趙 倩，王俊勃，宋宇寬，王瑞娟，安招鵬，劉江南

（西安工程大學(xué)機(jī)電工程學(xué)院，陜西西安 710048）

熔融鹽高儲(chǔ)熱材料的研究進(jìn)展

趙 倩，王俊勃，宋宇寬，王瑞娟，安招鵬，劉江南

（西安工程大學(xué)機(jī)電工程學(xué)院，陜西西安 710048）

儲(chǔ)熱技術(shù)是太陽(yáng)能熱發(fā)電行業(yè)的關(guān)鍵技術(shù)，而熔融鹽是儲(chǔ)熱行業(yè)的主導(dǎo)材料。對(duì)儲(chǔ)熱材料的概念和類型做了介紹。概述了太陽(yáng)能熱發(fā)電在國(guó)內(nèi)外的發(fā)展趨勢(shì)，對(duì)比了碳酸鹽、氯化鹽、硝酸鹽作為儲(chǔ)熱材料的優(yōu)缺點(diǎn)，重點(diǎn)綜述了熔融鹽及其與其他材料（如金屬、膨脹石墨、陶瓷等）的復(fù)合熔鹽的研究進(jìn)展，提出了避免孤立研究?jī)?chǔ)熱材料和開(kāi)發(fā)多種復(fù)合技術(shù)的新思路。

儲(chǔ)熱；太陽(yáng)能熱發(fā)電；熔融鹽

當(dāng)前，人類正面臨全球性的環(huán)境污染和能源短缺問(wèn)題，太陽(yáng)能作為一種清潔可再生資源，利用其進(jìn)行熱發(fā)電早已進(jìn)入人們的研究領(lǐng)域。太陽(yáng)能熱發(fā)電是聚光技術(shù)、蓄熱技術(shù)和常規(guī)發(fā)電技術(shù)三者的結(jié)合，以產(chǎn)生電力輸出為目的。太陽(yáng)能在開(kāi)發(fā)、轉(zhuǎn)換、運(yùn)輸和利用過(guò)程中，熱量的供應(yīng)和需求之間存在著數(shù)量、形態(tài)和時(shí)間上的差異。為了彌補(bǔ)這些差異，實(shí)現(xiàn)熱源有效利用，通常采取儲(chǔ)存和釋放熱量的人為過(guò)程或技術(shù)手段，這種技術(shù)就稱為儲(chǔ)熱（能）技術(shù)。高溫儲(chǔ)熱技術(shù)［1］是太陽(yáng)能熱發(fā)電發(fā)熱產(chǎn)業(yè)的關(guān)鍵技術(shù)，是指在200～1 000℃的高溫段用蓄熱材料進(jìn)行熱能的儲(chǔ)存與釋放，以解決熱能供給與需求在時(shí)間和強(qiáng)度上不匹配的矛盾而發(fā)展起來(lái)的一種技術(shù)。目前，高溫儲(chǔ)熱技術(shù)主要應(yīng)用于太陽(yáng)能熱發(fā)電、建筑節(jié)能、航天技術(shù)、工業(yè)廢熱余熱回收利用以及電力上的“移峰填谷”等領(lǐng)域。

1 儲(chǔ)熱材料的概念及分類

1.1 儲(chǔ)熱材料的概念

材料儲(chǔ)熱的實(shí)質(zhì)，是它能將一定形式的能量在一定條件下儲(chǔ)存起來(lái)，并將其在一定的條件下釋放應(yīng)用。儲(chǔ)熱材料的使用過(guò)程包括2個(gè)階段：1）熱量的儲(chǔ)備；2）熱量的放出。這2個(gè)階段循環(huán)進(jìn)行，在時(shí)間和空間上達(dá)到調(diào)節(jié)熱能分配的作用，最終實(shí)現(xiàn)能源高效利用，達(dá)到節(jié)能的目的。

