李恩重，郭偉玲，王海斗，徐濱士

（裝甲兵工程學院 裝備再制造技術國防科技重點實驗室，北京 100072）

特種工程塑料是繼通用塑料、工程塑料之后于20世紀70年代初研究開發(fā)成功的第三代高分子材料的一個新領域。它具有高強度、高模量、耐高溫、耐輻射以及尺寸穩(wěn)定等特點，在電子電器、航空航天、汽車、機械制造等高新技術領域發(fā)揮著日益重要的作用［1］。作為特種工程塑料中的一種，聚醚醚酮（Polyetheretherketone，PEEK）具有優(yōu)異的物理、化學、力學、熱等性能，并且能夠以傳統(tǒng)的熱塑性塑料的加工方法成型，作為高性能復合材料的基體在工程中得到廣泛應用。PEEK剛性較大，尺寸穩(wěn)定較好，其線膨脹系數(shù)較小，接近于金屬鋁材［2，3］。PEEK化學熱穩(wěn)定性好，對酸、堿及幾乎所有的有機溶劑具有強的耐腐蝕性能，同時自身具有阻燃性，在火焰條件下釋放煙和有毒氣體少，抗輻射能力強。PEEK材料具有突出的摩擦學特性，耐滑動磨損和抗微動磨損性能優(yōu)異，尤其是能在250℃高溫下保持高的耐磨性和低的摩擦因數(shù)。此外，PEEK易于擠出和注塑成型，加工性能優(yōu)異，成型效率較高，因此，PEEK在航空航天、電子電氣、汽車制造以及醫(yī)療等領域得到廣泛的應用［4］。

1 PEEK摩擦學性能改性

隨著航空航天、汽車、機械、醫(yī)療等領域技術的飛速發(fā)展，應用于這些領域的特種工程塑料性能的要求越來越高，對現(xiàn)有特種工程塑料進行復合改性是滿足這種要求的有效途徑。將PEEK與其他高性能聚合物共混或與纖維、粉狀填料復合，可進一步提高其熱力學性能和耐摩擦磨損性能，改善其在無潤滑、高溫、高負載、腐蝕等嚴酷環(huán)境下的使用性能，并降低材料成本，擴大其使用范圍［5］。目前，PEEK的主要改性方法包括無機填料填充改性、纖維增強改性、聚合物共混改性及表面改性等。

1.1 無機填料填充改性PEEK

無機填料填充PEEK不僅有效降低復合材料的成本，而且在聚合物中起到承載、減小形變作用，同時可以使高聚物薄膜轉移，改善轉移膜的附著強度，減小摩擦，降低磨損，形成自潤滑復合材料。

納米粒子作為聚合物填料具有小尺寸效應、化學活性、界面強相互作用等性能，在低填充量下，比普通粒子具有更優(yōu)的摩擦學改性作用，同時較低的填充量可使復合材料密度更小，改性后的材料將集無機、有機和納米材料的特點于一身，并表現(xiàn)出較好的耐磨性，有時還會獲得一些新的性能［6，7］。

KUO M.C.和CHRISTIAM J.等系統(tǒng)研究了SiO2，ZrO2，Si3N4，SiC等納米粒子填充 PEEK 復合材料的摩擦磨損性能。結果表明，PEEK復合材料的摩擦因數(shù)隨納米粒子含量的增加而降低，當納米SiO2、納米ZrO2和納米Si3N4的質量分數(shù)為15% 時，PEEK復合材料的摩擦因數(shù)分別小于0.22，0.30和0.24，而磨損率則隨納米粒子含量的增加呈現(xiàn)先下降后上升趨勢。同時PEEK復合材料的摩擦因數(shù)隨載荷的增加而下降，表明在高載荷下納米粒子更能有效地降低材料的摩擦因數(shù)。SiC，Si3N4等納米粒子在滑動摩擦過程中通過與不銹鋼表面的化學反應，使部分納米粒子被氧化為SiO2，可在不銹鋼摩擦副的表面形成一層較薄且均勻的轉移膜，這種轉移膜的黏結強度較高，從而使復合材料顯示出較低的磨損率，而當納米粒子含量過高時，復合材料的黏著力減弱，從而導致轉移膜的質量變差，使磨損率上升。此外，與彈性模量較低的聚合物相比，納米粒子具有優(yōu)良的力學性能，因而在滑動過程中納米粒子還起著承受載荷的作用［8，9］。

