康欣然，朱書華，何夢臨，彭新未，張華松

(南京航空航天大學 航空宇航學院，南京　210016)

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超薄碳纖維預浸料復合材料國內外發(fā)展現(xiàn)狀和趨勢

康欣然，朱書華，何夢臨，彭新未，張華松

(南京航空航天大學 航空宇航學院，南京210016)

摘要：超薄碳纖維預浸料復合材料是近年來復合材料研究的新趨勢，國內超薄碳纖維預浸料復合材料的相關研究起步較晚，研究方向單一，系統(tǒng)地總結歸納有助于未來研究方向的調整與研究目的的明確。本文綜述了2000年至今國內外大部分超薄碳纖維預浸料與常規(guī)碳纖維預浸料復合材料的對比試驗，包括無損拉伸試驗、開孔拉伸試驗、無損壓縮試驗、機械連接試驗、沖擊試驗、疲勞試驗以及環(huán)境影響等，通過對比分析認為：薄層化后的預浸料復合材料在抗裂紋萌發(fā)和裂紋擴展方面具有顯著的性能優(yōu)勢，從而影響了碳纖維預浸料復合材料成品的各項性能參數(shù)，表明超薄碳纖維預浸料復合材料優(yōu)異的應用前景。

關鍵詞：預浸料；超?。惶祭w維；發(fā)展現(xiàn)狀；綜述

0引言

先進復合材料在航空航天領域得到成功應用不過十余年，但因其具有高比強度、高比剛度、可設計性強、便于大面積整體成型等優(yōu)點，在航空航天領域的應用日益廣泛。碳纖維預浸料復合材料是先進復合材料的重要分支，在軍用和民用飛機上擁有較為廣泛的市場。

近年來，國外通過超聲波將碳纖維預浸料層板擴展薄層化后，使得單層纖維預浸料的厚度更薄，普通碳纖維預浸料的厚度約為0.125 mm，單位面積纖維重量約為130 g/m2，而超薄碳纖維預浸料的單層厚度僅為0.04 mm，單位面積重量小于40 g/m2。對于飛行器中某些很薄的部位(例如無人機的機翼舵面)，預浸料單層厚度變薄可以在很大程度上增強復合材料鋪層方向的可設計性，這對于復合材料在飛行器中的應用具有重要意義。同時，通過試驗對比研究發(fā)現(xiàn)，用薄層化后的碳纖維預浸料制造而成的層合板，具有更強的抗裂紋萌發(fā)和擴展的能力，力學性能也有比較明顯的改善。

系統(tǒng)地總結歸納超薄碳纖維預浸料的發(fā)展現(xiàn)狀，對調整未來超薄碳纖維預浸料的研究方向、明確其研究目的具有重要意義。本文綜述了近十余年來國內外大部分超薄碳纖維與普通碳纖維預浸料復合材料的性能對比試驗，按試驗類型列舉了兩種規(guī)格材料的試驗結果，并將不同的研究成果有機結合起來，全面、直觀地總結出超薄碳纖維的各項性能變化，為未來超薄碳纖維預浸料復合材料的試驗研究和設計提供有益參考。

1國內外預浸料制造工藝發(fā)展現(xiàn)狀

不同于普通預浸料的制造，在超薄預浸料的制造過程中，纖維基本不會受到應力作用，減少了生產過程中纖維的損傷率，從而影響層合板最終的力學性能。

普通碳纖維預浸料的制造工藝流程如圖1所示，首先在保護膜上均勻涂上一層樹脂，通過烘干機進行初步預熱，封裝后轉移到預浸料生產線通過自動鋪絲機把碳纖維絲束鋪覆在預熱后的樹脂上進行浸潤，然后裹上保護膜，最后通過滾筒歸置好制成的預浸料產品。

圖1　碳纖維預浸料的制造工藝流程示意圖

不同規(guī)格的碳纖維絲束往往是一條絲束中包含有若干根碳纖維，例如2K的絲束就是一條絲束中包含2 000根纖維。此時的纖維絲束在橫向排列上是不均勻的，纖維絲束內部的纖維含量比重很大，兩根絲束之間的區(qū)域基本以樹脂為主。因此，在制造工藝上，通常采用擴纖工藝流程讓纖維絲束隨著樹脂流動橫向擴展，使得碳纖維含量在平面內的各個部分分布均勻，同時降低產品厚度，若單層預浸料的厚度達到0.08 mm以下，則形成了普遍認為的超薄預浸料。不同的擴纖工藝，制造出的預浸料的產品性能也各不相同，下文簡要介紹目前最普遍的三種擴纖工藝。