1.2 儲(chǔ)熱材料類型

常見(jiàn)的儲(chǔ)熱形式主要為顯熱儲(chǔ)熱、相變儲(chǔ)熱、化學(xué)反應(yīng)儲(chǔ)熱3種。

顯熱儲(chǔ)熱是指存儲(chǔ)熱量的多少可以直接通過(guò)固體或液體溫度增加的多少來(lái)衡量。相變儲(chǔ)熱也叫潛熱儲(chǔ)熱，其儲(chǔ)熱密度比顯熱儲(chǔ)熱材料至少高出一個(gè)數(shù)量級(jí)，能夠在恒溫條件下吸收或釋放大量的熱能?；瘜W(xué)反應(yīng)儲(chǔ)熱是利用可逆化學(xué)反應(yīng)，通過(guò)熱能與化學(xué)能的轉(zhuǎn)換實(shí)現(xiàn)儲(chǔ)熱。

2 太陽(yáng)能熱發(fā)電的營(yíng)運(yùn)現(xiàn)狀

2012年8月，中國(guó)首個(gè)光熱發(fā)電項(xiàng)目——1MW塔式光熱發(fā)電實(shí)驗(yàn)電站在北京延慶投入運(yùn)行，該電站采用蒸汽作為吸熱介質(zhì)，無(wú)需熔鹽儲(chǔ)熱。中控太陽(yáng)能發(fā)電有限公司位于青海德令哈的50MW塔式電站一期10MW于2011年建設(shè)完畢，并順利并入青海電網(wǎng)發(fā)電。其采用小面積定日鏡（2m2），一期10MW電功率共2座吸熱塔，吸熱器為飽和蒸汽吸熱器，飽和蒸汽經(jīng)過(guò)熔鹽過(guò)熱器過(guò)熱進(jìn)入汽輪機(jī)發(fā)電。目前，中國(guó)尚沒(méi)有利用復(fù)合熔融鹽作為吸熱與儲(chǔ)熱介質(zhì)的太陽(yáng)能熱發(fā)電電站投運(yùn)。熔鹽作為太陽(yáng)能熱發(fā)電吸熱與蓄熱介質(zhì)，在國(guó)外太陽(yáng)能熱發(fā)電領(lǐng)域已有近30a的實(shí)驗(yàn)和應(yīng)用歷史，近年也有較大規(guī)模的商業(yè)化應(yīng)用。國(guó)外太陽(yáng)能熱發(fā)電裝置如表1所示。

表1 國(guó)外太陽(yáng)能熱發(fā)電裝置［2］

3 熔融鹽研究進(jìn)展

3.1 二元鹽或三元鹽

3.1.1 碳酸鹽

碳酸鹽價(jià)低、腐蝕性小、密度和溶解度大、黏度大，有些碳酸鹽存在高溫分解。張寅平等［3］將碳酸鈉、碳酸鉀、碳酸鋰按照物質(zhì)的量比30.6∶26.8∶42.5混合，混合后的熔點(diǎn)為393℃。廖敏等［4］采用靜態(tài)熔融的方法制備Na2CO3-KNO3新型熔鹽，并對(duì)熔融鹽添加氯化鈉、氯化鉀、碳酸鉀等高熔點(diǎn)物質(zhì)進(jìn)行改性。結(jié)果表明，碳酸鋰改性后的碳酸鹽熔點(diǎn)和相變潛熱數(shù)據(jù)較優(yōu)越；用價(jià)格較低的氯化鈉改性后的熔融鹽與二元碳酸鹽相比，熔點(diǎn)降低了133℃，相變潛熱增加后是碳酸熔鹽的1.9倍，在850℃以下熱穩(wěn)定性良好。

3.1.2 氟化鹽

氟化鹽具有高熔點(diǎn)和高潛熱，但液固相變體積收縮大，熱導(dǎo)率低。美國(guó)國(guó)家航空和宇宙航行局（NASA）Lewis研究中心［5］選用LiF-CaF2為相變材料，設(shè)計(jì)了輸出功率為25kW、使用壽命為30a的太陽(yáng)能熱發(fā)電儲(chǔ)熱系統(tǒng)，連續(xù)3 300次循環(huán)后儲(chǔ)熱單元、傳熱管及殼體的性能依然很好。

