李賢波 陳浩 沈菁

摘要：采用ＧＣ－ＥＣＤ法測定噻嗪酮在水稻（Ｏｒｙｚａ ｓａｔｉｖａ Ｌ．）中的殘留水平，建立Ｒａｙｌｅｉｇｈ動態(tài)模型、雙室降解模型、阻滯動力學(xué)模型、指數(shù)負(fù)增長函數(shù)模型和灰色預(yù)測ＧＭ（１，１）模型等不同類型的數(shù)學(xué)模型，然后對其進(jìn)行擬合度檢驗(yàn)。結(jié)果表明，Ｒａｙｌｅｉｇｈ動態(tài)模型的擬合度最高，噻嗪酮在生態(tài)環(huán)境中的降解過程典型地受農(nóng)藥本身的化學(xué)分子結(jié)構(gòu)、環(huán)境、施藥次數(shù)和施藥濃度等諸多因素的共同影響，應(yīng)用Ｒａｙｌｅｉｇｈ 動態(tài)模型可以很好地模擬噻嗪酮在水稻中的殘留消解動態(tài)。

關(guān)鍵詞：噻嗪酮；水稻（Ｏｒｙｚａ ｓａｔｉｖａ Ｌ．）；消解；數(shù)學(xué)模型

中圖分類號：Ｓ４８２．３＋９文獻(xiàn)標(biāo)識碼：Ａ文章編號：0439－８114（２０12）18－4101-03

Ｓｔｕｄｙ ｏｎ ｔｈｅ Ｍａｔｈｅｍａｔｉｃａｌ Ｍｏｄｅｌs ｏｆ Ｄｉｓｐｅｌｌｉｎｇ Ｄｙｎａｍｉｃ ｏｆ Ｂｕｐｒｏｆｅｚｉｎ ｉｎ Ｒｉｃｅ

ＬＩ Ｘｉａｎ－ｂｏ１，２，ＣＨＥＮ Ｈａｏ２，ＳＨＥＮ Ｊｉｎｇ１

（１． Ａｇｒｉｃｕｌｔｕｒａｌ Qｕａｌｉｔｙ Sｔａｎｄａｒｄｓ ａｎｄ Iｎｓｐｅｃｔｉｏｎ Tｅｃｈｎｏｌｏｇｙ Rｅｓｅａｒｃｈ Iｎｓｔｉｔｕｔｅ， Ｈｕｂｅｉ Ａｃａｄｅｍｙ ｏｆ Ａｇｒｉｃｕｌｔｕｒａｌ Ｓｃｉｅｎｃｅ，Ｗｕｈａｎ ４３００６４，Ｃｈｉｎａ；２． Ｃｏｌｌｅｇｅ ｏｆ Ｓｃｉｅｎｃｅ， Ｈｕａｚｈｏｎｇ Ａｇｒｉｃｕｌｔｕｒａｌ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ， Ｗｕｈａｎ ４３００７０， Ｃｈｉｎａ）

Ａｂｓｔｒａｃｔ： Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ ｔｙｐｅｓ ｏｆ ｍａｔｈｅｍａｔｉｃａｌ ｍｏｄｅｌ， ｓｕｃｈ ａｓ Ｒａｙｌｅｉｇｈ ｄｙｎａｍｉｃ ｍｏｄｅｌ， ｔｗｏ－ｃｏｍｐａｒｔｍｅｎｔａｌ ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ ｍｏｄｅｌ， ｋｉｎｅｔｉｃ ｍｏｄｅｌ， ｔｈｅ ｅｘｐｏｎｅｎｔｉａｌ ｎｅｇａｔｉｖｅ ｇｒｏｗｔｈ ｆｕｎｃｔｉｏｎ ｍｏｄｅｌ ａｎｄ ｇｒｅｙ ｐｒｅｄｉｃｔｉｖｅ ＧＭ （１，１） ｍｏｄｅｌ was ｅｓｔａｂｌｉｓｈｅｄ ｏｎ ｔｈｅ ｂａｓｉｓ ｏｆ ｔｈｅ ｂｕｐｒｏｆｅｚｉｎ ｒｅｓｉｄｕａｌ ｃｏｎｔｅｎｔ ｉｎ ｒｉｃｅ ｄｅｔｅｒｍｉｎｅｄ ｂｙ ＧＣ－ＥＣＤ; ａｎｄ ｔｈｅ ｆｉｔｎｅｓｓ ｔｏ ｍｏｄｅｌ was ｔｅｓｔｅｄ． Ｔｈｅ ｒｅｓｕｌｔｓ ｓｈｏｗｅｄ ｔｈａｔ ｔｈｅ ｆｉｔｎｅｓｓ ｏｆ Ｒａｙｌｅｉｇｈ ｄｙｎａｍｉｃ ｍｏｄｅｌ ｗａｓ ｔｈｅ ｂｅｓｔ. The ｄｉｓｐｅｌｌｉｎｇ ｐｒｏｃｅｓｓ ｏｆ ｂｕｐｒｏｆｅｚｉｎ ｉｎ ｅｃｏｌｏｇｉｃａｌ ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ ｗａｓ ｔｙｐｉｃａｌｌｙ ａｆｆｅｃｔｅｄ ｂｙ ｔｈｅ ｍｏｌｅｃｕｌａｒ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ ｏｆ ｔｈｅ ｐｅｓｔｉｃｉｄｅ， ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ， ｔｉｍｅｓ ｏｆ ｓｐｒａｙ ａｎｄ ｓｐｒａｙ ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ． Ｔｈｅ Ｒａｙｌｅｉｇｈ ｄｙｎａｍｉｃ ｍｏｄｅｌ ｃｏｕｌｄ ｂｅｔｔｅｒ ｓｉｍｕｌａｔｅ ｔｈｅ ｄｉｓｐｅｌｌｉｎｇ ｄｙｎａｍｉｃ ｏｆ ｂｕｐｒｏｆｅｚｉｎ ｉｎ ｒｉｃｅ．