1.1碾壓法

傳統(tǒng)工藝的擴纖流程一般屬于碾壓法，例如張寶艷等[1]介紹的將普通厚度的預浸料鋪在預熱平臺上，加熱使樹脂保持一定的流動性，利用展平輥對其施加壓力，輔以刮刀板作用，使纖維絲束在壓力的作用下隨著樹脂流動進行橫向擴展，從而達到降低厚度的效果。

該方法成本低，但是在纖維延展時，若展平輥的壓力過高，則會使預浸料受力不均，致使其內部纖維斷裂，最終制造出的層板的力學性能不好；而若展平輥的壓力不夠，又會限制其擴纖效果，使預浸料的厚度達不到理想范圍。同時，預浸料的樹脂含量必須達到一定濃度才能保證其橫向流動性，限制了產品對樹脂濃度的把控。

1.2氣流負壓法

H.M.El-Dessouky等[2]，Kazumasa Kawabe等[3]介紹了氣流負壓法擴纖工藝：把普通預浸料放置在一個高溫真空筒上，用氣流壓力代替展平輥的壓力，通過拉布機的橫向往復運動使預浸料帶橫向擴展，以達到使預浸料的寬度增加、厚度減小的目的。

該方法能有效降低預浸料帶的厚度，最低可使其厚度降低至0.035 mm，且預浸料受力均勻，有效減少了纖維斷裂問題。氣流負壓法擴纖流程如圖2所示。

圖2　氣流負壓法擴纖流程

1.3超聲引導法

超聲引導法是近年來新興的一種擴纖方法，其工作原理是：纖維絲束在懸浮狀態(tài)下，引用不同頻率的超聲波通過震動作用使纖維絲束橫向擴展，從而達到減小厚度的目的，擴纖后的產品單層厚度可達0.04 mm以下。

該方法具有不依賴樹脂流動性，縱向拉伸應力小，纖維損傷率低等優(yōu)點，可有效提高纖維準直度(即能使纖維絲束中屈曲的纖維拉直)，同時可控制樹脂濃度。目前，日本東芝集團和天津昂林貿烽公司[4]對該方法已有不同程度的開發(fā)。

上述三種方法擴纖效果對比如表1所示。

表1　T300-12K材料擴纖前后參數(shù)對比

2國內外試驗研究發(fā)展現(xiàn)狀

2.1國內研究現(xiàn)狀及分析

北京航材院較早地進行了碳纖維預浸料薄層化研究，張寶艷等[1]采用碾壓法制成了厚度為0.08 mm的超薄碳纖維預浸料，并進行了相關基礎力學試驗，結果表明：薄層化后復合材料的縱橫向拉伸強度提高了約5%，彎曲強度因樹脂品種不同而有所差異，層間剪切強度略有降低，但壓縮強度比普通預浸料復合材料降低了15%左右。常規(guī)預浸料和超薄預浸料的基本力學性能對比如表2～表3所示。

表2　環(huán)氧5228/T700復合材料基本力學性能

表3　雙馬5428B/T700復合材料基本力學性能

天津昂林貿烽公司[4]利用超聲引導法延展的碳纖維預浸料，其單層厚度達到了0.04 mm，用其制造的編織布復合材料進行了相關基礎力學試驗，結果表明：除拉伸強度、模量有大幅提高外(拉伸強度提高約20%，模量提高約10%)，層間剪切強度也提高了15%左右；壓縮強度依然有所下降(下降約7%)，彎曲強度略有下降(下降約3%)。試驗具體數(shù)據(jù)如表4所示。

表4　薄層化后碳纖維預浸料復合材料與常規(guī)預浸料基礎力學性能對比

2.2國外研究現(xiàn)狀

近年來，美、日等國對超薄碳纖維預浸料的各項性能進行了比較系統(tǒng)的測試。例如，R.Amacher等[5]對M40JB系列碳纖維絲束的超薄與非超薄碳纖維預浸料層板的無損拉伸、開孔拉伸/壓縮、彎曲、面內剪切、沖擊等基礎力學性能進行了較為全面的對比研究，結果表明薄層化后的層板的拉伸強度提高了10%，其具有良好的抗疲勞特性。

與國內相關研究結果相比，R.Amacher等[5]、S.Sihn等[6]的試驗表明，薄層化后的碳纖維預浸料其壓縮強度提高了10%以上，不同的是，R.Amacher等[5]采用的是M40JB碳纖維增強體，S.Sihn等[6]采用的是MR50K碳纖維增強體，而張寶艷等[1]、劉軍等[4]采用的是T700碳纖維增強體，對于預浸料薄層化后的相關性能是否與纖維增強體的類型有關，還有待進一步研究。

