王曉明，肖顯斌，劉吉，陳旭嬌，覃吳，董長青，李文艷

（華北電力大學生物質(zhì)發(fā)電成套設(shè)備國家工程實驗室，北京 102206）

生物質(zhì)是重要的可再生能源，也是二氧化碳近似零排放和氮、硫含量很低的清潔能源。氫是轉(zhuǎn)化效率最高而且潔凈的二次能源，是解決未來能源與環(huán)境問題的最佳途徑之一[1]。由生物質(zhì)氣化制氫是由低品位的一次能源（生物質(zhì)能）向高品位的二次能源（氫能）的高效轉(zhuǎn)化，對減少溫室氣體排放和發(fā)展低碳經(jīng)濟具有重要意義。

生物質(zhì)氣化是氣化劑在高溫條件下通過熱化學反應將生物質(zhì)燃料轉(zhuǎn)化為燃氣的過程。氣化過程中會產(chǎn)生焦油，這不僅造成燃料產(chǎn)氣率的降低，還會堵塞和腐蝕低溫段反應裝置和后續(xù)應用裝置[2]，因此生物質(zhì)氣化燃氣的工業(yè)化應用對焦油含量有著嚴格的要求（表1）[3]。

表1 氣化燃氣工業(yè)化應用的焦油含量要求

生物質(zhì)氣化的氣化劑主要有空氣、氧氣、水蒸氣及其混合物等?？諝鈿饣瘯r因為大量氮氣的存在，只能產(chǎn)生熱值為4～7MJ/m3的低熱值合成氣。氧氣氣化有效避免了氮氣對合成氣的稀釋，將燃氣熱值提高到10～12MJ/m3，但制備氧氣成本較高[4]，而且難以避免二氧化碳對合成氣品質(zhì)的影響。水蒸氣氣化因為可以得到氫氣含量較高的中熱值燃氣而引起國內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注。雙流化床氣化技術(shù)將水蒸氣氣化和殘?zhí)既紵^程進行分離，提高了燃氣中氫氣的濃度和整體裝置的熱效率，具有十分廣闊的市場應用前景。

1 雙流化床生物質(zhì)氣化過程基本原理

目前，生物質(zhì)氣化裝置主要有固定床氣化爐、流化床氣化爐和氣流床氣化爐。其中，循環(huán)流化床氣化爐又分為鼓泡流化床氣化爐、循環(huán)流化床氣化爐和雙流化床氣化爐。雙流化床氣化不僅具有一般流化床氣化傳熱良好、燃料適應性強和氣化強度大的優(yōu)點，更因為將燃燒和氣化過程進行解耦而大大提高了產(chǎn)品氣中氫氣的含量，基于鈣基吸收CO2的雙流化床氣化技術(shù)可以將燃氣中的氫氣體濃度提高到73.9%（體積分數(shù)）[5]。

雙流化床氣化爐主要包括兩個相互聯(lián)通的氣化室和燃燒室，其爐型的不同主要在于氣化室設(shè)計的差異。氣化室有鼓泡流化床、循環(huán)流化床、兩段式流化床、U 形流化床、移動床或下行床等多種形 式[6]。

一般形式的雙流化床氣化爐包括兩個互相聯(lián)通的流化床：一個吸熱的氣化室和一個放熱的燃燒室，將生物質(zhì)的干燥、熱解、氣化與燃燒過程進行解耦；氣化室主要是以水蒸氣為流化介質(zhì)的鼓泡床，燃燒室一般是以空氣或純氧為流化介質(zhì)的快速床；氣化室產(chǎn)生的生物質(zhì)殘?zhí)茧S物料循環(huán)進入燃燒室，燃燒所釋放的熱量則隨著物料循環(huán)進入吸熱的氣化室，實現(xiàn)裝置自供熱，提高了碳的轉(zhuǎn)化率和裝置熱效 率[7]。雙流化床氣化過程的基本原理如圖1 所示。

圖1 雙流化床氣化過程的基本原理

2 早期雙流化床生物質(zhì)氣化技術(shù)

