孫建友 鄒 楊 嚴 睿 朱貴鳳 李光超 陳 亮 李東倉 徐洪杰

1（中國科學院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

2（中國科學院核輻射與核能技術(shù)重點實驗室 上海 201800）

3（蘭州大學 核科學與技術(shù)學院 蘭州 730000）

球床氟鹽冷卻高溫堆中6Li摩爾濃度對冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)影響的研究

孫建友1,3鄒 楊1,2嚴 睿1朱貴鳳1李光超1陳 亮1,3李東倉3徐洪杰1,2

1（中國科學院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

2（中國科學院核輻射與核能技術(shù)重點實驗室 上海 201800）

3（蘭州大學 核科學與技術(shù)學院 蘭州 730000）

球床氟鹽冷卻高溫反應(yīng)堆作為第四代反應(yīng)堆，選用2LiF-BeF2做冷卻劑。2LiF-BeF2中含有微觀吸收截面很大6Li核素，其摩爾含量會對冷卻劑的溫度反應(yīng)性系數(shù)造成影響，因此研究6Li摩爾含量對冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)的影響十分必要。本文以無限球床為計算模型，利用SCALE6 (Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation)對不同6Li摩爾含量的冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)進行研究。分析結(jié)果表明，當冷卻劑中6Li摩爾含量占Li元素總量的0.005%時，冷卻劑中6Li和7Li的宏觀吸收截面大致相當；隨著6Li摩爾含量的增大，冷卻劑的溫度反應(yīng)性系數(shù)由負向正轉(zhuǎn)變，并逐漸增大；基于四因子公式的分析表明，引起冷卻劑的溫度反應(yīng)性系數(shù)由負變正的主要因素為熱中子利用系數(shù)的變化。

無限球床，6Li摩爾含量，宏觀吸收截面，四因子，溫度反應(yīng)性系數(shù)

2001-2003年期間，美國橡樹嶺國家實驗室(Oak Ridge National Laboratory, ORNL)、桑地亞國家實驗室(Sandia National Laboratory, SNL)和加利福尼亞大學伯克利分校(University of California, Berkeley, UCB)共同發(fā)展了先進高溫堆(AHTR)的概念。2006-2008年期間，這個團隊（主要是UCB）對球床先進高溫堆(Pebble Bed Advanced High Temperature Reactor, PB-AHTR)進行了設(shè)計[1]。先進高溫堆的核心特點主要有：(1) 使用氟鹽進行冷卻；(2) 使用包覆顆粒燃料。由于繼承了熔鹽堆（氟鹽冷卻）和高溫氣冷堆（包覆燃料顆粒）等反應(yīng)堆的眾多優(yōu)點和技術(shù)基礎(chǔ)，評估認為氟鹽冷卻高溫反應(yīng)堆具有良好的經(jīng)濟性、安全性、可持續(xù)性和防核擴散性，其商業(yè)化在當前技術(shù)基礎(chǔ)條件下具有極高的可行性[2-4]。

2LiF-BeF2由于其高比熱容、低粘度、較低的中子吸收性能和較好的慢化能力[5]等特點，在眾多候選的氟鹽中脫穎而出，被認為是球床氟鹽冷卻高溫堆的首選冷卻劑。2LiF-BeF2的組成元素之一Li元素的天然同位素中主要含有6Li和7Li核素，其中6Li核素的中子微觀吸收截面較大，屬于中子毒物，因此需要嚴格控制2LiF-BeF2鹽中6Li的含量。研究發(fā)現(xiàn)，冷卻劑中6Li的摩爾濃度對冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)的影響顯著，冷卻劑的溫度反應(yīng)性系數(shù)隨6Li摩爾含量的增大由負向正轉(zhuǎn)變，并逐漸增大。本文利用SCALE6 (Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation)程序?qū)η虼卜}冷卻高溫堆冷卻劑2LiF-BeF2中6Li摩爾濃度對冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)的影響進行了定量研究。

1 程序介紹和計算模型

1.1程序介紹

SCALE6程序系統(tǒng)是由美國橡樹嶺國家實驗室開發(fā)并維護的許可評估標準化計算機分析程序包，主要用于核反應(yīng)堆物理計算、臨界安全分析和輻射屏蔽計算分析等方面[6]。它是一個模塊化的程序系統(tǒng)，系統(tǒng)中控制模塊順序調(diào)用各模塊完成特定的任務(wù)。整個SCALE系統(tǒng)包含了數(shù)據(jù)庫、截面處理程序、輻射輸運程序及燃料燃耗和活化分析等功能，這些功能以模塊形式用于反應(yīng)堆的臨界計算和屏蔽分析等。SCALE程序中包含數(shù)個獨立的多群截面庫，用來進行反應(yīng)堆臨界安全分析。通用中子反應(yīng)截面庫包括238-ENDF/B-V和44-ENDF/B-V中子庫，本計算采用的是238-ENDF/B-V中子庫。

