省室內(nèi)降塵中PAHs濃度分布Fig.2 Distribution of PAHs in indoor dust from Anhui Province, China
表1給出了不同PAHs單體分布的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù),除了Nap(54.2%)和DBA(66.7%)檢出率較低外,其他PAHs都有較高的檢出率.樣品PAHs中主要以BbF為主,中值濃度為1.73μg/g,其次是Flu,中值濃度為1.04μg/g. ∑PAHs的中值濃度為10.2μg/g,均值濃度為20.7μg/g,低于Qi等[9]報(bào)道的我國多個(gè)地區(qū)的平均值30.9μg/g,低于美國德克薩斯州的濃度均值29.2μg/g[10],與Peng等[11]報(bào)道的上海地區(qū)濃度均值18.9μg/g相當(dāng),高于其他地區(qū)報(bào)道的濃度值,例如加拿大渥太華地區(qū)(12.9μg/g)[12]、意大利巴勒莫地區(qū)(5.11 μg/g)[13]以及美國加州南部(0.91μg/g)[14].
表1 安徽省室內(nèi)降塵中PAHs濃度分布(μg/g)Table1 Distribution of PAHs in indoor dust of Anhui Province, China (μg/g)
2.2 PAHs組成分析
圖3 安徽地區(qū)降塵中PAHs分布比例Fig.3 Percentages of PAHs in indoor dust from Anhui Province, China
安徽省各地區(qū)降塵中不同環(huán)數(shù)PAHs分布如圖3所示,所研究區(qū)域PAHs以5環(huán)為主,其次是4環(huán)和3環(huán).另外16種PAHs可按照環(huán)數(shù)高低分成兩組:低環(huán)(2~3環(huán),LMW)和高環(huán)(4~6環(huán),HMW),以判斷其不同的污染來源.通常LMW類PAHs來源于石油類污染和木柴、煤等在低至中溫度范圍內(nèi)的燃燒.HMW類PAHs主要來源于化石燃料的高溫燃燒[15].所研究區(qū)域降塵樣品中除AQ2、AQ3、WH2、LA2等4個(gè)點(diǎn)的LMW較高外,其他降塵樣品中LMW為2.99%~39.5%,HMW則高達(dá)60.5%~97.0%,說明所研究區(qū)域主要受交通運(yùn)輸、船舶油類以及化工廠的燃燒排放造成.而安慶、蕪湖及六安地區(qū)可能存在較嚴(yán)重的石油污染或煤、木材等低溫燃燒源污染.
2.3 不同類型室內(nèi)環(huán)境中PAHs差異分析
為比較不同采樣環(huán)境可能對(duì)室內(nèi)降塵中PAHs濃度分布的影響,我們將采樣點(diǎn)來源分為農(nóng)村家庭(8個(gè)樣品)、城市家庭(5個(gè)樣品)、公共場所(11個(gè)樣品,分別為學(xué)校、辦公場所等)3種類型,如圖4所示.可以看出,公共場所中大多數(shù)的個(gè)體PAH濃度高于城市家庭環(huán)境中對(duì)應(yīng)的PAH(Phe、Chr、BbF、DBA除外),而大多數(shù)城市家庭中的個(gè)體PAH濃度高于農(nóng)村家庭環(huán)境中對(duì)應(yīng)的PAH(Ace、BkF、BaP除外).配對(duì)樣品T檢驗(yàn)結(jié)果進(jìn)一步表明,農(nóng)村家庭和城市家庭中單個(gè)PAH存在顯著性差異(P<0.05),城市家庭與公共場所中的單體PAH也存在著顯著性的差異(P<0.05),農(nóng)村家庭與公共場所的差異性更顯著(P<0.05).另外從圖4還可以看出,公共場所、城市家庭和農(nóng)村家庭降塵中∑PAHs的濃度存在明顯的差異,公共場所中∑PAHs濃度范圍為3.67~ 89.3μg/g,均值濃度為29.8μg/g.城市家庭∑PAHs濃度范圍為2.20~80.2μg/g,均值濃度為20.7μg/g.農(nóng)村家庭∑PAHs濃度范圍為0.52~23.9μg/g,均值濃度為8.35μg/g.可以看出PAHs污染濃度表現(xiàn)為:公共場所>城市家庭>農(nóng)村家庭.原因可能是公共場所一般處于交通便利地區(qū),且相對(duì)比較開放、人流量大,與室外空氣交流比較頻繁,受到交通污染和城市工業(yè)排放比較嚴(yán)重的緣故,而城市家庭相對(duì)比較封閉且距離交通干線一般較遠(yuǎn),所以污染程度相對(duì)較輕,農(nóng)村家庭一般比較偏僻,交通不便,汽車尾氣等交通污染和工業(yè)排放污染帶來的PAHs影響最低[9,16-17].另外考慮到農(nóng)村地區(qū)廣泛存在的燃煤型污染,需要綜合考慮室內(nèi)吸煙、烹飪?nèi)紵绞?例如燃煤、液化氣、天然氣等)對(duì)室內(nèi)降塵中PAHs的影響[9,16],相關(guān)因素的影響需要進(jìn)一步深入研究.
