林靖怡，劉韶松，明艷林

（1.華僑大學(xué) 化工學(xué)院，福建 廈門(mén) 361021；2.廈門(mén)華僑亞熱帶植物引種園 藥用植物與植物藥研發(fā)中心/廈門(mén)市植物引種

檢疫與植物源產(chǎn)物重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，福建 廈門(mén) 361002）

半枝蓮化學(xué)成分及藥理活性研究進(jìn)展（綜述）

林靖怡1，2，劉韶松2，明艷林2

（1.華僑大學(xué) 化工學(xué)院，福建 廈門(mén) 361021；2.廈門(mén)華僑亞熱帶植物引種園 藥用植物與植物藥研發(fā)中心/廈門(mén)市植物引種

檢疫與植物源產(chǎn)物重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，福建 廈門(mén) 361002）

半枝蓮Scutellaria barbata為我國(guó)傳統(tǒng)中藥，具清熱解毒、化瘀止痛、排石利尿等多重功效?；瘜W(xué)成分研究表明，半枝蓮含有大量黃酮類、二萜類、揮發(fā)油類及多糖等化學(xué)成分；藥理研究表明，半枝蓮具有抗腫瘤、抗氧化、抗菌及免疫調(diào)節(jié)等藥理活性。本文綜述半枝蓮的化學(xué)成分及其藥理活性研究概況，為其進(jìn)一步開(kāi)發(fā)利用提供參考。

半枝蓮；化學(xué)成分；藥理活性

半枝蓮Scutellaria barbata，又名并頭草、狹葉韓信草，為唇形科黃芩屬多年生草本植物，常生于潮濕的池沼、田頭、溪澗等地，浙江、江蘇、安徽、河南、四川、廣東、福建、陜西等省均有分布。半枝蓮性寒，味辛、苦，具有清熱解毒、散瘀止血、利尿消腫等功效，用于治療疔瘡腫毒、咽喉腫痛、跌打傷痛、水腫、黃疸、蛇蟲(chóng)咬傷等，是民間常用中草藥［1］。

現(xiàn)代藥理活性研究表明，半枝蓮具有良好的抗腫瘤活性，因此作為抗腫瘤和抗炎藥物廣泛用于原發(fā)性肝癌、肺癌、宮頸癌等惡性腫瘤的輔助治療［2］?；瘜W(xué)成分研究顯示，半枝蓮含有黃酮類、萜類、生物堿、揮發(fā)油、多糖等多種化學(xué)成分。目前半枝蓮抗腫瘤活性研究與應(yīng)用多集中在粗提物或分離部位，盡管已得到部分活性單體化合物，但作為抗腫瘤藥物的深度開(kāi)發(fā)依然有很大的局限?？鼓[瘤機(jī)理方面仍是目前研究的薄弱點(diǎn)。前人對(duì)半枝蓮化學(xué)成分及藥理活性研究做過(guò)綜述［1， 3—4］，但多數(shù)對(duì)化學(xué)成分描述不全，黃酮類成分遺漏較多，對(duì)半枝蓮的活性研究總結(jié)亦不夠完全，尤其是抗腫瘤作用機(jī)理方面的描述甚少。有鑒于此，本文在總結(jié)前人研究的基礎(chǔ)上，對(duì)半枝蓮化學(xué)成分和生物活性研究進(jìn)行全面綜述，并由粗提物到活性單體闡述半枝蓮的抗腫瘤活性及其相關(guān)機(jī)理，為其深度開(kāi)發(fā)利用提供參考。

1　化學(xué)成分

半枝蓮的化學(xué)成分研究始見(jiàn)于1981年王兆全［5］發(fā)表在《中草藥》的“半枝蓮化學(xué)成分研究簡(jiǎn)報(bào)”，至今研究人員通過(guò)現(xiàn)代植物化學(xué)研究技術(shù)從半枝蓮中分離鑒定出上百種單體化合物，主要是黃酮類和二萜類，還有生物堿、甾體、酚類、鞣質(zhì)及多糖等成分。

1.1黃酮類

黃酮類化合物是半枝蓮的主要成分之一，結(jié)構(gòu)涵蓋黃酮、二氫黃酮、二氫黃酮醇、查爾酮等多種類型。目前從半枝蓮共分離鑒定出49個(gè)黃酮類化合物（表1），其中野黃芩苷（scutellarin，含量為7.3%～10%［25］）、木樨草素（luteolin，含量為0.20%～0.60%［25］）、芹菜素（apigenin，含量為0.02%～0.30%［25］）、漢黃芩素（wogonin）等化合物因其藥理活性好而受到廣泛關(guān)注。