3.1.3 氯化鹽

氯化物種類繁多，價(jià)格低廉，但存在腐蝕性嚴(yán)重的缺點(diǎn)。胡寶華等［6］以氯化鈉無(wú)水氯化鈣為原料，制備出熔點(diǎn)為86.85J/g、最高操作溫度為800℃的混合熔鹽。孫李平等［7］以MgCl2、NaCl、KCl為原料，配置了36種不同比例的混合氯化鹽，得到了最佳蓄熱介質(zhì)三者的質(zhì)量比為2∶7∶1，且通過(guò)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合出該配比下比熱和溫度的回歸方程。李月峰等［8］用水溶液法制備了膨脹石墨/LiCl-NaCl復(fù)合相變材料，結(jié)果發(fā)現(xiàn)其導(dǎo)熱系數(shù)表現(xiàn)出明顯的各向異性。

3.1.4 硝酸鹽

硝酸鹽熔點(diǎn)為300℃左右，其價(jià)格低廉，腐蝕性小，500℃下不考慮分解，但其熱導(dǎo)率低，易發(fā)生局部過(guò)熱。其中二元熔鹽KNO3-NaNO3（Solar Salt，質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為40％和60％）及三元熔鹽KNO3-NaNO2-NaNO3（HTS，質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為53％、40％和7％，下同）被作為傳、儲(chǔ)熱一體的介質(zhì)在國(guó)外的太陽(yáng)能熱發(fā)電站廣泛使用。含NaNO2的三元熔鹽得到很多學(xué)者的研究，J.Jr.Alexander等［9］和W.E.Kirst等［10］通過(guò)研究發(fā)現(xiàn)，KNO3-NaNO2-NaNO3三元熔鹽在454.4℃以下有較好的化學(xué)穩(wěn)定性。D.Kearney等［11］還研究確定了熔鹽的上限溫度為535℃。幾種常見(jiàn)硝酸熔鹽的物理化學(xué)特性如表2所示。

表2 常見(jiàn)硝酸熔鹽在400℃時(shí)的物理化學(xué)特性［12-13］

中國(guó)在熔鹽爐中所用的HTS熔融鹽使用溫度通常不超過(guò)500℃，因?yàn)楫?dāng)溫度高于500℃時(shí)亞硝酸鹽會(huì)在空氣中氧化，從而導(dǎo)致亞硝酸鹽分解，熔點(diǎn)上升。彭強(qiáng)等［14］以HTS鹽為基元和添加劑制備了多元混合熔鹽，發(fā)現(xiàn)添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5％的添加劑additive A，最佳操作溫度可提升至550℃，有效提高了混合熔鹽的蓄熱效率。于建國(guó)等［15］在這種三元熔鹽的基礎(chǔ)上加入了LiNO3，使其最佳使用溫度范圍達(dá)到250～550℃，但是LiNO3加入的同時(shí)也提高了成本，在工業(yè)應(yīng)用中受到一定限制。

從目前的研究來(lái)看，熔鹽儲(chǔ)熱材料大部分都是相同酸根的二元鹽或三元鹽的混合，以制得不同溫度范圍的熔融鹽。常春等［16］的研究表明，熔融鹽工作溫度范圍廣范，上限溫度可以達(dá)到500℃以上，因此可用作超臨發(fā)電機(jī)組的熱源，有效降低儲(chǔ)熱成本。除此之外，熔融鹽儲(chǔ)熱技術(shù)之所以成為當(dāng)前太陽(yáng)能熱發(fā)電技術(shù)研究的重要方向，是因?yàn)槿廴邴}可同時(shí)作為儲(chǔ)熱材料和傳熱的介質(zhì)，起到傳熱儲(chǔ)熱一體的效果，在提高了發(fā)電效率的同時(shí)又降低了發(fā)電成本。然而在其使用過(guò)程中仍存在一些不足：1）凝固點(diǎn)溫度高。一般工業(yè)中采用的熔融硝酸鹽其凝固點(diǎn)為140～240℃。為了避免發(fā)生凍堵，整個(gè)傳熱儲(chǔ)熱體系都需要有嚴(yán)格的保溫和伴熱措施。2）腐蝕設(shè)備。熔融鹽中存在對(duì)金屬材料有較大腐蝕危害的Cl-，可導(dǎo)致點(diǎn)腐蝕、縫隙腐蝕和應(yīng)力腐蝕的發(fā)生。

