劉寶勇，魏緒玲，張 斌，王良成，楊 西

（1.蘭州交通大學(xué)化學(xué)與生物工程學(xué)院，甘肅 蘭州 730070；2.中國(guó)石油石油化工研究院蘭州化工研究中心，甘肅 蘭州 730060）

化學(xué)工程

氣-固循環(huán)流化床底部密相區(qū)研究進(jìn)展

劉寶勇1，魏緒玲2，張 斌1，王良成1，楊 西1

（1.蘭州交通大學(xué)化學(xué)與生物工程學(xué)院，甘肅 蘭州 730070；2.中國(guó)石油石油化工研究院蘭州化工研究中心，甘肅 蘭州 730060）

循環(huán)流態(tài)化技術(shù)在過(guò)程工業(yè)中廣泛應(yīng)用。循環(huán)流化床底部密相區(qū)對(duì)整個(gè)流化床的流體動(dòng)力學(xué)特性、傳熱、化學(xué)反應(yīng)及污染物脫除意義重大。本文總結(jié)了底部密相區(qū)固含率軸向分布和徑向分布，概述了底部密相區(qū)顆粒速度的徑向分布，并詳細(xì)介紹了底部密相區(qū)的流動(dòng)形態(tài)，包括鼓泡流態(tài)化、湍動(dòng)流態(tài)化及最新研究結(jié)果，同時(shí)也描述了循環(huán)流化床底部密相區(qū)的固體混合及傳熱。最后，展望了今后的研究方向。

循環(huán)流化床；流體動(dòng)力學(xué)；流域；底部密相區(qū)；傳熱

流態(tài)化技術(shù)是化學(xué)工程的一個(gè)重要分支，迄今已有60多年的發(fā)展歷史[1]。循環(huán)流態(tài)化是指表觀氣速較高，并伴有固體顆粒內(nèi)外循環(huán)的流態(tài)化系統(tǒng)。作為一種新型高效無(wú)氣泡氣固反應(yīng)器，循環(huán)流化床在煤燃燒與氣化、石油催化裂化（FCC）、礦物加工、化學(xué)品生產(chǎn)、材料制備、生物質(zhì)利用和環(huán)境保護(hù)等許多泛化學(xué)工業(yè)中得到廣泛應(yīng)用[2]。

循環(huán)流化床提升管內(nèi)典型的軸向平均固含率分布呈現(xiàn)上稀下濃的特點(diǎn)，即提升管主要由上部稀相區(qū)和底部密相區(qū)構(gòu)成。與上部稀相區(qū)相比，對(duì)于底部密相區(qū)的研究少很多，而且不同學(xué)者的研究結(jié)果甚至存在很大差別。

循環(huán)流化床底部密相區(qū)是氣固兩相接觸的初始區(qū)域，固體顆粒受到氣體曳力作用而加速，氣固兩相的流動(dòng)既受到裝置構(gòu)型結(jié)構(gòu)及入口結(jié)構(gòu)的影響[3]，也受到物料返混和顆粒內(nèi)循環(huán)的影響[4]，綜合表現(xiàn)為流動(dòng)情況復(fù)雜多變，固含率和壓力瞬時(shí)脈動(dòng)劇烈，研究工作存在很大困難需要克服；而且，底部密相區(qū)固含率大，很多測(cè)試手段的使用受到限制。

雖然手段有限，但仍亟需加強(qiáng)對(duì)底部密相區(qū)的流體動(dòng)力學(xué)特性的研究。原因有三，首先，這是確定整個(gè)循環(huán)流化床流體動(dòng)力學(xué)特性的需要，因?yàn)樯喜肯∠鄥^(qū)乃至整個(gè)床層的流動(dòng)都會(huì)受到底部密相區(qū)的影響；其次，流體流動(dòng)狀況會(huì)對(duì)熱量傳遞產(chǎn)生重大影響[5]；再次，化學(xué)反應(yīng)過(guò)程（包括污染物的脫除）和催化劑催化效果都會(huì)受到底部密相區(qū)的影響[6-7]。因此，循環(huán)流化床底部密相區(qū)的研究在理論上和工程上均有迫切需要。