YU Lai－gui等通過擠壓成型制備了微米級Fe，Cu顆粒填充PEEK復合材料，對復合材料的摩擦磨損性能進行了測試，研究了轉移膜在提高復合材料摩擦磨損性能中的作用。結果表明，當采用Cu顆粒作為填料時，復合材料形成均勻的薄轉移膜；而采用Fe顆粒作為填料時，復合材料形成不均勻的厚轉移膜，轉移膜對提高PEEK復合材料的磨損性能起到了關鍵作用。作為填料的Fe顆粒之間存在強烈的親和力，致使PEEK／Fe復合材料與對偶不銹鋼環(huán)表面的黏結力十分差，從而使PEEK／Fe復合材料形成厚的轉移膜［10］。

彭旭東等以熱壓成型法制備了納米Al2O3和聚四氟乙烯（Polytetrafluoroethylene，PTFE）填充聚醚醚酮基復合材料，研究了干摩擦條件下納米Al2O3和PTFE填充PEEK的摩擦磨損特性。結果表明，納米Al2O3顯著降低了復合材料的摩擦因數(shù)和比磨損率，當納米Al2O3的含量為5% ～7%（質量分數(shù)，下同）時，PEEK復合材料的摩擦學特性最佳。當納米Al2O3的含量較低（3%）時，納米 Al2O3－PTFE－PEEK復合材料與鋼對偶面產(chǎn)生的磨損模式以磨粒磨損和犁削為主；而當納米Al2O3的含量較高（10%）時，納米Al2O3填充PEEK的磨損模式主要是黏著磨損［11］。

王齊華等研究了粒徑分別為10nm和86nm的兩種納米ZrO2（含量7.5%）填充PEEK的摩擦磨損性能，結果表明，粒徑10nm的納米ZrO2可顯著改善PEEK的摩擦學性能，因為其復合材料摩擦過程中在對偶45鋼環(huán)上形成一層連續(xù)的與底材黏著緊密的薄轉移膜，其主要的磨損機制是輕微的黏著轉移和疲勞磨損，而粒徑為86nm的納米ZrO2／PEEK復合材料則不能在對偶面上形成性能優(yōu)良的轉移膜，故其摩擦學性能降低，其磨損以較為嚴重的磨粒磨損和黏著轉移為主［12］。

納米粒子填充對PEEK摩擦性能的影響有一個共同的規(guī)律：納米粒子的填充量存在一個最佳值，而且PEEK中納米粒子的最佳含量隨不同的納米粒子而改變。含量小于最佳值時，摩擦學性能隨含量的增加而提高；當含量大于最佳值時，摩擦學性能隨含量的增加而下降。無機填料填充聚合物不僅起到承載、減小變形的作用，還可以使聚合物薄膜轉移，改善轉移膜的附著強度，減小摩擦，降低磨損，形成自潤滑復合材料［13，14］。

1.2 纖維增強改性PEEK

炭纖維、玻璃纖維和各種晶須與PEEK具有很好的親和性，可作為填料增強PEEK制成高性能復合材料，纖維增強PEEK不僅可以提高材料的力學性能，同時還可以改善材料的摩擦學性能。

FLOCK J.等研究了纖維增強PEEK的摩擦學性能，結果表明，在炭纖維含量為10%～20%時復合材料的摩擦學性能最好［15］。

DAVIM J.P.等分別以30%炭纖維和30%玻璃纖維為增強材料，通過擠出成型制得PEEK復合材料，研究了復合材料的耐磨性能和摩擦因數(shù)，并與純PEEK進行對比。研究表明：纖維增強對PEEK復合材料在干摩擦條件下的耐磨性影響明顯，比磨損率顯著減小。其中，玻璃纖維增強的效果最好［16］。

