王成，孟佳，李玖齡，李建政，趙貞

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升流式微氧生物膜反應(yīng)器處理高氨氮低C/N比養(yǎng)豬廢水的效能

王成，孟佳，李玖齡，李建政，趙貞

（哈爾濱工業(yè)大學(xué)城市水資源與水環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，黑龍江 哈爾濱 150090）

針對高氨氮低C/N比干清糞養(yǎng)豬廢水處理面臨的脫氮問題，制作并運(yùn)行了一種升流式微氧生物膜反應(yīng)器（UMBR），考察了廢水水質(zhì)和由出水回流比調(diào)控的溶解氧（DO）對系統(tǒng)處理效能的影響。結(jié)果表明，將系統(tǒng)內(nèi)DO控制在0.23～0.70 mg·L-1范圍，不會(huì)對UMBR的COD去除率造成不良影響，而且能夠保證的氧化效能。但DO為0.70 mg·L-1的微氧環(huán)境，會(huì)抑制厭氧氨氧化作用，降低系統(tǒng)的TN去除效能。在HRT 8 h、27℃和DO 0.40 mg·L-1的條件下，UMBR對和TN的去除負(fù)荷平均可達(dá)0.94和0.91 kg·m-3·d-1，COD去除負(fù)荷也能達(dá)到0.60 kg·m-3·d-1左右。分析認(rèn)為，填料的布設(shè)及生物膜的著生，不僅保證了UMBR的微生物持有量，而且可為化能自養(yǎng)菌群、氨氮氧化菌群、自養(yǎng)反硝化菌群和異養(yǎng)反硝化菌群等微生物類群創(chuàng)造各自適宜的微環(huán)境，是系統(tǒng)保持污染物高效去除的生物學(xué)基礎(chǔ)。

養(yǎng)豬廢水；氨氮；總氮；低C/N比；微氧；生物膜；脫氮

引 言

隨著規(guī)?；i養(yǎng)殖的快速發(fā)展，養(yǎng)豬廢水的排放量大幅增加，威脅著受納水體的生態(tài)平衡和人體健康[1]。養(yǎng)豬廢水的水質(zhì)因豬舍清糞方式的不同而呈現(xiàn)出很大差異[2]。其中，干清糞方式具有耗水量低、可回收糞肥等優(yōu)點(diǎn)，在我國養(yǎng)豬行業(yè)得到了廣泛應(yīng)用[3-4]。干清糞養(yǎng)豬廢水主要由豬舍沖洗水和尿液組成，其化學(xué)需氧量（COD）較其他清糞方式的養(yǎng)豬場廢水低，但其氨氮（）濃度高，C/N比低[5]。如何更加經(jīng)濟(jì)有效地去除和總氮（TN），是干清糞養(yǎng)豬廢水處理面臨的主要問題[6]。

厭氧-好氧組合工藝具有適用性強(qiáng)、占地面積小、可同時(shí)脫氮除碳的特點(diǎn)，已被廣泛應(yīng)用于各類養(yǎng)豬廢水的處理中[7-9]。然而，厭氧-好氧工藝也存在流程長、系統(tǒng)的運(yùn)行管理相對復(fù)雜等不足，而且對于低C/N比廢水的脫氮效能不夠理想[10]。為了提高TN去除效率，一般需要設(shè)置物化脫氨預(yù)處理，或?qū)ι锩摰到y(tǒng)進(jìn)行補(bǔ)加碳源的操作，進(jìn)一步延長了工藝流程，增加了系統(tǒng)的管理復(fù)雜性，也不可避免地增加了處理成本[11]。

微氧環(huán)境是介于好氧和厭氧之間的狀態(tài)，系統(tǒng)中的溶解氧（DO）一般在0.3～1.0 mg·L-1之間[12]。在微氧狀態(tài)下，由于DO梯度的存在，可以在污泥絮體或生物膜的表面和內(nèi)部分別形成好氧和厭氧微環(huán)境，為COD去除、氧化和反硝化提供了必要的環(huán)境條件[13]。微氧生物處理技術(shù)還具有剩余污泥產(chǎn)量少、COD去除率高、抗沖擊負(fù)荷能力強(qiáng)、運(yùn)行費(fèi)用低等優(yōu)點(diǎn)，在城市污水處理領(lǐng)域得到了較為廣泛的研究[14-15]。但利用其處理高氨氮低C/N比廢水的研究還鮮有報(bào)道[12]。

