吳文龍，韓超一，李春義，楊朝合

(中國(guó)石油大學(xué)(華東)重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東青島266580)

變徑提升管反應(yīng)器擴(kuò)徑段內(nèi)氣固流動(dòng)特性研究

吳文龍，韓超一，李春義，楊朝合

(中國(guó)石油大學(xué)(華東)重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東青島266580)

在變徑提升管冷模裝置上，以空氣和催化裂化平衡劑為介質(zhì)，考察了顆粒濃度的軸徑向分布情況，并對(duì)擴(kuò)徑段內(nèi)的微觀流動(dòng)特性進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，變徑提升管內(nèi)顆粒濃度整體上呈“上稀下濃”的分布形式，且沿軸向高度徑向不均勻指數(shù)逐漸減小。與傳統(tǒng)提升管底部相比，擴(kuò)徑段內(nèi)顆粒濃度及間歇性指數(shù)顯著增大，且沿徑向分布更均勻，說(shuō)明氣固作用力顯著增強(qiáng)，并且氣固微觀流動(dòng)行為沿徑向變化梯度減小。氣固微觀流動(dòng)行為受反應(yīng)器結(jié)構(gòu)影響顯著，變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)氣固流動(dòng)行為類似湍流床，顆粒濃度波動(dòng)幅度大，頻率高，稀相和濃相分布相對(duì)均勻，有利于強(qiáng)化氣固兩相的接觸及混合過(guò)程。

變徑提升管 擴(kuò)徑段 氣固微觀流動(dòng)行為 間歇性指數(shù) 顆粒濃度

中國(guó)石油大學(xué)(華東)開發(fā)了兩段提升管催化裂解多產(chǎn)丙烯(TMP)工藝[1-2]，該工藝采用重油與汽油或輕烴組合進(jìn)料技術(shù)，在多產(chǎn)丙烯的同時(shí)，可兼顧高品質(zhì)汽油的生產(chǎn)。然而，傳統(tǒng)等徑提升管反應(yīng)器內(nèi)顆粒濃度(εs)低，且存在嚴(yán)重的環(huán)-核流動(dòng)結(jié)構(gòu)及顆粒返混現(xiàn)象[3]，導(dǎo)致氣固接觸效率下降且油氣停留時(shí)間難以控制。為滿足TMP工藝對(duì)高氣固接觸效率的需求，需要開發(fā)新型氣固流態(tài)化反應(yīng)器，其中，新型組合進(jìn)料變徑提升管反應(yīng)器得到了大量研究及應(yīng)用[4]。

提升管反應(yīng)器內(nèi)的氣固微觀流動(dòng)行為對(duì)反應(yīng)器的設(shè)計(jì)及操作具有重要影響，如氣固兩相在提升管中的徑向分布顯著影響氣固間傳質(zhì)、傳熱及反應(yīng)性能等[5-6]。本課題組對(duì)變徑提升管內(nèi)的顆粒軸徑向分布和操作條件的影響進(jìn)行了大量研究[7-10]，然而這些研究基本都停留在宏觀流動(dòng)行為方面，對(duì)于變徑提升管內(nèi)的微觀流動(dòng)特性缺乏深入的認(rèn)識(shí)。因而，本研究在冷態(tài)模擬流態(tài)化裝置上對(duì)底部擴(kuò)徑提升管內(nèi)的宏觀及微觀流動(dòng)行為進(jìn)行分析，以深入探究擴(kuò)徑段內(nèi)的氣固微觀流動(dòng)特性，這對(duì)新型變徑提升管反應(yīng)器的設(shè)計(jì)及優(yōu)化具有指導(dǎo)性意義。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置及操作流程

圖1 變徑提升管冷態(tài)模擬裝置示意1—流量計(jì); 2—提升管底部氣體分布板；3—擴(kuò)徑段環(huán)管氣體分布器； 4—輸送段進(jìn)氣噴嘴； 5—過(guò)濾氣袋； 6—?dú)夤谭蛛x設(shè)備； 7—三通切換閥； 8—測(cè)量筒； 9—伴床； 10，11—下料蝶閥； 12—下料斜管