Ｋｅｙ ｗｏｒｄｓ： ｂｕｐｒｏｆｅｚｉｎ； ｒｉｃｅ（Ｏｒｙｚａ ｓａｔｉｖａ Ｌ．）； ｄｉｓｐｅｌｌｉｎｇ； ｍａｔｈｅｍａｔｉｃａｌ ｍｏｄｅｌ

在研究農(nóng)藥的降解規(guī)律中，選用適當(dāng)?shù)臄?shù)學(xué)模型模擬農(nóng)藥殘留的動態(tài)過程，對分析和預(yù)測農(nóng)藥殘留量有著重要意義［１］。目前，國際上普遍認(rèn)為農(nóng)藥在土壤中和植物上的消解猶如放射性物質(zhì)衰變，在某一時(shí)刻農(nóng)藥殘留量只與施藥后的時(shí)間有關(guān)。在二嗪類昆蟲生長調(diào)節(jié)劑中，噻嗪酮以其高活性、高選擇性、長殘效期等特點(diǎn)在農(nóng)業(yè)有害生物的控制中發(fā)揮了重要作用［２，３］。目前，關(guān)于模擬噻嗪酮?dú)埩舻哪Ｐ瓦€未見報(bào)道，為了明確噻嗪酮在生態(tài)環(huán)境中的消解動態(tài)規(guī)律，可采用ＧＣ－ＥＣＤ測定噻嗪酮在水稻（Ｏｒｙｚａ ｓａｔｉｖａ Ｌ．）中的殘留量，利用數(shù)學(xué)模型模擬噻嗪酮的動態(tài)消解過程。本研究將經(jīng)典的指數(shù)負(fù)增長函數(shù)模型、Ｒａｙｌｅｉｇｈ動態(tài)模型、雙室降解模型、灰色預(yù)測ＧＭ（１，１）消解模型以及阻滯動力學(xué)模型應(yīng)用于水稻中噻嗪酮的消解動態(tài)分析，以期為噻嗪酮的分析和預(yù)測提供理論支持。

１材料與方法

１．１材料

水稻樣品來源于水稻農(nóng)殘?jiān)囼?yàn)田，噻嗪酮購于德國Ｄｒ． Ｅｈｒｅｎｓｔｏｒｆｅｒ試劑公司。

１．２方法

１．２．１提取稱?。保埃?ｇ樣品于２５０ ｍＬ具塞三角瓶中，加入２５ ｍＬ去離子水和５０ ｍＬ乙腈，于搖床上高速振蕩１ ｈ，溶液過濾后加入已盛有１０ ｇ氯化鈉的１００ ｍＬ具塞量筒中，劇烈振蕩２ ｍｉｎ，靜置３０ ｍｉｎ待凈化。

１．２．２凈化與檢測準(zhǔn)確吸取上層溶液１０ ｍＬ于１００ ｍＬ小燒杯中，７０ ℃水浴蒸至近干。ＰＣ／ＮＨ２柱經(jīng)４ ｍＬ乙腈＋甲苯（３＋１體積比，下同）活化，用２ ｍＬ乙腈＋甲苯（３＋１）３次洗滌小燒杯，并將洗滌液移入柱中。用２５ ｍＬ乙腈＋甲苯（３＋１）洗滌ＰＣ／ＮＨ２柱，收集所有流出物于雞心瓶中，５０ ℃水浴中旋轉(zhuǎn)濃縮至約０．５ ｍＬ，每次加入５ ｍＬ正己烷進(jìn)行溶劑交換兩次，濃縮至干。２ ｍＬ正己烷定容，旋渦１ ｍｉｎ，過０．２ μｍ濾膜后，采用GC-ECD法分析。

