朱德慶，周文濤，潘建，陳棟

(中南大學(xué) 資源加工與生物工程學(xué)院，湖南 長沙，410083)

隨著現(xiàn)代高爐煉鐵向著高產(chǎn)、低耗和長壽目標(biāo)發(fā)展，高爐對入爐爐料要求越來越高。酸性球團礦具有鐵品位高、粒度均勻、冷態(tài)強度高和還原性好等優(yōu)點，與高堿度燒結(jié)礦搭配構(gòu)成合理的爐料結(jié)構(gòu)，能夠達(dá)到增產(chǎn)節(jié)焦、降低煉鐵成本的目的[1?3]。國內(nèi)用于球團礦生產(chǎn)的原料主要是磁鐵精礦。進(jìn)入21世紀(jì)后，隨著我國球團礦需求量快速增加，高品位磁鐵精礦資源供不應(yīng)求，每年需從國外進(jìn)口大量赤鐵精礦，尤其是巴西赤鐵精礦。巴西赤鐵精礦具有鐵品位高、脈石和有害雜質(zhì)含量少等優(yōu)點，但其焙燒性能較差，球團焙燒溫度高達(dá)1 300～1 350 ℃，焙燒區(qū)間窄[3?5]。目前改善巴西赤鐵精礦球團焙燒性能的途徑主要有[6]：(1) 內(nèi)配燃料；(2) 配加熔劑；(3) 配加磁鐵礦；(4) 配加含硼添加劑。赤鐵礦球團內(nèi)配燃料的適宜添加量范圍較窄，僅為 1.0%左右，且改善球團焙燒性能的效果不明顯[7?9]。赤鐵礦球團配加熔劑有利于提高球團礦抗壓強度及改善冶金性能，但是，我國長期以來一直使用高堿度燒結(jié)礦配加酸性球團礦的爐料結(jié)構(gòu)，因此，熔劑性球團的使用受到了限制[3,7]。赤鐵礦球團配加磁鐵礦，焙燒過程中 Fe3O4氧化生成的新生 Fe2O3晶粒表面原子具有較強的遷移能力，促進(jìn)赤鐵礦再結(jié)晶和晶粒長大，能夠顯著提高球團礦強度[3?5,10?11]。也有研究發(fā)現(xiàn)[6,12]：配加0.4%的硼砂能夠顯著降低球團焙燒溫度，但成品球團礦還原膨脹性能變差；而配加硼砂和MgO復(fù)合添加劑后，球團焙燒溫度降低，并且還原膨脹得到改善。含硼磁鐵礦是一種富含B2O3和MgO的磁鐵精礦，B2O3和磁鐵礦能夠改善赤鐵礦球團的焙燒性能，而 MgO有利于球團冶金性能的改善[13?15]。我國遼寧鳳城的硼鐵礦資源較為豐富，已探明的儲量2.83億t，占全國鐵礦儲量的1%左右。硼鐵礦是一種多元素共生礦，各元素共生關(guān)系密切，主要有用礦物硼鎂石和磁鐵礦嵌布粒度極細(xì)，連晶復(fù)雜，從而導(dǎo)致硼鐵礦中硼和鐵難以徹底分離[16?17]。選礦—高爐法在技術(shù)經(jīng)濟上不可行，難以實現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)[17?21]。在此，本文作者針對含硼磁鐵礦利用困難以及巴西赤鐵礦焙燒性能和冶金性能差的特點，研究添加含硼磁鐵礦對巴西赤鐵礦球團生球質(zhì)量、球團預(yù)熱焙燒性能和成品球團礦冶金性能的影響，揭示含硼磁鐵礦的作用機理，以便為巴西赤鐵礦球團焙燒性能和冶金性能的改善以及含硼磁鐵礦的有效利用提供合理途徑。

