張一璠，陳玉霞，何巖，黃民生

（華東師范大學(xué) 環(huán)境科學(xué)系，上海 200062）

0 引 言

大量生活和工業(yè)廢水的排入，使城市內(nèi)河水體嚴(yán)重富營養(yǎng)化，甚至黑臭，處于嚴(yán)重厭氧狀態(tài)．但不少調(diào)查研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)外源污染物減少或完全截污的情況下，水體富營養(yǎng)化程度仍然沒有明顯好轉(zhuǎn)，沉積物中的內(nèi)源污染負(fù)荷已經(jīng)成為水體污染的主要來源［1－7］，這其中，氮超標(biāo)問題尤為突出［8］．針對這種狀況，曝氣技術(shù)已經(jīng)作為一種低成本并且見效快的方式來優(yōu)先應(yīng)用于城市河道的治理［9］．但在目前的具體工程實(shí)施中，曝氣運(yùn)行模式還較為粗放；關(guān)于曝氣擾動對內(nèi)源氮行為的影響，還僅局限于從復(fù)氧對溶解氧濃度貢獻(xiàn)的角度進(jìn)行探討．其實(shí)，還有很多環(huán)境因子的改變會對底泥內(nèi)源氮的釋放產(chǎn)生影響，例如水體的擾動和水溫等［10］．由曝氣產(chǎn)生的水體擾動對于內(nèi)源氮遷移轉(zhuǎn)化行為的影響則尚無定論［11－16］．

本研究設(shè)計(jì)了一套模擬河道底泥再懸浮裝置，通過測定不同曝氣強(qiáng)度的流速分布情況，分析了不同流速下流體所對應(yīng)的雷諾數(shù)（Re），并結(jié)合溶解氧（DO）濃度變化情況研究了不同流速條件下上覆水和不同深度底泥間隙水內(nèi)源氮營養(yǎng)鹽的轉(zhuǎn)化行為規(guī)律．這為優(yōu)化曝氣運(yùn)行邊界條件，有效解決黑臭河道氮超標(biāo)的治理難題提供了科學(xué)依據(jù)．

1 材料與方法

1．1 試驗(yàn)裝置

試驗(yàn)采用模擬河道底泥再懸浮裝置（見圖1），該裝置為跑道型水槽結(jié)構(gòu)，其直道長160 cm，深100cm，彎道直徑10cm．由水流推進(jìn)器、支架、電器控制箱（內(nèi)含變頻調(diào)速器）、隔水墻和取樣閥等部件組成．其外壁用黑色不透明膠紙包裹做避光處理．考慮到本地的氣候特點(diǎn)，在裝置頂部加蓋頂棚，預(yù)防臺風(fēng)等惡劣天氣所產(chǎn)生的影響．裝置的水流推進(jìn)依靠90EYT191A3型直流電動機(jī)帶動倒扇形轉(zhuǎn)刷，轉(zhuǎn)刷浸沒深度10cm，轉(zhuǎn)刷直徑5cm，轉(zhuǎn)速變更由可調(diào)式支架及變頻調(diào)速器調(diào)節(jié)水流推進(jìn)器完成．另外，在裝置外壁上設(shè)有上覆水和底泥采樣閥門，黑泥層、浮泥層和上覆水采樣閥門分別設(shè)置在距離裝置底部15cm、30cm和65 cm處．

1．2 試驗(yàn)地點(diǎn)和材料

試驗(yàn)原水和底泥取自上海市普陀區(qū)工業(yè)河，該河位于桃浦鎮(zhèn)境內(nèi)，西段連接張涇河并被鐵路截?cái)啵瑬|段經(jīng)過試驗(yàn)裝置所在地勤豐泵站并與桃浦河連接．河水基本處于滯留狀態(tài)．該河道主要污染類型為工業(yè)廢水，其次為兩岸居民區(qū)排放的生活污水和建筑垃圾，河水嚴(yán)重黑臭．