１．３降解動態(tài)數(shù)學(xué)模型的建立

把噻嗪酮在水稻中的殘留量看作只與變量時(shí)間有關(guān)，即殘留量（Ｃ）是施藥后時(shí)間（ｔ）的函數(shù)，設(shè)噻嗪酮在水稻中的殘留降解函數(shù)為Ｃ＝ｆ（ｔ），選擇不同類型的數(shù)學(xué)模型，計(jì)算有關(guān)參數(shù)，建立相應(yīng)的噻嗪酮?dú)埩艚到鈩討B(tài)模型。

２結(jié)果與分析

在未施用噻嗪酮的水稻上采集空白水稻樣品，分別添加０．０１、０．０５、０．５0 ｍｇ／ｋｇ ３個(gè)水平，每個(gè)水平５次重復(fù)，添加樣品中噻嗪酮加標(biāo)回收率為 ９７．６％～１０４.0％，相對標(biāo)準(zhǔn)偏差（ＲＳＤ）在７．０％～１６．０％范圍。噻嗪酮在水稻中的最小檢測濃度為０．０１ ｍｇ／ｋｇ。回收率、相對標(biāo)準(zhǔn)偏差和最小檢測濃度均能滿足農(nóng)藥登記殘留試驗(yàn)的要求。在田間分別采集施藥后２ ｈ、１ ｄ、３ ｄ、７ ｄ、１４ ｄ、２１ ｄ的實(shí)際樣品進(jìn)行ＧＣ－ＥＣＤ分析， 每個(gè)實(shí)際樣品重復(fù)３次并取其平均值，可得噻嗪酮在水稻中的殘留降解數(shù)據(jù)，見表１。

２．１噻嗪酮消解動態(tài)數(shù)學(xué)模型的建立

２．１．１經(jīng)典指數(shù)負(fù)增長函數(shù)模型［４，５］在農(nóng)藥的降解規(guī)律研究中，一般認(rèn)為，農(nóng)藥在土壤中、植物上的消解猶如放射性物質(zhì)衰變一樣，大致可用一級反應(yīng)動力學(xué)公式來表示。在不考慮其他因素的情況下，認(rèn)為噻嗪酮的消失速度僅取決于當(dāng)時(shí)噻嗪酮在水稻中的濃度，即滿足微分方程：

ｄｙ／ｄｔ＝－ｋ·C（ｋ＞０），ｙ（０）＝ａ（１）

式中，C為農(nóng)藥在ｔ時(shí)刻的濃度；ｔ為施藥后時(shí)間；ｋ為農(nóng)藥降解速度常數(shù)；ａ為農(nóng)藥在ｔ＝０時(shí)刻的濃度（初始濃度）。

解微分方程（１）可得：

Ｃ＝ａ·ｅｘｐ（-ｋ·ｔ） （２）

對式（２）中的參數(shù)ａ與ｋ的估計(jì)方法，一般是先對式（２）兩端取自然對數(shù)，得：

ｌｎ C＝ｌｎａ－ｋ·ｔ

令上式中Ｙ＝ｌｎC，Ａ＝ｌｎａ，Ｂ＝－ｋ，Ｘ＝ｔ，將式（２）轉(zhuǎn)化為線性模型：

Ｙ＝Ａ＋ＢＸ（３）

然后應(yīng)用最小二乘法估計(jì)式（３）中的Ａ與Ｂ。

最后由Ａ＝ｌｎａ，Ｂ＝－ｋ可求出ａ＝ｅｘｐ（Ａ），ｋ＝－Ｂ，這種方法稱為最小二乘法。通過計(jì)算得到噻嗪酮在水稻中的指數(shù)負(fù)增長函數(shù)模型為：