圖1為變徑提升管冷態(tài)模擬實(shí)驗(yàn)裝置示意。整套裝置由提升管、伴床、氣固分離設(shè)備、測(cè)量筒、氣體分布板、連接管路及相應(yīng)控制閥件(蝶閥及三通切換閥)組成。其中，變徑提升管包括底部預(yù)提升段(高0.8 m，直徑0.1 m)、中部擴(kuò)徑段(高1.8 m，直徑0.2 m)以及上部輸送段(高8.0 m，直徑0.1 m)三部分。該變徑提升管采用多層進(jìn)氣方式，氣體分別從以上三部分的底部注入，三者進(jìn)氣體積流量比為1∶2∶2。

實(shí)驗(yàn)時(shí)，伴床內(nèi)的固體顆粒經(jīng)下料斜管進(jìn)入提升管底部，預(yù)流化氣通過(guò)氣體分布板使顆粒流化，預(yù)提升氣和各段噴嘴進(jìn)料氣將顆粒提升，氣體攜帶顆粒到達(dá)提升管頂部出口后進(jìn)入氣固分離設(shè)備，分離后的顆粒返回伴床，完成循環(huán)流動(dòng)。

1.2 實(shí)驗(yàn)介質(zhì)及操作條件

流化介質(zhì)為常溫空氣，表觀氣速Ug由轉(zhuǎn)子流量計(jì)測(cè)量。固體顆粒采用山東石大勝華煉油廠的催化裂化平衡劑(ρP=1 500 kg/m3，平均粒徑dP=96 μm)。提升管輸送段Ug變化范圍為8～12 m/s，對(duì)應(yīng)擴(kuò)徑段內(nèi)氣速為1.2～1.8 m/s。顆粒循環(huán)速率Gs對(duì)應(yīng)于提升管輸送段為180～308 kg/(m2·s)，伴床內(nèi)顆粒靜床高度為3.0 m。

1.3 測(cè)量?jī)x器及方法

采用中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所研制的PC-6D型光纖探頭測(cè)定變徑提升管內(nèi)的局部顆粒濃度εs，采樣頻率為1 000 Hz，采樣時(shí)間為30 s。采用切換法測(cè)定Gs，即在裝置的穩(wěn)定操作條件下，通過(guò)切換氣固分離設(shè)備底部的三通切換閥至測(cè)量筒，記錄一定時(shí)間(10 s)內(nèi)的催化劑體積，并基于提升管輸送段截面積進(jìn)行換算，從而獲得Gs。

2 結(jié)果與討論

2.1 宏觀流動(dòng)行為分析

(1)

式中，εsmf為臨界流化狀態(tài)下的εs，在此εsmf=0.57。

圖2 變徑提升管與傳統(tǒng)提升管各軸向位置和分布傳統(tǒng)提升管：■—Ug=12 m/s，Gs=308 kg/(m2·s)；□—Ug=8 m/s，Gs=189 kg/(m2·s)變徑提升管：●—Ug=12 m/s，Gs=295 kg/(m2·s)；○—Ug=8 m/s，Gs=193 kg/(m2·s)

2.2 微觀流動(dòng)行為分析

提升管反應(yīng)器內(nèi)的氣固微觀流動(dòng)行為對(duì)氣固兩相傳質(zhì)、傳熱及催化接觸反應(yīng)具有重要的影響[5，12]。采用間歇性指數(shù)γ可從微觀上定量分析氣固兩相的相互作用，該概念由Brereton等[12]提出，定義為床層中某點(diǎn)處的εs波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差[σ(εs，P)]與該點(diǎn)處假定具有相同平均εs的最大標(biāo)準(zhǔn)偏差[σmax(εs，P)]之比[見式(2)]。γ越大代表床層湍動(dòng)越劇烈，氣固作用力越強(qiáng)[13-14]，并且γ可用于分析氣固兩相的分離現(xiàn)象，γ=0代表處于理想環(huán)-核流動(dòng)結(jié)構(gòu)，γ=1代表處于理想顆粒絮狀流結(jié)構(gòu)。此外，瞬時(shí)εs波動(dòng)信號(hào)可直接反映顆粒微觀流動(dòng)行為，再結(jié)合瞬時(shí)εs信號(hào)的概率密度分布即可定性判斷氣固兩相的接觸情況。因此，擴(kuò)徑段內(nèi)的微觀流動(dòng)行為將主要通過(guò)徑向顆粒γ分布及瞬時(shí)εs信號(hào)來(lái)進(jìn)行分析。

(2)