圖1 試驗(yàn)裝置圖Fig．1 Schematic diagram of the laboratory experiment

浮泥層和黑泥層底泥根據(jù)設(shè)計(jì)深度使用柱狀采泥器采集并鋪設(shè)在裝置中（底泥采集深度近似裝置中的設(shè)計(jì)，水深約為50～60cm），從下往上依次鋪設(shè)細(xì)砂層、黑泥層和浮泥層，其平均厚度依次為5cm、20cm和10cm．底泥基本性質(zhì)見表2．上覆水深約55cm，通過真空水泵從河道抽取新鮮河水獲得（原水水質(zhì)見表1）．加注上覆水時(shí)注意緩慢注入，以減少對底泥的擾動．

表1 原水水質(zhì)Tab．1 Quality of raw wastewater

表2 供試底泥基本性質(zhì)Tab．2 Some physical and chemical properties of studied sediment

1．3 試驗(yàn)方法

1．3．1 樣品采集及保存

每個(gè)工況運(yùn)行前靜置3d，電機(jī)開啟之后每間隔3d采集1次樣品，包括上覆水樣和泥樣（獲得間隙水樣）．每個(gè)工況運(yùn)行時(shí)間為30d左右．水樣采集使用聚乙烯瓶保存，泥樣采集后用自封袋密封避光保存，之后將它們立即運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室．其中，浮泥層和黑泥層泥樣在4℃下4 000r·min－1低溫冷凍離心30min，取上清液，經(jīng)0．45μm濾膜過濾后作為間隙水樣立即進(jìn)行理化指標(biāo)分析［18］．

1．3．2 流速測定及雷諾數(shù)計(jì)算

本研究通過流速儀法測定水流速度［19，20］，并采用表征流體流態(tài)的參數(shù)——雷諾數(shù)（Re）（計(jì)算公式如下），來間接反映曝氣復(fù)氧產(chǎn)生的泥水界面擾動程度．根據(jù)裝置尺寸和設(shè)計(jì)要求將流速測定點(diǎn)分布在20個(gè)不同的坐標(biāo)（見圖2），圖中X軸坐標(biāo)表示與左側(cè)曝氣機(jī)距離，Y軸坐標(biāo)表示水深，單位均為cm．多普勒超聲波流速儀為Starflow ultrasonic dopplar flow recorder model 6526E（Unidata，Australia）．通過調(diào)整曝氣機(jī)的充氧速率，使水體平均流速分別為：24．7、28．8、32．0和37．2cm／s，并記為工況1、2、3和4，其對應(yīng)平均水溫依次為19．1、25．6、28．9和16．5℃．

本研究模擬天然河道，其雷諾數(shù)計(jì)算與明渠相似，該雷諾數(shù)定義為其中，ν為流體的平均流速，單位m／s；μ為流體的動力粘度，單位Pa·s；R為流束的特征長度（cm），用水力半徑表示，

圖2 流速測量點(diǎn)Fig．2 Measuring point of flow velocity

1．3．3 理化指標(biāo)項(xiàng)目

本模擬試驗(yàn)在工況開始運(yùn)行之前測定原水水質(zhì)指標(biāo)，并在采樣開始后測定上覆水和間隙水的氨氮（NH4＋－N），亞硝氮（NO2－－N），硝氮（NO3－－N）和總氮（TN）濃度．而上覆水在每次采樣時(shí)還要測定溶解氧（DO）濃度值和水溫（T），其測定點(diǎn)與流速測定點(diǎn)保持一致．具體標(biāo)準(zhǔn)分析方法見表3．

表3 水質(zhì)理化指標(biāo)分析方法［21］Tab．3 The measurements and methods for water quality parameters

1．3．4 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的相關(guān)性分析由SPSS 18．0統(tǒng)計(jì)軟件完成．