1 流體動(dòng)力學(xué)特性

針對(duì)循環(huán)流化床底部密相區(qū)的研究主要包括試驗(yàn)研究和數(shù)值模擬兩個(gè)方面。循環(huán)流化床中瞬時(shí)顆粒濃度和瞬時(shí)壓力均處于劇烈波動(dòng)狀態(tài)。時(shí)均固含率在軸向和徑向均存在不均勻的分布規(guī)律。

1.1 固含率軸向分布

循環(huán)流態(tài)化狀態(tài)的特點(diǎn)是表觀氣速高（通常2～12 m·s-1）和顆粒通量大[通常10～1000 kg·(m2·s)-1]，裝置中可能存在快速流態(tài)化、密相氣力輸送和稀相氣力輸送等流動(dòng)形態(tài)?？焖倭鲬B(tài)化的特征是存在底部密相區(qū)，當(dāng)表觀氣速小于輸送速度utr時(shí)，上部稀相區(qū)和底部密相區(qū)之間界面明顯，超過(guò)該氣速，界面變得彌散。utr通過(guò)下式確定[8]：

式中k和n為常數(shù)，典型數(shù)值見(jiàn)文獻(xiàn)[8]。

就整個(gè)提升管而言，平均固含率呈上稀下濃的宏觀分布，而與顆粒類型及是否為混合顆粒無(wú)關(guān)。底部密相區(qū)平均固含率的軸向分布受分布板以上軸向位置和操作條件的影響很大。當(dāng)顆粒循環(huán)速率小于氣體飽和夾帶量時(shí)，密相區(qū)底部固含率隨軸向高度增加而減?。划?dāng)顆粒循環(huán)速率超過(guò)氣體飽和夾帶量后，空隙率呈S型分布，底部密相區(qū)固含率達(dá)到其飽和值，形成濃度恒定的底部密相段，若繼續(xù)增大顆粒循環(huán)速率，底部密相區(qū)高度會(huì)增加，但固含率保持不變。

Bai等[9]通過(guò)歸納整理公開(kāi)發(fā)表的文獻(xiàn)數(shù)據(jù)得到了底部密相區(qū)固含率的關(guān)聯(lián)式：

當(dāng)GS＜GS*時(shí)：

當(dāng)GS≥時(shí)：

此外，進(jìn)氣口幾何形狀和方向在底部區(qū)域的相當(dāng)高度內(nèi)會(huì)直接影響固含率的軸向分布。底部密相區(qū)的高度隨提升管壓降增大、顆粒循環(huán)速率增大而增高，而隨表觀氣速的增大而減小。二次風(fēng)的注入位置也會(huì)影響底部密相區(qū)的高度。

Teplitskii等[10]依據(jù)相似理論，在計(jì)算床層阻力的基礎(chǔ)上提出的底部密相區(qū)高度的關(guān)聯(lián)式為：

1.2 固含率的徑向分布

底部密相區(qū)的氣-固流動(dòng)結(jié)構(gòu)是不均勻的[11]。對(duì)于固含率的徑向分布，普遍的研究結(jié)論是存在與上部稀相區(qū)類似的環(huán)-核結(jié)構(gòu)。環(huán)-核結(jié)構(gòu)的基本概念是將氣-固流動(dòng)沿床層截面徑向劃分為兩個(gè)區(qū)域，即中部核心區(qū)（簡(jiǎn)稱中心區(qū)）和邊壁環(huán)隙區(qū)（簡(jiǎn)稱邊壁區(qū)）。上部稀相區(qū)徑向存在環(huán)-核結(jié)構(gòu)，底部密相區(qū)也有類似結(jié)構(gòu)，改變操作條件對(duì)邊壁區(qū)影響大。

