王博遠(yuǎn) 吳昊坤 張 力 潘 偉 李 杰 顧志杰

(1 中國輻射防護(hù)研究院，太原 030006；2洛陽船舶材料研究所納米中心，河南 洛陽 471023)

沉積物中129I不同形態(tài)的逐級浸取分離

王博遠(yuǎn)1吳昊坤1張 力2潘 偉1李 杰1顧志杰1

(1 中國輻射防護(hù)研究院，太原 030006；2洛陽船舶材料研究所納米中心，河南 洛陽 471023)

隨著核技術(shù)的不斷發(fā)展，核試驗、乏燃料后處理及核電站事故等人類核活動向自然界釋放了大量的129I。129I在沉積物中的含量與化學(xué)形態(tài)分布對揭示其遷移規(guī)律和沉降信息有著重要的意義。因此，對于研究沉積物中129I不同形態(tài)所需要的合理分離及制備流程就尤為重要。結(jié)合太湖湖泊沉積物的特點并通過比較眾多沉積物中129I形態(tài)的分離流程，提出了改進(jìn)的逐級浸取流程。在溫度、時間不同的實驗條件下，對沉積物樣品分離出沉積物中129I可交換態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)、金屬氧化物態(tài)、殘余礦物態(tài)四種不同形態(tài)，并通過高溫?zé)峤夥?25I示蹤計算回收率及損失率。改進(jìn)后的逐級浸取法能達(dá)到90%的提取效率，離子可交換態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)、金屬氧化物結(jié)合態(tài)的適宜浸取時間和溫度分別為4.5 h、30 ℃，4.5 h、75 ℃，5.5 h、75 ℃。流程適用于同類湖底沉積物樣品分析。

沉積物；逐級浸?。恍螒B(tài)分析；129I

0 前言

碘在人和動物甲狀腺中高度富集，其放射性同位素131I嚴(yán)重威脅人類健康，是核事故下急需監(jiān)測的核素，但131I的短半衰期對監(jiān)測工作帶來很大困難。由于129I和131I具有相似的理化性質(zhì)及運行途徑，所以國際上已利用人工釋放的129I作為長期環(huán)境示蹤元素，研究人類核活動對環(huán)境的影響，評估核泄漏污染水平，對核擴(kuò)散進(jìn)行監(jiān)督，以將危害減到最少[1]。自20世紀(jì)50年代進(jìn)入核時代以來，人類頻繁的核活動將大量的人造129I排入自然環(huán)境中，目前自然環(huán)境中可移動的129I超過99%以上都被認(rèn)為是人為產(chǎn)生的，主要是由核電站的反應(yīng)堆和核武器試驗所產(chǎn)生的中子所誘發(fā)的235U與239Pu裂變產(chǎn)生的129I進(jìn)入環(huán)境中[2]。

目前有多種129I測定方法[3]，如γ-χ光譜法、液閃計數(shù)法(LSC)、中子活化法(NAA)、電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)和加速器質(zhì)譜分析法(AMS)(表1)。

表1 測量129I的不同分析方法Table 1 Different analytical methods for measuring 129I

129I測定需要分離制備含I同位素的環(huán)境樣品，以往人們對碘的研究基本上還都停留在元素總量水平上，缺少碘在自然界的形態(tài)分布的研究[4]。為了評估環(huán)境中放射性污染的短期及長期影響，僅靠核素濃度的信息是遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠的，碘在特定樣品中的形態(tài)分析能夠幫助研究碘對生態(tài)體系影響和遷移機(jī)理[5]。

逐級浸取可分離元素的不同形態(tài)，操作及所需的儀器都比較簡單。Tessier等人提出的沉積物逐級浸取流程目前已得到廣泛的應(yīng)用[6-8]，但該方法是一個穩(wěn)恒狀態(tài)的浸取過程，具有耗時長，易造成交叉污染及重吸收等缺點。Englund等已經(jīng)提出了一個動態(tài)的浸取方法來克服這些缺點。并使用此法分離了瑞典Nylandssj?n湖底沉積物中碘的不同形態(tài)[9]。表2為碘的Englund所選用的逐級浸取實驗流程。

表2 碘的逐級浸取實驗流程Table 2 Sequential leaching process for iodine

在考慮沉積物樣品的特殊性和實驗室現(xiàn)有設(shè)備條件的基礎(chǔ)上，通過優(yōu)化浸取時間、步驟、試劑，最終分析整理出一套簡便有效的129I不同化學(xué)形態(tài)的分離制樣流程。應(yīng)用改進(jìn)的流程對太湖沉積物樣品分析，結(jié)果表明，改進(jìn)的逐級浸取法合理可行，并給出了適宜的分離溫度、時間。

