汪金良， 王軍

（江西理工大學(xué)冶金與化學(xué)工程學(xué)院，江西 贛州341000）

0 前 言

如何取消PS轉(zhuǎn)爐在一個(gè)冶金爐裝置中完成從銅精礦到粗銅產(chǎn)出的整個(gè)冶煉過(guò)程，實(shí)現(xiàn)連續(xù)煉銅，一直受到世界冶金工作者的高度關(guān)注[1].

自20世紀(jì)60年代以來(lái)，加拿大、澳大利亞、日本等國(guó)的冶金工作者相繼開(kāi)展了連續(xù)煉銅技術(shù)的研究工作.

在理論研究方面，Johansen等[2]從熱力學(xué)角度討論了熔融銅锍、液態(tài)銅、被二氧化硅飽和的硅酸鐵爐渣和固態(tài)磁性氧化鐵之間的平衡，研究了各種不同熔融相的組成與溫度的關(guān)系；Jeffes等[3]開(kāi)展了從黃銅精礦一步煉銅的物理化學(xué)研究；Schmiedl[4]討論了連續(xù)煉銅的物理化學(xué)，研究了銅和銅锍、銅锍和爐渣之間的平衡，確立了銅在爐渣中呈氧化銅和硫化銅的溶解性與溫度、銅锍成分的函數(shù)關(guān)系；日本的矢澤彬[5]開(kāi)展了連續(xù)煉銅熱力學(xué)研究，以圖解形式闡明了連續(xù)煉銅的熱力學(xué)關(guān)系；矢澤彬和江口元德[6]還開(kāi)展了連續(xù)吹煉爐渣的平衡研究，研究了CaO-Cu2OFe2O3系的液相線(xiàn)圖，確定了鐵酸鹽爐渣和金屬之間的平衡關(guān)系，推導(dǎo)出了氧化銅的活度.在連續(xù)煉銅計(jì)算機(jī)仿真方面，Nagamori等[7]建立了諾蘭達(dá)法銅锍熔煉和吹煉的熱力學(xué)計(jì)算機(jī)模型，該模型可計(jì)算特定條件下金屬銅、銅锍和爐渣相的化學(xué)組成；日本三菱金屬公司[8]利用數(shù)學(xué)控制模型建立了三菱連續(xù)煉銅計(jì)算機(jī)控制系統(tǒng).

在實(shí)踐研究方面，諾蘭達(dá)爐和沃克拉爐都曾進(jìn)行過(guò)直接煉銅，后來(lái)諾蘭達(dá)改為生產(chǎn)高品位（約為70%）銅锍，但諾蘭達(dá)礦業(yè)有限公司認(rèn)為，用諾蘭達(dá)法直接煉銅仍然是可能的[9]；沃克拉法已經(jīng)廢止；日本的三菱連續(xù)煉銅法已經(jīng)工業(yè)運(yùn)行了多年；波蘭的Glogow II和澳大利亞的Olympic Dam僅用閃速熔煉一道工序就在單臺(tái)爐子上生產(chǎn)出熔融金屬銅，現(xiàn)在仍在運(yùn)行[10-11]；由張文海院士提出的“閃速連續(xù)煉銅新技術(shù)開(kāi)發(fā)”項(xiàng)目已被列入國(guó)家重大產(chǎn)業(yè)技術(shù)開(kāi)發(fā)項(xiàng)目、重大裝備專(zhuān)項(xiàng)課題研究項(xiàng)目和有色金屬工業(yè)中長(zhǎng)期科技發(fā)展規(guī)劃（2006～2020年）重點(diǎn)項(xiàng)目，項(xiàng)目正在設(shè)計(jì)當(dāng)中.

然而，連續(xù)煉銅過(guò)程屬高溫、多相、多組分復(fù)雜體系，在一般實(shí)驗(yàn)室條件下其研究工作很難開(kāi)展，若直接進(jìn)入半工業(yè)或工業(yè)試驗(yàn)，可供借鑒的實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)甚少，且試驗(yàn)投資龐大，人力物力消耗過(guò)高.因此，開(kāi)展連續(xù)煉銅過(guò)程計(jì)算機(jī)仿真研究，對(duì)推進(jìn)連續(xù)煉銅技術(shù)的研發(fā)具有重要意義.