環(huán)-核結(jié)構(gòu)的存在不受循環(huán)流化床提升管截面形狀的影響。Schlichthaerle等[12]、Malcus等[13]、劉寶勇等[14]均在圓形截面循環(huán)流化床提升管中發(fā)現(xiàn)底部區(qū)域存在邊壁區(qū)濃、中心區(qū)稀的環(huán)-核徑向分布。

Zhou等[15]在0.146 m×0.146 m×9.14 m的正方形截面循環(huán)流化床中利用光纖探頭測(cè)量了砂子的空隙率分布，底部密相區(qū)存在明顯的徑向固含率分布。Guo等[16]在矩形截面的循環(huán)流化床中發(fā)現(xiàn)水平方向和側(cè)向均存在環(huán)-核結(jié)構(gòu)。

Wei等[17]發(fā)現(xiàn)空隙率（即1-固含率）沿床層徑向分布符合Boltzman函數(shù)分布：

<< 。

該式適用范圍：0.68ε0.95

Hartge等[18]利用兩流體模型進(jìn)行CFD模擬的結(jié)果也表明循環(huán)流化床底部密相區(qū)存在環(huán)-核結(jié)構(gòu)。

1.3 顆粒速度

迄今為止，關(guān)于循環(huán)流化床底部密相區(qū)顆粒速度的研究還很少。在循環(huán)流化床中既存在向上運(yùn)動(dòng)的顆粒，也存在向下運(yùn)動(dòng)的顆粒，在循環(huán)流化床內(nèi)存在顆粒的內(nèi)循環(huán)。就整個(gè)循環(huán)流化床而言，邊壁區(qū)顆粒以向下運(yùn)動(dòng)為主，中心區(qū)顆粒以向上運(yùn)動(dòng)為主。上部稀相區(qū)和底部密相區(qū)顆粒速度的徑向分布規(guī)律不同。

Zhu等[19]研究發(fā)現(xiàn)，在同一位置，相同顆粒循環(huán)速率和操作氣速條件下，時(shí)均顆粒向上運(yùn)動(dòng)速度和顆粒向下運(yùn)動(dòng)速度是離提升管軸向中心距離的函數(shù)。在整個(gè)底部區(qū)域，均有向上運(yùn)動(dòng)和向下運(yùn)動(dòng)顆粒，但兩者的徑向分布不同。顆粒向上運(yùn)動(dòng)速度由中心向邊壁減小，最大值出現(xiàn)在中心位置，中心區(qū)域減少緩慢，邊壁區(qū)減少劇烈。在所有試驗(yàn)操作條件下，邊壁處顆粒向上運(yùn)動(dòng)速度均大致為0.8m·s-1。在底部區(qū)域，顆粒向下運(yùn)動(dòng)速度隨徑向位置變化不明顯。操作氣速恒定，增加顆粒循環(huán)速率，對(duì)顆粒下降速度影響不大。這表明在底部區(qū)域，顆粒向下運(yùn)動(dòng)受到顆粒-顆粒相互作用的支配，同時(shí)也會(huì)受到邊壁區(qū)高密度的進(jìn)一步阻礙。

1.4 流化形態(tài)(流域)

由于研究對(duì)象的復(fù)雜性，試驗(yàn)過(guò)程中采用的固體顆粒性質(zhì)不同，循環(huán)流化床設(shè)備幾何構(gòu)型和分布板型式不同和數(shù)據(jù)采集測(cè)量位置的不同，不同研究者的研究結(jié)論不盡一致，甚至差別很大。

1.4.1 鼓泡流化狀態(tài)