前期研究中，以微氧生物處理理論為指導(dǎo)，設(shè)計(jì)制作了升流式微氧生物膜反應(yīng)器（upflow microaerobic biofilm reactor，UMBR），用于干清糞養(yǎng)豬廢水的處理。經(jīng)過181 d的運(yùn)行，UMBR成功啟動(dòng)。為了解UMBR的運(yùn)行特性，本文進(jìn)一步考察了廢水水質(zhì)和由出水回流比調(diào)控的DO對系統(tǒng)處理效能的影響，以期為微氧生物處理系統(tǒng)的運(yùn)行控制提供技術(shù)指導(dǎo)。

1 材料與方法

1.1 微氧處理系統(tǒng)

圖1所示為養(yǎng)豬廢水微氧處理系統(tǒng)的示意圖。其中，UMBR由有機(jī)玻璃制成，高0.5 m，有效容積為4.9 L，底部設(shè)有一個(gè)0.5 L的圓錐體，并連接進(jìn)水閥和出水回流閥。反應(yīng)器頂部設(shè)有一個(gè)3 L的固-液-氣三相分離器，尾氣從頂部的出氣孔排出。從三相分離器底部開始向下每100 mm設(shè)有一個(gè)取樣口。廢水由蠕動(dòng)泵從反應(yīng)器底部流入，出水經(jīng)反應(yīng)器頂部的溢流堰收集并排入容積為10 L的蓄水箱。蓄水箱由一隔板一分為二，一部分外排，一部分用于回流。用于回流的廢水經(jīng)曝氣后由蠕動(dòng)泵泵回反應(yīng)器。反應(yīng)器內(nèi)的DO由在線溶解氧儀檢測并用于控制回流廢水的曝氣量，并通過回流比的調(diào)控將反應(yīng)系統(tǒng)內(nèi)的DO控制在1.0 mg·L-1以下。反 應(yīng)器外壁纏繞電熱絲，并通過溫控儀將系統(tǒng)的反應(yīng)溫度控制在（27±1）℃。在UMBR中，布設(shè)有PVC填料，規(guī)格為16×10 mm，層高200 mm，自然堆積孔隙率為95%左右。

圖1 UMBR裝置圖

1.2 試驗(yàn)用水

干清糞養(yǎng)豬廢水取自哈爾濱某種豬場，水質(zhì)隨季節(jié)變化波動(dòng)較大，平均水質(zhì)如表1所示。干清糞廢水是一種典型的高氨氮、低C/N比有機(jī)廢水，其TN主要由組成，如何更加經(jīng)濟(jì)有效地去除和TN是這類廢水處理的難點(diǎn)。

表1 UMBR運(yùn)行階段的水質(zhì)及控制參數(shù)

① In terms of COD/TN. ② the average TN loading rate. ③ the average organic loading rate in terms of COD. ④ the average dissolved oxygen in the system.

1.3 UMBR的控制運(yùn)行

UMBR在前期已經(jīng)運(yùn)行了181 d，在HRT 8 h、32℃、出水回流比為45:1，以及進(jìn)水COD、、TN、pH分別為125、110、140 mg·L-1和7.6的條件下達(dá)到了穩(wěn)定運(yùn)行狀態(tài)，其COD、、TN和TP的去除率分別平均為75%、45%、49%和49%。PVC填料表面著生有灰黑色的生物膜，填料床中還夾雜有一定量的懸浮態(tài)污泥。在此基礎(chǔ)上，維持UMBR的HRT 8.0 h不變，將系統(tǒng)內(nèi)溫度由前期的32℃下調(diào)為27℃繼續(xù)運(yùn)行79 d，并按照水質(zhì)和系統(tǒng)內(nèi)的DO將其分為3個(gè)運(yùn)行階段，各階段的運(yùn)行控制條件及進(jìn)水水質(zhì)如表1所示。其中，第1運(yùn)行階段（第1～第31 d）的出水回流比為45:1，將系統(tǒng)內(nèi)的DO控制在0.70 mg·L-1左右，反應(yīng)器的TN負(fù)荷（NLR）和有機(jī)負(fù)荷（OLR）分別為0.68和0.51 kg·m-3·d-1；第2階段（第32～第55 d）將回流比降低為35:1，使系統(tǒng)內(nèi)的DO維持在0.40 mg·L-1左右，NLR和OLR分別為0.92和0.82 kg·m-3·d-1；第3階段（第56～第79 d）的回流比和系統(tǒng)內(nèi)的DO分別為30:1和0.23 mg·L-1左 右，NLR和OLR分別為0.89和0.85 kg·m-3·d-1。將系統(tǒng)內(nèi)的溫度由32℃下調(diào)為27℃，主要是為了考察UMBR在更低溫度下的脫氮效能，以減少運(yùn)行的能量投入，降低處理成本。

