劉 萍，許祎萍

（中國原子能科學(xué)研究院 中國核數(shù)據(jù)中心，北京 102413）

結(jié)構(gòu)材料核的原子位移截面計算

劉 萍，許祎萍

（中國原子能科學(xué)研究院 中國核數(shù)據(jù)中心，北京 102413）

中子輻照引起的材料損傷是裂變反應(yīng)堆設(shè)計的重要考慮因素。對于晶體結(jié)構(gòu)材料，其輻照損傷主要來自晶格原子的位移。結(jié)構(gòu)材料核與中子發(fā)生帶電粒子反應(yīng)的截面、原子位移（DPA）截面、KERMA因子是計算輻照損傷的基礎(chǔ)。為比較不同程序計算的DPA截面的差異和基于不同評價核數(shù)據(jù)庫的DPA截面的差異，采用核模型計算程序UNF及核數(shù)據(jù)處理程序NJOY計算了27Al、48Ti、90Zr、Cr、Fe、Ni、Cu等結(jié)構(gòu)材料核的DPA截面，將二者計算結(jié)果進(jìn)行了比較分析；比較分析了基于不同評價核數(shù)據(jù)庫的采用NJOY計算的DPA截面；比較分析了NJOY與蒙特卡羅程序計算的DPA截面。結(jié)果表明，UNF與NJOY的結(jié)果存在一定的差別，不同評價庫的結(jié)果也是有差別的，蒙特卡羅程序采用不同模型計算時結(jié)果也存在一定的差別。

DPA截面；核模型；評價核數(shù)據(jù)庫

材料的輻照損傷主要通過原子位移、氣體（主要是H氣、He氣）產(chǎn)生和變形原子的產(chǎn)生衡量。晶體結(jié)構(gòu)材料的原子是有規(guī)律、周期性排列的柵格網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。材料的輻照損傷主要來自晶格原子的位移。位移的形成主要由入射粒子和材料靶核的碰撞或靶核受激發(fā)發(fā)射粒子后的剩余核反沖引起，即材料原子核俘獲1個中子，通過發(fā)射γ射線退激或發(fā)射粒子引起剩余核反沖引起。材料中的原子發(fā)生位移后，晶格產(chǎn)生原子空穴和空隙，這將導(dǎo)致材料結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，從而影響材料的性能。

結(jié)構(gòu)材料核與中子發(fā)生帶電粒子反應(yīng)的截面、原子位移（DPA）截面、KERMA因子是計算輻照損傷的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。輻照損傷截面及DPA截面的計算主要有兩種途徑：一是采用核模型程序，如LAMMPS、UNF等；二是基于評價核數(shù)據(jù)庫的核數(shù)據(jù)處理程序，如SPECTER、SPECOMP、NJOY等。前者完全從理論模型出發(fā)計算材料的輻照損傷截面和DPA截面，而后者則是從評價核數(shù)據(jù)出發(fā)，采用相應(yīng)的理論公式計算材料的輻照損傷截面和DPA截面。

目前，國際上主要的評價核數(shù)據(jù)庫包括美國的ENDF／B-Ⅶ.1［1］、日本的JENDL-4.0［2］、歐洲的JEFF-3.1.2［3］、荷蘭的TENDL-2012、中國的CENDL-3.1［4］、俄羅斯的BROND-2／ROSFUND［5］。評價核數(shù)據(jù)庫的最大特點是對實驗測量數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，再結(jié)合核模型計算的結(jié)果，去偽存真，求得較正確的截面等，即評價核數(shù)據(jù)。

NJOY［6］是目前國際上水平最高、功能最全、應(yīng)用最廣的核數(shù)據(jù)加工處理程序。NJOY包含多個功能模塊，其中的HEATR模塊可計算材料的輻照損傷截面及DPA截面。

UNF［7］是中國核數(shù)據(jù)中心研制的核模型計算程序，可計算KERMA因子、輻照損傷截面、DPA截面。但UNF程序僅能計算平滑區(qū)的KERMA因子、DPA截面等，無法給出共振區(qū)的數(shù)據(jù)。