1 實驗部分

1.1 主要試劑

NaAC、HAC、硫酸羥胺(NH2OH·H2SO4)為分析純，國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司生產(chǎn)。HNO3、NaHSO3、AgNO3、NaOH、CCl4、NaNO2、氨水均為優(yōu)級純，國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司生產(chǎn)。

1.2 主要儀器

Pipe/tip微量定量移液管(20～200 μL)、一次性移液管、高速離心機(jī)(≥2 000 r/min)、電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱、加熱板、超純水機(jī)、分析天平、50 mL離心管、15 mL離心管和離心攪拌機(jī)等。FJ2021型γ放射免疫計數(shù)器(西安核儀器廠)。 Pyrolyser-4Trio TM高溫?zé)峤鉅t(英國Raddee公司生產(chǎn))。

1.3 實驗方法

1.3.1 樣品采集與前處理

所用的沉積物樣品于太湖湖泊采集，將采集的樣品放置在清潔塑料盆里充分混勻，接著去除其中石塊等雜物，然后于冰箱中冷凍貯存。待要用時取出并用加熱板以150 ℃加熱24 h解凍，然后置于空氣中3 d使其自然風(fēng)干，然后放入研磨缽研磨，過75 μm篩子，封存于標(biāo)號的塑料袋里并稱重。

1.3.2 液體γ計數(shù)標(biāo)準(zhǔn)制作方法

利用1/100電子天平稱量1.00 g捕集液于15 mL的離心管中，使用20～200 μL移液槍在該離心管溶液中精確加入1 000 μL125I示蹤劑溶液，蓋緊蓋子搖晃使溶液均勻混合[10]。

1.3.3 逐級浸取分離

環(huán)境樣品中129I的濃度通常比穩(wěn)定碘127I濃度低9～12個數(shù)量級，由于這個原因，用于127I的形態(tài)分析方法和分析技術(shù)不能直接應(yīng)用于129I的形態(tài)分析。土壤及沉積物的不同形態(tài)129I通常采用逐級浸取或選擇性浸取的方法進(jìn)行分離。圖1為改進(jìn)后的逐級浸取流程。

圖1 改進(jìn)后的逐級浸取流程圖Figure 1 The diagram of the improved sequential leaching process.

1.3.4 高溫?zé)峤?/p>

使用850 ℃的高溫?zé)峤饽苁箻悠分械乃行螒B(tài)的碘從土壤中分離出來。用1/100感量的電子天平稱取沉積物1.00 g，以1∶3的比率和3 g NaOH固體混合加入到干凈的蒸發(fā)皿中，然后使用20～200 μL移液槍在該蒸發(fā)皿中精確加入1 000 μL I125示蹤劑溶液，之后混勻再高溫?zé)峤獠⑴錁?，通過ICP-MS法測定其中的I濃度，比較效率[11]。

1.4 分離方法

1.4.1 可交換態(tài)

碘離子是酸性土壤中溶解態(tài)碘的主要存在形式，尤其是在淹水性的土壤中，酸性土壤碘離子為主，堿性土壤碘酸根離子為主，這說明了pH值是控制土壤中溶解性碘形態(tài)的決定因素，并且在溶液酸性條件下溶解性碘更易被分離。所以在分離可交換態(tài)時用NaAc和HAc的混合溶液控制溶液pH=4，以分離可交換態(tài)碘。

1.4.2 有機(jī)結(jié)合態(tài)

為了得到沉積物中有機(jī)結(jié)合態(tài)的碘，Englund等人使用以下三個步驟：沉積物先用NaOH(0.3 mol/L)在60 ℃浸取4 h；然后使用NaOCl(5%～6%)在pH=12、96 ℃的條件下浸取30 min；最后使用NaOH(0.3 mol/L)在60 ℃浸取1 h。NaOH能破壞有機(jī)相，NaOCl在此可以氧化分解有機(jī)質(zhì)，但是該方法需要分別分成3步浸取沉積物中的有機(jī)質(zhì)，即最后所得的有機(jī)結(jié)合態(tài)浸取液體積過大，不利于其后的共沉淀。針對以上問題，我們把浸取有機(jī)物的這步改為使用NaOH(0.3 mol/L)溶液在80 ℃浸取6 h。為了驗證修改后的土壤有機(jī)態(tài)碘的浸取方法，設(shè)計驗證實驗。實驗結(jié)果見表3。

