趙毅，臧振遠,，申坤，李培中，宋云

(1.華北電力大學 環(huán)境科學與工程學院，河北 保定 071003；2.輕工業(yè)環(huán)境保護研究所，北京 100089)

有機氯農(nóng)藥污染場地的健康風險評價

趙毅1，臧振遠1,2，申坤2，李培中2，宋云2

(1.華北電力大學 環(huán)境科學與工程學院，河北 保定 071003；2.輕工業(yè)環(huán)境保護研究所，北京 100089)

以某農(nóng)藥污染場地為評價對象，經(jīng)2次布點采樣，土壤樣品分析結果與美國EPA 通用土壤篩選基準(SSLs)對比確認該場地土壤主要受到六六六(HCHs)(α-HCH，β-HCH，γ-HCH，δ-HCH)、滴滴涕(DDT)、滴滴伊(DDE)和滴滴滴(DDD)有機氯農(nóng)藥(OCPs)的污染，并且HCHs的殘留量為從低于0.01 mg/kg到508 mg/kg，DDTs殘留水平為從低于0.01 mg/kg到390 mg/kg.HCHs的殘留水平要高于DDTs.β-HCH和DDD為優(yōu)勢污染物.該場地地下水樣品分析結果表明地下水沒有受到OCPs的污染.使用RBCA tool kit 2.5 軟件進行健康風險的計算，得出95%置信上限濃度對應的人體健康風險值.計算結果表明該場地有機氯農(nóng)藥的單一致癌風險值超過了1×10-6，并且表層污染物累加致癌風險值超過了1×10-4.

污染場地；HCHs；DDTs；土壤篩選基準；RBCA；健康風險評價

六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)屬于持久性有機污染物(POPs).我國從1983年開始禁用有機氯農(nóng)藥HCHs和DDTs，目前，有機氯農(nóng)藥在全國大部分地區(qū)土壤中仍有殘留，尤其是原生產(chǎn)或儲存場地[1-2].《關于持久性有機污染物的斯德哥爾摩公約》首批列入控制的12 種POPs 中，有9 種為有機氯殺蟲劑——艾氏劑、狄氏劑、異狄氏劑、DDTs、六氯苯、七氯、氯丹、滅蟻靈、毒殺芬[3].除艾氏劑、狄氏劑、異狄氏劑基本沒有生產(chǎn)外，DDTs、六氯苯、毒殺芬、七氯等有機氯農(nóng)藥均有生產(chǎn)歷史，其中以DDT和六氯苯的產(chǎn)量最大.1982 年我國開始實施農(nóng)藥登記制度以后，上述POPs類農(nóng)藥逐步被禁止生產(chǎn)和使用，僅保留了少量DDTs和HCHs的生產(chǎn)[4].這些物質(zhì)不易被降解，可持久地存在于土壤等環(huán)境介質(zhì)中；其半揮發(fā)性可使其通過長距離遷移使得污染擴散；憎水親脂性使其易在動植物脂肪組織中富集，通過食物鏈的生物放大危害人體健康[5-7].該類化合物大部分是內(nèi)分泌干擾物[8]，對生物體產(chǎn)生“雌性化”現(xiàn)象，如DDT影響生物正常的代謝功能，并導致多種生殖效應[9].

由于原農(nóng)藥生產(chǎn)場地潛在的土壤和地下水污染，對周圍環(huán)境及人體健康構成了風險.為保障人民群眾身體健康和環(huán)境安全，防止環(huán)境污染事故發(fā)生，污染調(diào)查和健康風險評價勢在必行.目前國內(nèi)外針對健康風險評價[10-11]主要參照1983年美國國家科學院(NAS)提出的風險評價“四步走”，即危害鑒別、劑量-效應關系評價、暴露評價和風險表征.

本文在某農(nóng)藥搬遷場地污染調(diào)查基礎上，采用ASTM RBCA模型進行健康風險評價，為我國POPs農(nóng)藥污染場地風險管理提供技術支撐.