2 結(jié)果與分析

2．1 流態(tài)分布分析

本模擬裝置由曝氣轉(zhuǎn)刷提供的動能驅(qū)使水槽內(nèi)水循環(huán)流動．對于非圓型截面管路，其臨界雷諾數(shù)Rec≈500，計(jì)算工況1、2、3和4對應(yīng)的雷諾數(shù)范圍分別為967～1 311、1 310～1 810、1 592～2 113以及1 518～1 736，說明其流態(tài)都位于紊流區(qū)．當(dāng)流速大的時(shí)候，流態(tài)分布較激烈；但是水體溫度影響水的動力粘度，溫度越低，水的動力粘度越大，雷諾數(shù)反而變?。硗?，工況0為對照組，處于靜止?fàn)顟B(tài)，流速為0．

2．2 溶解氧（DO）濃度變化測量結(jié)果

使用便攜式溶氧儀于試驗(yàn)現(xiàn)場測得上覆水體DO濃度，其中，DO初始濃度為每個(gè)工況開始運(yùn)行前原水溶解氧濃度，而DO最終濃度表示每個(gè)工況結(jié)束時(shí)溶解氧濃度．結(jié)果如表4．

表4 5個(gè)工況上覆水體DO濃度測量結(jié)果Tab．4 DO concentration measuring results under five regimes mg／L

工況0由于處于靜置狀態(tài)，其溶解氧濃度變化最?。r1和2的DO變化量隨著擾動程度的增加而增加，說明擾動越強(qiáng)，復(fù)氧能力越強(qiáng)．其中，工況2中擾動程度較低，底泥中氨氮釋放較慢，溶解氧消耗較慢，因此，其溶解氧濃度增量最多．在工況3中，由于水溫較高，光照較強(qiáng)，水體中具有光合泌氧作用的浮游生物大量繁殖，這使得DO濃度初始值較高；而該工況的擾動強(qiáng)度最為劇烈，上層底泥懸浮性強(qiáng)，其中有機(jī)質(zhì)大量好氧降解，并且表層底泥中氨氮釋放量強(qiáng)，這都消耗了大量上覆水體中的溶解氧，致使DO濃度增加量很少［22］．工況4水溫最低，有機(jī)質(zhì)分解較慢，較之還原性物質(zhì)的耗氧速率，水體復(fù)氧速率很快，因此上覆水體中DO濃度較快達(dá)到平衡．

2．3 底泥和上覆水體氮營養(yǎng)鹽的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律

在5種不同工況中，每個(gè)工況開始運(yùn)行之前測定4種形態(tài)氮的濃度初始值，現(xiàn)將上覆水、浮泥層間隙水和黑泥層間隙水的氨氮、亞硝氮、硝氮和總氮濃度值分別列于表5、6和7中．

表5 各工況上覆水4種形態(tài)氮濃度初始值Tab．5 Initial value of four kinds nitrogen concentration of overlying water mg／L

表6 各工況浮泥層間隙水4種形態(tài)氮濃度初始值Tab．6 Initial value of four kinds nitrogen concentration of pore water of fluid mud layer mg／L

表7 各工況黑泥層間隙水4種形態(tài)氮濃度初始值Tab．7 Initial value of four kinds nitrogen concentration of pore water of black layer mg／L

2．3．1 底泥和上覆水體氨氮濃度變化率

氨氮是一種還原形態(tài)氮，不同水體擾動程度造成的氨氮釋放速率和由其產(chǎn)生的不同DO濃度水平對整個(gè)系統(tǒng)中氨氮濃度變化具有重要的影響．

濃度變化率為工況開始進(jìn)水到結(jié)束時(shí)濃度變化差值與初始濃度的比值，以百分率表示．正值表示氮營養(yǎng)鹽得到去除，負(fù)值表示氮營養(yǎng)鹽積累．不同工況上覆水，浮泥層間隙水和黑泥層間隙水氨氮濃度變化率見圖3．