表3 有機(jī)結(jié)合態(tài)各浸取步驟所得碘的濃度Table 3 Iodine concentrations obtained from each leaching step for organic material

從表3看出，第2步和第3步的占有率比率與第1步占總碘比率相除，分別為3.05%和0.22%，造成的影響很小，從實驗成本、效率以及后續(xù)工作的角度考慮，可忽略后兩步。對于腐殖質(zhì)中的有機(jī)結(jié)合態(tài)碘，我們將有機(jī)結(jié)合態(tài)浸取液置于150 ℃的電熱板上加熱過夜，會發(fā)現(xiàn)顏色變淺，黑色懸浮物變少，表明溶液中有機(jī)質(zhì)分解。

1.4.3 金屬氧化物態(tài)

沉積物土壤中鐵錳氧化物以鐵錳結(jié)核、塊狀、顆粒膠體結(jié)構(gòu)等形式存在，有的甚至包裹在顆粒外層。這些氧化物極易吸附痕量元素，在缺氧條件下熱動力學(xué)性質(zhì)很不穩(wěn)定。為了提取鐵錳氧化態(tài)，所用的試劑必須可以分別還原Fe3+和Mn3+(在酸性溶液中，+3價的錳較容易發(fā)生歧化反應(yīng))，并使其能穩(wěn)定存在于溶液中。Englund等人使用含NH2OH·HCl(0.04 mol/L)和 NaHSO3(0.01 mol/L)的HAc(25%，v/v)溶液提取沉積物中金屬氧化物結(jié)合態(tài)的碘。NH2OH·HCl中含有大量的Cl-，不利于其后共沉淀實驗的運行，因此我們用硫酸羥胺替代NH2OH·HCl試劑，避免了對金屬氧化物結(jié)合態(tài)提取的影響。

1.5 各形態(tài)所得碘的比例

在之前的每一步中，Englund等人所用的沉積物與浸取液的混合比例為1∶15(v/v)。由于所取得的湖底沉積物總碘濃度較高且樣品總量不大，采用加載體的方法濃縮各個形態(tài)的碘，所以較少的樣品量就能滿足該實驗的要求。但是，試驗采集的樣品碘濃度較低，如果按樣品比浸取液為1∶15的比例混合樣品，則所需的浸取體積過大[12]，不利于在浸取過程中磁力攪拌子的攪拌、以及浸取完成后的固液分離和127I濃度的測量和分離，會致使分離回收率變低。因此，對20 g的土壤使用250 mL的浸取液進(jìn)行浸取。

2 結(jié)果與討論

太湖沉積物樣品分析利用改進(jìn)后的浸取流程對樣品進(jìn)行浸取、分離，可交換態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)、金屬氧化物態(tài)的濃度用電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)法測定，礦物結(jié)合態(tài)(殘余態(tài))不溶于溶劑，用高溫?zé)峤夥y定。

為研究溫度和時間因素對分離效率影響，設(shè)計正交實驗，對磁力攪拌機(jī)上的加熱溫度和加熱時間設(shè)置不同梯度，進(jìn)行對照比較。例如A1-1表示樣品1的可交換態(tài)。其中A代表溫度參數(shù)組，B代表時間參數(shù)組；第一個數(shù)字表示樣品編號，樣品根據(jù)實驗?zāi)康姆譃?組，每組4個編號，每個樣品都進(jìn)行一次分離，分離出4個形態(tài)；第二個數(shù)字表示形態(tài)，1可交換態(tài)，2有機(jī)結(jié)合態(tài)，3金屬氧化物態(tài)，4礦物結(jié)合態(tài)(殘余態(tài))，實驗編號設(shè)置如表4。

表4 實驗編號Table 4 The serial number of the test

2.1 殘余態(tài)示蹤劑125I計數(shù)

逐級浸取后所剩下的殘余態(tài)浸取液加入示蹤劑125I后，通過馬弗爐高溫?zé)峤?，然后配成特測樣，取1 mL離心管中的浸取液用γ液閃計數(shù)器測定計數(shù)，測定3次并取平均值，結(jié)果見表5(本底的3次計數(shù)為42、34、40，取平均值39；示蹤劑標(biāo)準(zhǔn)3次計數(shù)為52114、50818、50867，取平均值51266；土壤樣品中總125I 3次計為數(shù)179.5、160、163，取平均值168)。

表5 高溫?zé)峤夥ㄋ玫臍堄鄳B(tài)浸取液示蹤劑125I計數(shù)Table 5 Counts of the 125I tracer in the residue mineral bound state obtained by pyrolysis at high temperature(n=3)