常規(guī)碳纖維預浸料與薄層化后的碳纖維預浸料的拉伸對比試驗[6-9]、低速沖擊對比試驗[10-14]、疲勞對比試驗和機械連接對比試驗[5]均表明，薄層化后的層板具有抑制或延緩自由邊/層間基體裂紋萌發(fā)的能力，顯著提高了相關性能，同時，抗?jié)駸岘h(huán)境影響的能力也優(yōu)于普通層板[15]。

2.2.1無損靜拉試驗(UNT)

T.Yokozeki等[8]從單層性能及層板性能角度，對超薄碳纖維復合材料進行拉伸試驗并與常規(guī)碳纖維復合材料進行對比，結果表明，降低單層厚度可有效改善產品的拉伸強度，如圖3所示[8]。原因是薄層化后的碳纖維預浸料層板能有效抑制橫向裂紋及其擴展作用，加強了基體對纖維的保護作用，故使拉伸強度得以提高。

圖3　無損拉伸試驗結果圖

2.2.2開孔拉伸及疲勞試驗(OHT)

S.Sihn等[6]、T.Yokozeki等[7-8]針對超薄和非超薄預浸料層板的開孔拉伸性能進行了對比試驗，如圖4～圖5所示。結果表明，薄層化后的預浸料層板能有效抑制或延緩開孔自由邊的裂紋產生和擴展，但拉伸強度并未有所提高。

圖4　448 MPa應力下，薄層化前后孔邊分層對比圖

(a) 應力應變曲線

(b) 損傷積累隨載荷的變化曲線

從圖5可以看出：薄板的損傷積累明顯滯后且小于厚板。在薄板的開孔拉伸試驗[6]中，最大拉伸強度又比厚板略微有所下降(圖5(a))，并且從斜向剪切斷裂形式變?yōu)闄M向纖維斷裂形式，分層現(xiàn)象更加少見，如圖6所示[7]。

圖6　開孔靜拉試驗結果對比圖

2.2.3壓縮試驗

針對不同型號的碳纖維增強體預浸料，文獻[5-7]分別進行了超薄和普通厚度層板的壓縮性能對比試驗，結果顯示，采用M40JB碳纖維增強體的預浸料薄層化效果最明顯，壓縮強度提高了24%，如圖7所示[5](采用夾芯板三點彎/四點彎測上面板的壓縮強度)；采用MR50K碳纖維增強體的預浸料層板，壓縮強度提高了15%左右，如圖8所示[6](采用短梁壓縮方式)；而采用T700型碳纖維增強體的預浸料層板，其壓縮強度下降了約5%[1]。

圖7　M40JB碳纖維增強體預浸料層板壓縮試驗結果

(a) 無損壓縮

(b) 開孔壓縮

2.2.4機械連接試驗

R.Amacher等[5]的試驗表明：薄層化后的碳纖維預浸料層板的機械連接性能有顯著提高(約為23%)，尤其是在濕熱環(huán)境下(溫度為90℃)，優(yōu)勢更為明顯，如表5所示。原因是厚板在承受擠壓應力時，分層現(xiàn)象十分明顯(如圖9所示)這不僅容易導致出現(xiàn)初始裂紋損傷，裂紋擴展速度也比薄層化后的層板快很多。

表5　機械連接試驗結果對比

(a) 較厚預浸料(b) 普通預浸料(c) 超薄預浸料

圖9機械連接試驗對比圖

Fig.9Contrast figure of mechanical connection test

2.2.5低速沖擊試驗

復合材料單層厚度的變化對微觀損傷累積現(xiàn)象有較大影響[5,7-8,10]，為了研究超薄和非超薄層板的低速沖擊性能，T.Yokozeki等[7]進行了試驗研究，結果表明，薄層化后的層板裂紋密度明顯少于厚層板，如圖10所示[7]。在沖擊后的剩余壓縮強度上，超薄預浸料層板也明顯高于非超薄預浸料層板，如圖11所示[8]。在沖擊載荷上，薄層化后的層板的最大沖擊載荷有較大幅度的下降，如圖12所示[7]。