圖3 不同工況氨氮濃度變化率Fig．3 Variation rate of ammonia of five turbulent conditions

由圖3，通過比較5個(gè)不同工況發(fā)現(xiàn)，在工況2中，上覆水和黑泥層間隙水中的氨氮濃度減少得最多，其上覆水體的增氧能力最強(qiáng)，溶解氧濃度增加了6．54mg／L．上覆水體原水中氨氮大量被氨氧化為亞硝氮或者硝氮，在工況運(yùn)行中后期，溶解氧階段性消耗量大，使得之前氧化產(chǎn)生的硝氮和亞硝氮在相對較低溶解氧濃度條件下反硝化生成氣態(tài)氮溢出大氣，這為溶解氧再次充入上覆水體創(chuàng)造了條件．并且，該工況運(yùn)行后期水溫升高，光照強(qiáng)度增大，這都使得上覆水體溶解氧濃度增量在工況運(yùn)行結(jié)束的時(shí)候居于高位．由于上覆水體溶解氧增量大，并且之前浮泥層氨氮消耗大，使得DO向黑泥層擴(kuò)散較多，使得黑泥層氨氮大量被氧化．在工況3中，浮泥層間隙水中氨氮濃度降低得最多．這主要是因?yàn)槿芙庋醭跏紳舛雀?，達(dá)到7．06mg／L，加之較強(qiáng)的擾動使得浮泥層含氮有機(jī)質(zhì)降解快，滲入間隙水的氨氮大量釋放進(jìn)入上覆水，由于較為穩(wěn)定的高溶解氧濃度使得硝化反應(yīng)不斷，這消耗了大量氨氮．通過對雷諾數(shù)值的比較，工況3的擾動程度大于工況2，導(dǎo)致浮泥層向上覆水釋放氨氮加快．這時(shí)，工況3浮泥層間隙水中氨氮濃度降低更為明顯．工況0由于是靜置對照組，其溶解氧變化不大，并且沒有擾動作用使底泥產(chǎn)生明顯的再懸浮，這使得其上覆水的氨氮濃度變化最?。?/p>

2．3．2 底泥NOX－N濃度變化率

亞硝氮和硝氮是氨氧化反應(yīng)的產(chǎn)物．其中，亞硝氮是作為硝化和反硝化的一種中間產(chǎn)物而存在的．亞硝氮濃度和硝氮濃度在不同工況中的變化率如圖4和圖5．

圖4 不同工況亞硝氮濃度變化率Fig．4 Variation rate of nitrite of five turbulent conditions

圖5 不同工況硝氮濃度變化率Fig．5 Variation rate of nitrate of five turbulent conditions

硝化反應(yīng)由兩個(gè)步驟完成：首先，氨氧化細(xì)菌（ammonia－oxidizing bacteria，AOB）將氨氮氧化為亞硝酸鹽，然后由亞硝酸鹽氧化菌（nitrite－oxidizing bacteria，NOB）把亞硝酸鹽氧化為硝酸鹽．其中第一個(gè)步驟是硝化作用的限速步驟．AOB受DO、pH、溫度和游離氨氮（free ammonia，F(xiàn)A）濃度影響．

如圖4，工況1中的上覆水、浮泥層間隙水和黑泥層間隙水的亞硝氮濃度都是升高最多的，而亞硝氮濃度下降最明顯的是工況4．在4個(gè)產(chǎn)生擾動的工況中，工況1溶解氧終濃度是最低的，但其溶解氧增加量僅次于工況2，增加了5．11mg／L．考慮到工況1上覆水和浮泥層含氮有機(jī)質(zhì)降解使得游離氨氮產(chǎn)生一定積累，在一定溫度條件下，亞硝氮在不同深度中出現(xiàn)不同程度的積累，相對工況1的溶解氧終濃度水平，亞硝氮產(chǎn)生的積累會抑制亞硝氮到硝氮的氧化反應(yīng)，這主要是由于NOB受到抑制造成的，而抑制NOB的主要因素是FA和pH［23－25］．在工況1中pH逐漸升高到7．5～8．0左右，這是AOB的最適生長范圍，但是卻超出了NOB最適生長范圍．有研究表明，當(dāng)FA濃度在降到0．5～3．0mg／L時(shí)，上覆水中硝氮濃度逐漸上升［26］．另外，由于黑泥層間隙水氨氮濃度和浮泥層間隙水亞硝氮濃度呈極顯著負(fù)相關(guān)（p＜0．01），表明黑泥層向浮泥層釋放了大量氨氮，這也是浮泥層大量積累亞硝氮的因素之一．總之，4個(gè)產(chǎn)生擾動的工況黑泥層亞硝氮積累量與擾動程度成負(fù)相關(guān)．