KENO V.a 3-D蒙特卡羅臨界計算機模塊是SCALE的主要的臨界安全分析工具，是用于確定有效增值因數(shù)(keff)的3-D（三維）多群蒙特卡羅程序。其中包含的建立模型的基本幾何體包括長方體、圓柱體、球體、半球體以及數(shù)組。GENWGTS 和GWAS可以生成KENO的權(quán)重庫，KMART (KENO Module for Activity-Reaction Rate Tabulation)是KENO V.a中的用于生成核素活性表和權(quán)重譜的后處理程序[7]。K5TOK6和C5TOC6是兩個比較實用的程序，這兩個程序可以獨立地把KENOV.a和CSAS的輸入文件轉(zhuǎn)變成KENO-VI和CSAS6的輸入文件。AWL、MAL和WGT以ASCII和二進制碼的形式分別轉(zhuǎn)換成AMPX的工作格式庫、KENO的反照率庫和KENO的權(quán)重庫。LSULIB以ASCII和二進制碼的形式轉(zhuǎn)換成CENTRM的點截面庫。

1.2計算模型

為了使本工作對球床氟鹽冷卻高溫堆有普遍意義，本文以無限球床模型作為研究基礎(chǔ)，以全反射邊界條件的單柵元晶胞作為計算模型，燃料球的體積填充率為65%。研究采用的燃料球為含有包覆燃料顆粒的球形燃料元件，燃料球以及包覆顆粒(Tristructural-isotropic Particle, TRISO)的結(jié)構(gòu)如圖1所示[8]。計算中使用的相關(guān)數(shù)據(jù)有：燃料球內(nèi)的TRISO隨機分散在密度為1.73 g·cm-3的石墨基質(zhì)內(nèi)，TRISO的體積填充率為7.5%，燃料中235U富集度為17.08%；表1是燃料球的具體參數(shù)。2LiF-BeF2的熔點是459 °C、沸點是1 430 °C，密度為2.280-0.0004884×T g·cm-3[9]。本文選取2LiF-BeF2中6Li摩爾含量分別為：0.003%、0.005%、0.007%、0.01%、0.015%、0.02%、0.026%、0.03%、0.04%、0.05%進行研究；計算采用粒子數(shù)為100000，循環(huán)代數(shù)為200，k∞能達到的精確度為±0.00015。

圖1 燃料球和TRISO的結(jié)構(gòu)圖[8]Fig.1 Pebbles and TRISO fuel particle design[8].

表1 Pebble的參數(shù)Table 1 Parameters of pebble.

2 結(jié)果與討論

2.16Li摩爾含量對冷卻劑宏觀吸收截面的影響及冷卻劑中6Li摩爾含量的選擇

研究表明，冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)主要受其吸收能力的影響，而2LiF-BeF2的吸收能力主要受6Li摩爾含量的影響，研究6Li摩爾含量對2LiF-BeF2宏觀吸收截面的影響，對冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)的研究至關(guān)重要。

圖2是6Li摩爾含量與2LiF-BeF2宏觀吸收截面的關(guān)系，可以看出，2LiF-BeF2的宏觀吸收截面隨6Li摩爾含量增大。

圖2 2LiF-BeF2的宏觀吸收截面Fig.2 Macroscopic neutron absorption cross section of 2LiF-BeF2.

圖3 是6Li、7Li、Be和F的微觀吸收截面，可以看出，6Li的微觀吸收截面比7Li的微觀吸收截面大4個數(shù)量級，比Be和F的微觀吸收截面大5個數(shù)量級，可見6Li是2LiF-BeF2中需要重點考慮的中子吸收核素，其摩爾含量必須嚴格控制。

圖3 四種核素的微觀吸收截面Fig.3 Microscopic thermal neutron absorption cross section of 6Li,7Li, Be and F.

由于6Li比7Li的微觀吸收截面大的多，研究Li元素的兩種核素不同摩爾比的宏觀吸收截面的關(guān)系對冷卻劑很重要。研究表明，2LiF-BeF2中6Li的摩爾含量為0.005%時，6Li與7Li的宏觀吸收截面幾乎相同，如圖4所示。6Li的摩爾含量大于0.005%時，6Li是影響冷卻劑中子吸收能力的主要核素；6Li的摩爾含量小于0.005%時，7Li是影響冷卻劑中子吸收能力的主要核素，所以把6Li摩爾含量降低到0.005%以下意義不大，一般認為將6Li的摩爾含量控制在其宏觀中子吸收能力與7Li相當時最合適。

圖4 6Li與7Li的宏觀吸收截面Fig.4 Macroscopic thermal neutron absorption cross section of 6Li and 7Li.