(a) 最大位移4 mm處

(b) 最大位移6 mm處

圖11　沖擊后剩余壓縮強度對比圖

圖12　沖擊試驗中凹坑的載荷-變形曲線

2.2.6疲勞試驗

T.Yokozeki等[7]針對超薄與非超薄預浸料層板的疲勞特性進行了對比試驗，測試經過一定循環(huán)次數(shù)的疲勞載荷后，基體的最大拉伸強度，結果表明超薄預浸料層板的基體不易出現(xiàn)裂紋，加載一定循環(huán)次數(shù)的疲勞載荷后層板的最大拉伸強度也比普通預浸料層板提高了約20%。再次印證了薄層化后的預浸料層板確實能夠有效抑制和延緩基體裂紋的產生，如圖13所示。

圖13　疲勞載荷圖

S.Sihn等[6]也做了超薄預浸料與普通預浸料層板的疲勞性能對比試驗，結果表明普通預浸料層板隨著疲勞循環(huán)次數(shù)的增加，層板的拉伸剛度逐漸降低，而超薄預浸料層板基本不變，如圖14所示。

(a) 普通預浸料

(b) 超薄預浸料

這說明薄層化后的預浸料層板可以抑制疲勞裂紋的產生和擴展，裂紋和纖維斷裂數(shù)量的減少使得層板的剛度基本不發(fā)生變化，而普通預浸料層板由于基體裂紋和纖維基體間的界面脫粘導致相同應力水平下應變變大。

對比50 000次循環(huán)載荷后的兩種層板，薄層化后的預浸料層板其剩余拉伸強度明顯高于普通預浸料層板，如圖15所示[6]。

圖15　483 MPa應力水平下50 000次疲勞載荷

2.2.7環(huán)境影響試驗

為了研究環(huán)境對預浸料層板的影響，J.B.Moon等[16]對超薄與非超薄預浸料層板進行了環(huán)境敏感度試驗，結果表明在濕熱工作環(huán)境下，相比于普通預浸料層板，超薄預浸料層板的性能更為穩(wěn)定，下降率同比大幅降低，如圖16所示[16]。

圖16　室溫與濕熱環(huán)境下拉伸性能對比圖

2.3國內外試驗研究結果總結

超薄碳纖維預浸料復合材料不僅在尺寸上具有巨大優(yōu)勢，在力學性能方面也比常規(guī)預浸料復合材料更加優(yōu)異，而且對微裂紋及裂紋擴展有很好地抑制作用，具體可歸納為：

(1) 尺寸優(yōu)勢。目前，無人機要求越來越輕量化和功能化，機翼的某些部位原本就設計的很薄，有的只有1 mm厚，普通預浸料只能鋪6～8層，無法滿足設計要求，而超薄預浸料卻可以鋪25層，在鋪層比例分配上具有一定的設計空間富余，即具有更強的可設計性。

(2) 預浸料單層厚度減小后，其內部屈曲的纖維束被拉直，使力的分布更均勻；同時，預浸料層與層之間的氣泡更容易被排出，孔隙率明顯下降，層板的樹脂浸潤性更好，如圖17所示。

圖17　薄層化前后樹脂浸潤效果示意圖

(3) 薄層化后的層板能有效抑制或延緩基體裂紋的萌發(fā)及擴展，其疲勞性能、開孔拉伸性能和橫向剪切性能都有顯著提高。

(4) 在拉伸試驗中，超薄預浸料層板的斷裂形式一般為90°方向橫向斷裂，而普通預浸料層板多為±45°斷裂，二者區(qū)別明顯，其原因或與基體裂紋的擴展被抑制有關。

薄層化后的預浸料層板，其樹脂性能還存在一些問題，目前，國內能做到的樹脂顆粒的最小直徑為50 μm，最初應用于薄層化后的碳纖維預浸料層板，其性能并沒有明顯提高；而應用了粒徑直徑為20 μm的新型樹脂后，薄層化后的碳纖維預浸料層板的性能才有了明顯提高。表明提高預浸料層板的力學性能是一個綜合性問題，以往試驗或有不盡之處，未來還需進行更多的試驗和探索。

3國內外相關應用和發(fā)展趨勢

目前，國內對超薄碳纖維預浸料的市場應用還處于萌芽狀態(tài)；國外，例如德國的一些航模產品的機身部位，已率先應用了超薄碳纖維預浸料的編織布，汽車引擎蓋等也有采用這種編織布制造的趨勢。

針對薄層化后的預浸料層板的相關特性，國外開發(fā)出了一些功能性復合材料。例如G.Czél等[15]利用超薄碳纖維預浸料層板在達到破壞載荷前能夠保持良好的線彈性這一特點，開發(fā)出了一種玻璃纖維與超薄碳纖維預浸料混雜的層板，該層板具有二次斷裂特性，改善了復合材料的脆性，具有一定程度上的“韌性”——即在碳纖維斷裂后，玻璃纖維還能繼續(xù)承受一定的載荷，保證該復合材料的失效并不是災難性的從最高直接降到0，滿足了一些結構件的功能要求，如圖18所示[15]。