1.2二萜類

二萜是半枝蓮另一類主要化學(xué)成分，也是目前研究重點(diǎn)。結(jié)構(gòu)主要為新克羅烷型二萜，包括半枝蓮二萜（scutellone）類 、 半 枝 蓮 內(nèi) 酯（scuterivulactone）類、半枝蓮生物堿（Scutebarbatine）類和半枝蓮素（barbatin）類等（表 2）?；钚詫?shí)驗(yàn)顯示，二萜類生物堿具有良好的細(xì)胞毒性，能有效抑制多種人腫瘤細(xì)胞的生長(zhǎng)。

表1　半枝蓮黃酮類化合物Table 1　Flavonoids of Scutellaria barbata

表2　半枝蓮中的二萜類化合物Table 2　Diterpenoids of Scutellaria barbata

1.3揮發(fā)油類

Yu等［40］利用GC-MS從半枝蓮揮發(fā)油中檢測(cè)到 41種化合物，其中主要化合物為六氫法尼基丙酮（11.0%）、3，7，11，15-四甲基-2-十六烯-1-醇（7.8%）、薄荷醇（7.7%）和 1-辛烯-3-醇（7.1%）。抗菌實(shí)驗(yàn)表明，半枝蓮揮發(fā)油具有良好的抑菌活性。

1.4多糖類

多糖是半枝蓮的另一類主要化學(xué)成分。盡管對(duì)多糖結(jié)構(gòu)研究缺乏有效手段，但鑒于半枝蓮多糖重要的藥理活性，仍是研究的重點(diǎn)對(duì)象。許益民等［41］分離得到的半枝蓮多糖SBP和孟延發(fā)等［42］分離得到的均一性多糖SPS4經(jīng)活性研究表明，都具有免疫增強(qiáng)和抗腫瘤活性，能有效抑制肝癌、結(jié)腸癌及S180肉瘤等腫瘤細(xì)胞的增殖轉(zhuǎn)移活性。

1.5其他

除上述成分外，半枝蓮還含有具有顯著抗腫瘤活性的反式-1-（4′-羥基苯基）-丁-1-烯-3-酮［43］，脫鎂葉綠酸a（Pa）、半枝蓮酸、對(duì)羥基苯甲醛、（S）-2-（4-羥苯基）-6-甲基-2，3-二羥基-4-氫-吡喃-4-酮［17］，對(duì)羥基芐酮、對(duì)香豆酸、原兒茶酸、熊果酸、植物甾醇、植物甾醇-β-D-葡萄糖苷、β-谷甾醇、硬脂酸、2-羥基-3-甲基蒽醌和反式-3-（4′-羥基苯基）丙烯酰乙酯［12］等化合物。

2　藥理活性及其作用機(jī)制

2.1抗腫瘤活性

半枝蓮抗腫瘤活性目前研究較為深入。Cha等［44］研究表明，半枝蓮二氯甲烷萃取層（MCSB）能有效抑制白血病細(xì)胞U937增殖，抑制率與濃度呈正相關(guān)，且MCSB能經(jīng)由線粒體信號(hào)通路誘導(dǎo)U937凋亡。Yu等［45］發(fā)現(xiàn)半枝蓮醇提物氯仿層的細(xì)胞毒活性最好，且對(duì)正常細(xì)胞抑制率顯著低于絲裂霉素C，因此氯仿層應(yīng)是半枝蓮抗腫瘤活性物質(zhì)集中的主要部位?；瘜W(xué)成分研究從氯仿相分離得到葉綠醇、漢黃芩素、木樨草素和粗毛豚草素等化學(xué)成分單體。郭麗華等［46］對(duì)黃酮類物質(zhì)的抗腫瘤活性進(jìn)行考察，發(fā)現(xiàn)半枝蓮中漢黃芩素、野黃芩苷、芹菜素、木樨草素、黃芩素對(duì)人卵巢癌SKOV3細(xì)胞增殖具有明顯抑制作用，同時(shí)漢黃芩素與卡鉑連用能增強(qiáng)卡鉑細(xì)胞的毒作用。除黃酮類化合物外，Tang等［47］從半枝蓮分離出的Pa能同時(shí)在轉(zhuǎn)錄和翻譯階段抑制P-糖蛋白表達(dá)從而逆轉(zhuǎn)R-HepG2的耐藥性，有效抑制R-HepG2增殖。葉華等［48］研究表明，半枝蓮多糖SPS在C26結(jié)腸癌細(xì)胞建立小鼠移植瘤模型中能抑制腫瘤的生長(zhǎng)，提高腫瘤細(xì)胞中Caspase 3和Caspase 9活性。

