張 耿，王 娟，向桂華，蔡君蕊，孫慶華，趙偉明1，，*

(1.東莞宏威數(shù)碼機械有限公司，廣東東莞523080;2.東莞彩顯有機發(fā)光科技有限公司，廣東東莞523080;3.東莞有機發(fā)光顯示產(chǎn)業(yè)技術研究院，廣東東莞523080;4.中山大學理工學院，廣州510275)

在傳統(tǒng)的有源驅動顯示，如LCDs中，一般采用非晶硅或多晶硅薄膜晶體管。而硅基TFT對可見光不透明，且存在非晶硅TFT低遷移率、多晶硅的高成本、不均勻等缺點，限制了其在新興的電流驅動型的 OLED顯示技術領域的應用。近年來，以In-Ga-Zn-O(IGZO)為代表的透明氧化物半導體TFT技術，已取得很多突破性的進展。這項技術具有高遷移率、低亞閾值擺幅、低溫制程、穩(wěn)定且透明等優(yōu)點，很有希望取代硅基TFT技術，成為下一代平板顯示的主流技術［1-2］。

目前，該技術仍存在穩(wěn)定性、均勻性等問題，阻礙其產(chǎn)業(yè)化進程［3］。研究者們嘗試通過改變鍍膜方式［4-5］(DC or RF)、鍍膜參數(shù)［6-8］(濺射氣壓、氧分壓、功率等)、退火條件［9-11］(溫度、氣氛、時間等)、溝道鈍化［12-13］(制作方式、材料類型)等方法，來改進氧化物TFT的穩(wěn)定性。文獻中IGZO常采用Ar+O2或Ar+N2等混合氣體制作，對于不同單組份濺射氣體成膜效果及對TFT特性影響的系統(tǒng)研究，目前尚未見諸報道。

本文采用脈沖直流電源方式濺射制作IGZO-TFT器件，這是一種低成本、與傳統(tǒng)生產(chǎn)兼容性高的工藝路線。文中分別采用Ar、O2、N23種單組份氣體濺射制作IGZO膜，得到底柵結構的TFT，相應地研究了缺氧(Ar)，富氧(O2)，氧替代(N2)等3種類型的IGZOTFT特性。通過俄歇電子能譜(AES)、X射線衍射(XRD)、原子力顯微鏡(AFM)等方法，研究不同氣體濺射的IGZO膜和相應的靶材表面成分、粗糙度、結構等特征和變化情況，分析采用不同濺射氣體制備的IGZO膜和TFT器件特性存在差異的原因。

1 實驗

實驗中采用脈沖直流(Pulsed DC，ENI RPG-50)方式濺射制作IGZO膜，IGZO靶直徑為150 mm，功率為30 W，氣壓為0.5 Pa，濺射氣體為3種單組份的Ar、N2、O2(純度均≥99.999%)。IGZO-TFT 為底柵頂接觸結構，溝道尺寸W/L=1.0 mm/0.2 mm。溝道材料為不同氣體制作的IGZO(30 nm);柵電極采用ITO(150 nm);SD電極采用蒸鍍的Al膜(100 nm)，并利用Shadow Mask圖形化;柵絕緣層采用脈沖直流反應濺射制作的Si3N4/SiO2(300 nm/20 nm)，功率為160 W，工藝氣體分別為:Ar+N2、Ar+O2，總氣壓為0.46 Pa。TFT結構制作完成后，在氧氣氛中于300℃下退火1 h。

分別采用俄歇電子能譜(AES，PHI680)、原子力顯微鏡(AFM，Veeco Dimension 3100)、四探針測試儀(Four Dimension Inc.1100-D)、X-Ray衍射法(XRD，D-MAX 2200 VPC)等方法分析IGZO膜的表面成分、表面粗糙度、表面方阻以及膜層結構。采用Keithley 2635和Keithley 2420組成的測試系統(tǒng)進行TFT特性測試。