2.2冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)

球床氟鹽冷卻高溫堆的冷卻劑溫度變化導(dǎo)致的效應(yīng)主要有兩方面：一是溫度升高引起冷卻劑密度減小所帶來的密度效應(yīng)；二是冷卻劑組成核素的微觀截面的溫度效應(yīng)。第一種效應(yīng)又分為密度變化導(dǎo)致的冷卻劑吸收能力和慢化能力的變化兩種分支效應(yīng)；第二種效應(yīng)是截面的多普勒效應(yīng)。以下利用四因子公式對不同6Li摩爾含量的冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)進行研究，分析影響冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)的關(guān)鍵因素。

k∞是無限增殖因數(shù)，它是快中子增殖因數(shù)ε、逃脫共振俘獲概率p、有效裂變中子數(shù)η和熱中子利用系數(shù)?共同作用的結(jié)果，分析冷卻劑中6Li摩爾含量對溫度反應(yīng)性系數(shù)的影響，關(guān)鍵是對四因子的分析。四因子公式如式(1)所示：

四個因子的求解公式如式(2) - (5)[10-11]所示：

式中，Σf,1是快中子裂變截面；Σf,2是熱中子裂變截面；Σa,1是快中子吸收截面；Σa,2是熱中子吸收截面；Φ1是快中子通量；Φ2是熱中子通量；γ是每次裂變的中子份額；Σf是燃料核熱中子裂變截面；Σa是燃料熱中子吸收截面。熱區(qū)分群為0-0.625 eV，快中子區(qū)分群0.625 eV-10 MeV。

式(6)是溫度反應(yīng)性系數(shù)的求解公式：

對上述公式中的相關(guān)要素進行數(shù)學近似處理，得出溫度反應(yīng)性系數(shù)的表達式如式(7)所示：

定義A=εpη，B=εpf，C=εηf，D=pηf，其中A、B、C、D為常數(shù)，此時：

由式(8)可以看出，冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)可以近似分解為式(8)右邊分子中的四個子項的加和，對四個子項進行分析，得出6Li摩爾含量對冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)影響的關(guān)鍵因素。

表2是冷卻劑溫度為880 K和980 K時，不同6Li摩爾含量對應(yīng)的四因子和k∞值。6Li的摩爾含量越大，冷卻劑的吸收作用越大，導(dǎo)致?減小，所以k∞隨6Li摩爾含量的增大而減小。表3是冷卻劑溫度從T1=880 K增加到T2=980 K，ΔT=100 K變化范圍內(nèi)，冷卻劑密度和截面的總效應(yīng)以及截面效應(yīng)對四因子的影響。從表3可以看出，隨著6Li摩爾含量變大，截面效應(yīng)對四因子的影響很小，四因子的變化主要是由密度效應(yīng)引起，這說明密度效應(yīng)是影響冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)的主要因素；四個因子的變化值Δε、Δp、Δη、Δ?隨6Li摩爾含量的變化情況中可以看出，Δ?隨6Li摩爾含量的變化最大。

如表4所示，當冷卻劑溫度升高時，密度減小，冷卻劑排出，導(dǎo)致其中子吸收能力減小和燃料中子吸收份額增大，所以?增大，Δ?＞0；由于6Li摩爾含量對冷卻劑吸收作用的影響較大，冷卻劑中6Li的摩爾含量越大，冷卻劑排出效應(yīng)對其吸收能力的影響越大，所以Δ?隨6Li摩爾含量增大。

從表5可以看出，Δ?和Δε對冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)有正貢獻，Δη和Δp對冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)有負貢獻；Δ?項對冷卻劑的溫度反應(yīng)性系數(shù)影響較大，其他三項影響不大；當6Li摩爾含量為0.003%時，Δ?對冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)的貢獻所占比例較小，此時冷卻劑的溫度反應(yīng)性系數(shù)為負值；隨著6Li摩爾含量的增大，Δ?項對冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)的貢獻所占比例增大，此時冷卻劑的溫度反應(yīng)性系數(shù)由負值變?yōu)檎?，并逐漸增大。由此得出結(jié)論：6Li摩爾含量對Δ?的影響是其影響冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)的主要原因，并且Δ?隨6Li摩爾含量增大，導(dǎo)致冷卻劑的溫度反應(yīng)性系數(shù)隨6Li摩爾含量的增大由負值變?yōu)檎?，并逐漸增大。

表2 冷卻劑中6Li摩爾含量對四因子和無限增殖因數(shù)的影響Table 2 Four factors and k∞ as a function of the mole content of 6Li of 2LiF-BeF2.