為此，基于閃速連續(xù)煉銅原型[12]，通過(guò)建立閃速連續(xù)煉銅過(guò)程熱力學(xué)模型，開(kāi)展閃速連續(xù)煉銅爐型研究，分析各種爐體結(jié)構(gòu)對(duì)閃速連續(xù)煉銅過(guò)程的影響，提出較為合理的爐型結(jié)構(gòu)，為閃速連續(xù)煉銅技術(shù)的研發(fā)和工業(yè)應(yīng)用提供理論依據(jù)和指導(dǎo).

1 閃速連續(xù)煉銅爐型

閃速連續(xù)煉銅爐是在吸取閃速熔煉爐和粗銅連吹爐特色與優(yōu)點(diǎn)的基礎(chǔ)上，集閃速熔煉爐與熔池連續(xù)吹煉爐為一體的連續(xù)煉銅設(shè)備，其最大的特點(diǎn)是通過(guò)設(shè)置中間隔墻，將整個(gè)爐內(nèi)反應(yīng)空間按冶煉功能劃分為閃速造锍熔煉區(qū)和連續(xù)吹煉造銅區(qū).

在閃速造锍熔煉區(qū)，銅精礦在反應(yīng)塔中瞬間完成分解、氧化、造锍和造渣反應(yīng)，得到的銅锍從隔墻底部的潛流口流入連續(xù)吹煉造銅區(qū)，被鼓入的空氣吹煉成粗銅，從靠近爐體尾部的粗銅口排出.造锍熔煉爐渣和煙氣是否進(jìn)入連續(xù)吹煉造銅區(qū)，由閃速連續(xù)煉銅爐型結(jié)構(gòu)決定.

根據(jù)造锍熔煉爐渣和煙氣流動(dòng)方式的差異，閃速連續(xù)煉銅爐體雛形可分為帶渣吹煉單煙道連續(xù)煉銅爐體、甩渣吹煉單煙道連續(xù)煉銅爐體、帶渣吹煉雙煙道連續(xù)煉銅爐體和甩渣吹煉雙煙道連續(xù)煉銅爐體等4種.

1.1 帶渣吹煉單煙道連續(xù)煉銅爐體（A型）

該爐型結(jié)構(gòu)如圖1所示，實(shí)際上就是在銅閃速熔煉爐的沉淀區(qū)設(shè)置一排風(fēng)口，對(duì)閃速熔煉得到的銅锍進(jìn)行吹煉，以期得到粗銅.產(chǎn)物粗銅和爐渣分別從靠近爐尾的粗銅口和爐尾的渣口放出，煙氣從尾部的直升煙道排出.

1.2 甩渣吹煉單煙道連續(xù)煉銅爐體（B型）

該爐型結(jié)構(gòu)如圖2所示.造锍熔煉爐渣從閃速熔煉造锍區(qū)的排渣口放出，與銅锍分開(kāi)，不進(jìn)入連續(xù)吹煉造銅區(qū)；但煙氣從隔墻的上部空間進(jìn)入連續(xù)吹煉造銅區(qū)，最后從尾部直升煙道連續(xù)排出.

圖2 甩渣吹煉單煙道連續(xù)煉銅爐體（B型）示意圖

1.3 帶渣吹煉雙煙道連續(xù)煉銅爐體（C 型）

該爐型結(jié)構(gòu)如圖3所示.造锍熔煉爐渣和銅锍一起從隔墻底部的潛流口進(jìn)入連續(xù)吹煉造銅區(qū)；而造锍煙氣從閃速熔煉造锍區(qū)的直升煙道連續(xù)排出，不進(jìn)入連續(xù)吹煉造銅區(qū).

圖3 帶渣吹煉雙煙道連續(xù)煉銅爐體（C型）示意圖

1.4 甩渣吹煉雙煙道連續(xù)煉銅爐體（D型）

該爐型結(jié)構(gòu)如圖4所示.造锍熔煉爐渣從閃速熔煉造锍區(qū)的排渣口放出，與銅锍分開(kāi)，不進(jìn)入連續(xù)吹煉造銅區(qū)；造锍煙氣也從閃速熔煉造锍區(qū)的直升煙道連續(xù)排出，不進(jìn)入連續(xù)吹煉造銅區(qū).