此外，實驗中截取新鮮的IGZO靶材截面，分別采用Ar、N2、O2等單組份氣體進行濺射處理0.5 h，其它工藝條件與制作IGZO薄膜時的相同，然后采用AES對靶材轟擊面進行成分測試，并與相同條件下制作的IGZO膜進行對比分析。

2 分析和討論

采用不同的單組份氣體制作的IGZO-TFT，溝道表現(xiàn)出不同的轉移特性(如圖1)。在退火前，Ar-IGZO TFT和N2-IGZO TFT(分別表示Ar和N2濺射制作的IGZO膜，下同)的溝道電流ID與柵極電壓VG間呈線性關系，且ID較大，分別為10-2A和10-3A，這意味著溝道中自由載流子的濃度較高，ID不受VG控制;經(jīng)退火后，這兩種溝道均表現(xiàn)出受VG控制的半導體特性，參數(shù)如表1所示。其中Ar-IGZO TFT的特性表現(xiàn)更優(yōu)異，其中S值為1 V/(°)，Vth為1.4 V，μ值為8.3 cm2/Vs，Ion/Ioff≥105;N2-IGZO TFT 的相應參數(shù)分別為 5 V/dec、-0.9 V、2.0 cm2/Vs、103。而O2-IGZO TFT在退火前后均基本沒有輸出電流，圖上波動的曲線為測試系統(tǒng)的本底噪聲信號。

圖1 不同濺射氣體制作的IGZO-TFT的轉移特性曲線

表1 退火后Ar-IGZO TFT和N2-IGZO TFT的TFT特性參數(shù)統(tǒng)計表

將3種單組份氣體制備的IGZO膜(100 nm)分別制作在白玻璃上進行分析。圖2是其經(jīng)退火前后的XRD圖，圖中重疊的曲線表明，采用不同氣體濺射制備的IGZO膜在退火前后均為非晶形態(tài)，退火處理對其結構基本無影響，因此具有良好的結構穩(wěn)定性。

圖2 XRD表征不同濺射氣體制作的IGZO膜的結構特征

采用四探針法測量上述3種IGZO膜的方阻，結果如圖3所示。從圖中可看到，Ar-IGZO膜具有最小的方阻102Ω/□，而N2-IGZO膜和O2-IGZO膜的方阻分別為104-5Ω/□和≥109Ω/□。經(jīng)退火后，除Ar-IGZO膜的方阻由102Ω/□上升至107-8Ω/□外，其它兩種膜的方阻基本不變。根據(jù)Hosono等人［14］的觀點，TFT的電學特性與IGZO膜中的氧空位密切相關，氧空位較多時IGZO膜的載流子濃度較高，此時相應的導電特性較好。由于采用Ar離子濺鍍的IGZO膜會形成較多的氧空位，此時氧空位充當載流子施主，提供較多的自由電子;經(jīng)過退火后，氣氛中的氧填補了部份空位，降低了載流子的濃度，表現(xiàn)出方阻明顯增加的現(xiàn)象。O2-IGZO膜在制作過程中，由于有足夠的氧補充進IGZO膜層結構中，因此氧空位最少，表現(xiàn)為退火前后方阻值均較高。而N2-IGZO制作過程中雖然沒有O2參與，但部分氧空位可被N原子填補，方阻介于Ar-IGZO和O2-IGZO之間。

圖3 不同濺射氣體制作的IGZO膜的表面方阻情況

對于不同氣體濺射制作的IGZO膜，除了形成不同的氧空位密度外，相應的靶材和膜層中的金屬含量比也存在差異。從圖4中對靶材的AES成分分析結果，原始靶材中In/Zn/Ga的原子比確認為2∶1∶1;分別采用Ar/N2/O23種等離子轟擊0.5 h時，靶表面成分發(fā)生較大的變化。相應于Ar/N2/O2的處理次序，In含量逐漸增加，Ga含量逐漸減少，Zn的含量在Ar轟擊后剩下的最多，N2轟擊后的最少。這意味著濺射氣體對靶材中不同元素的濺射速率影響很大:In在采用Ar轟擊時的濺射產(chǎn)率最高，Ga是采用O2濺射時最高，Zn是采用N2時最高。