2.2.1εs及γ徑向分布 圖3為變徑提升管擴(kuò)徑段與傳統(tǒng)提升管底部不同軸向位置(z=1.31，1.55，1.74 m)εs和γ沿徑向分布情況。由圖3可見，兩種提升管中εs在徑向上均大致呈現(xiàn)出“中心稀，邊壁濃”的不均勻分布規(guī)律，與文獻(xiàn)[15]的結(jié)果一致。這主要是由于氣體易于從中心區(qū)(r/R=0～0.3)通過(guò)，而顆粒則傾向于在邊壁區(qū)(r/R=0.7～1.0)發(fā)生團(tuán)聚作用。然而，變徑提升管擴(kuò)徑段中心區(qū)εs(0.22～0.35)與傳統(tǒng)提升管εs(0.05～0.12)相比明顯提高，其徑向εs分布也更加均勻，從而顯著強(qiáng)化中心區(qū)氣固兩相的接觸、混合。另外，隨著高度的增加，中心區(qū)及過(guò)渡區(qū)εs迅速降低，而邊壁區(qū)εs變化緩慢，說(shuō)明流態(tài)沿軸向的發(fā)展，徑向上遵循從中心到邊壁的發(fā)展規(guī)律，該規(guī)律與文獻(xiàn)[16]的結(jié)論一致。這主要是由于中心區(qū)εs低，顆粒受氣體加速作用快，而邊壁區(qū)εs高且受邊壁效應(yīng)影響，發(fā)展較為緩慢。

圖3 變徑提升管擴(kuò)徑段和傳統(tǒng)提升管底部各軸向位置的徑向εs和γ分布傳統(tǒng)提升管：Ug=8 m/s，Gs=189 kg/(m2·s)； □—Z=1.31 m； ○—Z=1.55 m； △—Z=1.74 m變徑提升管：Ug=8 m/s，Gs=193 kg/(m2·s)； ■—Z=1.31 m； ●—Z=1.55 m； ▲—Z=1.74 m

變徑提升管擴(kuò)徑段及傳統(tǒng)提升管底部γ沿徑向分布有明顯差異。首先，變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)γ(0.20～0.72)整體上明顯高于傳統(tǒng)提升管內(nèi)γ(0.05～0.62)，且沿徑向分布相對(duì)更均勻，尤其是中心區(qū)γ(0.60～0.72)約為后者中心區(qū)γ(0.20～0.50)的2倍，且變化梯度極??；其次，傳統(tǒng)提升管底部γ從中心到邊壁呈先增大后減小的變化趨勢(shì)，峰值出現(xiàn)在r/R=0.6～0.8位置，而變徑提升管擴(kuò)徑段γ沿徑向則呈先維持不變或略增到逐漸減小的趨勢(shì)，最大值出現(xiàn)在r/R=0.1～0.3位置；另外，二者γ沿軸向均呈逐漸減小的趨勢(shì)。以上結(jié)果說(shuō)明：變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)氣固兩相微觀流動(dòng)結(jié)構(gòu)沿徑向分布更加均勻，并且氣固兩相湍動(dòng)程度明顯高于傳統(tǒng)提升管底部，氣固作用力更強(qiáng)；變徑提升管擴(kuò)徑段中心區(qū)氣固兩相作用力最強(qiáng)，而傳統(tǒng)提升管則在近邊壁區(qū)氣固兩相作用力最強(qiáng)；沿軸向發(fā)展，兩種提升管的局部顆粒流動(dòng)行為逐漸由絮狀流動(dòng)結(jié)構(gòu)占主導(dǎo)向環(huán)-核流動(dòng)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。

變徑提升管擴(kuò)徑段與傳統(tǒng)提升管底部γ的差異可能主要是由床層內(nèi)Ug不同導(dǎo)致的。變徑提升管的擴(kuò)徑區(qū)域Ug低(1.2～1.8 m/s)，屬于湍動(dòng)床范疇，而傳統(tǒng)提升管底部區(qū)域Ug高(4.8～7.2 m/s)，為快速流化床范疇。因而變徑提升管擴(kuò)徑段和傳統(tǒng)提升管底部流態(tài)的不同導(dǎo)致了氣固微觀流動(dòng)結(jié)構(gòu)的差異。前者類似湍動(dòng)床的流態(tài)，使得εs徑向分布更均勻，氣固兩相碰撞更劇烈，作用力更強(qiáng)[17]；而后者氣固兩相更接近環(huán)-核流動(dòng)結(jié)構(gòu)，氣固在徑向上的分離導(dǎo)致二者相互作用較弱[3]。