生物質(zhì)氣化技術(shù)始于 1918年瑞典人 Axel Swedlund 設(shè)計的第一臺上吸式木炭氣化爐[8]，并在20 世紀70年代的石油危機后蓬勃發(fā)展。根據(jù)已知文獻，最早的雙流化床生物質(zhì)氣化設(shè)計理念是日本學者Kunii 提出的，他于1975年建成了小型雙流化床氣化示范裝置，重點研究了燃燒反應器和氣化室的完全密封問題[9]。法國南希大學、TNEE 公司和圣戈班公司于1984年和1985年建成并運行了有500kg/h 生物質(zhì)處理量的雙流化床氣化裝置并生產(chǎn)出16MJ/m3的燃氣[9]。意大利學者Italenergie 等建成了氣化室內(nèi)置于燃燒室的雙流化床氣化裝置。西班牙學者Corella 等[10]建成了雙流化床氣化爐的冷態(tài)和熱態(tài)實驗裝置并重點研究了氣固兩相流動規(guī)律，實現(xiàn)了良好的物料循環(huán)。美國巴特列-哥倫布實驗室研發(fā)的雙流化床氣化技術(shù)成功應用于1992年在柏林頓建成的技術(shù)示范廠[11]。

早期的研究者對雙流化床生物質(zhì)氣化技術(shù)進行了卓有成效的探索和研究，因為沒有采用有催化活性的床料和催化劑、燃燒室和氣化室之間存在氣體串混、氣化室停留時間過短等原因，還存在著焦油含量高（9～38g/m3）、氫氣濃度低（體積分數(shù)14.6%～33.5%）和裝置熱效率低等主要技術(shù)問 題[9-11]。另外，復雜的裝置和高昂的成本，使一些研究者在20 世紀90年代中期對雙流化床生物質(zhì)氣化技術(shù)的可行性和經(jīng)濟性提出質(zhì)疑[9]。

3 雙流化床生物質(zhì)氣化技術(shù)發(fā)展現(xiàn)狀

為了提高燃氣品質(zhì)與裝置穩(wěn)定性和經(jīng)濟性，國內(nèi)外研究者們提出了不同的雙流化床氣化爐設(shè)計 方案，并在此基礎(chǔ)上對雙流化床氣化進行了大量的試驗研究[12-28]。由于物料循環(huán)系統(tǒng)對雙流化床的燃氣品質(zhì)和穩(wěn)定運行的重要作用，本文作者按照物料循環(huán)系統(tǒng)的不同將雙流化床氣化爐分為內(nèi)循環(huán)雙流化床氣化爐和外循環(huán)雙流化床氣化爐兩大類。以下是幾種典型的雙循環(huán)流化床氣化爐的爐型設(shè)計及相關(guān)試驗研究。

3.1 內(nèi)循環(huán)雙流化床

中國浙江大學方夢祥等[16]設(shè)計了內(nèi)循環(huán)雙流化床并建立了小型試驗裝置，其裝置設(shè)計理念是通過上下開孔的隔板將氣化爐分為氣化室和燃燒室，通過兩室的不均勻布風造成的壓力差實現(xiàn)兩室之間的物料循環(huán)。重點研究了兩室隔板上返料孔大小和布置等對物料循環(huán)系統(tǒng)的影響。內(nèi)循環(huán)雙流化床沒有外置返料器，結(jié)構(gòu)簡單緊湊，運行比較穩(wěn)定，但是難以避免氣化室和燃燒室之間的氣體串混對燃氣品質(zhì)的影響。其氣化裝置如圖2 所示。

日本群馬大學的Xiao 等[7]在內(nèi)循環(huán)雙流化床中對基于Ni/Al2O3催化劑的生物質(zhì)低溫氣化進行了深入研究，該氣化爐分為燃燒室（Ⅰ）、氣化室（Ⅱ）和返料室（Ⅲ）三部分，燃燒室和氣化室之間通過返料室連接并實現(xiàn)物料循環(huán)。相對于一般內(nèi)循環(huán)雙流化床而言，返料室的存在在一定程度上降低了燃燒室和氣化室之間氣體串混對燃氣品質(zhì)的影響。Ni/Al2O3催化劑的應用，使生物質(zhì)氣化在600～700℃的較低溫度下得到焦油含量僅為0.3g/m3的燃氣，降低了水蒸氣氣化的熱損失，提高了系統(tǒng)熱效率。為了解決傳統(tǒng)鎳基催化劑成本太高的問題，Xiao 等之后又研發(fā)了價格較低的褐煤擔載鎳基催化 劑[29-31]。其氣化裝置如圖3 所示。