圖4 AES分析采用不同濺鍍氣體轟擊前后的IGZO靶材的表面成分情況

圖5是IGZO膜表面的AES成分分析結果。整體而言，In在Ar-IGZO膜中的比重最高，Ga在O2-IGZO膜中的含量最高;退火前Zn在O2-IGZO膜中的含量最高，而退火后則是在Ar-IGZO中最高。根據(jù)Hosono等人［16］的研究報道，認為In原子是IGZO膜中載流子的主要貢獻者，Ga起抑制載流子遷移的作用，Zn則有利于非晶結構膜層的形成。與前面方阻測量結果相對應，Ar-IGZO的方阻低是因為其膜層中In含量較高所致，O2-IGZO的方阻高是Ga原子含量較高的原因。

圖5 AES分析采用不同濺鍍氣體制作的IGZO膜的表面成分情況

退火前后膜層成分，以N2-IGZO的成分比例最為穩(wěn)定，這與N可提高IGZO結構的穩(wěn)定性報道一致［15］。而Ar-IGZO和O2-IGZO中的成分比例則稍有變化，尤其是Zn和Ga的相對比重變化，說明這兩種膜層結構較不穩(wěn)定，退火會引起膜層內(nèi)的原子遷移;尤其是O2-IGZO中In含量較高，這可能是受AES的測量局限性所致，采用AES測量時要求膜層具有一定的導電能力，而O2-IGZO膜的導電性較差，需采用等離子去中和膜層表面的積累電荷，此過程對薄膜有等離子轟擊效果，相應的膜層成分與實際情況會有偏離。

采用AFM分析不同濺射氣體制作的IGZO膜，如圖6所示，表面粗糙度在退火前后呈現(xiàn)出不同的規(guī)律。Ar-IGZO和N2-IGZO膜表面較平整，平均粗糙度Ra＜0.25 nm，退火前后基本無變化。但是O2-IGZO呈現(xiàn)出很大的不同，表面均較粗糙(Ra＞2 nm)，且退火處理導致粗糙度增加(2.1 nm→2.7 nm)。根據(jù)材料學的缺陷觀點，薄膜表面的粗糙度高會引起更多的界面缺陷態(tài)，這對載流子起到陷阱捕獲的作用。由此也說明了表面粗糙度較大的O2-IGZO膜具有較高的方阻，而且退火后粗糙度繼續(xù)增加，這些對溝道載流子傳輸都是不利的。

圖6 不同濺鍍氣體制作的IGZO膜

3 結論

本文采用脈沖直流濺射方式制備了缺氧(Ar)、富氧(O2)、氧替代(N2)3種類型的IGZO-TFT，并考察其在退火前后的特性變化情況。退火前Ar-IGZO具有較低的方阻102Ω/□，溝道特性呈線性，退火后TFT具有良好的特性，S值為1 V/dec，遷移率可達8.27 cm2/Vs，開關比≥105。退火前后N2-IGZO的方阻為104-5Ω/□，結構和成分最穩(wěn)定，退火處理后TFT有受控特性，但比Ar-IGZO TFT的差。退火前后O2-IGZO的方阻均≥109Ω/□，TFT無開關特性。

通過XPS、AES、AFM 等方法，發(fā)現(xiàn) Ar-IGZO的方阻低與膜層中In含量較高有關，O2-IGZO的方阻高與Ga原子含量較高有關，而N2-IGZO膜的結構穩(wěn)定性則與含N原子有關。此外，AFM表面粗糙度測量結果表明，退火前后Ar-IGZO和N2-IGZO膜表面較平整且較穩(wěn)定(Ra＜0.25 nm);而O2-IGZO膜表面粗糙度較大，且在退火后粗糙度變大，這對O2-IGZO TFT的溝道載流子傳輸是不利的。

［1］Toshio Kamiya，Kenji Nomura，Hideo Hosono.Present Status of A-morphous In-Ga-Zn-O Thin-Film Transistors，J，Science Technology of Advanced Materials，2010，11，044305.