1 原料性能及研究方法

1.1 原料性能

試驗所用含鐵原料為巴西鐵資源公司提供的赤鐵精礦和遼寧某地的含硼磁鐵精礦，其化學(xué)成分見表1。由表1可知：巴西赤鐵精礦鐵品位高，SiO2等脈石成分以及P和S等有害雜質(zhì)含量低，是一種優(yōu)質(zhì)的赤鐵精礦；而含硼磁鐵精礦鐵品位低，F(xiàn)eO含量高，MgO，B2O3和有害雜質(zhì)S含量也較高，是一種復(fù)雜難利用磁鐵精礦。

含鐵原料的物理性質(zhì)見表2。由表2可知，巴西赤鐵精礦和含硼磁鐵精礦粒度較細(xì)，滿足造球?qū)υ狭６鹊囊骩3,15]。這2種鐵精礦比表面積分別為1 320 cm2/g和2 222 cm2/g，成球性指數(shù)分別為0.43和0.85。含硼磁鐵精礦比表面積大，成球性指數(shù)高，屬于優(yōu)等成球性原料[3]；而巴西赤鐵礦比表面積較小，成球性指數(shù)低，造球前采用高壓輥磨預(yù)處理，提高其比表面積和成球性指數(shù)。

膨潤土的化學(xué)成分和物理性能分別見表3和表4。由表4可知：根據(jù)膨潤土GB/T 20973—2007標(biāo)準(zhǔn)，該膨潤土粒度＜0.074 mm的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為95%，膨脹容為10 mL/g，膠質(zhì)價為100%，2 h吸水率達(dá)到371.1%，滿足冶金球團用膨潤土二級標(biāo)準(zhǔn)，適合作為球團黏結(jié)劑。

表1 含鐵原料的化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù))Table 1 Chemical compositions of iron ores %

表2 含鐵原料的物理性質(zhì)Table 2 Physical properties of iron ores

表3 膨潤土的化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù))Table 3 Chemical compositions of bentonite %

表4 膨潤土的物理性質(zhì)Table 4 Physical properties of bentonite

1.2 研究方法

試驗采用3種配礦方案提供造球原料：方案(1)，100%巴西赤鐵精礦；方案(2)，30%含硼磁鐵精礦+ 70%巴西赤鐵精礦；方案(3)，50%含硼磁鐵精礦+50%巴西赤鐵精礦。造球前分別對這3種配礦方案的混合料進(jìn)行高壓輥磨預(yù)處理，使其比表面積達(dá)到1 700 cm2/g左右，滿足造球?qū)υ媳缺砻娣e的要求[3]。

試驗流程模擬工業(yè)生產(chǎn)中的鏈篦機—回轉(zhuǎn)窯工藝。稱取4 kg高壓輥磨后的混合料(按干質(zhì)量計)，配加一定量的膨潤土和水，混勻后在圓盤造球機內(nèi)造球，控制造球時間12 min。取直徑 10～15 mm的生球，測其落下強度、抗壓強度和爆裂溫度。把剩余的生球在105 ℃左右的溫度下干燥4 h，取直徑為12.5 mm左右的干球，在臥式管爐中進(jìn)行預(yù)熱焙燒，測定預(yù)熱球團和焙燒球團的抗壓強度，并對成品球團礦的化學(xué)成分、冶金性能和礦相進(jìn)行檢測和分析。

高壓輥磨預(yù)處理采用中南大學(xué)實驗室直徑×長度為250 mm×120 mm高壓輥磨機，轉(zhuǎn)速為40 r/min，輥磨壓力為3.5 t，入磨料水分為8.0%。

圓盤造球機主要技術(shù)參數(shù)：直徑為1 000 mm，轉(zhuǎn)速為26 r/min，邊高為200 mm，傾角為47°。

球團預(yù)熱焙燒設(shè)備采用直徑×長度為 50 mm×600 mm的臥式管爐，球團抗壓強度的檢測采用中南大學(xué)實驗室的ZQYC-智能型球團抗壓測量儀。