綜合來(lái)看，熔融鹽儲(chǔ)熱材料在其流動(dòng)性、高溫穩(wěn)定性、凝固點(diǎn)、使用溫度范圍等方面還有待提高。

3.2 熔融鹽與其他材料復(fù)合

3.2.1 熔融鹽與金屬

金屬基主要包括價(jià)格便宜、導(dǎo)熱性能優(yōu)良的鋁基（泡沫鋁）、銅基（泡沫銅）和鎳基相變材料等［17］。祁先進(jìn)［18］采用真空中共混熔融將金屬基（泡沫鎳）與KNO3、Li2CO3、Na2CO3、LiOH和NaOH等熔融鹽在一定溫度下復(fù)合，成功制得了高溫下具高儲(chǔ)能密度的各類鎳基復(fù)合儲(chǔ)熱材料。王勝林等［19］研究了用熔融鹽浸滲多孔鎳基，并對(duì)此熔融鹽的儲(chǔ)能密度做了研究。為了更有效地預(yù)測(cè)泡沫金屬基復(fù)合相變材料（composite phase change material，CPCM）的導(dǎo)熱性能，徐偉強(qiáng)等［20］針對(duì)泡沫金屬基CPCM的微觀結(jié)構(gòu)特征提出了一種新的復(fù)合材料相分布模型。由結(jié)果可以看出，利用金屬添加物來(lái)提高儲(chǔ)熱材料的儲(chǔ)能密度具有一定的可行性。

3.2.2 熔融鹽與膨脹石墨

有研究者提出，以膨脹石墨為添加劑制備相變儲(chǔ)熱復(fù)合材料，可以達(dá)到提高導(dǎo)熱系數(shù)的效果［21-22］。張燾等［23］利用水溶液侵滲法制備了NaNO3-LiNO3/EG復(fù)合相變材料，和純相變材料相比，導(dǎo)熱系數(shù)提高了37.6％。D.Steiner等［24］研究了石墨/碳酸熔鹽儲(chǔ)熱材料。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當(dāng)添加石墨的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5％～30％時(shí)，石墨/碳酸熔鹽儲(chǔ)熱材料的導(dǎo)熱系數(shù)由3W/（m·K）升至25W/（m·K）。K.S.doCoutoAktay等［21］和S.Jegadheeswaran等［25］研究了膨脹石墨對(duì)熔融鹽儲(chǔ)熱材料NaNO3-KNO3的影響，采用浸滲法、冷壓法和熱壓法等研究了5種樣品，結(jié)果表明摻入石墨的相變材料有效導(dǎo)熱系數(shù)至少提高5倍。李月峰等［26］采用飽和水溶液混合攪拌法制備了NaNO3-LiNO3/EG復(fù)合高溫相變材料。結(jié)果表明，水溶液法制備相變材料的導(dǎo)熱率比擠壓法的低。