本文采用核模型程序UNF及核數(shù)據(jù)處理程序NJOY計算結(jié)構(gòu)材料核的DPA截面，并將二者計算的DPA截面進(jìn)行比較分析。同時，還比較分析基于不同評價庫的DPA截面的計算結(jié)果以及NJOY計算結(jié)果與蒙特卡羅程序計算結(jié)果的差別。

1 理論公式

1.1 模型程序采用的公式

當(dāng)入射粒子和材料中的靶核發(fā)生碰撞，假設(shè)靶核獲得的反沖能為T，若T大于初級碰出原子（primary knock-on atom，PKA）的原子位移閾能Ed，這個原子將從晶格柵格中移出，并引起其他原子位移。通常，PKA動能分兩部分，一部分為引起電子激發(fā)的能量η（T），另一部分為引起原子位移和點輻照缺陷的能量ν（T）。

假設(shè)入射粒子的質(zhì)量數(shù)和原子序數(shù)分別為AP和ZP，入射能量為E0，靶的質(zhì)量數(shù)和原子序數(shù)分別為AT和ZT，則沉積在靶中的損傷能Es為：

其中：N為原子密度；x為位移；dx／dE為阻止本領(lǐng)；Tmax為原子獲得的最大動能；σ為截面；dσ／dT為原子的PKA能譜。

ν（T）定義為：

UNF程序計算DPA截面時采用的公式是Lindhard等［8－9］給出的LINDHARD經(jīng)驗公式，即式（2）、（3）和（4）。LINDHARD經(jīng)驗公式僅適用于低能區(qū)域，與NJOY程序系統(tǒng)中用到的經(jīng)驗公式（式（6）、（7）、（8）、（9））有一定差別。

1.2 核數(shù)據(jù)處理程序采用的公式

1）損傷能量理論

中子輻照引起的材料損傷是裂變反應(yīng)堆設(shè)計的重要考慮因素。有許多輻照效應(yīng)可能會產(chǎn)生損傷，如直接熱產(chǎn)生、氣體產(chǎn)生（氦脆）、晶格缺陷產(chǎn)生。

當(dāng)核反應(yīng)的初級反沖核在晶格中減慢時，會產(chǎn)生大的晶格缺陷簇。移位原子數(shù)與金屬材料的各種性能（如彈性）有經(jīng)驗相關(guān)性。

移位原子數(shù)取決于總的有效能Ea和Ed，其表達(dá)式為：

幾種典型材料的原子位移閾能列于表1。

表1 幾種典型材料的原子位移閾能Table 1 Atom displacement threshold energy of typical materials

總有效能和反沖能譜與電子激發(fā)和原子運動間的能量分配有關(guān)。詳細(xì)的反沖能譜取決于不同的反應(yīng)類型，如彈性或非彈性散射、俘獲加光子發(fā)射、有帶電粒子發(fā)射的俘獲。NJOY計算的損傷截面的單位通常以eV·b給出，損傷截面乘以材料的密度和中子通量就可得到單位面積的能量（eV／cm2），除以2Ed，就可得到單位面積的移位原子數(shù)。

2）損傷截面計算公式

計算損傷截面時，NJOY程序用到了Robinson配分函數(shù)，其表達(dá)式為：

式中：ER為初級反沖能；ZL，R和AL，R分別為指晶格原子核（L）和反沖核（R）的電荷數(shù)和質(zhì)量數(shù)。當(dāng)ER≤Ed時，P（E）＝0。

