鄭 博，唐曉津，毛俊義，張占柱

（中國(guó)石化石油化工科學(xué)研究院，北京 100083）

漿態(tài)床反應(yīng)器屬于鼓泡床范疇，由于具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、傳熱效果好和不需外加機(jī)械攪拌等優(yōu)點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于費(fèi)－托合成、渣油加氫和甲醇合成等領(lǐng)域［1］。近年來(lái)在漿態(tài)床反應(yīng)器基礎(chǔ)上發(fā)展起來(lái)一種新型的漿態(tài)床外環(huán)流反應(yīng)器，除了具有一般漿態(tài)床反應(yīng)器的特點(diǎn)外，還具有催化劑軸向分布均勻和能夠耦合在線液固分離技術(shù)等優(yōu)點(diǎn)［2－4］。但是，漿態(tài)床外環(huán)流反應(yīng)器的技術(shù)難點(diǎn)在于反應(yīng)器內(nèi)的流體力學(xué)規(guī)律十分復(fù)雜，設(shè)備的設(shè)計(jì)和放大存在著很強(qiáng)的放大效應(yīng)，因此有關(guān)漿態(tài)床外環(huán)流反應(yīng)器的開(kāi)發(fā)和應(yīng)用逐漸受到研究人員的重視。張同旺等［5］以空氣－水－玻璃珠為實(shí)驗(yàn)體系，研究了漿態(tài)床環(huán)流反應(yīng)器的流體力學(xué)行為，發(fā)現(xiàn)床層膨脹率和氣含率均隨表觀氣速的增加而增加，在不同的流化區(qū)內(nèi)，漿液循環(huán)速度隨表觀氣速增加的趨勢(shì)不同。門卓武等［1］通過(guò)實(shí)驗(yàn)得出氣含率隨表觀氣速和體系壓力的增加而增加，隨固含率的增加而降低，并根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)提出了計(jì)算氣含率的關(guān)聯(lián)式。Kemblowski等［6］在氣升式外環(huán)流反應(yīng)器中考察了氣含率和漿液循環(huán)速度隨操作條件和體系物性的變化規(guī)律，并基于因次分析法和能量守恒原理提出氣含率和漿液循環(huán)速度的計(jì)算公式?？紤]到文獻(xiàn)報(bào)道中的實(shí)驗(yàn)體系與實(shí)際石油化工生產(chǎn)中的體系物性相差較遠(yuǎn)，不能準(zhǔn)確地模擬出實(shí)際的反應(yīng)情況，因此，本課題采用氮?dú)猓裼停腆w顆粒作為實(shí)驗(yàn)體系，研究體系壓力、表觀氣速和固含率對(duì)重要流體力學(xué)參數(shù)的影響規(guī)律，并建立相應(yīng)的模型關(guān)聯(lián)式。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置和體系物性

實(shí)驗(yàn)裝置流程示意見(jiàn)圖1。漿態(tài)床外環(huán)流反應(yīng)器主要由上升管、擴(kuò)大段、內(nèi)套筒、氣泡分離段、下降管及氣體分布器組成。其中上升管內(nèi)徑為77mm，高4.4m；擴(kuò)大段內(nèi)徑為147mm，高1.5m；下降管內(nèi)徑為20mm；分布器為多孔管，開(kāi)孔率為0.2%。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置流程示意

實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，氣相由反應(yīng)器上升管底部的氣體分布器進(jìn)入反應(yīng)器并與反應(yīng)器內(nèi)的漿液進(jìn)行接觸混合。漿液在流經(jīng)擴(kuò)大段、內(nèi)套筒及氣泡分離段等結(jié)構(gòu)的強(qiáng)化脫氣作用之后，氣相主要存在于上升管內(nèi)，而下降管內(nèi)的氣相含量基本可以忽略，因此導(dǎo)致上升管與下降管內(nèi)所含的流體存在密度差，漿液以此密度差為推動(dòng)力，在反應(yīng)器內(nèi)進(jìn)行循環(huán)流動(dòng)。

常溫帶壓冷態(tài)實(shí)驗(yàn)溫度控制在（20±3）℃范圍內(nèi)，體系壓力為0.15～0.55MPa，上升管表觀氣速實(shí)驗(yàn)范圍為0.1～0.25m／s，固含率為0～20%。實(shí)驗(yàn)體系的物理參數(shù)（20℃，0.1MPa）見(jiàn)表1。

表1 實(shí)驗(yàn)體系的物理參數(shù)

1.2 實(shí)驗(yàn)測(cè)量方法

采用差壓法測(cè)量上升管平均氣含率和漿液循環(huán)速度（下降管內(nèi)漿液速度），實(shí)驗(yàn)測(cè)量中的計(jì)算式見(jiàn)式（1）和式（2）。