2.2 各形態(tài)待測液濃度的校正

為了對由ICP-MS法所測得濃度誤差進(jìn)行校正，專門繪制了濃度分別為50、20、10、1、0 μg/L的標(biāo)準(zhǔn)溶液ST1-5。通過擬合標(biāo)準(zhǔn)溶液濃度和所測濃度的曲線(如圖2)，得到一個測定值與實際值之間的校正擬合公式(1)。其中R為相關(guān)系數(shù)，R越接近于1，修正誤差就越小，修正曲線見圖2。

根據(jù)修正曲線，得到實際值的計算公式(1)：

實際值=2.194 6×測量值-1.490 5

(1)

已知各形態(tài)實際值和稀釋倍數(shù)，可以根據(jù)公式(2)計算出浸取液濃度。

(2)

再已知各形態(tài)浸取液濃度和質(zhì)量，可以根據(jù)公式(3)計算出各形態(tài)碘質(zhì)量。

圖2 數(shù)據(jù)修正曲線Figure 2 Data correction curve.

(3)

各形態(tài)碘質(zhì)量如表6。

表6 各形態(tài)I真實質(zhì)量Table 6 True weight of each iodine form

2.3 高溫?zé)峤膺^程中碘回收率的計算

殘余態(tài)中碘的分離用的是高溫?zé)峤夥ú⒃谄溥^程中添加了示蹤劑125I，按照公式(4)計算高溫?zé)峤夥ㄖ惺聚檮?25I的回收率。

(4)

公式(4)中捕集液質(zhì)量為1.00 g。

高溫?zé)峤夥ɑ厥章蕿?0%左右，與其它文獻(xiàn)一致(見表7)。

已知高溫?zé)峤夥ǖ幕厥章屎偷V物結(jié)合態(tài)浸取液中碘的測定質(zhì)量可以根據(jù)公式(5)計算出由高溫?zé)峤夥ㄋ玫慕∫褐械獾恼鎸嵸|(zhì)量(表8)。

(5) 表7 高溫?zé)峤夥ɑ厥章蔜able 7 Recovery rates for high temperature pyrolysis experiment

表8 1 mL溶液中高溫?zé)峤夥ㄋ玫庹鎸嵸|(zhì)量Table 8 Real mass of iodine obtained through pyrolysis of 1 mL solution at high temperature

每個編號樣品為20 mL，故各編號樣品總碘真實質(zhì)量為34.92 g

2.4 碘不同形態(tài)的含量

已知I的4個形態(tài)的質(zhì)量和樣品中總碘質(zhì)量，根據(jù)公式(6)可以算出損失率(表9)。

(6)

最終結(jié)果損失率為10%左右，這說明這個分離流程能有效提取90%的碘，是比較合理的。用各形態(tài)質(zhì)量除以四個形態(tài)質(zhì)量加和，可以得到各形態(tài)I含量比重，見表10。

表9 總碘損失率Table 9 Loss rates of total iodine

有機(jī)結(jié)合態(tài)占總含量的比例為65%～80%，平均值為72.44%；可交換態(tài)占總含量的14%～28%，平均值為20.43%；碘在金屬氧化物態(tài)和殘余態(tài)的含量占總含量的比例最低，分別為4%～7%、1%～4%，平均值為5.36%、1.77%?？山粨Q態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)總共所占比例平均值達(dá)到了92.87%，而金屬氧化物態(tài)和殘余態(tài)所占比例很低。這表明，在所取樣品中129I主要以可交換態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)的形式存在。

表10 樣品不同形態(tài)I含量比例Table 10 Percentage of I in different states

2.5 實驗條件對各形態(tài)分離效率的影響

根據(jù)表10中各個形態(tài)碘的百分含量以及相應(yīng)編號所對應(yīng)的溫度和時間實驗參數(shù)，用Excel處理可以得到磁力攪拌時的加熱溫度對可交換態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)、金屬氧化物態(tài)分離效率的影響，如圖3、4?？紤]到殘余態(tài)主要是礦物結(jié)合態(tài)，無法通過破壞其相來配制浸取液，只有用高溫?zé)峤夥y125I示蹤劑在其中的回收率，不考慮實驗參數(shù)對其分離效率的影響。

圖3 溫度對各形態(tài)分離效率的影響Figure 3 Effects of temperature on separation efficiency of different states.

圖4 時間對各形態(tài)分離效率的影響Figure 4 Effects of time on separation efficiency of different states.

