王 華， 張?jiān)迄i， 陳興友

(1.西安理工大學(xué)，西安 710048;2.陜西理工學(xué)院，陜西漢中 723003;3.西安格美金屬材料有限公司，西安 710021)

劇烈塑性變形(severe plastic deformation)可獲得晶粒尺寸小于lμm塊體超細(xì)晶從而提高材料的強(qiáng)韌性，已引起人們的廣泛關(guān)注［1，2］。實(shí)現(xiàn) SPD 方法有:反復(fù)折皺-壓直法、等通道角擠壓、多次鍛造法、累積軋制(accumulative roll bonding)等。累積疊軋技術(shù)具有變形抗力大、工藝變形量大、晶粒細(xì)化效率高、工藝運(yùn)用的主體設(shè)備簡單等優(yōu)點(diǎn)，可用于加工生產(chǎn)連續(xù)大塊薄板類超細(xì)晶材料，國內(nèi)外許多學(xué)者已將該技術(shù)應(yīng)用于鋁合金板材或低碳鋼材料的細(xì)晶強(qiáng)化，取得了良好的效果［3，4］。鉬基 TZM 合金是近年來得到迅速開發(fā)與應(yīng)用的高溫結(jié)構(gòu)材料，提高其塑韌性是眾多研究者關(guān)注的課題，采用累積復(fù)合軋制工藝提高TZM合金強(qiáng)韌性的研究尚未見介紹［5］，因此，本工作研究累積軋制過程對TZM合金晶粒組織及性能的影響。

1 實(shí)驗(yàn)過程

原材料采用粉末冶金法制備的100mm×100mm×30mm TZM燒結(jié)坯。TZM合金板坯由于在金屬鉬中加入微量的Ti，Zr及C元素，受其強(qiáng)化作用影響，再結(jié)晶溫度為1200～1600℃，變形抗力大［6］。

燒結(jié)坯粉末燒結(jié)及軋制預(yù)熱過程在氫氣氣氛加熱爐中進(jìn)行，氫氣純度99.9%。實(shí)驗(yàn)使用的軋機(jī)為φ550mm雙輥軋機(jī)，尺寸為 φ(610～570)mm×550mm;軋機(jī)最大開口度為150mm;最大軋制速率為64 m/min;額定軋制力為7000kN。

累計(jì)復(fù)合軋制工藝要求道次壓下量約為50%，遠(yuǎn)高于TZM板普通軋制時(shí)25%左右的壓下量，但是，隨著板材厚度的減小和變形量的增大，板材變形抗力增加很快。

實(shí)驗(yàn)前首先進(jìn)行了軋制力驗(yàn)算，軋制過程軋制應(yīng)力與軋輥與軋件摩擦系數(shù)、壓下率、變性區(qū)長度、變形量、入口板厚、出口板厚、軋件均厚、軋輥直徑等有關(guān)［7］，通過計(jì)算，厚度H=2mm的TZM板材，在軋機(jī)軋制線速率1.5m/s、變形量50%條件下，軋制力約為6200kN，小于軋機(jī)額定軋制力7000kN［8］。但是，若將板厚減小到2mm以下，須使用高精度軋機(jī)，其最大承載力無法滿足變形量50%的工藝要求。因此，實(shí)驗(yàn)確定將粉末冶金坯通過雙向軋制，預(yù)制成厚度2mm板材，退火后截去軋制毛邊，將板材雙面用砂紙打磨干凈，徹底去除氧化皮等污染物，并使復(fù)合面呈成毛面，用丙酮清洗干凈備用。

TZM合金板材再結(jié)晶溫度為1200～1600℃，在同樣線速率、壓下量等工藝條件下，分別將TZM板在氫氣氣氛爐中加熱到1200℃，1300℃，1400℃和1500℃，保溫30min后進(jìn)行軋制復(fù)合，實(shí)驗(yàn)證明，1400℃和1500℃條件下復(fù)合良好。

隨后將試樣在 1300℃下，分別保溫 30min，60min，90min，120min，150min，均無法實(shí)現(xiàn)軋制復(fù)合。也就是說，對TZM合金板材而言，通過延長保溫時(shí)間的方法無法達(dá)到復(fù)合效果。

由于軋制過程在空氣中進(jìn)行，軋制復(fù)合后表面氧化嚴(yán)重;另外，由于加工硬化作用，板材強(qiáng)度、硬度升高，塑形、韌性下降，給進(jìn)一步的復(fù)合帶來困難，因此軋制后必須進(jìn)行退火處理。實(shí)驗(yàn)中TZM累積復(fù)合板材的退火溫度為1250℃、保溫30min，出爐后裁成150mm×300mm×2mm規(guī)格，然后進(jìn)行堿洗、清理、打毛等工序;最后將打磨后的板材用鎢極氬弧焊將兩端采用點(diǎn)焊固定。