抗腫瘤作用機(jī)理方面，Yin等［49］發(fā)現(xiàn)用半枝蓮醇提物處理肝癌細(xì)胞A549能顯著增加Caspase 3/7的活性，而與DNA損傷修復(fù)有關(guān)的GADD45A和GIP明顯下調(diào)，與細(xì)胞周期相關(guān)的基因被發(fā)現(xiàn)有明顯變化（圖1）。Cha等［44］研究表明，白血病細(xì)胞U937用MCSB處理24 h后，處于sub-G1期的細(xì)胞顯著增加，與濃度呈正相關(guān)。此外，MCSB能引起DNA修復(fù)酶PARP的裂解，Bax/Bcl-2的比率也顯著增加。Bui等［50］研究表明，從半枝蓮中分離的Pa光活化后，在缺少雌激素受體的人乳腺癌細(xì)胞MDA-MB-231中，能通過(guò)抑制胞外信號(hào)ERK調(diào)節(jié)的自我吞噬來(lái)增強(qiáng)凋亡作用，且在Pa處理的癌細(xì)胞中發(fā)現(xiàn)ERK的活化和Bcl-2下調(diào)，自噬體在低劑量Pa處理的細(xì)胞中顯著增加并在細(xì)胞質(zhì)基質(zhì)聚集形成自噬囊泡。上述研究表明，半枝蓮能顯著提高Caspase家族蛋白的活性，增加Bax/Bcl-2的比率，引起腫瘤細(xì)胞的細(xì)胞周期停滯，從而誘導(dǎo)腫瘤細(xì)胞凋亡。

圖1　細(xì)胞凋亡的主要途徑Fig. 1　The main pathway of apoptosis

此外，半枝蓮還能通過(guò)抑制腫瘤血管生成來(lái)阻斷人體對(duì)腫瘤細(xì)胞的供養(yǎng)，從而達(dá)到抑制腫瘤細(xì)胞增殖和轉(zhuǎn)移的目的。Song等［51］研究發(fā)現(xiàn)，漢黃芩素能誘導(dǎo)HIF-1α降解和泛素化，并阻礙其與Hsp90的結(jié)合來(lái)避免激活血管內(nèi)皮生長(zhǎng)因子（VEGF）表達(dá)，還能激活脯氨酰羥化酶（PHD）的活性使HIV-1α羥基化并被降解，從而達(dá)到抑制腫瘤血管生成的作用。最新研究表明，半枝蓮除了抑制VEGF表達(dá)外還可通過(guò)抑制音猬蛋白（SHH）信號(hào)通路來(lái)抑制腫瘤血管的生成，Wei等［52］在雞胚絨毛尿囊膜侵襲模型中，用半枝蓮醇提物處理的腫瘤組織中，SHH、原癌基因SMO、轉(zhuǎn)錄因子Gli-1的mRNA表達(dá)量明顯下調(diào)，腫瘤抑制因子的mRNA表達(dá)量基本不變。

2.2抗菌活性

王桂玲等［53］對(duì)半枝蓮總生物堿的抑菌活性做了初步研究，結(jié)果表明總生物堿濃度對(duì)金黃色葡萄球菌標(biāo)準(zhǔn)株和耐藥株都有中度的抑菌作用。Sato等［54］發(fā)現(xiàn)，從半枝蓮中分離得到的芹菜素和木樨草素對(duì)耐甲氧西林金黃色葡萄球菌（MRSA）和甲氧西林敏感性金黃色葡萄球菌（MSSA）均有抑制作用，且沒(méi)有選擇性差別。Yu等［40］發(fā)現(xiàn)半枝蓮揮發(fā)油對(duì)革蘭氏陽(yáng)性菌的抑制作用強(qiáng)于革蘭氏陰性菌，包括MRSA和MSSA，其抗菌活性成分主要是薄荷醇及芳樟醇、1-辛烯-3醇等長(zhǎng)鏈醇。MRSA發(fā)現(xiàn)至今，已成為全球范圍感染的重要病原菌之一，因其具有不均一、廣譜耐藥性而難以治愈，因此可對(duì)上述具有抗MRSA的半枝蓮成分進(jìn)一步研究與開(kāi)發(fā)，以期能成為新型的抗MRSA藥物。