成品球團礦礦物組成和顯微結(jié)構(gòu)的鑒定和分析采用Leica DMRXE光學(xué)顯微鏡，掃描電鏡和X線衍射。

表5 膨潤土質(zhì)量分?jǐn)?shù)對生球質(zhì)量的影響Table 5 Effect of bentonite ratio on quality of green balls

2 結(jié)果與分析

2.1 生球制備

生球質(zhì)量對球團礦的產(chǎn)質(zhì)量有重要影響。制備粒度適宜，落下強度、抗壓強度和爆裂溫度高的生球是提高作業(yè)率和生產(chǎn)優(yōu)質(zhì)球團礦的前提。

膨潤土用量對生球質(zhì)量的影響見表 5。原料為100%巴西赤鐵礦的球團，隨著膨潤土用量的增加，生球落下強度逐漸增大，生球爆裂溫度有小幅度的降低。這是因為膨潤土能夠改善造球物料的粒度組成，使生球內(nèi)毛細(xì)管徑變小，毛細(xì)力增大；膨潤土的加入也增加了顆粒之間的分子黏結(jié)力[3]。因此，膨潤土能夠提高生球的落下強度。在生球干燥過程中，膨潤土能夠減緩水分的蒸發(fā)，并能形成強度較好的干燥外殼，對生球的爆裂溫度有利，但膨潤土的配入使生球變致密，內(nèi)部蒸汽擴散阻力增大，這又不利于生球的爆裂溫度的提高[3]。巴西赤鐵礦高壓輥磨后粒度變細(xì)，生球毛細(xì)管徑較小，后者起主導(dǎo)作用，從而導(dǎo)致生球爆裂溫度隨著膨潤土用量的增加而有所降低。

隨著含硼磁鐵精礦配比的增加，生球的落下強度增加；抗壓強度雖有所降低，但能夠滿足生產(chǎn)的要求。在配加30%和50%含硼磁鐵礦后，生球的爆裂溫度顯著提高，膨潤土質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.2%時，爆裂溫度分別提高220 ℃和133 ℃，這對生球的干燥非常有利。這是因為硼鐵礦粒度較細(xì)，小顆粒填充于大顆粒之間，使得生球毛細(xì)孔變小，毛細(xì)力增大，生球落下強度提高。但配加50%含硼磁鐵礦時，顆粒之間填充更加緊密，不利于水分的擴散，使得爆裂溫度比配加30%含硼磁鐵礦的球團的低。

2.2 球團焙燒

鏈篦機—回轉(zhuǎn)窯生產(chǎn)氧化球團時，預(yù)熱球團在回轉(zhuǎn)窯內(nèi)焙燒的過程中，會受到較大的沖擊力和摩擦力，因此要求預(yù)熱球團具有一定的機械強度來抵抗在回轉(zhuǎn)窯中焙燒時的沖擊與磨損。

預(yù)熱溫度對預(yù)熱球團抗壓強度的影響見圖 1。從圖1可見：隨著預(yù)熱溫度的增加，預(yù)熱球團抗壓強度逐漸增加；配加30%和50%含硼磁鐵礦的球團，在預(yù)熱溫度 1 000 ℃時，預(yù)熱球團抗壓強度分別為 591 N/個和547 N/個；而原料為100%巴西赤鐵礦的球團，在1 000 ℃的預(yù)熱溫度下，預(yù)熱球團抗壓強度僅為292 N/個，只有當(dāng)預(yù)熱溫度提高到1 050 ℃時，抗壓強度才達(dá)到651 N/個。這是因為配加含硼磁鐵礦后，預(yù)熱過程中 Fe3O4氧化生成的新生 Fe2O3晶格中的原子具有極大的活性，不僅能在晶體內(nèi)發(fā)生擴散，并且毗鄰的氧化物晶體也發(fā)生擴散遷移，在顆粒之間形成連接橋，有助于球團強度的提高[3]。B2O3是低熔點物質(zhì)，易形成液相，液相能夠使顆?？拷?、拉緊，并重新排列，使球團產(chǎn)生收縮，結(jié)構(gòu)致密化；液相冷卻過程中凝固，在球團內(nèi)部顆粒之間起著黏結(jié)作用，從而有利于預(yù)熱球團抗壓強度的提高[3]。因此，配加含硼磁鐵礦能夠降低球團的預(yù)熱溫度，其降低幅度在 50 ℃左右。