鼓泡流化狀態(tài)特征是存在粒子聚集的濃相區(qū)和氣泡為主的稀相區(qū)。流化過(guò)程中存在氣泡的相互作用、聚并及破碎。

Svensson等[20]發(fā)現(xiàn)循環(huán)流化床鍋爐中存在“單氣泡”和“爆炸性氣泡（exploding bubbles）”。 “爆炸性氣泡”對(duì)應(yīng)于高流速和大分布板壓降，氣流不連續(xù)，氣泡在床層表面噴出。劉石等[21]利用迭代法ECT對(duì)循環(huán)流化床底部密相區(qū)固含率進(jìn)行了測(cè)量，發(fā)現(xiàn)存在大面積的氣泡。這些特征表明流態(tài)為鼓泡流態(tài)化。

在Chalmers 大學(xué)的CFB鍋爐中，當(dāng)采用低壓降分布板時(shí)，可能發(fā)生喘振，氣室的壓力波動(dòng)會(huì)直接影響底部區(qū)域，成為湍動(dòng)的一個(gè)來(lái)源，并引起“爆炸性氣泡”[22]。在進(jìn)行循環(huán)流化床模擬時(shí)，也有學(xué)者認(rèn)為底部區(qū)域處于鼓泡狀態(tài)。

1.4.2 湍動(dòng)流化狀態(tài)

提高流化氣速，氣泡破碎趨勢(shì)將超過(guò)聚并趨勢(shì)，床層內(nèi)大氣泡破碎為小氣泡占主導(dǎo)地位，進(jìn)入湍動(dòng)流態(tài)化狀態(tài)。湍動(dòng)流化狀態(tài)特征是壓力脈動(dòng)在宏觀上小于鼓泡流態(tài)化，脈動(dòng)幅度受存在條件影響小，呈基本恒定狀態(tài)。

Bai等[23]利用固體動(dòng)量探頭研究Ф97 mm×3 m循環(huán)流化床，根據(jù)波動(dòng)情況認(rèn)為底部密相區(qū)處于湍動(dòng)流態(tài)化狀態(tài)。同時(shí)發(fā)現(xiàn)當(dāng)循環(huán)流化床提升管軸向濃度呈S型分布時(shí)，表現(xiàn)出強(qiáng)烈湍動(dòng)流化狀態(tài)。

通過(guò)提高分布板壓降或在底部區(qū)域安裝水平管，可以實(shí)現(xiàn)底部區(qū)域向湍動(dòng)流態(tài)化的轉(zhuǎn)變。一些研究者在建立循環(huán)流化床流體動(dòng)力學(xué)模型時(shí)，也采用了底部密相區(qū)處于湍動(dòng)流態(tài)化的結(jié)論。

1.4.3 最新研究結(jié)果

近年來(lái)，循環(huán)流化床的研究手段、方法和思路不斷進(jìn)步，有關(guān)底部密相區(qū)流體動(dòng)力學(xué)特性的研究也趨于精細(xì)化，對(duì)邊壁區(qū)和中心區(qū)分開(kāi)描述。

Schlichthaerle等研究不同徑向位置固含率隨時(shí)間的變化趨勢(shì)，并與其他研究者得到的湍動(dòng)和鼓泡流態(tài)化特征相比較，發(fā)現(xiàn)邊壁環(huán)隙區(qū)處于湍動(dòng)流化狀態(tài)，中間區(qū)域處于鼓泡流化狀態(tài)。

Zhu等通過(guò)比較循環(huán)流化床底部區(qū)域與湍動(dòng)流化床和鼓泡流化床的流動(dòng)結(jié)構(gòu)，包括顆粒濃度的徑向分布及相應(yīng)標(biāo)準(zhǔn)偏差、顆粒速度和概率密度分布的徑向分布，結(jié)果表明邊壁環(huán)隙區(qū)處于湍動(dòng)流化狀態(tài)，中間區(qū)域處于均勻稀相流動(dòng)狀態(tài)。

1.5 固體混合

循環(huán)流化床中多相流動(dòng)規(guī)律復(fù)雜，就顆粒而言存在顆粒的加速、夾帶、揚(yáng)析、返混及返料等不同情況，停留時(shí)間分布不均。循環(huán)流化過(guò)程中，較大顆粒傾向于運(yùn)動(dòng)至底部密相區(qū)[24]。顆粒直徑是底部密相區(qū)固體混合的關(guān)鍵影響因素之一。