2.4 不同類型室內(nèi)環(huán)境中PAHs來源分析
PAHs同分異構(gòu)體因?yàn)橛邢嗤蛳嘟奈锢砘瘜W(xué)性質(zhì),當(dāng)它們被釋放進(jìn)入環(huán)境后會(huì)有著相似的環(huán)境行為,因此一些特定的PAHs異構(gòu)體往往被用來作為示蹤其來源的化學(xué)指標(biāo).將BaA/ (BaA+Chr)、Phe/(Ant+Phe)和InP/(InP+BgP)的比值用于判別安徽省不同類型環(huán)境的室內(nèi)降塵中PAHs的來源,結(jié)果見表2.可以看出公共場所和城市家庭內(nèi)的BaA/(BaA+Chr)比值介于0.2到0.35之間,表明存在石油和燃燒混合來源,而農(nóng)村家庭內(nèi)的比值則略高于0.35,說明以燃燒源為主.這可能與農(nóng)村家庭室內(nèi)PAHs更多受到烹飪、吸煙等燃燒源因素影響[9],而城市家庭及公共場所則受室外工業(yè)及交通排放源影響較大[9,16-17], Phe/ (Ant+Phe)為0.9~0.95,表明安徽省普遍存在大量的燃煤污染,這也與該地區(qū)屬于中部地區(qū)存在很多火力發(fā)電廠、煉鋼廠、有色金屬冶煉行業(yè)等眾多燃煤行業(yè)一致,而InP/(InP+BgP) 介于0.35 ± 0.10之間則表明存在發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒造成的交通污染,這也與我國近年來汽車保有量增多密切相關(guān).
表2 安徽省室內(nèi)降塵中的特征PAHs 比值[18-25]Table2 Diagnostic ratios of PAHs in indoor dust of Anhui Province, China[18-25]
國際癌癥研究中心(IARC)(1976年)列出的94種對(duì)實(shí)驗(yàn)動(dòng)物致癌的化合物,其中15種屬于多環(huán)芳烴,由于苯并[a]芘是第一個(gè)被發(fā)現(xiàn)的環(huán)境化學(xué)致癌物,而且致癌性很強(qiáng),是最強(qiáng)致癌多環(huán)芳烴,其他高分子量多環(huán)芳烴(BaA, BbF, BkF, InP 和DBA)也有致癌潛力.苯并[a]芘當(dāng)量(BaPE值)是一個(gè)評(píng)價(jià)多環(huán)芳烴毒性的指數(shù)[26],計(jì)算式如下:
本研究中,農(nóng)村家庭的BaPE值的范圍在0.0048~4.86μg/g,平均濃度為1.50μg/g;城市家庭的BaPE值的范圍在0.090~5.04μg/g,平均濃度為1.92μg/g,略高于農(nóng)村家庭.而公共場所的BaPE值的范圍在0.28~14.37μg/g,平均濃度為3.92μg/g,是農(nóng)村或城市家庭場所的2倍多.說明公共場所的PAHs的毒性程度遠(yuǎn)大于家庭場所,是防治和控制PAHs的重要對(duì)象.而引起PAHs的毒性程度增大的原因可能是公共場所靠近交通要道,車流大,機(jī)動(dòng)車尾氣排放量也相應(yīng)增大,另一方面公共場所一般比較開放,空氣流通比較頻繁,更易受到室外環(huán)境的影響,例如Qi等研究表明公共場所的∑PAHs濃度均值為23.4μg/g,高于家庭中∑PAHs濃度均值15.5μg/g[9].
Qi等[9]報(bào)道的我國部分地區(qū)室內(nèi)降塵中PAHs濃度分布表明,農(nóng)村家庭的BaPE平均值為0.73μg/g;城市家庭的BaPE平均值為3.63μg/g.本研究所采集的各類樣品中的PAHs的BaPE值與Qi的報(bào)道值相當(dāng),表明安徽地區(qū)的PAHs存在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)居于全國的平均水平.另外Qi等[9]的研究也表明來自公共場所的樣品的BaPE值最高,其次是城市家庭和農(nóng)村家庭,與本文結(jié)論一致.
4.1 安徽省不同區(qū)域室內(nèi)降塵中∑PAHs濃度范圍為0.52~89.3μg/g,平均濃度為20.7μg/g.濃度水平與其他地區(qū)相比居于中等水平,與鄰近的上海地區(qū)報(bào)道值相當(dāng).單體PAH主要以BbF為主,其次是BgP和Flu.