圖4 甩渣吹煉雙煙道連續(xù)煉銅爐體（D型）示意圖

由圖1～圖4可以看出，根據(jù)不同的爐體結(jié)構(gòu)，造锍熔煉產(chǎn)物的全部或部分進(jìn)入連續(xù)吹煉造銅區(qū)，在側(cè)吹風(fēng)的作用下，銅锍不斷被氧化，最終生成粗銅，從靠近尾部的粗銅口排出，吹煉渣從尾部的渣口放出.

由此可見(jiàn)，閃速連續(xù)煉銅過(guò)程的實(shí)質(zhì)是將閃速造锍熔煉過(guò)程與連續(xù)吹煉造銅過(guò)程在一臺(tái)設(shè)備的兩個(gè)功能區(qū)內(nèi)串聯(lián)進(jìn)行，后續(xù)的連續(xù)吹煉造銅過(guò)程的原料來(lái)自于前面的閃速熔煉造锍過(guò)程的全部或部分產(chǎn)物.

2 數(shù)學(xué)模型

2.1 總體結(jié)構(gòu)

上述爐體結(jié)構(gòu)的特點(diǎn)表明，除帶渣吹煉單煙道連續(xù)煉銅爐外，閃速連續(xù)煉銅爐中都設(shè)置了隔墻，將整個(gè)爐體空間隔成了相對(duì)獨(dú)立的閃速造锍熔煉區(qū)和連續(xù)吹煉造銅區(qū).因此，可以把閃速連續(xù)煉銅過(guò)程視為由閃速造锍熔煉和連續(xù)吹煉造銅兩個(gè)相對(duì)獨(dú)立的過(guò)程組成.

閃速造锍熔煉是將深度脫水的粉狀精礦（含水低于0.3%），在噴嘴中與空氣或富氧氣體混合后，從反應(yīng)塔頂部高速（60～70 m/s）噴入高溫（1 450～1 550 K）反應(yīng)塔內(nèi)，精礦顆粒被氣體包圍，處于懸浮狀態(tài)，其反應(yīng)極為迅速，在1～3 s內(nèi)就基本上完成精礦分解、氧化、造锍、造渣反應(yīng)，反應(yīng)生成的高溫熔體混合相落入沉淀池內(nèi)，借助锍與渣的密度差異沉降分相，最終形成煙氣、爐渣、銅锍三相共存狀態(tài).

很多研究表明，閃速造锍過(guò)程可以認(rèn)為達(dá)到或幾乎達(dá)到平衡態(tài)[13-14].于是，可以基于多相平衡原理對(duì)該過(guò)程進(jìn)行熱力學(xué)研究.

對(duì)于連續(xù)吹煉造銅過(guò)程，設(shè)在△t時(shí)間內(nèi)，從造锍區(qū)流入造銅區(qū)的總物質(zhì)為∑Mi，隨著吹煉過(guò)程的不斷進(jìn)行，由物質(zhì)∑Mi構(gòu)成的小系統(tǒng)也不斷地向粗銅出口方向作整體宏觀(guān)移動(dòng)，在移動(dòng)過(guò)程中，系統(tǒng)物質(zhì)與鼓入空氣（或富氧空氣）發(fā)生各種化學(xué)反應(yīng)，系統(tǒng)化學(xué)組成不斷發(fā)生變化.

由于Pierce-Smith轉(zhuǎn)爐、閃速吹煉爐、固定連吹爐等生產(chǎn)實(shí)踐表明，銅锍吹煉過(guò)程的反應(yīng)非常迅速，氧的利用率大于98%[15]，于是，根據(jù)非平衡態(tài)熱力學(xué)中的局域平衡假設(shè)，可以認(rèn)為，在恒溫恒壓下，由物質(zhì)∑Mi構(gòu)成的局域系統(tǒng)，在移動(dòng)過(guò)程中不斷地達(dá)到熱力學(xué)平衡狀態(tài).