固體顆粒的混合包括豎直和水平兩個(gè)方向。Schlichthaerle等[25]以干冰為示蹤顆粒研究發(fā)現(xiàn)，在底部區(qū)域豎直方向混合程度高，可視為理想混合。水平方向顆?；旌嫌邢蓿挥袑⑹聚欘w粒直接加入底部區(qū)域，才存在明顯的局部氣體濃度和局部溫度的梯度。外循環(huán)顆粒的返回引起顆粒對(duì)流輸送，顯著改善側(cè)向的顆?；旌?。Wilde等[26]通過(guò)試驗(yàn)和模擬研究發(fā)現(xiàn)，入口構(gòu)型顯著影響顆粒的徑向混合。

2 傳熱

循環(huán)流化床應(yīng)用中的優(yōu)勢(shì)之一就是其具有很高的傳熱系數(shù)，系統(tǒng)的熱容量大，熱穩(wěn)定性高。循環(huán)流化床底部密相區(qū)的流體動(dòng)力學(xué)狀況會(huì)對(duì)底部的傳熱產(chǎn)生重要影響。傳熱的情況也反映了氣固流動(dòng)情況。

傳熱系數(shù)由底部密相區(qū)向上部稀相區(qū)增加，受到很多因素的影響，包括氣體流量、固體循環(huán)速率、固體貯量和顆粒粒徑分布[27]。軸向傳熱系數(shù)在底部最大，隨軸向高度的增加而減小[28]。氣體對(duì)流組分對(duì)于底部區(qū)域的影響比上部區(qū)域小。

底部局部瞬時(shí)溫度與底部的流體動(dòng)力學(xué)特性息息相關(guān)。Li等[29]研究循環(huán)流化床底部區(qū)域發(fā)現(xiàn)傳熱系數(shù)在靠近邊壁處較大，靠近中心處變小，這與底部環(huán)-核結(jié)構(gòu)是一致的。傳熱系數(shù)隨操作氣速增大而降低，原因是底部顆粒儲(chǔ)存量的減少。局部瞬時(shí)溫度信號(hào)的功率譜密度函數(shù)是似1/f分布。

3 結(jié)論與展望

循環(huán)流化床體系是復(fù)雜的混沌體系，研究對(duì)象的復(fù)雜性增加了研究的難度。但隨著研究手段的發(fā)展和研究思路的擴(kuò)展及新的數(shù)據(jù)分析手段的開(kāi)發(fā)，對(duì)循環(huán)流化床的研究也將越來(lái)越深入。循環(huán)流化床研究需要多學(xué)科協(xié)同進(jìn)行，數(shù)學(xué)和物理上提出的新思維會(huì)對(duì)循環(huán)流化床研究起到積極的推動(dòng)作用，一系列非線性的數(shù)據(jù)分析手段也已經(jīng)得到重視和應(yīng)用，但分析結(jié)果的物理意義及與顆粒-氣體相互作用本質(zhì)的對(duì)應(yīng)關(guān)系還需要進(jìn)一步明確。

循環(huán)流態(tài)化應(yīng)用廣泛，流體動(dòng)力學(xué)特性影響具體應(yīng)用效果。由于返混、流型復(fù)雜等原因，針對(duì)底部密相區(qū)的研究尚不透徹，因此，針對(duì)循環(huán)流化床底部密相區(qū)的流體動(dòng)力學(xué)特性有必要進(jìn)行系統(tǒng)研究，研究顆粒性質(zhì)、操作條件和設(shè)備構(gòu)型細(xì)節(jié)等條件對(duì)底部密相區(qū)流體動(dòng)力學(xué)特性的影響。底部密相區(qū)和上部稀相區(qū)為一整體，底部流動(dòng)不能脫離上部，必須從系統(tǒng)的角度研究整體才能解釋上下之間聯(lián)系和整體宏觀結(jié)果，并結(jié)合上部稀相區(qū)的已有研究成果，共同建立整個(gè)循環(huán)流化床系統(tǒng)的數(shù)學(xué)模型，為循環(huán)流化床工程設(shè)計(jì)的科學(xué)化、規(guī)范化和系統(tǒng)化奠定基礎(chǔ)。