2.3抗氧化活性

孫明禮等［55］發(fā)現(xiàn)，半枝蓮粗多糖、經(jīng)脫色后的多糖SBP、經(jīng)十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）處理后的多糖SBP1清除羥基自由基作用隨其濃度升高逐漸增強(qiáng)；高濃度SBP和SBP1清除羥基自由基的能力要強(qiáng)于半枝蓮粗多糖。楊容等［56］針對(duì)半枝蓮黃酮類化合物的抗氧化活性進(jìn)行研究，結(jié)果表明其對(duì)羥基自由基的清除效果非常明顯，其還原能力幾乎可與人工抗氧化劑2，6-二叔丁基苯甲酚（BHT）相媲美。因此，可將半枝蓮黃酮類化合物作為新型抗氧化劑的可靠來(lái)源。

2.4其他活性

除上述活性外，半枝蓮還具有保肝、抗病毒和利尿排石等活性。趙杰等［57］發(fā)現(xiàn)半枝蓮多糖SPS對(duì)四氯化碳致小鼠肝損傷具有保護(hù)作用，可降低四氯化碳肝損傷小鼠血清ALT和AST的活性、肝組織MDA的含量和肝體指數(shù)，增加肝組織NO含量和NOS活性。Zhang等［58］研究表明，野黃芩苷能抑制HIV逆轉(zhuǎn)錄酶活性和HIV顆粒對(duì)人體細(xì)胞的附著。張志發(fā)等［59］研究表明，針對(duì)泌尿系統(tǒng)結(jié)石 174例，服用半枝蓮化瘀排石湯后治愈127例，排石最快者僅用藥3 d，平均用藥38 d。

3　展望

作為一種常見(jiàn)的民間傳統(tǒng)中藥，半枝蓮具有廣泛的藥理活性，尤其在抗腫瘤活性方面均有一定療效。目前，對(duì)半枝蓮粗提物及分離部位抗腫瘤作用的分子機(jī)制研究取得了一定的進(jìn)展，同時(shí)其化學(xué)成分的研究也較深入，其中野黃芩苷、漢黃芩素、芹菜素、木犀草素等具有良好的抗菌、抗氧化和抗腫瘤活性。但與許多中草藥一樣，某一種或一類化學(xué)成分與生物活性對(duì)應(yīng)尚無(wú)明確結(jié)論，從而給半枝蓮進(jìn)一步深度開(kāi)發(fā)帶來(lái)很大的局限。因此，今后應(yīng)在化學(xué)成分研究的基礎(chǔ)上，加強(qiáng)對(duì)半枝蓮抗腫瘤活性部位化學(xué)成分的類型和含量、抗腫瘤作用機(jī)制、提取制備工藝以及質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)制定等方面的研究，以便將半枝蓮開(kāi)發(fā)成為成分明確、療效明確、質(zhì)量可控的現(xiàn)代植物藥。

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Advances on Chemical Constituents and Pharmacological Activities of Scutellaria barbata

LIN Jing-yi1，2， LIU Shao-song2， MING Yan-lin2
（1.College of Chemical Engineering， Huaqiao University， Xiamen 361021， Fujian China； 2.Xiamen Overseas Chinese Subtropical Plant Introduction Garden， Research and Development Center for Medicinal Plants and Plant Drugs， Xiamen Botanical Plant Introduction & Quarantine and Plant Products Key Laboratory of Xiamen City， Xiamen 361002， Fujian China）

Scutellaria barbata， known as Banzhilian in traditional Chinese medicine， has multifunction such as clearing heat， dispersing blood stasis， analgesia and diuretic. Phytochemistry research reveals S. barbata contains flavonoids， diterpanes， essential oil and polysaccharides， etc. Pharmacological research shows that S. barbata displays antitumor， antioxidant， antibacterial，immunoregulatory activity. This review summarizes the progress on chemical constituents and pharmacological activities of S. barbata， which provides reference for further development and utilization of S. barbata.

Scutellaria barbata； chemical constituents； pharmacological activities

10.3969/j.issn.1009-7791.2015.01.016

R284

A

1009-7791（2015）01-0077-06

2014-10-08

廈門(mén)市科技創(chuàng)新項(xiàng)目（No. 502Z20130038）

林靖怡，碩士研究生，從事天然產(chǎn)物化學(xué)研究。E-mail： 331544042@qq.com

注：明艷林為通訊作者。E-mail： xmyanlin@gmail.com.