圖18　超薄預浸料混雜層板拉伸試驗應力應變圖

J.D.Fuller等[17]，B.Schl?pfer等[18]利用薄層化后的預浸料層板其應力應變曲線更平滑、基體不容易產生裂紋的特性，通過鋪層設計(即[±θ]ns)制造出一種假延展性復合材料，如圖19所示，可以看出斷裂后層板內部的纖維方向發(fā)生了變化，使其具有較大的應變。該種結構的層板雖然在強度上有所降低，但是其斷裂應變得到了很大程度的提高，也具有一定的“韌性”。

圖19　不同鋪層下拉伸斷裂后試驗結果

J.B.Moon等[16]、T.Tsuda等[19]、T.Ogasawara等[20]對新型多壁碳纖維納米管預浸料層板(區(qū)別于常規(guī)T700碳纖維絲束增強體)進行了薄層化研究，其單層厚度可達0.02 mm甚至更低，帶來的薄層化影響也更為明顯；但其增強體結構并不是以絲束形式提供，普通的擴纖工藝不適用于這種材料。

綜上所述，薄層化后的碳纖維預浸料復合材料因其更強的斷裂穩(wěn)定性而備受關注，人們已開始將新型復合材料向金屬特性方面融合，致力開發(fā)出更為可靠的新型材料。

4結束語

近年來，隨著基礎工藝的不斷成熟，國內外對超薄碳纖維預浸料復合材料的各項研究也日趨頻繁，新型擴纖技術的應用使得預浸料復合材料的力學性能得以提高，但是成本也有所增加。

本文通過綜合對比國內外相關試驗研究，發(fā)現(xiàn)超薄碳纖維預浸料復合材料具有的主要優(yōu)勢包括：①尺寸優(yōu)勢，在某些很薄的飛機結構部位，其鋪層順序具有更強的可設計性；②層板的基體抗裂紋和層間分層能力得到了明顯提高，在開孔拉伸、沖擊、疲勞載荷后的剩余拉伸強度試驗中得到了充分體現(xiàn)，尤其是低速沖擊載荷下剩余壓縮強度的提高有效解決了復合材料對沖擊載荷敏感的短板問題。③在結合新型小顆粒直徑的樹脂產品后，超薄碳纖維預浸料編織布復合材料除了壓縮強度下降了約5%外，其0°、90°拉伸強度和層間剪切強度都有20%以上的提高，模量也有5%左右的提高，未來具有良好的應用前景。

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康欣然(1992-)，男，碩士研究生。主要研究方向：復合材料結構設計。

朱書華(1979-)，女，博士，副教授。主要研究方向：復合材料、鳥撞、飛行器結構設計。

何夢臨(1991-)，女，碩士研究生。主要研究方向：復合材料結構設計。

彭新未(1991-)，男，碩士研究生。主要研究方向：復合材料結構設計。

張華松(1990-)，男，碩士研究生。主要研究方向：飛行器結構設計。

(編輯：馬文靜)

Current Situation and Development Tendency of Thin-ply Laminated Composites

Kang Xinran, Zhu Shuhua, He Menglin, Peng Xinwei, Zhang Huasong

(College of Aerospace Engineering, Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Nanjing 210016, China)

Abstract:To study on ultrathin-ply carbon fiber laminated composites is a new research trend in recent years. The study of this kind of composite in our country started relatively late and the research direction is nearly single. To comprehensively summarize the research status is helpful for the future research and making a clear research direction. Numbers of experiments data compared ultrathin-ply laminated composites with normal laminated composites are presented, including unnotched tension, open hole tension, compression, mechanical connection, compact, fatigue and environmental influence experiments. It shows that the laminated composites made from ultrathin-ply prepregs are of a great advantages of damage resistance, i.e. it can defer the happening of fracture and resist the expanding of fracture. It influences the performance of laminates and indicates a good application prospect.

Key words:prepreg; ultrathin-ply; carbon fiber; development situation; summarize

作者簡介：

中圖分類號：TB332

文獻標識碼：A

DOI：10.16615/j.cnki.1674-8190.2016.01.002

文章編號:1674-8190(2016)01-007-10

通信作者：康欣然,438344996@qq.com

基金項目：國家自然科學基金(11302105)

收稿日期：2015-12-11；修回日期：2016-02-10

航空科學基金(2014ZF52074)