圖1 預(yù)熱溫度對預(yù)熱球團抗壓強度的影響(預(yù)熱時間為10 min)Fig. 1 Effect of preheating temperature on compressive strength of preheated pellets(preheating for 10 min)

在相同的預(yù)熱條件下，配加30%含硼磁鐵礦的預(yù)熱球團抗壓強度比配加50%含硼磁鐵礦的預(yù)熱球團抗壓強度高，這是因為含硼磁鐵礦S含量較高，預(yù)熱過程中S的脫除，一方面阻礙了磁鐵礦的氧化，使其活性較高的Fe2O3的生成量減少；另一方面，生成的SO2向球團外部排出，使得球團孔隙率增加，結(jié)構(gòu)變松散，降低了預(yù)熱球團的抗壓強度。

預(yù)熱時間對預(yù)熱球團抗壓強度的影響見圖 2。由圖2可知：隨著預(yù)熱時間的增加，100%巴西赤鐵礦球團抗壓強度逐漸增加，這是由于時間延長，F(xiàn)e2O3晶體擴散增強，促進(jìn)了 Fe2O3微晶鍵連接，從而使預(yù)熱球團抗壓強度增加。配加含硼磁鐵礦后，隨著時間的延長，預(yù)熱球團抗壓強度迅速增加，在預(yù)熱時間為 7 min時達(dá)到最大；超過7 min后，預(yù)熱球團抗壓強度基本不變。這是因為配加含硼磁鐵礦后，加快了固體顆粒之間微晶鍵的形成，使得抗壓強度迅速增大。

圖2 預(yù)熱時間對預(yù)熱球團抗壓強度的影響Fig. 2 Effect of preheating time on compressive strength of preheated pellets

焙燒溫度對焙燒球團抗壓強度的影響見圖 3?？梢姡弘S著焙燒溫度的增加，100%巴西赤鐵礦球團抗壓強度逐漸增大。這是因為 100%巴西赤鐵礦球團的固結(jié)形式主要是Fe2O3再結(jié)晶和晶粒長大(見圖4(a))，溫度的升高有利于 Fe2O3固體顆粒擴散增強，顆粒接觸面增加，顆粒之間距離縮小，再結(jié)晶和聚晶長大加快，有利于球團強度的提高[3]。配加30%和50%含硼磁鐵礦后，抗壓強度先增大后減小，在1 230 ℃左右，抗壓強度達(dá)到最大。這是因為含硼磁鐵礦含有較多Fe3O4和熔點較低的B2O3，由Fe3O4氧化生成的新生Fe2O3晶粒具有較強的遷移能力，促進(jìn) Fe2O3再結(jié)晶和晶粒長大，有利于焙燒球團抗壓強度的提高；B2O3熔點較低，熔化后形成的液相能夠促進(jìn)高熔點的鎂鐵橄欖石液相的生成(見圖4(b)和(c))，少量液相能使顆?？拷?、拉緊，使球團致密化，并且加快了高熔點鐵酸鎂的生成，促進(jìn)固體顆粒重結(jié)晶和晶粒長大，有利于球團固相固結(jié)。但是超過一定溫度時，含硼的鎂鐵橄欖石液相過多，阻礙了 Fe2O3晶粒之間以及 Fe2O3和鐵酸鎂晶粒之間直接接觸，并且液相沿晶界滲透，使已聚集成大晶體的固結(jié)“粉碎化”，在冷卻過程中，橄欖石液相的結(jié)晶速度慢，易生成脆性大的玻璃相，使球團抗壓強度降低。