又如圖5，工況0中上覆水和兩種間隙水的硝氮濃度降低最多．該工況處于靜止?fàn)顟B(tài)，沒有產(chǎn)生擾動，相對的缺氧環(huán)境抑制了硝化反應(yīng)的進(jìn)行．工況0中的溶解氧基本維持在0．20～2．14mg／L之間，當(dāng)溶解氧濃度小于1．0mg／L時(shí)，底泥中氨氮釋放加快，這導(dǎo)致上覆水中處于相對厭氧狀態(tài)，相關(guān)微生物（例如反硝化細(xì)菌）會利用體系中有限的硝酸鹽和亞硝酸鹽中的氧進(jìn)行代謝，反硝化反應(yīng)加速．另外，在工況0中，較低的水溫和pH值偏低都使得硝化反應(yīng)難以進(jìn)行．因此該工況中硝酸鹽減少較多．通過相關(guān)性分析表明，工況0中上覆水硝氮與上覆水氨氮成極顯著負(fù)相關(guān)（p＜0．01），說明上覆水中氨氮濃度的增加導(dǎo)致硝氮的減少．系統(tǒng)中硝氮增加最多的是工況4，一方面，工況4中擾動強(qiáng)度較為劇烈，并且流速最快，這導(dǎo)致含氮有機(jī)質(zhì)降解產(chǎn)生的氨氮通過水流循環(huán)在裝置中分布較快，加上較高的初始溶解氧濃度和終濃度使得上覆水中硝化作用加強(qiáng)，上覆水中硝氮濃度升高，劇烈的擾動使得底泥再懸浮良好，底泥向上覆水釋放位于高水平，而硝氮向底泥中擴(kuò)散，表現(xiàn)為吸收狀態(tài)．不停地充氧使反硝作用被抑制，當(dāng)工況4運(yùn)行至后期時(shí)，硝化反應(yīng)和底泥釋放達(dá)到平衡．

2．3．3 底泥總氮濃度變化率

總氮是水中各種形態(tài)無機(jī)和有機(jī)氮的總量．是衡量水質(zhì)的重要指標(biāo)之一．不同工況總氮濃度變化率如圖6．

圖6 不同工況總氮濃度變化率Fig．6 Variation rate of total nitrogen of five turbulent conditions

如圖6，上覆水和浮泥層間隙水中總氮去除效果最好的是工況3，而黑泥層間隙水總氮去除效果最好的是工況1，工況3其次．綜合來講，工況3在系統(tǒng)中總氮去除效果最好．在工況3中，流速不是最大，通過雷諾數(shù)計(jì)算結(jié)果表明該工況擾動強(qiáng)度最大，說明總氮去除效果和流速大小不成正相關(guān)，而與擾動強(qiáng)度關(guān)系更為密切．在工況3運(yùn)行期間，其溶解氧濃度平均值最高，達(dá)到了7．53mg／L，這主要與擾動強(qiáng)度相關(guān)．?dāng)_動會導(dǎo)致底泥再懸浮，從而使得總氮大量釋放［27］．根據(jù)前面的分析，工況3浮泥層氨氮釋放最多，浮泥層氨氮釋放到上覆水后經(jīng)過硝化反應(yīng)與其中已經(jīng)發(fā)生硝化反應(yīng)的硝氮一起向下擴(kuò)散，并在強(qiáng)烈擾動下擴(kuò)散至溶解氧濃度較低的黑泥層進(jìn)行反硝化反應(yīng)或者厭氧氨氧化反應(yīng)．這使得浮泥層和上覆水總氮去除效果良好．另外，相關(guān)研究表明，高溶解氧水平會抑制總氮由底泥（主要是黑泥層）向上覆水釋放［28］，這可以推斷，在黑泥層內(nèi)部發(fā)生了一定的厭氧氨氧化反應(yīng)，從而使得黑泥層也有一定總氮去除效果．