2.2.2 γ-εs變化關(guān)系 γ隨εs的變化關(guān)系可進(jìn)一步反映出變徑提升管擴(kuò)徑段與傳統(tǒng)提升管底部微觀流動(dòng)結(jié)構(gòu)的差異。圖4為變徑提升管擴(kuò)徑段與傳統(tǒng)提升管的γ-εs變化關(guān)系。由圖4可以看出，在兩反應(yīng)區(qū)內(nèi)，隨εs增大，γ均呈先增大后減小的趨勢(shì)，與文獻(xiàn)[18-19]的結(jié)果一致，且最大值出現(xiàn)在εs為0.2～0.3之間，并且該趨勢(shì)在相同的反應(yīng)器結(jié)構(gòu)中受操作條件的影響不大。這主要是由于床層中某局部位置處εs過(guò)小(如εs<0.1)或過(guò)大(如εs>0.4)時(shí)，則該處的氣固兩相微觀結(jié)構(gòu)將呈現(xiàn)出極少的顆粒在氣相中均勻分布或極稠密的顆粒均勻分散的形式，因而該位置處氣固兩相隨時(shí)間變化平穩(wěn)，波動(dòng)較小，即顆粒與氣體間作用力較弱(γ值小)；而當(dāng)氣固兩相的分布相當(dāng)(如0.1<εs<0.4)時(shí)，則該局部位置更易于出現(xiàn)氣相與顆粒聚集體交替的湍動(dòng)形式，因而氣固作用力強(qiáng)(γ值大)。

從圖4還可以明顯看出，對(duì)于相同的εs，變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)γ明顯高于傳統(tǒng)提升管底部，這更確切地說(shuō)明了擴(kuò)徑段與傳統(tǒng)提升管底部存在著不同的微觀流動(dòng)結(jié)構(gòu)[19]，且擴(kuò)徑段內(nèi)氣固兩相作用力更強(qiáng)，波動(dòng)更劇烈。再結(jié)合之前對(duì)εs及γ徑向分布規(guī)律的分析可知，擴(kuò)徑結(jié)構(gòu)緩解了傳統(tǒng)提升管內(nèi)徑向上嚴(yán)重的氣固兩相分離現(xiàn)象，使得擴(kuò)徑段內(nèi)形成了εs徑向分布相對(duì)均勻的類湍動(dòng)流態(tài)結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)使得氣固微觀流動(dòng)在徑向上分布更均勻，從而強(qiáng)化了氣固兩相接觸，減少了氣體偏流現(xiàn)象。

圖4 變徑提升管擴(kuò)徑段與傳統(tǒng)提升管的γ-εs變化關(guān)系傳統(tǒng)提升管：■—Ug=8 m/s，Gs=189 kg/(m2·s)； ●—Ug=12 m/s，Gs=308 kg/(m2·s)變徑提升管：□—Ug=8 m/s，Gs=193 kg/(m2·s)； ○—Ug=12 m/s，Gs=295 kg/(m2·s)

2.2.3 瞬時(shí)εs信號(hào)及概率密度分析 圖5為變徑提升管擴(kuò)徑段和傳統(tǒng)提升管底部中心區(qū)(r/R=0)、過(guò)渡區(qū)(r/R=0.67)和邊壁區(qū)(r/R=0.87)在軸向高度1.74 m處εs瞬時(shí)信號(hào)波動(dòng)及概率密度分布情況。由圖5可見，變徑提升管擴(kuò)徑段在3個(gè)區(qū)域內(nèi)的顆粒波動(dòng)幅度和頻率均明顯強(qiáng)于傳統(tǒng)提升管底部，并且其中心區(qū)和過(guò)渡區(qū)的波動(dòng)特性與湍動(dòng)床相似[13]。與傳統(tǒng)提升管相比，變徑提升管擴(kuò)徑段中心區(qū)εs的顯著提高及劇烈波動(dòng)可避免大量氣體從中心通過(guò)，從而可緩解氣體偏流；而在邊壁區(qū)，其相對(duì)劇烈的顆粒波動(dòng)說(shuō)明更多的氣體從該區(qū)域通過(guò)，因而邊壁區(qū)顆粒利用率顯著提高。