在焙燒溫度1 320 ℃，焙燒9 min時，100%巴西赤鐵礦球團的抗壓強度為2 632 N/個，而配加30%和50%含硼磁鐵礦后，在1 200 ℃的焙燒溫度下，球團抗壓強度分別為3 077 N/個和2 948 N/個?？梢?，配加30%和50%含硼磁鐵礦能夠顯著降低巴西赤鐵礦球團焙燒溫度，其降低幅度在120 ℃以上。

在焙燒溫度1 200 ℃以下，配加50%含硼磁鐵礦的焙燒球團抗壓強度低于配加30%含硼磁鐵礦焙燒球團的抗壓強度，這是由于含硼磁鐵礦中 MgO含量較高，MgO通過固相反應(yīng)生成的鎂鐵橄欖石和鐵酸鎂熔點較高，在較低的焙燒溫度下，難以熔化生成液相，以固體的形式填充在 Fe2O3顆粒之間，阻礙了球團的固相固結(jié)。因此，配加50%含硼磁鐵礦的球團抗壓強度反而較低。焙燒時間對焙燒球團抗壓強度的影響見圖 5。隨著焙燒時間的增加，100%巴西赤鐵礦球團抗壓強度逐漸增加，而配加30%和50%含硼磁鐵礦后，焙燒球團的抗壓強度先增加后降低，在焙燒時間12 min左右達(dá)到最大。這是因為：100%赤鐵礦球團再結(jié)晶和晶粒長大速度慢，需要更長的焙燒時間使其充分結(jié)晶。而配加含硼磁鐵礦的球團，液相量隨著焙燒時間的延長逐漸增多，少量的液相加快固相擴散，有利于盡快實現(xiàn)固相固結(jié)。因此，可縮短焙燒時間，而過多的液相，則不利于固相固結(jié)。

圖3 焙燒溫度對焙燒球團抗壓強度的影響(焙燒時間為9 min)Fig.3 Effect of roasting temperature on compressive strength of fired pellets (roasting for 9 min

圖4 光學(xué)顯微鏡下焙燒球團礦微觀結(jié)構(gòu)Fig. 4 Mineral phases of fired pellets under optical microscope

圖5 焙燒時間對焙燒球團抗壓強度的影響Fig. 5 Effect of roasting time on compressive strength of fired pellets

2.3 成品球團礦冶化性能

成品球團礦的化學(xué)成分見表6。從表6可見：隨著含硼磁鐵礦配入量的增多，鐵品位逐漸下降，這主要是由于含硼磁鐵礦鐵品位較低，含有較高的 MgO和B2O3。但MgO是高爐爐渣需要的成分，球團礦中含有一定量的 MgO對高爐煉鐵是有利的。在高爐煉鐵時，球團中B2O3主要進(jìn)入渣中，B2O3有助熔作用，能夠降低爐渣的熔點和提高爐渣的流動性，有助于爐渣脫硫。成品球團礦中，P和S等有害雜質(zhì)含量較低，球團礦能夠滿足高爐煉鐵的要求。

成品球團礦的冶金性能見表7。從表7可見：配加含硼磁鐵礦后，成品球團礦的還原度提高，100%巴西赤鐵礦球團還原度為 72.40%，而配加 30%和 50%含硼磁鐵礦后，成品球團礦還原度分別提高到87.95%和78.71%。配加含硼磁鐵礦后，雖然一部分易還原的Fe2O3生成鐵酸鎂，但鐵酸鎂的還原性也較好，對還原度的不利影響較?。欢霃胶苄〉?B3+可以擴散進(jìn)入 Fe2O3晶粒中，導(dǎo)致 Fe2O3晶格畸變，使得 Fe2O3易于還原[6]，因而，配加含硼磁鐵礦后，還原度升高。而配加50%含硼磁鐵礦后，生成的鎂鐵橄欖石液相增多，鐵酸鎂和一部分 Fe2O3被含硼的鎂鐵橄欖石所包圍，暴露在孔隙周圍易還原的鐵氧化物減少(圖4(c))，導(dǎo)致還原阻力增大，并且鎂鐵橄欖石還原性較差，因而還原度相比于配加 30%含硼磁鐵礦的球團礦有所降低。