式中：αG為上升管平均氣含率；Δpi為差壓變送器顯示值，Pa；ρsi為變送器引壓管中硅油密度，kg／m3；g為重力加速度，m／s2；h為兩個(gè)測(cè)量點(diǎn)間的垂直距離，m；ρe為漿液當(dāng)量密度，kg／m3。

式中：ud為漿液循環(huán)速度，m／s；d為下降管內(nèi)徑，m；μe為漿液的當(dāng)量黏度，Pa·s。

2 結(jié)果與討論

2.1 滑移速度與流型判別

漿態(tài)床反應(yīng)器內(nèi)的流體流動(dòng)狀態(tài)直接影響反應(yīng)器內(nèi)的流體力學(xué)性能和傳遞過(guò)程。文獻(xiàn)中比較常用的流型劃分方法是將反應(yīng)器內(nèi)的流動(dòng)狀態(tài)分為均勻鼓泡區(qū)、非均勻鼓泡區(qū)和節(jié)涌區(qū)［7－8］。根據(jù)文獻(xiàn)［9］中報(bào)道的方法，本研究采用氣含率對(duì)滑移速度作圖來(lái)判別反應(yīng)器中的流型。

在多相流研究中，通常假定相間的相互作用與相間的相對(duì)運(yùn)動(dòng)速度有關(guān)，而不是取決于各相的絕對(duì)速度［8］。相間的相對(duì)運(yùn)動(dòng)速度即滑移速度的定義如式（3）所示。

式中：uslip為滑移速度，m／s；UG為表觀氣速，m／s；ur為上升管中漿液速度，m／s。

在固含率為0、壓力為0.15～0.55MPa的條件下，滑移速度隨氣含率的變化見(jiàn)圖2（a）；在壓力為0.55MPa、固含率為0～0.20的條件下，滑移速度隨氣含率變化的關(guān)系見(jiàn)圖2（b）。由圖2可見(jiàn)，不同條件下，滑移速度均隨氣含率的增加而增加，說(shuō)明反應(yīng)器內(nèi)的流型處于以氣泡聚并為主的非均勻鼓泡區(qū)。

圖2 滑移速度隨氣含率的變化關(guān)系

2.2 上升管平均氣含率

氣含率是影響漿態(tài)床外環(huán)流反應(yīng)器內(nèi)氣液相際傳質(zhì)的重要參數(shù)，反映了氣相反應(yīng)物在反應(yīng)器床層內(nèi)的含量，對(duì)漿液的循環(huán)流動(dòng)也有著重要的影響。

2.2.1 體系壓力對(duì)上升管平均氣含率的影響 在固含率為0、不同體系壓力條件下，表觀氣速對(duì)上升管平均氣含率的影響見(jiàn)圖3。由圖3可見(jiàn)，在相同的表觀氣速條件下，上升管平均氣含率隨體系壓力的增加而增加。Letzel等［10］也在實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，當(dāng)壓力為0.1～1.0MPa、表觀氣速大于0.045 m／s時(shí)，氣含率隨著體系壓力的增加而增加。其原因可能是隨著體系壓力的增加，體系內(nèi)氣／液相的性質(zhì)發(fā)生了改變，如氣相密度增加，液體的表面張力降低，這些變化均會(huì)導(dǎo)致氣泡的平均尺寸變小，氣泡平均上升速度降低，平均停留時(shí)間增加，上升管平均氣含率增加［11］。

圖3 不同體系壓力條件下表觀氣速對(duì)上升管平均氣含率的影響

2.2.2 固含率對(duì)上升管平均氣含率的影響 在體系壓力為0.55MPa、不同固含率條件下，表觀氣速對(duì)上升管平均氣含率的影響見(jiàn)圖4。由圖4可見(jiàn)，在相同的固含率條件下，上升管平均氣含率隨表觀氣速的增加而增加。其原因是隨著表觀氣速的增加，單位時(shí)間內(nèi)進(jìn)入反應(yīng)器的氣體量增加，上升管平均氣含率增加。但是隨著固含率增加，上升管平均氣含率降低，其原因是隨著固含率的增加，漿液的黏度增加，漿液湍動(dòng)強(qiáng)度減弱，抑制了氣泡的破碎，促進(jìn)了氣泡的聚并，使得反應(yīng)器內(nèi)的氣泡平均尺寸變大，平均停留時(shí)間降低，上升管平均氣含率降低。

圖4 不同固含率條件下表觀氣速對(duì)上升管平均氣含率的影響

2.3 漿液循環(huán)速度

漿液在上升管和下降管之間由于密度差的不同而產(chǎn)生的循環(huán)流動(dòng)是漿態(tài)床環(huán)流反應(yīng)器的重要特征之一，直接影響著漿態(tài)床反應(yīng)器內(nèi)的流體流動(dòng)行為。