圖2 中國浙江大學設(shè)計的內(nèi)循環(huán)雙流化床氣化爐[17]

圖3 日本群馬大學設(shè)計的內(nèi)循環(huán)雙流化床氣化爐[6]

3.2 外循環(huán)雙流化床

奧地利維也納技術(shù)大學（Vienna University of Technology）的Hofbauer 等[32]從1994年開始從事對雙流化床生物質(zhì)氣化的研究工作，通過對返料器的優(yōu)化設(shè)計和用水蒸氣作為返料器的流化介質(zhì)，很好地解決了內(nèi)循環(huán)雙流化床中氣化室和燃燒室之間的氣體反混問題，得到N2體積分數(shù)僅為1%～3%的生物質(zhì)燃氣，其技術(shù)成功應用于奧地利Güssing 2002年運行的8MWth雙流化床生物質(zhì)示范電廠，至2011年已連續(xù)運行55000h 以上。之后，其研究團隊又建成了100kWth 的雙流化床氣化爐，研究發(fā)現(xiàn)燃料從鼓泡床層以下給入比床層以上給入氣化效率更高，其原因在于當燃料從床層以下給入時，燃料在傳熱強烈的鼓泡床床層內(nèi)停留時間更長，揮發(fā)分和焦油與具有催化作用的床料和焦炭能夠更好地接觸和反應。Hofbauer 等對比了采用石英砂、橄欖石和方解石作為循環(huán)床料對氣化結(jié)果的影響，由于橄欖石和方解石等對焦油具有催化作用，產(chǎn)生的燃氣品質(zhì)更高，尤其是由于方解石床料對于CO2的吸收作用，在645℃的較低溫度下顯著提高了燃氣中氫氣濃度。采用3 種床料時燃氣中焦油含量分別為8.2g/m3、3.1g/m3和1.4g/m3，H2體積分數(shù)分別為35.4%、42.0%和73.9%[5，32-33]。其氣化裝置如圖4所示。

中國東南大學沈來宏、高揚等[18，35-36]建立了雙流化床生物質(zhì)氣化熱態(tài)試驗研究裝置，將其命名為串行流化床氣化爐，通過實驗研究重點探討了氣化反應器溫度T、水蒸氣與生物質(zhì)的質(zhì)量比S/B 對氣化結(jié)果的影響。串行流化床很好地解決了燃燒反應器和氣化反應器之間的氣體反混問題，能夠穩(wěn)定連續(xù)的產(chǎn)生不含N2的高品質(zhì)產(chǎn)品氣。其氣化裝置如圖5 所示。

日本IHI 公司Xu 等于2007年提出了兩段式雙流化床氣化爐（two-stage fluidized bed gasifier），該裝置主要特點是將氣化裝置的氣化室分成上下兩段，下段的反應情形類似鼓泡流化床，而上段的主要作用是降低鼓泡流化床存在的顆粒揚析影響和進一步凈化合成氣，其產(chǎn)品氣中焦油的含量比相似工 況下一般雙流化床中降低20%～25%，氣化效率提升了7%。但是，由于燃料顆粒在氣化爐中停留時間比一般雙流化床的燃料停留時間更短，導致其氣化效率仍然有待提高[37]。其氣化裝置如圖6 所示。

圖4 維也納技術(shù)大學設(shè)計的雙流化床氣化爐[32]

圖5 中國東南大學設(shè)計的串行流化床[35]

圖6 兩段式雙流化床氣化爐[37]

Guan 等[38-40]在研究低溫條件下煤/生物質(zhì)共氣化過程中，提出了三級流化床氣化爐（triple-bed combined circulating fluidized bed gasifier）。氣化爐包括3 個反應器：提升管燃燒室、煤焦氣化的鼓泡流化床和將揮發(fā)分進行熱解和重整的下行床。與一般雙流化床氣化爐從鼓泡流化床給料不同，三級流化床氣化爐的燃料是從下行床給入的。下行床的存在將快速熱解產(chǎn)生的揮發(fā)分與下行床中碳的接觸時間延長至幾十秒鐘，而揮發(fā)分與碳的相互作用對焦油裂解有促進作用，降低了產(chǎn)品氣中的焦油含量，將化學能損失降到了 10%以下。Fushimi[41]和Matsuoka[42]等分別建成了冷態(tài)和熱態(tài)三級流化床氣化裝置并進行了試驗研究。其氣化裝置如圖7 所示。