1 材料和方法

1.1研究區(qū)概況

研究區(qū)面積約為4萬m2，屬平原河流沖擊扇區(qū)，屬暖溫帶半干旱半濕潤氣候，地質(zhì)屬第四紀沉積層巖性.自上而下土層以粉土、黏性土和砂類土交互沉積為主.該區(qū)域第四紀沉積層巖性自西向東由以砂卵石為主逐漸過渡到以粉土、黏性土和砂類土交互沉積為主，由單一潛水含水層向東過渡為多含水層，且含水層巖性由卵礫石逐漸變?yōu)橐约氈猩盀橹?多年平均氣溫為11.7 ℃，10年降水量平均值為576.3 mm.

1951-1981年，研究區(qū)進行HCHs和DDTs粉劑的生產(chǎn)，生產(chǎn)能力未知，周圍沒有同類污染源；1981年停止生產(chǎn)農(nóng)藥但場地仍然用于其他化工生產(chǎn)，場地用途未發(fā)生變化；2005年工廠搬遷后該場地規(guī)劃用于商業(yè)開發(fā)用地.

1.2樣品采集

采樣布點綜合考慮原農(nóng)藥廠的布局和生產(chǎn)工藝.為了詳細確認該場地的污染程度和范圍，采樣分2次進行，第1次是初步劃定污染“熱點”區(qū)域，第2次是進一步確定污染的范圍和邊界.

第1次采用網(wǎng)格布點的方式，網(wǎng)格40 m×40 m為一個采樣點，布設12個土壤采樣點，3個地下水采樣井.該場地表層覆蓋了混凝土和回填土磚塊，故采樣深度從0.8 m開始，向下依次為2，4 ，5.5，8 m.第2次采樣采用判斷布點和網(wǎng)格布點相結合的布點方法，布設23個土壤樣品采樣點，垂直方向采樣層數(shù)為5層，深度分別為1，2，4，5.5，7 m.第2次采樣不采集地下水樣品.

采樣工具為SH30鉆機.采樣人員每個樣品更換一次性手套；地下水采樣時每井使用專用貝勒管，避免交叉污染；所有樣品采用4 ℃低溫密封保存.采樣點示意圖見圖1.

1.3實驗室樣品前處理

根據(jù)USEPA 8081B[12]測試土壤和地下水樣品中的HCHs(α-HCH,β-HCH,γ-HCH,δ-HCH)和DDTs(DDT，DDE， DDD).稱取一定量的土壤樣品在翻轉機上提取，萃取條件為V(二氯甲烷)∶V(丙酮)=1∶1，萃取時間為2 h.根據(jù)USEPA3535的方法，地下水的預處理是在pH為中性時用農(nóng)殘級的二氯甲烷進行固相萃取.

圖1 采樣點示意

1.4實驗室分析步驟

實驗室分析采用Agilent 6890-5973 型氣質(zhì)聯(lián)用儀，色譜柱為DB-5MS 型毛細管柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm)，進樣口溫度290 ℃；采用程序升溫，40 ℃保持2 min，然后以10 ℃/min 升溫至120 ℃保持1 min，再以25 ℃/min 升溫至250 ℃保持2 min，最后以10 ℃/min升溫至290 ℃，保持9 min；采用不分流進樣，進樣量1 μL；載氣為高純氦氣，柱流量為1 mL/min.對所測化合物根據(jù)保留時間和離子碎片進行定性，用內(nèi)標法進行定量.土壤和地下水樣品的檢出限分別為0.01 mg/kg和0.1 μg/L.采用加標回收率和平行樣測試進行實驗室質(zhì)量控制，加標回收率為74.1%～84.4%，平行樣相對標準偏差為0～8.6%.