對于彈性散射和兩體分立能級非彈性散射，此時的反沖能譜為：

式中：μ為質(zhì)心系下的散射余弦；R為有效質(zhì)量；A為原子質(zhì)量數(shù)；Q為反應(yīng)釋放或吸收的動能。

損傷能量截面為：

其中，f（E，μ）為出射中子角分布（在ENDF／B文件中的文檔4給出）。

對于連續(xù)反應(yīng)，如（n，n′）反應(yīng)，此時的反沖能譜為：

式中：E′為次級中子能量；μL為實驗室系下的散射余弦，忽略了光子動量。

損傷能量截面為：

其中，g（E，E′）為次級能量分布（在ENDF／B文件中的文檔5給出），NJOY程序中假定角分布是各項同性的。

對于輻照俘獲，當(dāng)放出光子能量低于25～100keV時，反沖能量必須包括發(fā)射光子動量，此時的反沖動能為：

式中：φ為中子入射方向和發(fā)射光子方向之間的角度；m為光子質(zhì)量。

損傷能量截面為：

式中，MR為反沖核質(zhì)量。式（16）中等式右邊的前兩項用于中子截面計算，后兩項用于光子截面計算。

對于帶電粒子反應(yīng)，初級反沖能為：

3）基于評價數(shù)據(jù)ENDF／B文件中文檔6的損傷截面

ENDF／B數(shù)據(jù)文件的文檔6給出所有反應(yīng)產(chǎn)生的粒子的能量-角度分布，包括剩余核。對于實驗室系分布，使用E、E′、μ階，角度部分可忽略不計，此時的損傷截面為，其中：g（E→E′）為由文檔6得到的角度積分的能量分布；P（E′）為損傷配分函數(shù)。

作為質(zhì)心系給出的部分，除g（E→E′）必須在實驗室系下產(chǎn)生外，損傷截面的定義仍采用式（19）。

4）DPA截面計算公式

根據(jù)式（12）、（14）、（16）、（19）計算得到相關(guān)反應(yīng)的損傷截面σdamage，根據(jù)式（20）便可得到相應(yīng)的DPA截面σDPA：

2 DPA截面計算結(jié)果

2.1 核模型程序UNF計算結(jié)果

圖1示出了UNF計算27Al、48Ti、90Zr的 DPA截面的結(jié)果及與NJOY的計算結(jié)果的對比。其中，NJOY的計算結(jié)果是采用NJOY99.364并基于評價核數(shù)據(jù)庫ENDF／B-Ⅶ.1的結(jié)果。UNF與NJOY采用相同的原子位移閾能，27Al、48Ti、90Zr的原子位移閾能分別取27、40、40eV，采用UNF計算時需輸入相應(yīng)的原子位移閾能，而NJOY則采用源程序中缺省設(shè)置。

從圖1可看出，UNF的計算結(jié)果與NJOY的存在一定差別，特別是在MeV能區(qū)，二者的趨勢不同。由于ENDF／B-Ⅶ.1庫的27Al的數(shù)據(jù)相當(dāng)精確［10］，因此，采用NJOY99計算的27Al的DPA截面是相對可靠的。同時，UNF計算結(jié)果與NJOY的差別也說明UNF采用的LINDHARD經(jīng)驗公式和DPA截面計算方法及公式需進(jìn)一步研究與改進(jìn)。

2.2 核數(shù)據(jù)處理程序NJOY計算結(jié)果

采用NJOY99，基于不同的評價核數(shù)據(jù)庫ENDF／B-Ⅶ.1、JENDL-4.0、CENDL-3.1、ENDF／B-Ⅴ和BROND-2，分別計算了27Al、天然Cr、天然Fe、天然Ni、天然Cu等材料的位移截面。圖2示出了不同評價庫的計算結(jié)果的比較。

從圖2a的計算結(jié)果可看出，不同評價庫的計算結(jié)果存在一定的差別。對于27Al的DPA截面，能量大于6MeV時，CENDL-3.1的計算結(jié)果呈整體偏高的趨勢，較ENDF／B-Ⅶ.1的計算結(jié)果高了近3.5×10－22cm2，當(dāng)能量大于15MeV時，CENDL-3.1的計算結(jié)果較JENDL-4.0的結(jié)果高了近1.5×10－22cm2。由于ENDF／B-Ⅶ.1庫的27Al的數(shù)據(jù)相當(dāng)精確［10］，說明CENDL-3.1的27Al的數(shù)據(jù)需進(jìn)一步改進(jìn)。

圖1 不同程序計算的中子入射27Al、48Ti、90Zr的位移截面Fig.1 Displacement cross section of neutron incidence on27Al，48Ti and90Zr calculated by different codes

圖2 采用NJOY99基于不同評價核數(shù)據(jù)庫計算的中子入射27Al、Cr、Fe、Ni、Cu的位移截面Fig.2 Displacement cross section of neutron incidence on27Al，Cr，F(xiàn)e，Ni and Cu based on different evaluated nuclear data libraries by NJOY99

從圖2b～e的計算結(jié)果可看出，不同評價庫的計算結(jié)果的差別不太大，說明ENDF／B-Ⅴ、BROND-2、CENDL-3.1的天然Cr、Fe、Ni、Cu的評價結(jié)果較接近。