堿洗是將有氧化皮的鉬合金板放入380℃堿熔鹽中約10min，取出放入冷水槽中沖洗，再用3%硝酸溶液沖洗片刻，用清水沖洗至銀灰色為止。

累積復(fù)合軋制采用原方向軋制工藝，即保持單方向軋制。每道次軋制所得的復(fù)合板須經(jīng)過退火、堿洗、打磨、清洗等，才能進(jìn)行下一次累積復(fù)合。從每道次累積復(fù)合軋制所得板材中截取部分材料制備成抗拉強(qiáng)度試樣。試樣采用線切割加工，拉伸測試完成后，對斷口進(jìn)行電鏡掃描并制作透射電鏡試樣進(jìn)行晶粒大小及形貌觀察。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

2.1 TZM合金ARB材料組織

圖1為2mm厚的TZM合金板材經(jīng)過累積復(fù)合得到的試樣斷口電鏡掃描圖片，圖1a是第一次累積復(fù)合軋制低倍電鏡掃描照片，可以清晰地看到復(fù)合痕;圖1b是第一次累積復(fù)合軋制高倍鏡掃描圖片，絕大部分結(jié)合情況良好，圖中顯示在結(jié)合面撕裂痕附近處局部出現(xiàn)微小縫隙，這些微小縫隙正是材料斷裂的裂紋源。

進(jìn)行第二次、第三次累積復(fù)合后，如圖1c～f所示，隨著累積復(fù)合道次的增加，復(fù)合面位置越來越難以分辨，實(shí)驗(yàn)證明，經(jīng)過第三次、第四次累積復(fù)合后，無論宏觀(低倍)還是微觀狀態(tài)，都已經(jīng)很難分辨結(jié)合面。這是因?yàn)橥ㄟ^累積復(fù)合軋制，在劇烈變形條件下，隨著累積變形量的增加，結(jié)合界面也相應(yīng)產(chǎn)生應(yīng)變，逐漸實(shí)現(xiàn)基體間的良好結(jié)合。在圖1d中還可以看到明顯的撕裂痕，這說明隨著累積道次的增加，材料中晶粒拉長、展寬，韌性有所提高。

由于在累積復(fù)合軋制過程中，材料表面的細(xì)晶通過復(fù)合過程直接進(jìn)入材料中心，使材料內(nèi)部晶粒被細(xì)化、隨著軋制累積道次的增加，材料內(nèi)部晶粒均勻程度、位錯(cuò)密度及界面數(shù)量均相應(yīng)提高。

與鋁合金等其他金屬相比，由于金屬鉬有較高的熔點(diǎn)(2610℃)，即使在1400℃以上的高溫下、通過大變形量軋制，累積復(fù)合軋制結(jié)合面之間只發(fā)生部分的原子擴(kuò)散，結(jié)合面結(jié)合形式主要仍是機(jī)械嚙合;同時(shí)由于變形過程質(zhì)點(diǎn)運(yùn)動較為復(fù)雜，斷口中復(fù)合面經(jīng)過變形、移動，所以越來越難以分辨。

為了進(jìn)一步說明軋制效果，圖2為普通軋制工藝獲得的0.5mmTZM合金板與2mmTZM合金累積復(fù)合軋制板微觀晶粒照片，可以進(jìn)行對比。在相同放大倍數(shù)下，由圖2a可見，在普通軋制工藝所得的0.5mmTZM合金板中，晶粒細(xì)小、方向性明顯，具有大量細(xì)長晶;圖2b為2mmTZM合金板第一次累積復(fù)合后的組織，相比之下，晶粒顯得相當(dāng)粗大，造成這種結(jié)果的原因，一方面是由于300mm厚粉坯軋制到2mm時(shí)變形量雖然已經(jīng)達(dá)到93%，晶粒的拉長、展寬很明顯，但原材料組織還比較粗大;另一方面，累積復(fù)合預(yù)熱溫度為1400℃，達(dá)到TZM合金再結(jié)晶溫度，合金板中晶粒發(fā)生了嚴(yán)重的回復(fù)與生長，雖然一次累積復(fù)合變形量達(dá)到50%，但該變形量帶來的晶粒細(xì)化效果不足以彌補(bǔ)晶粒長大造成的影響;圖2c是在第一次累積復(fù)合軋制基礎(chǔ)上進(jìn)行第二次累積復(fù)合軋制后板材的晶粒組織，晶粒細(xì)化明顯、整個(gè)斷面上組織均勻性提高;圖2d為第三次累積復(fù)合軋制后板材的晶粒組織，板材厚度雖然仍為2mm，但晶粒細(xì)化程度已經(jīng)超過了0.5mm厚板材，斷面上可見大量細(xì)長的晶粒呈層狀分布，晶粒間緊密嚙合，更重要的是，累積復(fù)合軋制板材晶粒組織在整個(gè)斷面上，從中心到邊緣細(xì)化均勻，克服了普通軋制過程中心與邊緣由于變形過程質(zhì)點(diǎn)運(yùn)動方式不同造成的組織差異。仔細(xì)觀察，累積復(fù)合軋制顯微組織中，復(fù)合界面依稀可辨，這是由于界面處局部結(jié)合不緊密造成的，界面軋制復(fù)合前處理不徹底、復(fù)合前再次氧化等都可能導(dǎo)致這種情況發(fā)生。這種缺陷殘存在組織中，必然會影響到材料的性能。