針對部分生物質(zhì)水分含量高需要先干燥再氣化的特點，中國科學院過程工程所的許光文等[43-44]提出了能將水含量高的生物質(zhì)直接氣化的解耦式雙流化床氣化爐（decoupled dual fluidized bed gasifier）。其設(shè)計理念主要是用下部開孔的隔板將氣化室分隔成左右兩個區(qū)域的U 形床，依靠不均勻布風實現(xiàn)物料從低速區(qū)到高速區(qū)的流動，將干燥/熱解與氣化/重整過程進行解耦，不僅提高了氣化室中的停留時間，而且低速區(qū)產(chǎn)生的水蒸氣能夠促進高速區(qū)的水蒸氣氣化過程，另外低速區(qū)產(chǎn)生的焦炭也隨著物料流動進入高速區(qū)，這些都對焦油的催化裂解有著促進作用。解耦式雙流化床的設(shè)計使床料在氣化室中實現(xiàn)了從低速區(qū)到高速區(qū)的單向流動，延長了燃料在氣化室中的停留時間，提高了燃氣的品質(zhì)和碳轉(zhuǎn)化率。其氣化裝置如圖8 所示。

圖7 三級流化床氣化爐[38-40]

圖8 解耦式雙循環(huán)流化床氣化爐[44]

4 結(jié)語和展望

我國生物質(zhì)資源儲量豐富，但有效利用率還很低。雙流化床生物質(zhì)氣化技術(shù)的燃料適應性強、氣化強度大、產(chǎn)品氣中氫氣含量高，是將低品位的生物質(zhì)能轉(zhuǎn)化為高品位氫能的有效途徑，適合工業(yè)化應用和推廣，具有非常廣闊的發(fā)展前景。

（1）內(nèi)循環(huán)雙流化床生物質(zhì)氣化爐沒有復雜 的外置物料循環(huán)系統(tǒng)，結(jié)構(gòu)簡單緊湊，但是難以避免因為燃燒室和氣化室之間氣體串混造成的產(chǎn)品氣品質(zhì)下降；一般形式的外循環(huán)雙流化床生物質(zhì)氣化爐通過在外置返料系統(tǒng)中采用水蒸氣作為流化介質(zhì)，很好地避免了燃燒室和氣化室之間的氣體串混，并在工業(yè)化應用上取得了巨大進展。

（2）兩段式雙流化床氣化爐通過氣化室的上 段抑制鼓泡床產(chǎn)生的揚析并對產(chǎn)品氣進一步凈化，三級流化床氣化爐和解耦式雙流化床氣化爐通過延長揮發(fā)分與碳相互作用時間降低了產(chǎn)品氣中的焦油含量。裝置的改進提高了燃氣品質(zhì)，但是也使氣化裝置和操作更加復雜。

（3）在總結(jié)前人研究成果的基礎(chǔ)上提出了一 種新型雙流化床氣化爐，通過在氣化室中布置上下開孔的隔板實現(xiàn)氣化室內(nèi)物料內(nèi)循環(huán)，進一步延長了氣化時間以提高碳轉(zhuǎn)化率和降低產(chǎn)品氣中焦油 含量。

（4）基于鈣基吸收CO2的雙流化床氣化可以產(chǎn)生H2含量很高的產(chǎn)品氣，還可以降低氣化所需溫度以提高系統(tǒng)熱效率；當在燃燒室中采用純氧和再循環(huán)煙氣作為流化介質(zhì)時，可以進一步提高煙氣中CO2含量以進行捕集和封存。

（5）由于氣化室中水蒸氣重整需要大量熱量，目前的雙流化床氣化爐還不能實現(xiàn)完全自供熱，多需要補充燃料或者外部熱源。低溫氣化時高效低成本催化劑還有待進一步研發(fā)，以降低水蒸氣氣化溫度進而提高系統(tǒng)熱效率。

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