2.3 不同模型、不同程序的DPA截面計算結(jié)果

使用NJOY與KIT的蒙特卡羅程序進(jìn)了DPA截面計算。其中，NJOY是采用NRT方法計算DPA截面的，而蒙特卡羅程序的DPA截面計算分別采用了NRT方法和兩體碰撞近似（BCA）和分子動力學(xué)（MD）模型。計算結(jié)果如圖3所示。從圖可看出，NJOY的計算結(jié)果與蒙特卡羅程序采用NRT方法的計算結(jié)果符合得很好，表明不同程序采用相同的NRT方法結(jié)果是一致的。與采用BCA、MD模型的計算結(jié)果存在一定差別，但趨勢是一致的，NRT方法的計算結(jié)果要高于基于BCA、MD模型的計算結(jié)果。

圖3 不同程序和模型計算的中子入射27Al、Cr、Fe、Ni、Cu的位移截面Fig.3 Displacement cross section of neutron incidence on27Al，Cr，F(xiàn)e，Ni and Cu by different codes and models

NRT方法與基于BCA和MD模型的差別分析如下。一般認(rèn)為，采用BCA和MD模擬，有以下的優(yōu)勢：1）不依賴于入射中子的能量分布，這意味著基于累積的DPA積分通量進(jìn)行不同裝置中的輻照損傷的比較會更精確；2）進(jìn)行中子和帶電粒子引起的損傷比較會更可行；3）可預(yù)言多原子材料和合金中的損傷。相比而言，NRT方法本身對復(fù)合材料是不適用的，未考慮在級聯(lián)演化的過程中原子的重組，程序是通過各獨立元素在數(shù)學(xué)上的加權(quán)來處理復(fù)合材料的。

3 結(jié)論

采用核模型程序UNF及核數(shù)據(jù)處理程序NJOY計算了結(jié)構(gòu)材料的輻照損傷截面及DPA截面，并將二者計算的DPA截面進(jìn)行了比較分析。同時，還比較分析了基于不同評價庫的DPA截面和NJOY計算的DPA截面與蒙特卡羅程序計算的DPA截面。

計算結(jié)果表明：1）UNF程序的計算結(jié)果與NJOY程序的計算結(jié)果存在一定差別，二者的趨勢不同，表明UNF程序采用的DPA截面計算方法及公式需進(jìn)一步研究與改進(jìn)；2）基于不同評價核數(shù)據(jù)庫的DPA截面存在的差別表明，為計算合理的DPA截面，評價核數(shù)據(jù)庫的選擇非常重要，應(yīng)選擇基準(zhǔn)檢驗結(jié)果較好的評價庫；3）采用不同模型計算DPA截面時，NJOY的計算結(jié)果與蒙特卡羅程序采用NRT方法的計算結(jié)果符合較好，與采用BCA、MD模型的計算結(jié)果存在一定差別，但趨勢一致，NRT方法的計算結(jié)果較BCA、MD模型的計算結(jié)果高。因此，有必要用BCA、MD模型代替NRT。

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Calculation of Atom Displacement Cross Section for Structure Material

LIU Ping，XU Yi-ping
（China Nuclear Data Center，China Institute of Atomic Energy，Beijing102413，China）

The neutron radiation damage in material is an important consideration of the reactor design.The radiation damage of materials mainly comes from atom displacements of crystal structure materials.The reaction cross sections of charged particles，cross sections of displacements per atom（DPA）and KERMA are the basis of radiation damage calculation.In order to study the differences of DPA cross sections with different codes and different evaluated nuclear data libraries，the DPA cross sections for structure materials were calculated with UNF and NJOY codes，and the comparisons of results were given.The DPA cross sections from different evaluated nuclear data libraries were compared.And the comparison of DPA cross sections between NJOY and Monte Carlo codes was also done.The results show that the differences among these evaluated nuclear data libraries exist.

DPA cross section；nuclear model；evaluated nuclear data library

TL11

：A

：1000-6931（2015）05-0769-06

10.7538／yzk.2015.49.05.0769

2014-03-18；

2014-08-20

劉 萍（1965—），女，遼寧莊河人，研究員，博士，從事核數(shù)據(jù)多群常數(shù)研制及宏觀檢驗研究