表3 溫度對四個因子的影響Table 3 Four factors as a function of temperature.

表4 溫度冷卻劑、燃料的熱中子吸收份額的變化和燃料的熱中子裂變份額的影響Table 4 Thermal absorption fraction of coolant and fuel and thermal fission of fuel as a function of temperature.

表5 Δf、Δη、Δp和Δε對溫度反應(yīng)性系數(shù)的影響Table 5 Coolant temperature reactivity coefficient as a function of Δf, Δη, Δp and Δε.

6Li摩爾含量為0.005%時，并非所有球床氟鹽冷卻高溫堆冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)都是正值。球床氟鹽冷卻高溫堆冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)除了與6Li摩爾濃度有關(guān)外，還與堆芯中子泄漏有關(guān)。本文以全反射邊界條件的單柵元晶胞作為計算模型時，相當于堆芯體積無限大的球床氟鹽冷卻高溫堆，堆芯無中子泄漏。堆芯體積無限大與堆芯體積有限大的球床氟鹽冷卻高溫堆相比，6Li摩爾濃度相同時，冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)的值并不相同，冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)隨體積的變化趨勢尚需研究。

3 結(jié)語

球床氟鹽冷卻高溫堆的冷卻劑2LiF-BeF2中6Li核素具有較大的微觀吸收截面，推薦6Li和7Li宏觀吸收截面相當時的富集度最佳，此時6Li摩爾含量約為0.005%。

溫度對熱中子利用系數(shù)?的影響是引起無限球床氟鹽冷卻高溫反應(yīng)堆冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)變化的主要原因：冷卻劑溫度升高時，隨6Li摩爾含量的增加，Δ?增大，導(dǎo)致冷卻劑的溫度反應(yīng)性系數(shù)從負反饋變?yōu)檎答?，并且隨著6Li摩爾含量增大。

本文研究了6Li摩爾含量對于冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)的影響，實際反應(yīng)堆中影響冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)的因素眾多，比如：堆芯中子泄漏率、可燃毒物的添加等，因此后續(xù)需要從各方面對于冷卻劑溫度反應(yīng)性系數(shù)進行綜合研究。

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CLCTL326

Analysis of the coolant reactivity coefficients of FHRs with6Li contents of coolant

SUN Jianyou1,3ZOU Yang1,2YAN Rui1ZHU Guifeng1LI Guangchao1CHEN Liang1,3LI Dongcang3XU Hongjie1,2
1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China)
2(Key Laboratory of Nuclear Radiation and Nuclear Energy Technology, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China) 3(School of Nuclear Science and Technology, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China)

Background:The6Li in the coolant 2LiF-BeF2of Fluoride-Salt-Cooled High Temperature Reactors, one type of generation IV, has a large microscopic thermal neutron absorption cross section.Purpose:The impact of6Li concentration on the coolant temperature reactivity coefficient of Fluoride-Salt-Cooled High Temperature Reactors is reached.Methods:The coolant temperature reactivity coefficient was performed for Fluoride-Salt-Cooled High Temperature Reactors with different6Li molar compositions of 2LiF-BeF2as coolants by using the computer codes KENO in SCALE6 (Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation).Results:The neutron absorptive capability of6Li in the coolant equals to that of7Li when the6Li mole content is 0.005%. The results are given that the coolant temperature reactivity coefficient is changing from negative value to positive value with increasing of the6Li molar compositions of 2LiF-BeF2.Conclusion:Based on the analysis of the four factor formula, it can be concluded that the change of the thermal utilization coefficient mainly accounts for the increase of coolant temperature coefficient of reactivity.

Infinite bed,6Li molar compositions, Macroscopic absorption cross section Σa, Four factors, Coolant temperature reactivity coefficient

TL326

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.090605

中國科學院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技項目(No.XDA0201002)、上海市科學技術(shù)委員會項目(No.11JC1414900)、國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃

(No.2010CB934501)和國家自然科學基金(No.11005148)資助

孫建友，男，1984年出生，2009年畢業(yè)于青島科技大學，現(xiàn)為蘭州大學在讀碩士研究生，研究方向為反應(yīng)堆物理計算

徐洪杰，E-mail: xuhj@sinap.ac.cn

2014-02-19

2014-04-23