1.5健康風險評價

采用RBCA(risk based corrective action)模型進行健康風險評價.RBCA是以化學物質(zhì)泄漏的危害評估和行動的決策程序，以風險為基礎的修復行動指南，最終保護人體健康和環(huán)境安全[13].其可以實現(xiàn)污染場地的風險分析，制定基于風險的土壤篩選值和修復目標值.RBCA模型按照美國環(huán)境保護署的化學物質(zhì)分類，將化學物質(zhì)分為致癌物質(zhì)與非致癌物質(zhì)2類.對于致癌物質(zhì)，計算其風險值，并設定為可接受致癌風險水平上限值為10-6～10-4；對于非致癌物質(zhì)，計算其危害商，可接受風險商上限為1[14].基于RBCA的場地健康風險評價遵守一般風險評價步驟，即污染源識別、暴露評價、劑量-效應評價、風險表征的步驟[15].

由于第1次采樣分析地下水的檢測值均低于國內(nèi)《生活飲用水衛(wèi)生標準》[16]中的標準值，故只對土壤污染進行健康風險評價.

風險評價分5層進行：第1層(深度0～1 m)、第2層(深度1～2 m)、第3層(深度2～4 m)、第4層(深度4～5.5 m)、第5層(深度5.5～7 m)分別計算.各土層的成分和特征參數(shù)見表1.

表1 污染場地風險評價土層劃分及土壤特征參數(shù)

1.5.1 污染源識別

將整個場地土壤作為污染源進行風險評估.

1.5.2 暴露分析

1.5.2.1 暴露點濃度

采用采樣濃度的95%置信水平上限值(upper confidence level，簡稱UCL)來反映場地土壤的總體污染水平，即在風險水平計算時采用95%置信水平上限值作為暴露點濃度進行風險計算.95%置信水平上限值的數(shù)學含義是場地污染濃度的真實平均值等于或低于該值的概率為95%，因此，以95%置信上限值來估計場地污染總體風險水平是比較保守和可靠的[17].

1.5.2.2 暴露對象和暴露途徑

該場地規(guī)劃用于商業(yè)和公共服務，暴露對象為商業(yè)和公共服務場所的辦公人員和流動顧客等.主要暴露途徑見圖2所示.

圖2 污染土壤的暴露途徑概念示意

1.5.2.3 暴露參數(shù)

暴露參數(shù)包括暴露頻率、暴露期、土壤和地下水的攝入量和人體的相關參數(shù).

1.5.3 毒性評價

污染物質(zhì)對人體產(chǎn)生的不良效應以劑量-反應關系[18]表示，分別對非致癌物質(zhì)和致癌物質(zhì)進行毒性評價.該場地的特征污染物的毒性參數(shù)主要參考美國環(huán)保署IRIS數(shù)據(jù)庫，具體見表2.

表2 污染物毒性參數(shù)

B2表示可能對人體有致癌作用，并有充分的動物毒性測試數(shù)據(jù).

C表示可能對人體有致癌作用，但是沒有充分的毒性測試數(shù)據(jù).

1.5.4 攝入量計算和風險評估

攝入量(EDI)是按照經(jīng)口攝入(直接不慎攝入污染土壤)、經(jīng)皮膚接觸污染土壤而吸收土中污染物、經(jīng)呼吸系統(tǒng)吸入土壤塵或揮發(fā)性氣體3種暴露途徑各自攝入量求和進行計算的.

①致癌風險評價

致癌風險值是通過平均到整個生命期的平均每天攝入量EDI乘以經(jīng)口、經(jīng)皮膚或直接吸入致癌斜率系數(shù)(CSF)計算得出,即

Hi=EDI×CSF

Hi——某種物質(zhì)對應的風險值；

EDI——某種污染物經(jīng)過不同途徑的平均每天攝入量，mg/(kg·d)；

CSF——各種途徑的致癌風險斜率系數(shù)，(mg/(kg·d))-1.

②非致癌風險計算

非致癌風險值可通過每天攝入量(平均到整個暴露作用期)除以每一途徑的慢性參考劑量來計算,即

Hi=EDI/RfD；

Hi——某種物質(zhì)對應的風險值；

EDI——某種污染物經(jīng)過不同途徑的每天攝入量(平均到整個暴露作用期)，mg/(kg·d)；

RfD——參考劑量，mg/(kg·d).