1.4 分析方法

依照水質(zhì)檢測標(biāo)準(zhǔn)方法[16]，生物量（MLSS和MLVSS）、COD、、、和TP分別采用恒重法、重鉻酸鉀法、納氏試劑光度法、-(1-萘)-乙二胺光度法、麝香草酚法和鉬酸銨分光光度法進(jìn)行檢測。其中，TN以、、三者之和計(jì)[6]。DO和pH分別由溶解氧測定儀（Taiwan Hengxin，AZ 8403）和pH計(jì)（Switzerland Mettler Toledo，DELTA320）進(jìn)行測定。

2 結(jié)果與討論

2.1 COD的去除

由于溫度從32℃降低為27℃的變化，UMBR對COD的去除在運(yùn)行第1階段的初期有明顯下降（圖2）。隨著運(yùn)行時(shí)間的延續(xù)，系統(tǒng)對COD的去除率在波動(dòng)中逐漸回升。自第23 d后，系統(tǒng)的COD去除率相對穩(wěn)定在36.3%。在運(yùn)行的第2階段，由于出水回流比由第1階段的45:1降低到了35:1，盡管UMBR的OLR從0.51提高到了0.82 kg·m-3·d-1，但其COD去除率較第1階段有顯著提高。在第2階段的穩(wěn)定運(yùn)行期（第42～第55 d），其COD平均去除率達(dá)到了73.5%。當(dāng)UMBR在回流比為30:1的第3運(yùn)行階段再次達(dá)到相對穩(wěn)定時(shí)（第71～第79 d），其COD去除率仍有一定提高，平均為76.4%。由表1可知，出水回流比的降低，顯著改變了系統(tǒng)內(nèi)的DO水平，但在DO 0.23～0.70 mg·L-1范圍，并未對UMBR的COD去除率造成不良影響。

圖2 UMBR對COD的去除

盡管UMBR的出水回流比始終維持在不小于30:1的水平，填料的布設(shè)和生物膜的著生為系統(tǒng)持有較高的生物量提供了保障。生物量檢測結(jié)果表明，隨著運(yùn)行時(shí)間的延續(xù)，UMBR系統(tǒng)內(nèi)的生物量也逐漸升高。盡管階段1的回流比較高（為45:1），但其COD去除負(fù)荷較低，使生物量增長緩慢，在穩(wěn)定運(yùn)行階段，混合液揮發(fā)性懸浮固體濃度（MLVSS）僅為2.37 g·L-1，MLVSS/MLSS為0.55。在階段2和階段3，由于OLR的提高，系統(tǒng)內(nèi)的MLVSS分別增加到3.10和3.21 g·L-1，其MLVSS/MLSS分別為0.59和0.62。生物量和污泥活性的提高為系統(tǒng)高效去除污染物奠定了生物學(xué)基礎(chǔ)[11,17]。

由圖2所示的結(jié)果可以計(jì)算出，UMBR在第1、第2和第3階段穩(wěn)定期的出水COD濃度分別平均為87、72和73 mg·L-1，去除負(fù)荷分別為0.16、0.60和0.54 kg·m-3·d-1。良好的COD去除率為系統(tǒng)中的氧化提供了保障[18]。如圖3所示，由于溫度從32℃降低為27℃的變化，UMBR在第1運(yùn)行階段初期的去除率很低，但隨著運(yùn)行時(shí)間的延續(xù)迅速提升。在該階段的最后9 d（第23～第31 d），UMBR的去除率穩(wěn)定在94.3%左右。當(dāng)進(jìn)水濃度在第2運(yùn)行階段提高到306.1 mg·L-1時(shí)，給系統(tǒng)的去除能力造成了一定沖擊，但很快得以恢復(fù)，并在第42～第55 d保持在了93.1%左右。在第3運(yùn)行階段穩(wěn)定期（第71～第79 d）達(dá)到了96.4%，平均出水濃度僅為9.1 mg·L-1，遠(yuǎn)低于畜禽養(yǎng)殖廢水排放標(biāo)準(zhǔn)（GB 18596—2001）要求的80 mg·L-1 [19]。UMBR在第1、第2和第3階段穩(wěn)定期的去除負(fù)荷分別達(dá)到了0.59、0.94和0.72 kg·m-3·d-1左右?？梢姡珼O為0.23～0.70 mg·L-1的微氧環(huán)境，不僅可以有效去除干清糞養(yǎng)豬廢水的COD，也能保證的氧化效能。