4.2 安徽省各地區(qū)降塵中PAHs以5環(huán)為主,其次是4環(huán)和3環(huán).所研究區(qū)域降塵樣品中僅4個(gè)點(diǎn)的LMW較高外,其他降塵樣品中LMW為2.99%~39.5%,HMW則高達(dá)60.5%~97.0%,說明主要受交通運(yùn)輸、船舶油類以及化工廠的燃燒排放造成.而安慶、蕪湖及六安地區(qū)可能存在較嚴(yán)重的石油污染或煤、木材等低溫燃燒源污染.
4.3 公共場所、城市家庭和農(nóng)村家庭降塵中PAHs的濃度存在明顯的差異.總體上呈現(xiàn):公共場所>城市家庭>農(nóng)村家庭.
4.4 異構(gòu)體分析表明,公共場所和市區(qū)家庭內(nèi)存在石油和燃燒的混合來源,而農(nóng)村家庭以燃燒源為主.
4.5 致癌能力分析表明,城市家庭的BaPE值略高于農(nóng)村家庭.而公共場所的PAHs的毒性程度遠(yuǎn)大于家庭場所,是農(nóng)村或城市家庭場所的2倍多.
參考文獻(xiàn):
[1] 陳 剛,周瀟雨,吳建會(huì),等.成都市冬季PM2.5中多環(huán)芳烴的源解析與毒性源解析 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2015,35(10):3150-3156.
[2] Sehili A M, Lammel G. Global fate and distribution of polycyclic aromatic hydrocarbons emitted from Europe and Russia [J]. Atmospheric Environment, 2007,41:8301-8315.
[3] 劉貴榮,史國良,張 普,等.成都市PM10中多環(huán)芳烴來源識(shí)別及毒性評(píng)估 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2014,34(10):2479-2484.
[4] Mitra S, Ray B. Patterns and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons and their derivatives in indoor air [J]. Atmospheric Environment, 1995,29:3345–3356.
[5] Whitehead T, Metayer C, Buffler P, et al. Estimating exposures to indoor contaminants using residential dust [J]. Journal of Exposures Science and Environmental Epidemiology, 2011,21: 549–564.
[6] Butte W, Heinzow B. Pollutants in house dust as indicators of indoor contamination [J]. Reviews of Environmental Contamination and Toxicology, 2002,175:1–46.
[7] Zhang Y, Tao S. Global atmospheric emission inventory of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) for 2004 [J]. Atmospheric Environment, 2009,43:812–819.
[8] Naspinski C, Lingenfelter R, Cizmas L, et al. A comparison of concentrations of polycyclic aromatic compounds detected in dust samples fromvarious regions of the world [J]. Environment International, 2008,34:988-993.
[9] Qi H, Li W L, Zhu N Z. Concentrations and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons in indoor dust in China [J]. Science of the Total Environment, 2014,491:100–107.
[10] Mahler B J, Metre P C V, Wilson J T, et al. Coal-tar-based parking lot sealcoat: an unrecognized source of PAH to settled house dust [J]. Environmental Sciecne and Technology, 2010,44: 894–900.
[11] Peng H, Yang Y, Liu M, et al. PAHs in indoor dust samples in Shanghai's universities: levels, sources and human exposure [J]. Environmental Geochemistry and Health, 2012,34:587–596.
[12] Maertens R M, Yang X, Zhu J, et al. White PA.Mutagenic and carcinogenic hazards of settled house dust I: polycyclic aromatic hydrocarbon content and excess lifetime cancer risk from preschool exposure [J]. Environmental Sciecne & Technology, 2008,42:1747–1753.
[13] Mannino M R, Orecchio S. Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs) in indoor dust matter of Palermo (Italy) area: extraction, GC–MS analysis, distribution and sources [J]. Atmospheric Environment, 2008,42:1801–1817.
[14] Hoh E, Hunt R N, Quintana P J, et al. Environmental tobacco smoke as a source of polycyclic aromatic hydrocarbons in settled household dust [J]. Environmental Sciecne & Technology, 2012, 46:4174–4183.
[15] Mai B X, Qi S H, Zeng E Y, et al. Distribution of polycyclic aromatic hydrocarbons in the coastal region off Macao, China: Assessment of input sources and transport pathways using compositional analysis [J]. Environmental Science & Technology, 2003,37(21):4855-4863.
[16] Romagnoli P, Balducci C, Perilli M, et al. Indoor PAHs at schools, homes and offices in Rome, Italy [J]. Atmospheric Environment, 2014,92:51-59.
[17] Menichini E, Iacovella N, Monfredini F, et al. Relationships between indoor and outdoor air pollution by carcinogenic PAHs and PCBs [J]. Atmospheric Environment, 2007,41:9518–9529.