綜上表明，工況0、2和3的黑泥層總氮與黑泥層氨氮成顯著正相關(guān)（p＜0．05），說明這3個(gè)工況的黑泥層總氮均以氨氮為主，它們向灰泥層和上覆水?dāng)U散；其中工況0和工況2沒有因?yàn)樯细菜南趸饔枚蚧夷鄬訑U(kuò)散硝氮，工況1、3和4上覆水由于生成了大量的硝氮而向灰泥層和黑泥層擴(kuò)散，工況0僅僅由灰泥層向黑泥層擴(kuò)散硝氮．另外，在5個(gè)工況中，上覆水均發(fā)生了硝化反應(yīng)產(chǎn)生硝氮，其中工況2和3對中間產(chǎn)物亞硝氮也有貢獻(xiàn)，工況1和4黑泥層亞硝氮均對灰泥層產(chǎn)生了擴(kuò)散，所以亞硝氮主要是從下往上擴(kuò)散，而硝氮主要是從上往下擴(kuò)散．在黑泥層中，5個(gè)工況均很難發(fā)生氧化反應(yīng)生成亞硝氮和硝氮，部分?jǐn)U散而來的亞硝氮和硝氮均在黑泥層發(fā)生反硝化反應(yīng)或者厭氧氨氧化反應(yīng)生成氮?dú)猓∟2）并逸出到大氣里面［29，30］．溶解氧越高，底泥內(nèi)源氮釋放和反硝化作用達(dá)到平衡的時(shí)間越短，反之越長［31］．通過對不同擾動強(qiáng)度下底泥內(nèi)源氮遷移轉(zhuǎn)化的相關(guān)性分析得到其過程示意圖（其中黑線代表5個(gè)工況均有的轉(zhuǎn)化過程，紅線表示曝氣擾動條件下的轉(zhuǎn)化過程）（如圖7）．

圖7 底泥內(nèi)源氮的遷移轉(zhuǎn)化過程Fig．7 Major migration and transformation process of sediment endogenous nitrogen

3 結(jié) 論

本研究通過河道底泥再懸浮裝置模擬水體擾動對黑臭河道內(nèi)源氮營養(yǎng)鹽賦存形式的影響，在不同水體擾動強(qiáng)度條件下，定量表征曝氣擾動影響底泥氮營養(yǎng)鹽遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律．結(jié)果表明：

（1）在4個(gè)不同曝氣擾動強(qiáng)度工況中，擾動越大，流速越大，紊流流態(tài)強(qiáng)度不同，DO的梯度分布也不同，由此對內(nèi)源氮的變化率也會產(chǎn)生不同影響．其中氨氮去除率最好的是工況2，亞硝氮去除率最好的是工況4，硝氮去除率最好的是工況0，總氮去除率最好的是工況3．

（2）在流速為28．8～32．0cm／s時(shí)，Re為1 810～2 113，DO平均值為5．08～7．50 mg／L，上覆水中氨氮和總氮去除效果較好，說明雷諾數(shù)與氨氮和總氮的去除關(guān)聯(lián)程度最大．

（3）與不產(chǎn)生曝氣擾動時(shí)相比，由于曝氣復(fù)氧作用，浮泥層呈現(xiàn)較高的亞硝氮和硝氮濃度，這導(dǎo)致二者分別向上覆水和黑泥層擴(kuò)散．對于擴(kuò)散至黑泥層的亞硝氮和硝氮，會在缺氧或厭氧環(huán)境的黑泥層中進(jìn)一步通過反硝化或厭氧氨氧化途徑實(shí)現(xiàn)對內(nèi)源氮的完全脫除．

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