ZHANG Z.等研究了純PEEK，PEEK／PTFE復合材料和PEEK／CF／PTFE／石墨復合材料三者的摩擦學性能，結果表明，在轉移膜的連續(xù)區(qū)中，PEEK膜最厚，PEEK／PTFE 膜次之，PEEK／CF／PTFE／石墨膜最?。籔EEK／CF／PTFE／石墨膜中石墨和PTFE存在優(yōu)先轉移，炭纖維增強PEEK復合材料形成的轉移膜薄，連續(xù)性、均勻性好，因此其摩擦學性能較好［17］。

BIJWE J.等探討了GF／PEEK，CF／PEEK 和PEEK／CF／PTFE／石墨復合材料的摩擦磨損機理，研究結果表明，炭纖維的加入可以顯著改善復合材料的力學性能而摩擦學性能改善并不明顯，PEEK／CF／PTFE／石墨復合材料的摩擦磨損性能得到了顯著的改善［18］。

賈均紅等比較了PEEK／PTFE／CF復合材料在干摩擦和水潤滑下的摩擦學行為。水潤滑下復合材料的磨損率顯著降低，摩擦因數(shù)則隨負荷的增加變化不大。在干摩擦條件下，復合材料的磨損以黏著磨損與磨粒磨損的混合形式為主；水潤滑條件下，磨損表面比較光滑，磨損方式主要以輕微磨粒磨損為主，由于摩擦表面吸附水膜的邊界潤滑作用，復合材料的摩擦磨損性能顯著提高［19］。

HANCHI等研究了溫度對CF／PEEK復合材料摩擦因數(shù)和磨損量的影響。研究結果表明：CF／PEEK復合材料的力學性能隨溫度的升高而增強，當溫度從室溫升高到復合材料的玻璃化轉變溫度（Tg）時，復合材料的摩擦因數(shù)略微減小而磨損量卻急劇增大［20］。

XU Liu－Jie等利用人造神經(jīng)網(wǎng)絡研究了載荷和接觸溫度對CF／PEEK復合材料摩擦性能的影響，結果表明復合材料摩擦因數(shù)受載荷的影響較為顯著而磨損量受接觸溫度影響較為顯著［21］。

李志方以CaCO3晶須為填料，通過熱壓成型工藝制得PEEK基復合材料，研究發(fā)現(xiàn)：在干摩擦條件下，填充CaCO3可明顯降低PEEK基復合材料的摩擦因數(shù)，隨著CaCO3晶須含量的增加，復合材料摩擦因數(shù)持續(xù)降低，復合材料的磨損率也隨著CaCO3晶須含量的增加而降低，當晶須含量為15%時磨損率達到最低［22］。

李恩重等研究了PEEK／GF復合材料在室溫高速條件下的干滑動摩擦磨損性能，結果表明，隨著載荷和頻率的增加，PEEK／GF復合材料的摩擦因數(shù)和磨損量逐漸增大并趨于穩(wěn)定；微觀結構分析顯示GF與PEEK兩相結合緊密，磨損方式主要以犁溝為主，GF的加入阻斷了PEEK從PEEK／GF復合材料磨損表面剝落，使PEEK磨屑在GF周圍積聚，摩擦表面產(chǎn)生的熱量使PEEK收縮團聚在一起；PEEK／GF復合材料的熱分解溫度比純PEEK提高了75℃［23］。

1.3 有機材料共混改性PEEK

有機材料共混是開發(fā)新材料的重要方法，有機材料共混物可以通過簡便的方法得到，而所得的材料卻具有混合組分所沒有的綜合性能。

聚四氟乙烯在較低滑動速度下摩擦因數(shù)很小，具有良好的自潤滑性能，但耐磨性能差，PEEK／PTFE優(yōu)化混合得到的復合材料具有更好的摩擦磨損性能。JAYASHREE等將不同量PTFE粉末與PEEK混合后采用注塑成型制得復合材料，進行低振幅振動磨損和磨粒磨損實驗，在磨粒磨損中，當PTFE的添加量為7.5%時，比磨損率最低，而在低振幅振動磨損中，其磨損率卻隨著PTFE添加量的增大而持續(xù)減?。?4］。