圖3 UMBR對氨氮的去除

2.3 TN的去除

圖4 UMBR對TN的去除(a)及(b)和pH(c)的變化

在有機(jī)碳源相對充足的厭氧環(huán)境中，TN的去除主要是通過硝化反硝化途徑和短程硝化反硝化途徑得以實(shí)現(xiàn)[21]。理論上，還原為N2所需的COD去除/TN去除比為2.86，而還原為N2時(shí)則為1.71[22]。而對于COD/TN比不足1的干清糞養(yǎng)豬廢水，用于異養(yǎng)反硝化的碳源顯然不足，因此可能存在其他脫氮途徑，如短程硝化反硝化和厭氧氨氧化（anammox）等[12]。在UMBR運(yùn)行的第1階段，進(jìn)水COD只有171 mg·L-1，平均COD/TN僅為0.75（表1），甚至不能滿足短程硝化反硝化的需求。如圖4(b)所示，在UMBR運(yùn)行的第1階段，系統(tǒng)內(nèi)有明顯的積累現(xiàn)象，在該階段的最后9 d（第23～第31 d），其平均濃度達(dá)到了56.6 mg·L-1，而平均濃度僅有0.4 mg·L-1。這一結(jié)果說明，DO為0.70 mg·L-1的微氧環(huán)境，不僅能夠滿足氧化對氧氣的需求，而且能將這一氧化過程控制在亞硝酸鹽階段。而碳源的不足則嚴(yán)重制約了系統(tǒng)的異養(yǎng)反硝化脫氮作用，進(jìn)而導(dǎo)致了的積累和較低的COD去除效率。因?yàn)閍nammox會(huì)消耗大量的，所以系統(tǒng)內(nèi)的積累同時(shí)也說明DO為0.70 mg·L-1的微氧環(huán)境對anammox菌群具有顯著的抑制作用，而這種抑制作用則有可能通過降低出水回流比減少系統(tǒng)內(nèi)的DO而實(shí)現(xiàn)[23]。的氧化會(huì)導(dǎo)致系統(tǒng)的pH降低[圖4(c)]，但在第23 d以后的運(yùn)行中，系統(tǒng)內(nèi)的pH始終維持在7.8左右，為參與氮素轉(zhuǎn)化的氨氧化菌群、反硝化菌群和厭氧氨氧化菌群等主要功能微生物類群的活性發(fā)揮提供了適宜的環(huán)境條件[24]。

當(dāng)進(jìn)水回流比在第2和第3階段降低到35:1以下時(shí)，UMBR內(nèi)的DO迅速減少到0.4 mg·L-1以下。DO的降低嚴(yán)重制約了的氧化（圖3），致使在階段2的運(yùn)行初期大幅減少[圖4(b)]，系統(tǒng)的出水pH因此而升高[圖4(c)]。濃度的提高，以及填料表面生物膜層存在的DO梯度，為anammox菌群的生存提供了較為理想的厭氧環(huán)境[25]。因此，在UMBR進(jìn)入第2運(yùn)行階段后，系統(tǒng)內(nèi)的迅速降低到了20 mg·L-1以下[圖4(b)]，系統(tǒng)的TN去除率也隨之大幅提升[圖4(a)]。而進(jìn)水COD/TN比的增加（表1），也在一定程度上強(qiáng)化了異養(yǎng)反硝化脫氮，為系統(tǒng)維持高TN去除率發(fā)揮了更大作用[22]。如上結(jié)果說明，通過回流比將UMBR內(nèi)的DO控制在0.4 mg·L-1以下，可以達(dá)到較為理想的脫氮效果，同時(shí)也可降低處理成本。

2.4 TP的去除

經(jīng)檢測，在第1、第2和第3階段末期，UMBR內(nèi)的MLVSS分別2.37、3.10和3.21 g·L-1。而生物量的增加，使UMBR系統(tǒng)呈現(xiàn)出一定的TP去除能力[26]。如圖5所示，即便是在第1、第2和第3階段的末期，UMBR也保持了一定的TP去除率，分別為55.6%、56.1%和57.4%左右，出水TP濃度分別平均為7.58、7.86、8.40 mg·L-1，基本達(dá)到畜禽養(yǎng)殖業(yè)污染物排放標(biāo)準(zhǔn)（GB 18596—2001）。值得注意的是，在為期79 d的運(yùn)行中，除了生物量分析需要從反應(yīng)器中采集少量生物膜和懸浮污泥樣品外，并無其他排泥操作，UMBR在運(yùn)行相對穩(wěn)定的各階段末期仍然表現(xiàn)出的TP去除效果，可能與較高的出水回流比有關(guān)。分析認(rèn)為，在出水回流比不小于30:1的條件下，反應(yīng)器的混合液處于完全混合狀態(tài)，盡管反應(yīng)器上部設(shè)置了氣-液-固三相分離裝置，仍難免有游離微生物隨水排出系統(tǒng)，使活性污泥處于持續(xù)生長狀態(tài)，成為UMBR除磷的重要途徑[27]。