③累計風險

每種污染物的總致癌風險等于各種途徑致癌風險水平的總和.多種污染物的累計風險值等于各種污染物的風險值之和，致癌風險和非致癌風險分別計算.累計風險值計算公式為：

為了最大可能地保護場地未來利用過程中人體健康和生態(tài)環(huán)境，對由上至下的各層土壤分別進行計算.由于第4層和第5層只有1-2點的數(shù)據(jù)大于檢出限，故只計算前3層土壤的污染物分布分析和風險值.

2 結果與討論

2.1有機氯農(nóng)藥在土壤中的殘留特征

2次現(xiàn)場采樣調(diào)查共布設35個土壤采樣點和3個地下水監(jiān)測井.垂直分層采樣共采集161個土壤樣品和3個地下水樣品.該場地地下水沒受到農(nóng)藥污染，但是土壤污染嚴重，尤其是表層土壤.土壤中主要污染物為原農(nóng)藥廠生產(chǎn)期間的農(nóng)藥產(chǎn)品及代謝產(chǎn)物，主要包括HCHs(α-HCH,β-HCH,γ-HCH,δ-HCH)和DDTs(DDT,DDE,DDD).檢出率由高到低的污染物分別為β-HCH,DDE,DDT,DDD,α-HCH,γ-HCH,δ-HCH；污染物的超標率(超過美國SSLs篩選基準值)由高到低分別為β-HCH,α-HCH,DDD,DDT,DDE,γ-HCH(注：美國SSLs篩選基準值[19-20]中沒有δ-HCH)，其中40.6%的土壤樣品中β-HCH的濃度值超過篩選基準值.由此可知，場地中主要殘留的有機氯農(nóng)藥為β-HCH,α-HCH,DDD等.

2.2有機氯農(nóng)藥在土壤中的水平分布

HCHs和DDTs在土壤中的水平分布情況主要與場地的功能有關.高濃度值主要在原農(nóng)藥生產(chǎn)車間或倉儲區(qū)域，說明這些區(qū)域存在農(nóng)藥泄漏的現(xiàn)象，導致該區(qū)域土壤中農(nóng)藥濃度顯著大于其他區(qū)域.另外廠區(qū)內(nèi)其他大部分區(qū)域第1層土壤中的農(nóng)藥濃度相對較低，但仍然高于周邊區(qū)域的土壤對照點，說明在生產(chǎn)過程中可能通過空氣擴散等方式造成場地內(nèi)第1層土壤的大面積污染.如α-HCH,γ-HCH等飽和蒸汽壓較大的物質(zhì)可能揮發(fā)到大氣中或者通過揚塵擴散到其他區(qū)域；水溶性大的γ-HCH,δ-HCH,α-HCH可隨雨水沖移到其他區(qū)域中.這一點與叢鑫[21]和陽文銳[22]的研究結論基本一致.

土壤中有機氯農(nóng)藥在不同深度的土層中分布差異較大，但總體上呈現(xiàn)出：上層濃度大，隨著土層加深濃度逐漸減小.不同深度土層中總HCHs的平均殘留量從下層土壤至上層變化為0.01 mg/kg到508 mg/kg，而總DDTs的平均殘留量變化為0.01 mg/kg到390 mg/kg.

整個場地β-HCH,DDD比其他幾種污染物殘留量大，是該場地主要的污染物.β-HCH要高于其他HCHs異構體濃度，并且整個場地中總的β-HCH殘留量最高.這與β-HCH的分子結構中氯原子的排布有關，使得它沒有像其他HCHs的異構體那樣容易被微生物降解，同時較高的辛醇水分配系數(shù)和較低的蒸汽壓使它更容易與土壤有機質(zhì)結合，而相對較少地隨水流遷移或揮發(fā)進入大氣，這些特性使它能夠在土壤中長期穩(wěn)定的存在，此外α-HCH能在微生物作用下異構化為β-HCH，所以β-HCH往往在土壤中有很高的殘留[23-25].DDT在好氧條件下可以脫氯化氫變?yōu)镈DE或在厭氣條件下脫氯變?yōu)镈DD[26].從表3看出超標點位和超標率最多的是β-HCH和DDD，這也進一步證明了β-HCH和DDD是主要污染物.