循環(huán)流化床中相結(jié)構(gòu)按照氣固兩相的存在形式可分為稀相和濃相，稀相中顆粒濃度低，顆粒在其中呈均勻分散形式，而濃相中則以顆粒聚集體為主[20]。由圖5中εs瞬時(shí)信號(hào)波動(dòng)的概率密度分布可知，變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)從中心區(qū)到邊壁區(qū)均存在分別代表稀、濃兩相的雙峰，且其概率密度分布曲線較為均勻，說(shuō)明顆粒在徑向位置分布更均勻，因而氣固混合更充分，接觸更好；而傳統(tǒng)提升管內(nèi)中心區(qū)稀相占絕對(duì)優(yōu)勢(shì)，邊壁區(qū)則幾乎只有濃相，唯有過(guò)渡區(qū)同時(shí)具有明顯的稀、濃兩相，這說(shuō)明以氣體為主的稀相與以顆粒聚集體為主的濃相發(fā)生了嚴(yán)重的分離現(xiàn)象，氣固接觸效率差。因此，底部擴(kuò)徑結(jié)構(gòu)有利于強(qiáng)化氣體與顆粒以及顆粒之間的摩擦、碰撞過(guò)程，從而有利于促進(jìn)氣固兩相間的接觸及顆粒間的充分混合。

圖5 軸向高度z=1.74 m處瞬時(shí)εs信號(hào)波動(dòng)和概率密度分布傳統(tǒng)提升管底部：Ug=12 m/s，Gs=308 kg/(m2·s)； 變徑提升管擴(kuò)經(jīng)段：Ug=12 m/s，Gs=295 kg/(m2·s) —傳統(tǒng)提升管底部； —變徑提升管擴(kuò)經(jīng)段

3 結(jié) 論

(2)變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)εs在中心區(qū)和過(guò)渡區(qū)明顯提高，徑向分布更加均勻；氣固兩相作用力最強(qiáng)位置分別出現(xiàn)在擴(kuò)徑段中心區(qū)和傳統(tǒng)提升管近邊壁區(qū)；變徑提升管擴(kuò)徑段各徑向位置(尤其在中心區(qū))γ明顯高于傳統(tǒng)提升管底部，微觀流動(dòng)結(jié)構(gòu)更接近湍動(dòng)流，氣固作用力更強(qiáng)，并且沿徑向變化梯度更小。

(3)傳統(tǒng)提升管底部和變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)氣固作用力均在εs=0.2～0.3時(shí)最強(qiáng)，且在相同的εs條件下，變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)γ明顯高于傳統(tǒng)提升管內(nèi)γ，說(shuō)明氣固相微觀流動(dòng)行為受反應(yīng)器結(jié)構(gòu)影響顯著。

(4)變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)瞬時(shí)εs信號(hào)波動(dòng)幅度大，頻率高，稀相和濃相分布相對(duì)均勻，有利于強(qiáng)化氣固兩相及顆粒間的接觸、混合。

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STUDY ON CHARACTERISTICS OF GAS-SOLIDS FLOW IN DIAMETER-ENLARGED SECTION OF A NOVEL RISER REACTOR

Wu Wenlong，Han Chaoyi，Li Chunyi，Yang Chaohe

(StateKeyLaboratoryofHeavyOilProcessing，ChinaUniversityofPetroleum(EastChina)，Qingdao，Shandong，266580)

Axial and radial solid concentration profiles inside a novel riser reactor featured by bottom enlargement were investigated and the characteristics of gas-solid microflow behavior in the diameter-enlarged section were analyzed in a cold model apparatus.The results show that the solid concentration distributions are characterized by two regions：dense bottom region and dilute upper region with a reduced radial non-uniformity index along the axial direction.Compared with the bottom region of the conventional riser，higher solid concentration and intermittency index with more uniform radial distribution in the diameter-enlarged section are observed，demonstrating a stronger gas-solid interaction and a smaller radial gradient of the gas-solid microflow behavior.The gas-solid microflow behavior inside the diameter-enlarged section performs similarly to that in turbulent flow and is significantly affected by the structure of the reactor.The fluctuations of solid concentration in the diameter-enlarged section are characteristic of large amplitude and high frequency，and the distributions of dilute phase and dense phase are relatively uniform，which intensifies the gas-solid contacting and mixing process.

novel riser reactor；diameter-enlarged section；gas-solid microflow behavior；intermittency index；solid concentration

2014-04-25； 修改稿收到日期： 2014-07-16。

吳文龍，碩士研究生，主要從事石油加工及流態(tài)化方面的研究工作。

李春義，E-mail：chyli_upc@126.com。

國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(973)資助項(xiàng)目(2012 CB215006)。