因此，可將連續(xù)吹煉造銅區(qū)沿X軸方向劃分為若干小局域，對(duì)每一小局域分別進(jìn)行多相平衡計(jì)算，從而可以獲得連續(xù)吹煉造銅區(qū)各處的穩(wěn)態(tài)組成.

以上分析表明，閃速連續(xù)煉銅過(guò)程的數(shù)學(xué)模型可視為由閃速造锍熔煉過(guò)程數(shù)學(xué)模型和連續(xù)吹煉造銅過(guò)程數(shù)學(xué)模型兩部分組成，其總體結(jié)構(gòu)如圖5所示.

圖5 閃速連續(xù)煉銅過(guò)程數(shù)學(xué)模型結(jié)構(gòu)

2.2 數(shù)學(xué)描述

對(duì)于連續(xù)煉銅過(guò)程的閃速造锍熔煉段以及連續(xù)吹煉造銅段的某個(gè)局域，體系總的自由能可用下式表示：

式（1）中：P 為相索引；p 為總相數(shù)；c，k 為組份索引；Cp為p相中的組份數(shù)；xpc為p相中的c組份摩爾數(shù)；γpc為p相中c組份的活度系數(shù)；G0pc為p相中的c組份標(biāo)準(zhǔn)吉布斯自由能.

由最小吉布斯自由能原理可知，在恒溫恒壓下，體系達(dá)到平衡時(shí)，體系總的吉布斯自由能最小.于是，可以通過(guò)求解式（1）的極小值問(wèn)題，得到閃速造锍熔煉段以及連續(xù)吹煉造銅段的某個(gè)局域平衡組成.

2.3 算法流程

閃速連續(xù)煉銅過(guò)程數(shù)學(xué)模型的算法流程如圖6所示.

圖6 閃速連續(xù)煉銅過(guò)程數(shù)學(xué)模型的算法流程

由圖6可知，數(shù)模首先對(duì)進(jìn)入閃速連續(xù)煉銅爐的物料進(jìn)行組成計(jì)算，再對(duì)其進(jìn)行閃速造锍熔煉過(guò)程多相平衡計(jì)算，然后依據(jù)爐型結(jié)構(gòu)的不同，對(duì)全部或部分造锍熔煉產(chǎn)物進(jìn)行連吹造銅過(guò)程局域平衡計(jì)算，從而得到連續(xù)煉銅產(chǎn)物的組成.

對(duì)于閃速造锍熔煉多相平衡計(jì)算，首先采用“分級(jí)過(guò)渡”法來(lái)自動(dòng)調(diào)整初值，即通過(guò)經(jīng)驗(yàn)試算確定一組可行解，再以該組解為初值，通過(guò)細(xì)微改變各輸入?yún)?shù)，從而實(shí)現(xiàn)特定參數(shù)下的求解；再采用Rand算法[16]或元素勢(shì)法[17]對(duì)平衡體系各相組成進(jìn)行迭代計(jì)算，得到造锍熔煉平衡各相的組成.

由于平衡體系各相組分的組成計(jì)算過(guò)程牽涉到各組分的活度系數(shù)，而各組分的活度系數(shù)又與各組分的組成和工藝條件有關(guān)，于是當(dāng)?shù)a(chǎn)生新的組成后，必須重新迭代活度系數(shù)，以確保組成計(jì)算結(jié)果的正確性.

對(duì)于連續(xù)吹煉造銅過(guò)程局域平衡計(jì)算，首先根據(jù)爐型結(jié)構(gòu)的特點(diǎn)，計(jì)算進(jìn)入連續(xù)吹煉造銅區(qū)的物料組成，進(jìn)而基于局域平衡思想將連續(xù)吹煉造銅段劃分為若干局域，對(duì)每個(gè)局域采用三層循環(huán)，分別對(duì)各局域進(jìn)行體系相數(shù)判斷、組成迭代和活度系數(shù)迭代，從而得到各局域穩(wěn)態(tài)平衡組成.

