李雪冬等

摘 要：以LaNiO3做緩沖層，用射頻磁控濺射法在SiO2/Si（100）襯底上制備出[0.9Pb（Sc0.5Ta0.5）O3-0.1PbTiO3/0.55Pb（Sc0.5Ta0.5）O3 -0.45PbTiO3]4鐵電多層薄膜。采用兩步法在峰值溫度800 ℃對薄膜進行退火。通過x射線衍射分析了薄膜的物相結構，通過電滯回線和漏電流曲線對薄膜的鐵電性能進行了測量。研究發(fā)現，薄膜展現出高度（100）取向的鈣鈦礦結構和增強的鐵電性，其剩余極化2Pr=26.2 μc/cm2，矯頑場2Ec=53.9 kV/cm，100 kV/cm下漏電流密度為1.87×10-4A/cm2。分析了鐵電性增強和漏電流增大的可能原因。

關鍵詞：多層薄膜 鐵電性 電滯回線 XRD

中圖分類號：0484 文獻標識碼：A 文章編號：1674-098X（2015）04（c）-0006-02

近年來，鐵電薄膜由于在非揮發(fā)性鐵電存儲器、傳感器、微電子系統(tǒng)等方面有著廣泛的應用前景而受到人們的重視[1]。在眾多材料中，鉭鈧酸鉛（Pb（Sc0.5Ta0.5）O3， PST）有很高的熱釋電系數（可達230×10-8C/cm2·K）和探測器優(yōu)值，非常適合應用于非制冷紅外探測器[2]，因此引起人們關注。其居里溫度在0～25℃之間，需要很高的制燒結溫度（～1500 ℃）才能形成致密的、具有鈣鈦礦結構的、性能良好的PST陶瓷，因而使其應用受限。鈦酸鉛（PbTiO3，PT）是一種良好的鐵電體，其居里溫度約為490℃，所需燒結溫度不高。在PST中摻入PT改性后（（1-x）Pb（Sc0.5Ta0.5）O3 -xPbTiO3， PSTTx）[2，3]，能有效提高其居里溫度，降低燒結溫度，從而有可能在制成薄膜后擴展其應用范圍。

多層薄膜是將不同材料或者不同組分的薄膜交替沉積在一起而構成的，它具有非常吸引人的特性[4]：多層薄膜中不同膜層間存在著耦合和相互作用，能夠極大的影響薄膜的電學性能；如果恰當的組合多層薄膜，甚至有可能產生出一個或多個新奇特性。

最近，Anuj Chopra等人制備出了具有良好鐵電性能的PST單晶薄膜[5]。在先前的工作中，作者嘗試了多種方法以提高PSTT薄膜的特性，包括采用常規(guī)快速退火[6，7]和兩步法快速退火[8，9]，多次退火[10]，以Pb（Zr0.52，Ti0.48）O3為緩沖層制備PSTT薄膜[11]，或者制備交替組分的 （PSTT10/45）5 多層薄膜[12]。

在本工作中，作者采用射頻磁控濺射法制備出材料交替的（PSTT10/45）4多層薄膜。研究發(fā)現，薄膜具有很好的鐵電性。

1 實驗

采用傳統(tǒng)的氧化物固相燒結法將PSTT10、PSTT45和LaNiO3（LNO）制成粉末靶。用射頻磁控濺射法（沈科儀，JGP5600），在SiO2/Si（100）襯底上制備約120 nm的LNO電極，襯底溫度為350 ℃，濺射功率60 W，其它參數見參考文獻[5]。樣品被取出，在750 ℃下快速退火1.5 min（ULVAC-RIKO公司，Mila-3000），使LNO預結晶。采用相同的濺射條件，在LNO緩沖層上制備4個周期（n=4）的PSTT10/45多層薄膜，再制備一層PSTT10覆蓋層，PSTT10和PSTT45的總厚度均為250 nm左右，多層薄膜總厚度約為500 nm。采用兩步法在800 ℃重復退火3次，兩步法退火工藝見文獻[5]。用直流濺射法在薄膜表面制備面積為2×103cm2的金電極點陣，形成電容結構。采用x射線衍射（XRD，丹東DX-1000）分析了薄膜的物相結構。采用精密鐵電工作站（Radiant公司，RT2000 Tester）測試薄膜的電滯回線和漏電流特性。

2 結果與討論

圖1a是（PSTT10/45）4多層薄膜的x射線衍射圖譜?？梢钥闯?，薄膜具有近乎的純鈣鈦礦相，并且在（100）方向高度取向，這是由LNO的引導作用造成的[10， 12]。由圖1a的插圖可以看到，薄膜具有增強的鐵電性，其剩余極化強度2Pr=26.2 μc/cm2，矯頑場2Ec=53.9kV/cm，其剩余極化遠遠優(yōu)于（PSTT10/45）5多層薄膜（2Pr=12.8 μc/cm2）[12]，幾乎提高了一倍，矯頑場也低于（PSTT10/45）5多層薄膜（2Ec=63.8kV/cm）。為什么（PSTT10/45）4的鐵電性會比（PSTT10/45）5的鐵電性有如此大的提高呢？究其原因，很有可能是界面效應的影響。研究發(fā)現，多層薄膜的周期數或界面密度會極大的影響薄膜的電學特性[4，13，14]：在多層薄膜的周期數較小時，因為膜層間應力的作用，其電學特性會隨著周期數增加而增強并達到一個峰值；另一方面，隨著薄膜周期數（界面）的增加，其界面缺陷（體積分數）也會增加，因而當界面密度（周期數）超過一定值時，薄膜的電學特性又會下降，（PSTT10/45）4多層薄膜可能剛好處于這一臨界點上，因此具有很強的鐵電性。另外，薄膜具有純鈣鈦礦相也是可能的因素之一。

圖1b是（PSTT10/45）4多層薄膜的漏電流特性曲線。在100 kV/cm場強下，其漏電流密度為1.87×10-4A/cm2，比作者在其它工作中制備的（PSTT10/PT）3和（PSTT10/ PMNT35）2多層薄膜（發(fā)表中）的漏電流大一個數量級，這很可能是由于過高的退火溫度引起的，上述兩種薄膜是在750 ℃退火，（PSTT10/45）4是在800 ℃退火，過高的退火溫度會增加Pb的揮發(fā)，使薄膜缺陷增加，從而引起漏電流增加。

3 結論

采用射頻磁控濺射法在LNO/SiO2/Si（100）襯底上制備出（PSTT10/45）4多層薄膜。用兩步法在800 ℃峰值對薄膜進行后續(xù)退火。研究發(fā)現，薄膜具有增強的鐵電性，其剩余極化2Pr=26.2μc/cm2，矯頑場2Ec=53.9kV/cm。100kV/cm場強下漏電流較大，為1.87×10-4A/cm2。endprint

（PSTT10/45）4薄膜的增強鐵電性是可能由界面效應引起，漏電流增大可能是由過高的退火溫度引起。

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