[18] Simcik M F, Eisenreicha S J, Lioy P J. Source apportionment and source/sink relationships of PAHs in the coastal atmosphere of Chicago and Lake Michigan Chi [J]. Atmospheric Environment, 1999,30:5071–5079.
[19] Wang F W, Lin T, Li Y Y, et al. Sources of polycyclic aromatic hydrocarbons in PM2.5over the East China Sea, a downwind domain of East Asian continental outflow [J]. Atmospheric Environment, 2014,92:484-492.
[20] Yunker M B, Macdonald R W, Vingarzan R, et al. PAHs in the Fraser River basin: a critical appraisal of PAH ratios as indicators of PAH source and composition [J]. Organic Geochemistry, 2002, 33(4):489-515.
[21] Galarneau E. Source specificity and atmospheric processing of airborne PAHs: Implications for source apportionment [J]. Atmospheric Environment, 2008,42:8139–8149.
[22] 張利飛,楊文龍,董 亮,等.利用PUF被動(dòng)采樣技術(shù)研究長三角城市群大氣中多環(huán)芳烴的時(shí)空分布及來源 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2013,34(9):3339-3346.
[23] 王 超,張霖琳,刀 谞,等.京津冀地區(qū)城市空氣顆粒物中多環(huán)芳烴的污染特征及來源 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2015,35(1):1-6.
[24] 劉江海,白志鵬,韓 斌,等.室內(nèi)外PM10中多環(huán)芳烴相關(guān)關(guān)系及來源分析 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2015,35(4):1032-1039.
[25] 張 莉,張 原,祁士華,等.武漢市洪山區(qū)春季PM2.5濃度及多環(huán)芳烴組成特征 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2015,35(8):2319-2325.
[26] Niabet C, LaGoy P. Toxic equivalency factors (TEFs) for polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) [J]. Regulatory Toxicology and Pharmacology, 1992,16:290-300.
Distribution and source analysis of polycyclic aromatic hydrocarbons in indoor dust from Anhui Province, China.
LI Fa-song1,2,3*, HAN Cheng1, ZHOU Bao-hua1, XU Zhi-bing1, WANG Yu1, LIN Da-song4, PENG Yu-mei1, YAO Jing-bo1, JIN Tao-sheng2(1.College of Environmental Resources, Anqing Teachers College, Anqing 246011, China;2.MOE Key Laboratory of Pollution Processes and Environmental Criteria, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China;3.State Key Laboratory of Environmental Chemistry and Ecotoxicology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China;4.Innovative Team of Monitoring and Precaution for Cropland Environment, Institute of Agro-Environmental Protection, Ministry of Agriculture, Tianjin 300191, China). China Environmental Science, 2016,36(2):363~369
Abstract:Indoor dust samples (n=24) were collected from 14 locations in Anhui province, and concentrations of 16 polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were measured. The results showed that the sum concentrations of 16PAHs(∑PAHs) in all the samples ranged from 0.52 to 89.3μg/g, with a mean value of 20.7μg/g. Five-ring PAH was the predominant PAH component in all samples, followed by 4-ring and 3-ring PAHs. PAHs with high-molecular weight (4 ~ 6rings) are the predominant PAHs in most samples, ranging from 60.5% to 97.0% in ∑PAHs. Relatively high percentages of PAHs with low-molecular weight (2 ~ 3rings) were detected in only 4samples. This indicates the significant contribution of vehicle (automobiles and ships) and high temperature combustion from chemical plant to PAHs emission in most locations. However, potential high PAHs emission from oil, fuel spills and low temperature combustion from coal or woods might present in Anqing, Wuhu, and Liu’an. Significant differences of ∑PAHs were observed in the indoor dust from urban public places, urban family housings, and rural family housings, following the order of urban public places> urban family housings > rural family housings. According to the diagnostic ratio analysis, PAHs in dust from the public places and urban family housings were derived from the mixed source, while PAHs in dust from rural family housingsbook=364,ebook=47were mainly derived from the combustion sources. Furthermore, carcinogenic risk assessment of PAHs indicated that the BaPE values in urban family housings were slightly higher than those in rural family housings. Much higher BaPE values of the dust from the urban public places were calculated, which were two times higher than the BaPE values of the dust from the urban and rural family housings.
Key words:polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs);indoor dust;sources;the carcinogenic risk assessment;Anhui Province
作者簡介:李法松(1978-),男,安徽安慶人,副教授,博士后,主要從事環(huán)境中污染物遷移轉(zhuǎn)化研究.發(fā)表論文10余篇.
基金項(xiàng)目:國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(21307002,31200397,21477057);環(huán)境污染過程與基準(zhǔn)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(南開大學(xué))開放基金資助項(xiàng)目(KL-PPEC-2013-05)
收稿日期:2015-07-22
中圖分類號(hào):X823
文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A
文章編號(hào):1000-6923(2016)02-0363-07