從圖3、4可以明顯看出，磁力攪拌機(jī)加熱溫度和時間的改變對金屬氧化物態(tài)的碘分離效率影響不大。對于金屬氧化物態(tài)，提取其中的碘，主要是用羥胺對其中的Fe3+和Mn3+進(jìn)行還原，使其穩(wěn)定溶于溶液，從而用酸性環(huán)境來提取碘。加熱溫度可能沒有對反應(yīng)起到催化作用，抑或是Fe3+和Mn3+的氧化性很強(qiáng)，反應(yīng)極快，而使得加熱溫度對其影響不大。

對于可交換態(tài)，加熱溫度的增加，會使溶液中離子的相互作用越劇烈，而使得溶液酸性環(huán)境中更多的含碘水溶性物質(zhì)被溶解，從而使得可交換態(tài)占總碘的百分含量增大即分離效率變高，但溶液中水溶性含碘物質(zhì)所占比例有限不可能一直增大，曲線會在達(dá)到一個極大值后保持水平。

而對于有機(jī)結(jié)合態(tài)，分離原理是用NaOH溶液破壞含碘物質(zhì)的有機(jī)相，從而使其變成水溶態(tài)而溶于溶液被分離。一方面，可交換態(tài)中碘被分離的越多，在有機(jī)結(jié)合態(tài)分離時被堿破壞形成的水溶性碘會相應(yīng)地變少，從而使有機(jī)結(jié)合態(tài)碘百分含量下降，另一方面由于總百分比的固定，以及可交換態(tài)的增加和金屬氧化物態(tài)的平穩(wěn)，代表有機(jī)結(jié)合態(tài)的曲線會出現(xiàn)相應(yīng)的下滑。

總的來說，磁力攪拌過程中，加熱時間和加熱溫度參數(shù)一定程度的增加會使可交換態(tài)的分離效率提高，但不是無限提高存在極值，有機(jī)結(jié)合態(tài)的分離效率會下降，但對金屬氧化物態(tài)的影響不大。

3 結(jié)語

對沉積物中的129I建立了一套不同化學(xué)形態(tài)的逐級浸取分離流程。借鑒國際上已報道的沉積物樣品中129I逐級浸取的實驗流程，提出改進(jìn)的逐級浸取分離流程，實驗表明改進(jìn)后的逐級浸取法所提取出來的總碘含量與通過高溫?zé)峤夥ㄋ崛〕鰜淼目偟夂肯嗖钪挥?0%。這表明了該流程合理可行。

研究了不同加熱時間和溫度對可交換態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)、金屬氧化物態(tài)分離效率的影響。給出分離可交換態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)、金屬氧化物結(jié)合態(tài)的適宜時間和溫度分別為4.5 h、30℃，4.5 h、75℃，5.5 h、75 ℃。

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Sequentially Leaching129I in Sediment with Different Morphologies

WANG Boyuan1,WU Haokun1,ZHANG Li2,PAN Wei1,LI Jie1,GU Zhijie1

(1.ChinaInstituteforRadiationProtection,Taiyuan,Shanxi030006,China; 2.LuoyangShipMaterialResearchInstitute,Luoyang,Henan471023,China)

Along with the development of nuclear technology,human nuclear activities including nuclear experiment, nuclear fuel reprocessing and accident of nuclear power plants, etc., lead to plenty of leakage of129I into nature. The content of129I in the sediment and its chemical form distribution is of great importance to reveal its migration patterns and settlement information。Therefore，it is very important to study the proper separation and preparation process for the129I in sediment with different morphologies. According to the characteristics of the sediment in Taihu Lake and through comparing many separation processes for separating different129I form in sediment, this paper proposed an improved sequential leaching process. By this process, under different temperature and with different times, four different forms of129I, including leachable state, organic material, oxides reducible and residue mineral bound states, were separated. Recovery rates and loss rates were calculated through high temperature pyrolysis experiment and125I tracer. The extraction efficiency of the improved sequential leaching process can reach 90%. The suitable time and temperature for separating leachable state, organic material and oxides reducible were 4.5 h, 30 ℃；4.5 h, 75 ℃；5.5 h, 75 ℃, respectively. The results indicates that the process can also be applied to the same kind of lake sediment sample analysis.

sediment; sequential leaching process; morphological analysis; iodine-129

2016-02-21

2016-04-25

王博遠(yuǎn)，男，在讀研究生。E-mail：7739723630@qq.com

10.3969/j.issn.2095-1035.2016.03.001

O658

A

2095-1035(2016)03-0001-08