表3 前3層每種污染物的樣品數(shù)量及超標情況統(tǒng)計

未檢出樣品參加統(tǒng)計時按二分之一最低檢出限計算[27]；方法檢出限為0.01 mg/kg；4,5兩層殘留量很小，超標很少，故沒有列出.

2.3有機氯農(nóng)藥的空間分布與暴露途徑的關系

α-HCH隨深度增加逐漸遞減且遞減均勻；β-HCH在表層都遠遠高于其他3種同分異構體，且隨深度遞減；γ-HCH在第2層的殘留量最大并且第1層和第3層的殘留量很??；δ-HCH層的殘留量都很低.

總量滴滴滴在表層和第2層中的殘留濃度都大于其他幾種污染物的濃度；總量DDTs在第3層上的濃度要高于其他2種的濃度.所以確定β-HCH和總量DDTs為該場地的優(yōu)勢污染物.

從各污染物的垂直分布情況看，表層(第1層)土壤中β-HCH和總量滴滴滴等污染物檢出率相對較大，而且暴露途徑相對較多，包括：直接經(jīng)口攝入、皮膚接觸、空氣擴散和遷移至地下水，因此對人體健康的潛在危害較大，應在暴露分析和風險表征時予以特別重視.而下層土壤(第2,3層)暴露途徑相對較少，只有空氣擴散和遷移至地下水2種，但是各種污染物濃度值相對較大(污染物的超標率相對高于表層)，因此,在風險評估時應該側重于空氣擴散和遷移至地下水的暴露風險.因此，本場地進行風險評價時的主要暴露途徑如圖2所示.

2.4各層污染土壤的健康風險結果

文中風險評價分別計算不同土層中各種污染物的95%置信上限濃度所產(chǎn)生的人體健康風險值，并且將各種暴露途徑所對應的人體健康風險值和累計風險值分別列出，從而確定關鍵的暴露途徑，具體計算結果見表4.計算時假定該場地地下水埋深為24 m，且本層地下水作為場地內(nèi)的飲用水源.

表4 各層土壤不同暴露途徑的健康風險值*

*暴露點濃度為每層土壤樣品的95%置信上限濃度值；

**土壤攝入包括：土壤直接經(jīng)口攝入和皮膚吸收攝入2種途徑；NC表示未計算.

由表4可以看出，第1，2，3層土壤的致癌風險值均超過可接受風險水平上限值為1×10-6～1×10-4，而非致癌風險值均未超過上限值1，說明該場地的主要風險為致癌風險.其中關鍵的暴露途徑均為污染物遷移至地下水所導致的致癌風險，通過對不同的污染物對遷移至地下水中的致癌風險值的貢獻率進行分析，結果見圖3.結果表明α-HCH對各層土壤中污染物遷移至地下水所產(chǎn)生的致癌風險貢獻率均高于50%，遠大于其他物質(zhì).由于前面的污染物分布分析時α-HCH濃度不是各層土壤中的濃度最高的物質(zhì)，而這種物質(zhì)遷移至地下水中所導致的致癌風險值最大的可能原因是：該物質(zhì)的飽和蒸汽壓較大，易于在土壤中遷移擴散；該物質(zhì)在水中的溶解度相對較大，除了比γ-HCH小外，基本上是DDTs溶解度的20倍以上，因此該物質(zhì)隨水向下遷移的速率相對較快；另外對這幾種污染的毒性數(shù)據(jù)對比發(fā)現(xiàn)，α-HCH的致癌斜率是DDTs類的20倍以上，是其他HCHs的3～5倍.