［2］Park Seok Joon，Maeng Wan-Joo，Kim Hyun-Suk，et al.Review of Recent Developments in Amorphous Oxide Semiconductor Thin-Film Transistor Devices，J，Thin Solid Films，2011，In press.

［3］John F Conley.Instabilities in Amorphous Oxide Semiconductor Thin-Film Transistors［J］.IEEE Transactions on Device and Materials Reliability，2010，10:460-476.

［4］Takafumi Aoi，Nobuto Oka，Yasushi Sato，et al.DC Sputter Deposition of Amorphous Indium-Gallium-Zinc-Oxide(a-IGZO)Films with H2O Introduction［J］.Thin Solid Films，2010，518(11):3004-3007.

［5］Seo Kyu Dong，Shin Sangwoo，Cho Hyung Hee，et al.Drastic Improvement of Oxide Thermoelectric Performance Using Thermal and Plasma TreatmentsoftheInGaZnO Thin FilmsGrown by Sputtering［J］.Acta Materialia，2011，59:6743-6750.

［6］Jung C H，Kim D J，Kang Y K，et al.Transparent Amorphous In-Ga-Zn-O Thin Film as Function of Various Gas Flows for TFT Applications［J］.Thin Solid Films，2009，517(14):4078-4081.

［7］Chiu C J，Pei Z W，Chang S T，et al.Effect of Oxygen Partial Pressure on Electrical Characteristics of Amorphous Indium Gallium Zinc Oxide Thin-Film Transistors Fabricated by Thermal Annealing［J］.Vacuum，2011，86(3):246-249.

［8］Hai Q Chiang，Brian R McFarlane，David hong，et al.Processing Effects on the Stability of Amorphous Indium Gallium Zinc Oxide Thin-Film Transistors［J］.Journal of Non-Crystalline Solids，2008，354:2826-2830.

［9］Park Soyeon，Bang Seokhwan，Lee Seungjun，et al.The Effect of Annealing Ambient on the Characteristics of an Indium-Gallium-Zinc Oxide Thin Film Transistor［J］.Journal of Nanoscience and Nanotechnology，2011，11:6029-6033.

［10］Seo Seok-Jun，Hwang Young Hwan，Bae Byeong-Soo.Postannealing Process for Low Temperature Processed Sol-Gel Zinc Tin Oxide Thin Film Transistors［J］.Electrochemical and Solid-State Letters，2010，13(10):H357-H359.

［11］Fuh Chur-Shyang，Sze Simon Min，Liu Po-Tsun，et al.Role of Environmental and Annealing Conditions on the Passivation-Free in-Ga-Zn-O TFT［J］.Thin Solid Films，2011，In press.

［12］Liu Shou-En，Yu Ming-Jiue，Lin Chang-Yu，et al.Influence of Passivation Layers on Characteristics of a-InGaZnO Thin-Film Transistors［J］.IEEE Electron Device Letters，2011，32:161-163.

［13］Antonis Olziersky，Pedro Barquinha.Insight on the SU-8 Resist as Passivation Layer for Transparent Ga2O3-In2O3-ZnO Thin-Film Transistors［J］.Journal of Applied Physics，2010，108，064505.

［14］Akihiro Takagi，kenji nomura，Hiromichi ohta，et al.Carrier Transport and Electronic Structure in Amorphous Oxide Semiconductor，a-In-GaZnO4［J］.Thin Solid Films，2005，486:38-41.

［15］Liu Po-Tsun，Chou Yi-The，Teng Li-Feng，et al.Nitrogenated A-morphous InGaZnO Thin Film Transistor［J］.Applied Physics Letters，2011，98，052102.

［16］Toshio Kamiya，Kenji Nomura，Hideo Hosono.Origins of High Mobility and Low Operation Voltage of Amorphous Oxide TFTs:Electronic Structure［J］.Journal of Display Technology，2009，5:468-483.