體系相數(shù)判斷是為了確定某局域所處的相平衡狀態(tài).相平衡狀態(tài)包括3種：銅锍、爐渣、煙氣三相平衡，粗銅、銅锍、爐渣、煙氣四相平衡，以及粗銅、爐渣、煙氣三相平衡，有時(shí)還要考慮二氧化硅相和磁鐵礦相出現(xiàn).具體判斷方法如下：

（1）在粗銅相出現(xiàn)之前，先按銅锍、爐渣、煙氣三相平衡進(jìn)行計(jì)算，檢查銅锍中金屬Cu的活度，若活度大于等于1，表明有粗銅相存在，此時(shí)應(yīng)按粗銅、銅锍、爐渣、煙氣四相共存重新計(jì)算，反之，確為三相平衡，計(jì)算正確.

（2）在粗銅相出現(xiàn)后，檢查粗銅、銅锍、爐渣、煙氣四相平衡計(jì)算結(jié)果，若銅锍的量趨近于0，表明銅锍相即將消失，此后應(yīng)按粗銅、爐渣、煙氣三相平衡進(jìn)行計(jì)算.

（3）在計(jì)算過(guò)程，若爐渣中SiO2活度大于1，則表示SiO2過(guò)飽和，有二氧化硅相析出；同理，若爐渣中Fe3O4活度大于1，則表示有磁鐵礦相析出.

3 模擬結(jié)果與分析

基于已建立的閃速連續(xù)煉銅過(guò)程數(shù)學(xué)模型，對(duì)閃速連續(xù)煉銅過(guò)程進(jìn)行了多因素耦合仿真實(shí)驗(yàn)，考察了A、B、C、D爐型結(jié)構(gòu)對(duì)閃速連續(xù)煉銅過(guò)程的粗銅生成、Fe3O4行為、渣含銅、熔煉直收率等的影響.

3.1 粗銅的生成

圖7示出了連吹造銅過(guò)程銅锍中Cu的活度與噸礦氧量（OVPTC）之間的關(guān)系.

圖7 不同爐型中噸礦氧量對(duì)銅锍中Cu活度的影響

由圖7（a）可以看出，當(dāng)溫度為1 250℃時(shí)，隨著噸礦氧量的增加（即物料不斷向爐尾出銅口移動(dòng)），在C型爐和D型爐中，銅锍中的αcu可以達(dá)到1，而在A(yíng)型爐和B型爐中，銅锍中的αcu達(dá)不到1（噸礦氧量再升高，體系已無(wú)法平衡）.數(shù)據(jù)說(shuō)明，溫度為1 250℃時(shí)，在C型爐和D型爐中進(jìn)行連吹造銅，可以得到粗銅，而在A(yíng)型爐和B型爐中則得不到粗銅.

由圖7（b）可以看出，當(dāng)溫度升高到1 300℃時(shí)，在所有型爐中，銅锍中的αcu都可以達(dá)到1.數(shù)據(jù)表明，溫度的升高有助于粗銅相的生成；要在A(yíng)型爐和B型爐中獲得粗銅，必須維持較高的吹煉溫度.

圖7（b）數(shù)據(jù)還表明，D型爐和A型爐獲得粗銅的臨界噸礦氧量（剛出現(xiàn)粗銅時(shí)的噸礦氧量）較小，其次是C型爐，B型爐獲得粗銅的臨界噸礦氧量最大.

3.2 Fe3O 4問(wèn)題

圖8示出了連吹造銅過(guò)程渣中Fe3O4活度與噸礦氧量（OVPTC）之間的關(guān)系.

圖8 不同爐型中噸礦氧量對(duì)渣中Fe3O4活度的影響

由圖8（a）可以看出，當(dāng)溫度為1 250℃時(shí)，隨著OVPTC的增加 （即物料不斷向爐尾出銅口移動(dòng)），只有在D型爐中，爐渣中Fe3O4的活度不會(huì)達(dá)到1，其他爐型中的Fe3O4活度都會(huì)達(dá)到1.數(shù)據(jù)說(shuō)明，只有在D型爐中進(jìn)行連吹造銅，F(xiàn)e3O4相才不會(huì)析出，而在其它3種爐型中都會(huì)有Fe3O4析出，且在A(yíng)型爐中最易析出Fe3O4，其次是C型爐和B型爐.