圖3是由TZM板材進(jìn)行第三次累積復(fù)合軋制所得到的板材試樣制備的透射試樣電鏡照片。圖3a為軋制組織細(xì)晶區(qū)，顯然是垂直于軋制方向斷面區(qū)域，可見通過三次累積復(fù)合軋制，大部分晶粒細(xì)化到500nm以下，整個(gè)斷面上晶粒細(xì)小、均勻;在圖3b中的明亮區(qū)域內(nèi)，可以看到在累積復(fù)合軋制組織中的位錯(cuò)增殖，正是這種位錯(cuò)增殖的大量產(chǎn)生，使材料塑韌性有明顯提高;通過調(diào)整放大倍數(shù)和視域，在圖3c中可清楚地看到直徑不足200nm的細(xì)長晶，可見這種在反復(fù)累積軋制過程中被拉長、展寬而形成的扁平狀晶粒在組織中大量存在、相互嚙合，從而使材料強(qiáng)韌性明顯提高。

圖3c還可以發(fā)現(xiàn)，許多被拉長、展寬的細(xì)長晶發(fā)生了回復(fù)與再結(jié)晶，這也證明了高溫軋制及退火對軋制細(xì)化的晶粒產(chǎn)生了不利影響。

2.2 TZM合金ARB材料性能

圖3 TZM合金第三次累積復(fù)合軋制組織TEM圖片 (a)細(xì)晶區(qū);(b)位錯(cuò)增殖區(qū);(c)細(xì)長晶Fig.3 The microstructures of TEM of the ARB TZM plate (a)the region of fine grain;(b)the region of dislocation;(c)the slender grain

累積復(fù)合軋制過程中，隨著軋制道次的增加，復(fù)合材料的抗拉強(qiáng)度變化如圖4所示。軋制復(fù)合前，通過普通軋制工藝獲得的2mm厚度TZM合金板抗拉強(qiáng)度平均值為620MPa;經(jīng)過第一次累積復(fù)合后，材料強(qiáng)度不僅沒有上升反而有所下降。造成這種現(xiàn)象的原因:第一，由于累積復(fù)合軋制預(yù)熱溫度較高，晶粒在較高溫度下發(fā)生了回復(fù)與長大，而累積復(fù)合變形帶來的晶粒細(xì)化效果不足以彌補(bǔ)晶粒生長造成的影響;第二，復(fù)合過程形成大量位錯(cuò)增殖，特別是中心部位纖維織構(gòu)由原來邊界晶粒組織取代，中心韌性區(qū)域消失;第三，通過軋制復(fù)合得到的材料復(fù)合面結(jié)合強(qiáng)度不如板材基體自身結(jié)合強(qiáng)度高等。隨著累積復(fù)合軋制過程進(jìn)一步進(jìn)行，晶粒細(xì)化效果大大超過了其晶粒生長速率，累積復(fù)合材料強(qiáng)度在第三次累積時(shí)達(dá)到峰值，此時(shí)，板材厚度雖然仍為2mm，平均抗拉強(qiáng)度達(dá)到968MPa，比普通軋制工藝得到的板材強(qiáng)度提高了50%，這顯然是累積復(fù)合軋制細(xì)晶強(qiáng)化作用帶來的效果。材料第四次累積復(fù)合后，強(qiáng)度不再上升，這可能是由于軋制后退火處理過程使材料發(fā)生回復(fù)與再結(jié)晶，遏制了晶粒進(jìn)一步細(xì)化;同時(shí)，由位錯(cuò)增殖、結(jié)合面作用等所帶來的晶粒細(xì)化到達(dá)極限。

雖然在圖1斷口掃描照片中有少量韌性撕裂跡象，但在抗拉強(qiáng)度測試過程中，累積復(fù)合軋制試樣拉伸時(shí)始終表現(xiàn)出脆性斷裂特征，最大伸長率2%。

圖4 累積復(fù)合軋制道次對材料抗拉強(qiáng)度的影響Fig.4 The effect on tensile strength of composites of the cumulative compound rolling

3 結(jié)論

(1)2mm厚TZM板通過累積復(fù)合軋制工藝，晶粒明顯細(xì)化，組織更加致密、均勻，累積復(fù)合軋制結(jié)合面結(jié)合良好，位錯(cuò)大量增殖，累積復(fù)合軋制過程中，材料強(qiáng)度先降后升，通過三次累計(jì)復(fù)合軋制可使其強(qiáng)度提高50%，最高抗拉強(qiáng)度可達(dá)968MPa。

(2)盡管ARB工藝能提高材料的強(qiáng)韌性，斷口中可明顯觀察到撕裂痕跡，但材料在室溫下抗拉強(qiáng)度測試仍然表現(xiàn)為脆性斷裂特征，最大伸長率2%。

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