循環(huán)流化床底部密相區(qū)的流動(dòng)特性對(duì)傳熱和化學(xué)反應(yīng)的影響也需進(jìn)行深入的研究，在針對(duì)具體化學(xué)反應(yīng)的基礎(chǔ)上得到共性規(guī)律。流動(dòng)特性、傳熱、化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)及催化劑催化效果之間的關(guān)系的明確將對(duì)循環(huán)流化床的應(yīng)用起到極大的推動(dòng)作用。工業(yè)上應(yīng)用循環(huán)流化床時(shí)多為高溫加壓情況，高溫加壓下的底部密相區(qū)研究也應(yīng)得到應(yīng)有的重視，這樣的研究結(jié)果將更具實(shí)際指導(dǎo)意義。

符號(hào)說(shuō)明：

英文字母：

Ar——Archimedes數(shù)，量綱為1；

D——床層直徑，m；

-dp/dh——軸向壓力梯度，Pa·m-1；

Fr——Froude數(shù)，量綱為1；

g——重力加速度，9.8 m·s-2；

Gs——顆粒循環(huán)速率，kg·(m2·s)-1；

——為氣體飽和夾帶量，kg·(m2·s)-1；

h——分布板以上軸向高度，m；

H0——密相區(qū)高度，m；

——無(wú)因次凈顆粒流量，量綱為1；

r/R——無(wú)因次半徑，量綱為1；

R——床層半徑，m；

Retr——對(duì)應(yīng)于utr的Reynolds數(shù)，量綱為1；

ug——操作氣速，m·s-1；

up——表觀顆粒速度，m·s-1；

utr——輸送速度，m·s-1；

希臘字母：

ε——空隙率，量綱為1；

εsd——底部密相區(qū)的固含率，量綱為1；

ρp——顆粒密度，kg·m-2；

ρg——?dú)怏w密度，kg·m-2。

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Research Development of Bottom Dense Phase Zone of Gas-solid Circulating Fluidized Bed

LIU Bao-yong1,WEI Xu-ling2, ZHANG Bin1, WANG Lang-cheng1, YANG Xi1
(1.School of Chemical and Biological Engineering , Lanzhou Jiaotong University , Lanzhou 730070, China；2.Lanzhou Petrochemical Research Center, Petrochemical Research Institute, PetroChina, Lanzhou 730060, China)

Circulating fluidization technology was widely used in process industry. Bottom dense phase zone of a gas-solid circulating fluidized bed was particularly important for hydrodynamics of the whole fluidized bed, heat transfer, chemical reaction and pollutants removal. Axial and radial solid concentration profiles in the bottom dense phase zone were summarized. Radial particle velocity profile in the bottom dense zone was outlined. The flow regimes in the bottom dense phase zone were discussed in detail, included bubbling fluidization, turbulent fluidization and the latest research results. At the same time, solid mixing and heat transfer were also introduced. The future research was forecasted.

circulating fluidized bed；hydrodynamics；flow regimes；bottom dense phase zone；heat transfer

TQ 021

A

1671-9905(2014)03-0038-05

甘肅省自然科學(xué)基金項(xiàng)目（213225），蘭州交通大學(xué)青年科學(xué)基金項(xiàng)目（2013011）

劉寶勇（1981-），男，碩士，講師，主要從事化學(xué)工程的教學(xué)及研究工作，電話：13893138207，E-mail：liuby@mail. lzjtu.cn

2013-12-25