圖5 UMBR對TP的去除

3 結(jié) 論

（1）UMBR微氧處理系統(tǒng)對高氨氮低C/N比干清糞養(yǎng)豬廢水中的COD、、TN和TP都有良好的去除效果，在HRT 8 h、27℃和出水回流比不小于30:1的條件下，這些污染物在出水中的濃度均能滿足畜禽養(yǎng)殖業(yè)污染物排放標(biāo)準(zhǔn)（GB 18596—2001）的要求。

（2）以35:1的出水回流比將系統(tǒng)內(nèi)的DO控制在0.40 mg·L-1左右，UMBR對和TN的去除負(fù)荷平均可達(dá)0.94和0.91 kg·m-3·d-1。

（3）填料的布設(shè)及其著生的生物膜，不僅保證了UMBR的微生物持有量，而且可為化能自養(yǎng)菌群、氨氮氧化菌群、自養(yǎng)反硝化菌群和異養(yǎng)反硝化菌群等微生物類群創(chuàng)造各自適宜的微環(huán)境，是系統(tǒng)保持污染物高效去除的生物學(xué)基礎(chǔ)。有關(guān)UMBR系統(tǒng)的微生物群落結(jié)構(gòu)和功能菌群與其污染物去除效能的關(guān)系，仍需進(jìn)一步研究。

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Pollutant removal efficiency in upflow microaerobic biofilm reactor treating manure-free piggery wastewater with low COD/TN ratio and high

WANG Cheng, MENG Jia, LI Jiuling, LI Jianzheng, ZHAO Zhen

(State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, Heilongjiang, China)

Nitrogen removal from manure-free piggery wastewater (MFPW) with highand low C/N ratio is a great challenge. A novel upflow microaerobic biofilm reactor (UMBR) was constructed to treat the MFPW in the present research. The reactor was operated at 27℃ and a hydraulic retention time of 8.0 h, in which the dissolved oxygen (DO) was less than 1.0 mg·L-1controlled by refluxing aerated effluent with the reflux ratio decreased from 45:1 to 30:1 by stages. During the 79-day operation, the effect of wastewater characteristics and DO concentration on the UMBR’ performance was investigated. The results showed that the internal DO decreased from 0.70 to 0.23 mg·L-1following the decrease of reflux ratio from 45:1 to 30:1 by stages, and no negative impact on COD removal was found with a welloxidation. But the anaerobic ammonium oxidation would be inhibited by a DO above 0.70 mg·L-1, resulting in a decrease in TN removal. Fed with raw MFPW characterized by a COD,and TN of 271, 336.7 and 337.4 mg·L-1with the DO 0.40 mg·L-1and the reflux ratio 35:1, the average pollutant removal load reached 0.60, 0.94 and 0.91 kg·m-3·d-1, respectively. Though the COD/TN in the feed averaged 0.8, a removal ofand TN as high as 93.1% and 89.9% was obtained, respectively. Obviously, the filler allowed more activated sludge to grow as biofilm in the UMBR and could construct suitable microenvironments for chemoheterotrophic bacteria, ammonia oxidizing bacteria, autotrophic and heterotrophic denitrifiers, separately. The diversity of physiological groups of bacteria laid the foundation for the excellent pollutant removal in the microaerabic process.

piggery wastewater; ammonium; total nitrogen; low C/N ratio; microaerobic; biofilm; nitrogen removal

X 703.1

10.11949/j.issn.0438-1157.20160442

國家水體污染控制與治理科技重大專項(xiàng)項(xiàng)目(2013ZX07201007)；黑龍江省應(yīng)用技術(shù)研究與開發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(GC13C303)。

date: 2016-04-07.

Prof. LI Jianzheng, ljz6677@163.com

supported by the Major Science and Technology Program of Water Pollution Control and Treatment (2013ZX07201007) and the Science and Technology Department of Heilongjiang Province (GC13C303).

A

0438—1157（2016）09—3895—07

2016-04-07收到初稿，2016-05-10收到修改稿。

聯(lián)系人：李建政。第一作者：王成（1991—），男，碩士研究生。