因此，該場地需要進行污染修復，其中修復深度包括第1，2，3層土壤.其中主要的修復目標是控制土壤中有機氯農(nóng)藥類污染物遷移至地下水.

圖3 各層土壤中不同污染物對遷移至地下水所導致致癌風險值的貢獻率

3 結論

1)通過對場地內(nèi)主要污染物組成進行分析，發(fā)現(xiàn)該場地主要污染物為原農(nóng)藥廠生產(chǎn)期間的農(nóng)藥產(chǎn)品及代謝產(chǎn)物，殘留濃度大小依次為β-HCH≥α-HCH≥DDD等.

2)該場地農(nóng)藥的分布情況呈現(xiàn)一定的規(guī)律性.重污染區(qū)域相對集中，主要分布在原農(nóng)藥生產(chǎn)和儲存區(qū)域；在其他區(qū)域土壤中農(nóng)藥含量也明顯高于場地外的對照點.說明生產(chǎn)過程中泄漏和空氣擴散是造成土壤污染的重要原因.

3)雖然土壤中有機氯農(nóng)藥殘留呈現(xiàn)出不規(guī)則的分布，總體上看還是呈現(xiàn)出：表層濃度最大，隨著土層加深，濃度逐漸減小.其中β-HCH和DDD是各層土壤中的主要污染物.

4)土壤中有機氯農(nóng)藥的空間分布情況表明該場地進行風險評價是主要考慮表層土壤的直接經(jīng)口攝入、皮膚接觸、空氣擴散和遷移至地下水等暴露途徑，而下層(第2,3層)土壤側重于空氣擴散和遷移至地下水的暴露風險.

5)風險評價的結果表明該場地的致癌風險超過目標可接受水平.其中關鍵的暴露途徑均為污染物遷移至地下水所導致的致癌風險.而α-HCH對各層土壤中污染物遷移至地下水所產(chǎn)生的致癌風險貢獻率均高于50%，遠大于其他物質(zhì).

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(責任編輯：梁俊紅)

Healthriskassessmentonthesitecontaminatedbyorganochlorinepesticides

ZHAOYi1,ZANGZhen-yuan1,2,SHENKun2,LIPei-zhong2,SONGYun2

(1.College of Environmental Science and Engineering, North China Electric Power University,Baoding 071003, China; 2.Environmental Protection Research Institute of Light Industry，Beijing 100089, China)

A pesticides contaminated site was targeted.Twice samplings were conducted and the comparison between analysis results of soil samples with the U.S.EPA Soil Screening Levels (SSLs) demonstrated that soil was mainly polluted by organochlorine pesticides (OCPs),namely HCHs(α-HCH,β-HCH,γ-HCH,δ-HCH), DDT, DDE, and DDD.The residue level of HCHs was from less than 0.01 mg/kg to 508 mg/kg and the residue level of DDTs was from less than 0.01 mg/kg to 390 mg/kg.This proved to be the uneven distribution of contaminants on the site.HCHs residue levels was higher than DDTs.β-HCH and DDT were dominant pollutants.The analysis results of groundwater sample of this field displayed that groundwater was not contaminated by OCPs.Health risk assessment was carried out and RBCA tool kit 2.5 software was used to calculate the human health risk value corresponding to the 95% Upper Confidence Level of pollutant concentration.The results demonstrated that the single cancer risk value of organochlorine pesticides on this site was more than 1×10-6, and the cumulative cancer risk value of individual pollutant of the surface soil was more than 1×10-4.

contaminated site；HCHs；DDTs；soil screening levels；RBCA；health risk assessment

X53

A

1000-1565(2012)01-0033-09

2011-11-01

北京市科技計劃課題(Z101109003810001)

趙毅(1956-)，男，河北秦皇島人，華北電力大學教授，博士生導師，主要從事火電廠煙氣脫硫脫硝和水資源綜合利用的研究.

申坤(1987-)，男，河南新鄉(xiāng)人，工程師，主要從事污染土壤和地下水修復的研究.

E-mail:liepi_shen@163.com