從圖8（b）數(shù)據(jù)可以看出，當(dāng)溫度升高到1 300℃時(shí)，在所有型爐中，爐渣中Fe3O4的活度都不會(huì)達(dá)到1.數(shù)據(jù)表明，溫度的升高有助于抑制Fe3O4相的析出.

圖8（b）數(shù)據(jù)還表明，在造銅期，D型爐中的Fe3O4活度最低，A型爐中的Fe3O4活度最高.由此可見(jiàn)，D型爐中吹煉爐渣含F(xiàn)e3O4最少，而A型爐中吹煉爐渣含F(xiàn)e3O4較多.

3.3 爐渣含銅

圖9示出了在不同爐型中進(jìn)行連續(xù)煉銅時(shí)，吹煉爐渣渣含銅與噸礦氧量之間的關(guān)系.

圖9 不同爐型中噸礦氧量對(duì)吹煉爐渣渣含銅的影響

比較圖 9（a）和圖 9 （b）可以看出，在造銅期，D 型爐的吹煉渣含銅最低，約為10%；C型爐的吹煉渣含銅其次，約為15%；而A型爐和B型爐的吹煉渣含銅較高，約為20%.

圖10示出了在不同爐型中進(jìn)行連續(xù)煉銅時(shí)，吹煉渣量與噸礦氧量之間的關(guān)系.

圖10 不同爐型中噸礦氧量對(duì)吹煉渣量的影響

由圖10可以看出，D型爐和B型爐的吹煉渣量較小，而A型爐和C型爐的吹煉渣量很高.表明，甩渣吹煉比帶渣吹煉的爐渣量要少得多.

綜合考慮渣量和渣含銅可以發(fā)現(xiàn)，相對(duì)于其他爐型，D型爐具有渣量小、渣含銅低的特點(diǎn).

3.4 煉銅直收率

圖11示出了在不同爐型中進(jìn)行連續(xù)煉銅的直收率.

圖11 不同爐型中噸礦氧量對(duì)銅直收率的影響

由圖11（a）和圖11（b）可知，在B型爐和 D型爐中進(jìn)行連續(xù)煉銅時(shí)，銅的直收率可達(dá)90%以上，而C型爐的煉銅直收率只有70%，A型爐的煉銅直收率只有60%左右.可見(jiàn)，從直收率的角度，只有B型爐和D型爐兩種爐型適合連續(xù)煉銅，否則，當(dāng)在A(yíng)型爐或C型爐中進(jìn)行連續(xù)煉銅時(shí)，將有大量的銅進(jìn)入爐渣.

4 結(jié) 論

（1）對(duì)于帶渣吹煉的A型爐和C型爐，由于它們的吹煉渣具有渣量大、渣含銅高、渣含F(xiàn)e3O4高等特點(diǎn)，致使在這兩種爐中進(jìn)行連續(xù)煉銅的熔煉直收率低，只有60%～70%.

（2）對(duì)于甩渣吹煉的B型爐，由于造锍熔煉渣不進(jìn)入吹煉造銅區(qū)，在這種爐中進(jìn)行連續(xù)煉銅的熔煉直收率都可達(dá)90%以上.但由于熔煉煙氣依然進(jìn)入吹煉造銅區(qū)，當(dāng)溫度稍有所降低，在爐中就難于得到粗銅，且渣含F(xiàn)e3O4高.

（3）D型爐（甩渣吹煉的雙煙道閃速連續(xù)煉銅爐）是比較理想的連續(xù)煉銅爐體.相對(duì)于其它三種爐型，利用該型爐進(jìn)行連續(xù)煉銅，具有粗銅生成條件易，吹煉過(guò)程Fe3O4不析出，吹煉渣量小、渣含銅低、渣含F(xiàn)e3O4少，連續(xù)煉銅直收率高等特點(diǎn).

（4）對(duì)于閃速連續(xù)煉銅，造锍熔煉段和銅锍吹煉段宜在相對(duì)獨(dú)立的分區(qū)進(jìn)行，各自煙氣也應(yīng)分開(kāi)排出爐體.

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