YAMAMOTO等研究了水潤滑條件下PEEK／聚硫化苯（Polyphenylenesulfide，PPS）混合物的摩擦磨損性能，結果表明PPS在水環(huán)境中滑動摩擦條件下仍然保持良好的硬度，提高了復合材料的摩擦磨損性能，分析認為PPS中的S原子與剛環(huán)中的Fe反應在對偶鋼環(huán)的表面形成了黏滯性的FeS轉移膜［25］。

顏紅俠等研制了PEEK／PTFE共混物，并對共混物的物理、力學性能和摩擦磨損性能進行了測試。研究表明，PEEK／PTFE共混物的摩擦因數(shù)為0.18，其主要受黏著磨損控制，并伴有熱塑性流動磨損［26］。

龍春光等用物理共混－模壓法制備了聚苯酯（Ekonol）／PEEK 和 Ekonol／石墨／MoS2／PEEK 復合材料，通過摩擦磨損實驗方法對材料的耐磨性能進行了研究。結果表明：PEEK能在對偶面上形成不連續(xù)、厚薄不均的轉移膜；Ekonol的加入能促進轉移膜的形成；Ekonol和固體潤滑劑能協(xié)同改善PEEK所形成轉移膜的質量，從而提高PEEK的耐磨性能，復合材料在其對偶面上形成的轉移膜質量的好壞對其耐磨性能產(chǎn)生直接影響［27］。

1.4 PEEK的表面改性

通過物理和化學方法對PEEK的表面進行處理使其表面的結構發(fā)生變化，極性和親水性得到改善，從而提高PEEK與其他物質間的作用力及復合材料的力學、熱學和摩擦學性能等。常用方法有等離子體法和激光改性法。

采用氧等離子體和KMnO4／H3PO4化學法處理PEEK。兩種方法都能明顯提高PEEK表面的極性和親水性，相比之下，氧等離子體處理使得接觸角更低、表面能更高，表面積更大，并且等離子處理對整個部件具有合理的均勻性，是一種非常好的表面處理技術。用氧、氫和氬等離子體改性PEEK，后二者處理情況一致，接觸角為未處理過的PEEK的1／2，電阻也相同；而氧等離子體處理使得接觸角接近于0°，電阻比氫和氬等離子體處理過的PEEK要?。?8］。LAURENSA P.等用激發(fā)態(tài)原子處理PEEK表面，并經(jīng)過XPS，SEM分析發(fā)現(xiàn)，在激光處理過程中能產(chǎn)生極性基團從而提高PEEK表面的連接、支持強度，并且不損害其表面連接力學性能［29］。

Chantal等研究了 PEEK／PTFE／石墨／CF復合材料和PEEK經(jīng)氬等離子體處理后的摩擦學性能。結果顯示所有材料的摩擦因數(shù)和磨損率均顯著降低。PEEK的平均摩擦因數(shù)從0.42降至0.23，其平均磨損率從10－5mm／（N·m）數(shù)量級降至10－6mm／（N·m）數(shù)量級；PEEK／PTFE復合材料的平均摩擦因數(shù)從0.36下降到0.18；PEEK／PTFE／石墨／CF復合材料的摩擦因數(shù)從0.28降至0.17。等離子處理能提高PEEK及其復合材料的摩擦學性能，這是因為交聯(lián)的PEEK能提高PEEK復合材料的界面結合強度［30］。

采用無機填料填充、纖維增強、有機材料共混及表面改性等方法改性PEEK，顯著改善了PEEK的力學、熱學、摩擦學性能和加工性能，擴大了其應用范圍。

2 PEEK的應用

2.1 在航空航天方面的應用

PEEK樹脂最早是在航空航天領域里獲得應用的，它可以代替鋁、鈦和其他金屬材料制造各種飛機內(nèi)、外零部件。其低密度、良好的加工性，使其可直接加工成型精細的零部件。由于良好的耐水解性和耐腐蝕性，可用它來制備飛機外部零件；PEEK本身具有優(yōu)異的阻燃性，燃燒時的發(fā)煙量和有毒氣體的釋放量少，常被用來制造飛機的內(nèi)部零件。聚醚醚酮與炭纖維或芳酰胺纖維熱壓成型的復合材料強度可達1.8GPa，模量為120GPa，熱變形溫度為300℃，在200℃以下保持良好的力學性能，可用于機翼、天線部件和雷達罩等。此外，PEEK還可制作火箭用電池槽、螺栓、螺母及火箭發(fā)動機的零部件等［28，31，32］。