2.3.1 體系壓力對(duì)漿液循環(huán)速度的影響 在固含率為0、不同體系壓力條件下，表觀氣速對(duì)漿液循環(huán)速度的影響見(jiàn)圖5。從圖5可以看出，在相同的表觀氣速條件下，漿液循環(huán)速度基本隨體系壓力的增加而增加。其原因在于，隨著體系壓力增加，上升管平均氣含率增加，而下降管中的氣含率可以忽略不計(jì)，使得漿液循環(huán)流動(dòng)的推動(dòng)力增加，漿液循環(huán)速度增加。

圖5 不同體系壓力條件下表觀氣速對(duì)漿液循環(huán)速度的影響

2.3.2 固含率對(duì)漿液循環(huán)速度的影響 在體系壓力為0.55MPa、不同固含率條件下，表觀氣速對(duì)漿液循環(huán)速度的影響見(jiàn)圖6。從圖6可以看出，漿液循環(huán)速度隨表觀氣速的增加而增加。

圖6 不同固含率條件下表觀氣速對(duì)漿液循環(huán)速度的影響

隨著固含率的增加，漿液循環(huán)速度降低。主要有兩個(gè)原因：①隨著固含率的增加，漿液的黏度和密度顯著增加，漿液在循環(huán)流動(dòng)過(guò)程中的阻力損失相應(yīng)增加，漿液循環(huán)速度降低；②隨著固含率的增加，上升管平均氣含率降低，導(dǎo)致漿液循環(huán)速度降低。

3 模型的建立

3.1 滑移速度計(jì)算模型

本課題提出的滑移速度模型關(guān)聯(lián)式如式（4）所示。

式中：u∞為氣泡在靜止液體中的終端速度，受操作條件和體系物性的影響；n為需要通過(guò)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)關(guān)聯(lián)的參數(shù)。通過(guò)對(duì)本研究得到的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，得出n＝3。

滑移速度的模型計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值對(duì)比見(jiàn)圖7。從圖7可以看出，滑移速度的模型計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的相對(duì)誤差在10%以內(nèi)，說(shuō)明采用本文提出的模型關(guān)聯(lián)式可以對(duì)滑移速度進(jìn)行準(zhǔn)確的預(yù)測(cè)。

圖7 滑移速度的模型計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值比較

3.2 上升管平均氣含率計(jì)算模型

通過(guò)對(duì)影響上升管平均氣含率的因素進(jìn)行因次分析，提出了計(jì)算上升管平均氣含率的模型關(guān)聯(lián)式，如式（5）所示。

式中：D為上升管直徑，m；ρG（氣相密度，由體系壓力決定）和UG用來(lái)表示操作條件的影響；αs（固含率），ρe，μe用來(lái)表示體系物性的影響，Re′用來(lái)表示上升管內(nèi)各影響因素對(duì)流體流動(dòng)的影響；a，b，c，d為需要通過(guò)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)關(guān)聯(lián)的參數(shù)。

通過(guò)對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，得到上升管平均氣含率的模型計(jì)算式為：

上升管平均氣含率的模型計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值比較見(jiàn)圖8，從圖8可以看出，上升管平均氣含率的模型計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的相對(duì)誤差在10%以內(nèi)，表明采用式（7）可以對(duì)上升管平均氣含率進(jìn)行準(zhǔn)確的預(yù)測(cè)。

圖8 上升管平均氣含率的模型計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值比較

3.3 漿液循環(huán)速度計(jì)算模型

從上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知，體系物性和操作條件對(duì)漿液循環(huán)速度的影響和對(duì)氣含率的影響類似，因此漿液循環(huán)速度的計(jì)算模型采用與上升管平均氣含率模型關(guān)聯(lián)式相同的形式，通過(guò)對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合，得出漿液循環(huán)速度的模型計(jì)算式為：

漿液循環(huán)速度的模型計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值比較見(jiàn)圖9。由圖9可見(jiàn)，漿液循環(huán)速度模型的計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的相對(duì)誤差在10%以內(nèi)，說(shuō)明采用式（8）可以較好地對(duì)漿液循環(huán)速度進(jìn)行預(yù)測(cè)。

圖9 漿液循環(huán)速度模型計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值比較

4 結(jié) 論

（1）采用滑移速度對(duì)氣含率作圖的方法對(duì)反應(yīng)器內(nèi)的流型進(jìn)行判別，發(fā)現(xiàn)在本實(shí)驗(yàn)條件下，滑移速度均隨氣含率的增加而增加，說(shuō)明反應(yīng)器內(nèi)的流型處于非均勻鼓泡區(qū)。

（2）上升管平均氣含率和漿液循環(huán)速度均隨體系壓力和表觀氣速的增加而增加，隨固含率的增加而降低。

（3）分別建立了用于預(yù)測(cè)滑移速度、上升管平均氣含率和漿液循環(huán)速度的模型關(guān)聯(lián)式，模型計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的相對(duì)誤差均在10%以內(nèi)。

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