3.2.3 熔融鹽與陶瓷

無(wú)機(jī)鹽/陶瓷基體相變復(fù)合材料是由相變材料（無(wú)機(jī)鹽）分布在多微孔的陶瓷基體中復(fù)合而成的，可同時(shí)利用陶瓷基材料的顯熱和無(wú)機(jī)鹽的相變潛熱儲(chǔ)熱。目前，已制備的無(wú)機(jī)鹽陶瓷有Na2CO3-BaCO3/MgO、Na2SO4/SiO2和NaNO3/MgO，其熱物性見(jiàn)表3［27］。E.Hame等［28］和A.Glück等［29］利用Na2SO4/SiO2制成高溫蓄熱磚，結(jié)果表明，含20％（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）無(wú)機(jī)鹽的陶瓷體比相同體積的純陶瓷蓄熱量可提高2.5倍。王永軍等［30］采用粉末燒結(jié)工藝制備Na2SO4/MgO復(fù)合材料，理想配比為n（MgO）∶n（Na2SO4）=7∶3，使用溫度為900～1 000℃。

表3 無(wú)機(jī)鹽陶瓷基體復(fù)合相變材料的熱物性［27］

從文獻(xiàn)中可以看出，陶瓷與泡沫金屬基熔融鹽儲(chǔ)熱材料都是憑借毛細(xì)管張力使熔化后的無(wú)機(jī)鹽保留在機(jī)體內(nèi)而不會(huì)流出。石墨本身具有良好的耐腐蝕性，可將相變材料擠壓或浸漬到膨脹石墨層之間，這使得膨脹石墨成為高溫相變材料的基體之一［31-32］。研究者研制熔融鹽與其他材料復(fù)合的目的在于提高熔融鹽的導(dǎo)熱率、儲(chǔ)熱密度或是解決熔融鹽對(duì)容器的腐蝕性問(wèn)題。

4 儲(chǔ)熱材料研究方向與結(jié)語(yǔ)

目前太陽(yáng)能熱發(fā)電熔融鹽儲(chǔ)熱材料的研究主要集中在以下幾個(gè)方面：1）多元熔鹽共混制得高熔點(diǎn)，熱穩(wěn)定性好的鹽；2）尋找合適的材料對(duì)已有熔融鹽儲(chǔ)熱材料進(jìn)行改性以提高其導(dǎo)熱性能及其儲(chǔ)能密度；3）尋找合適的基體材料，解決熔融鹽封裝問(wèn)題。為了實(shí)現(xiàn)儲(chǔ)熱技術(shù)，應(yīng)該考慮將換熱器的開(kāi)發(fā)與儲(chǔ)熱材料在太陽(yáng)能熱發(fā)電中的應(yīng)用相結(jié)合；從材料復(fù)合的角度來(lái)看，研究新的復(fù)合手段和復(fù)合技術(shù)非常有必要，同時(shí)研究掌握多元鹽之間的復(fù)合原則也是一個(gè)重要的途徑。另外，中國(guó)新疆鈉硝石礦產(chǎn)量高達(dá)2.5億t，是世界上最大的鈉硝石礦富集區(qū)，由于其豐富的礦物資源和其中含有的大量可溶性鹽類（如NaNO3、NaCl、Na2SO4），鈉硝石有望成為最具開(kāi)發(fā)應(yīng)用價(jià)值的儲(chǔ)熱材料的原材料。

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聯(lián)系方式：zhaoqian455614923@163.com

Research progress in high heat storage material ofmolten salt

Zhao Qian，Wang Junbo，Song Yukuan，Wang Ruijuan，An Zhaopeng，Liu Jiangnan
（College of Mechanical and Electrical Engineering，Xi′an Polytechnic University，Xi′an 710048，China）

Thermal storage technology is the key technology of solar thermal power generation industry，andmolten salt is the dominant material of the heat storage industry.The conception and type of heat storage material were introduced.The development trend of solar thermal power generation at home and abroad was summarized，and the advantages and disadvantages of the carbonate，chloride，and nitrate as heat storage materials were compared.The research progress ofmolten salt，the composite ofmolten salt and other materials，such as metal，expanded graphite，and ceramics，was reviewed，and the views of avoiding isolated research and developing composite technology in heat storage materials were put forward.

thermal storage；solar thermal power generation；molten salt

TQ127.13

A

1006-4990（2014）11-0005-04

2014-05-15

趙倩（1989— ），女，碩士研究生，主要研究方向?yàn)閺?fù)合材料。