2.2 在機械及汽車方面的應用

PEEK具有突出的強度和韌性、廣泛的工作溫度范圍、高度的耐化學腐蝕性能和耐磨性以及易于加工性等，可以在高速、化學侵蝕或高溫等場合應用，PEEK在高達200℃的溫度下并未顯示出因溫度和潤滑油添加劑造成的老化現(xiàn)象。韓國SKF公司用VICTREX?PEEK?聚合物材料制造出高性能汽車滾動軸承保持架，如圖1所示［33］。

在生產(chǎn)和供應特種軸承方面擁有20余年經(jīng)驗的韓國滾珠軸承制造商SBB Tech有限公司選擇VICTREX?PEEK?聚合物生產(chǎn)機器人減速裝置，如圖2所示［34］。采用Victrex PEEK聚合物替代現(xiàn)有金屬材料生產(chǎn)減速裝置，不僅可以降低生產(chǎn)成本，而且能夠減輕產(chǎn)品質量。日本精工開發(fā)出了機床主軸使用的高速角接觸球軸承，其保持架采用了聚醚醚酮，外圈和內(nèi)圈采用了日本精工制造的軸承材料。在以油氣潤滑方式預加恒定壓力的條件下，實現(xiàn)了4×104r／min的全球最高速度，并且降低了噪聲及耗氣量［34］。

圖1 PEEK汽車滾動軸保持架［33］Fig.1 PEEK motor vehicle rolling bearing retainer［33］

圖2 VICTREX?PEEK?聚合物制造機器人減速裝置［34］Fig.2 VICTREX? PEEK?robot speed controller［34］

利用PEEK樹脂良好的耐摩擦性能和力學性能，可將其作為金屬不銹鋼和鈦的替代品用于制造發(fā)動機內(nèi)罩的材料，制造汽車軸承、墊片、密封件、離合器齒環(huán)等各種零部件，另外也可用在汽車的傳動、剎車和空調系統(tǒng)中，還用于渦輪壓縮機、泵、閥、電線電纜、座位調節(jié)件、標準件等。目前大眾、奔馳、通用、克萊斯勒、福特等許多汽車廠商已開始大量使用這種材料，PEEK已成為汽車中鋼、鋁、青銅、鈦等高性能金屬零件的替代者。為滿足汽車工業(yè)對PEEK的力學、熱、摩擦性能提出的更高要求，對PEEK進行無機、纖維和有機的復合改性，可降低成本、擴大使用范圍［35，36］。

2.3 在涂料方面的應用

PEEK涂料是新一代耐高溫，抗刮擦，耐磨，經(jīng)久耐用的高性能涂料。此外，PEEK涂料的特殊化學結構使其具有不粘涂料的耐磨性和耐刮擦性。PEEK涂料不需要底涂，涂層硬度高，耐磨性好，可單層噴涂也可多層噴涂，操作簡便，綜合性價比高，綠色環(huán)保，廣泛應用于化工防腐蝕、家用電器、電子、機械等領域［37］。

3 結束語

具有優(yōu)異綜合性能的PEEK基復合材料，已經(jīng)在航空航天、汽車、機械等眾多工程領域得到應用，并且具有廣闊的發(fā)展前景。通過無機填料填充改性、纖維增強改性、有機材料共混改性及表面改性等，可進一步提高PEEK的熱力學性能和耐摩擦磨損性能，改善其在無潤滑、高溫、高負載、腐蝕等嚴酷環(huán)境下的使用性能，擴大了其應用范圍。國內(nèi)外對各種改性方法得到的PEEK復合材料摩擦方面進行了大量的研究，但是納米材料的團聚以及無機有機物的相容性仍是目前凾待解決的重要問題，尋求更多的增強體和簡便復合工藝以實現(xiàn)材料更優(yōu)性價比是今后的研究重點之一。

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