100%巴西赤鐵礦球團還原膨脹率較大，為36.25%，屬于異常膨脹，會影響高爐順行。配加30%和50%含硼磁鐵礦后，球團礦還原膨脹率分別降低到12.50%和4.00%，有利于高爐順行[15]。含硼磁鐵礦中MgO含量較高，在焙燒過程中形成了大量穩(wěn)定的鐵酸鎂(圖4(b)、(c))，鐵酸鎂在還原過程中不會發(fā)生Fe2O3轉(zhuǎn)變成Fe3O4的反應(yīng)，而生成的是FeO和MgO的固溶體。另外，由于Mg2+的半徑小于Fe2+的半徑，Mg2+能均勻分布在浮氏體內(nèi)，不會引起局部化學(xué)還原反應(yīng)，抑制了球團的還原膨脹[15]。

表6 成品球團礦的化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù))Table 6 Chemical compositions of product pellets %

100%巴西赤鐵礦球團的低溫還原粉化指數(shù)RDI+3.15為 87.79%，配加含硼磁鐵礦后，成品球團礦RDI+3.15分別提高到97.38%和99.62%，這將有利于煉鐵過程中高爐透氣性的改善。這是因為配加含硼鐵精礦球團在焙燒時形成含硼的鎂鐵橄欖石(見圖4(b)，(c))在還原的過程中，仍起到一定的黏結(jié)作用，抑制了球團的粉化。

3 結(jié)論

(1) 配加含硼磁鐵礦能夠強化巴西赤鐵礦球團生球的制備，改善球團焙燒性能和冶金性能。配加30%和50%含硼磁鐵礦后，生球的落下強度增加，爆裂溫度顯著提高，在膨潤土用量為1.2%時，爆裂溫度分別提高220 ℃和133 ℃；預(yù)熱溫度降低50 ℃左右，焙燒溫度降低120 ℃以上，成品球團礦還原度從72.40%分別提高到 87.95%和 78.71%，低溫還原粉化指數(shù)RDI+3.15從87.79%分別提高到97.38%和99.62%，還原膨脹率從36.25%分別降到12.50%和4.00%。含硼磁鐵礦和巴西赤鐵礦搭配使用生產(chǎn)球團礦，也是解決含硼磁鐵礦難利用的一條有效途徑。

(2) 焙燒性能提高的原因是：含硼磁鐵礦中含有較多的Fe3O4，MgO和低熔點的B2O3，F(xiàn)e3O4氧化生成的新生 Fe2O3晶體表面原子具有較強的遷移能力，有利于Fe2O3再結(jié)晶和晶粒長大；B2O3熔化后形成的液相促進(jìn)高熔點的鎂鐵橄欖石液相生成，液相有助于顆粒之間靠近、拉緊，并且促進(jìn)鐵酸鎂的生成以及固體顆粒的重結(jié)晶和晶粒長大，從而有利于球團強度的提高。

(3) 還原度提高的原因是因為B3+半徑很小，易擴散進(jìn)入 Fe2O3晶體中，產(chǎn)生晶格畸變，使得 Fe2O3易于還原；球團焙燒時生成大量穩(wěn)定的鐵酸鎂，鐵酸鎂還原時不發(fā)生 Fe2O3向 Fe3O4的轉(zhuǎn)變，而是生成 FeO和MgO的固溶體，抑制了從Fe2O3到Fe3O4過程中晶格的膨脹，改善了球團的還原膨脹性能；添加含硼磁鐵礦的球團生成的橄欖石粘結(jié)相增多，在還原的過程中也起著一定的黏結(jié)作用，抑制了粉化，使球團礦的還原粉化性能得到改善。

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