Ｃｔ＝０．７６０ ５２·ｅｘｐ（－０．２９０ ７８·ｔ）

２．１．２Ｒａｙｌｅｉｇｈ 動態(tài)模型［６］設(shè)農(nóng)藥降解方程為：

Ｃ＝ａ·ｘα·ｅｘｐ（ｂ·ｘ２） （４）

式中，C＝ｆ（ｘ）為ｘ時(shí)刻農(nóng)藥的濃度，ａ，α和ｂ為待定系數(shù)，將式（４）兩邊取對數(shù)，得：

ｌｎｃ＝ｌｎａ＋αｌｎｘ＋ｂ·ｘ２（５）

作變量代換，令ｙ＝ｌｎC，ｘ１＝ｌｎｘ，ｘ２＝ｘ２，則式（５）可化為二元線性回歸方程：

ｙ＝ａ０＋ａ１ｘ１＋ａ２ｘ２ （６）

其中ａ０＝ｌｎａ，ａ１＝α，ａ２＝ｂ。

通過計(jì)算得到噻嗪酮在水稻中的Ｒａｙｌｅｉｇｈ動態(tài)模型為：

Ｃｔ＝０．４７６ ６２·ｔ－０．２１２ １５·ｅｘｐ（－０．０１５ ４２·ｔ２）

２．１．３灰色預(yù)測ＧＭ（１，１）消解模型［７－１１］２０世紀(jì) ８０年代，鄧聚龍?zhí)岢龌疑到y(tǒng)理論，把“數(shù)據(jù)不足”、“信息部分明確，部分不明確”的系統(tǒng)稱為灰色系統(tǒng)。農(nóng)藥降解與施藥外部環(huán)境關(guān)系很大，由于目前對施藥的生態(tài)環(huán)境中的諸要素（如：溫度、濕度、ｐＨ值等）對農(nóng)藥降解的影響并不完全清楚，因此施藥的生態(tài)環(huán)境實(shí)質(zhì)是一個(gè)灰色系統(tǒng)。

設(shè)農(nóng)藥殘留序列為ｘ（０）（ｋ）＝（ｘ（０）（１），ｘ（０）（２），…，ｘ（０）（ｎ）），滿足ｋ＝１，２，…，ｎ－１，對原始數(shù)據(jù)列作一次累加，得新的數(shù)據(jù)列：

ｘ（１）（ｋ）＝（ｘ（１）（１），ｘ（１）（２），…，ｘ（１）（ｎ））（７）

由數(shù)學(xué)推理可得灰色預(yù)測ＧＭ（１，１）模型為：

Ｘ（０）（ｋ＋１）＝Ｘ（１）（ｋ＋１）－Ｘ（１）（ｋ）

通過計(jì)算得到噻嗪酮在水稻中的灰色ＧＭ（１，１）消解模型為：

Ｘ（１）（ｋ＋１）＝０．０４５ ５８＋０．７３１ ５４·ｅｘｐ（－０．３５４ ０８·ｔ）

２．１．４阻滯動力學(xué)模型［１２－１４］

設(shè)ｄＣ（ｔ）／ｄｔ＝ｒ·Ｃ（ｔ）·１／ｔ·［（Ｃ（ｔ）／Ｃ０）-１］＝ｒ／ｔ·Ｃ（ｔ）·［Ｃ（ｔ）－Ｃ０）／Ｃ０］ （ｔ＞０，ｒ＞０） （８）

通過解微分方程（８）得：

Ｃ（ｔ）＝Ｃ０／（１＋ａ·ｔｒ）（ａ＞０） （９）

通過計(jì)算得到噻嗪酮在水稻中的阻滯動力學(xué)消解模型為：

Ｃｔ＝０．８４９ ０４／（１＋０．７０３ ６５·ｔ ０．９９０ ０１）

２．１．５雙室降解模型［１5］在歷時(shí)長、測定次數(shù)多的農(nóng)藥殘留試驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，殘留量在前期減少快，后期慢。這時(shí)如果用其他模型，Ｒ值可達(dá)極顯著，但標(biāo)準(zhǔn)偏差較大，不能精確反映農(nóng)藥降解的實(shí)際情況。對該類降解就可用Ｃ（ｔ）＝Ａ·ｅｘｐ（－ａ·ｔ）＋Ｂ·ｅｘｐ（－ｂ·ｔ）（ａ＞ｂ）雙室降解模型表示。計(jì)算得到噻嗪酮在水稻中的雙室降解模型為Ｃｔ＝１．１７１ ８４·ｅｘｐ（－１８．２３２ ３３·ｔ）＋０．５６０ ４２·ｅｘｐ（－０．１８２ ９·ｔ）。

２．２不同模型理論計(jì)算值與實(shí)測值的擬合程度分析

應(yīng)用經(jīng)典指數(shù)負(fù)增長函數(shù)模型、Ｒａｙｌｅｉｇｈ動態(tài)模型、灰色ＧＭ （１，１）消解模型、阻滯動力學(xué)模型和雙室降解模型分別計(jì)算ｔ時(shí)刻的殘留量，結(jié)果見表１。５種模型的相關(guān)系數(shù)（Ｒ２）分別為０．９３７ １６、０．９８０ ８９、０．９２９ ０３、０．９５５ ５５、０．９８０ ６４，殘差平方和（Ｓ）分別為０．０１３ ０４、０．００５ ２６、０．０１９ ５２、０．０１２ ２３、０．００５ ５５，卡平方（Ｘ２）分別０．００５ ７６、０．００１ ７５、０．００６ ５１、０．００４ ０８、０．００１ ７７。

一般情況下，應(yīng)用相關(guān)系數(shù)（Ｒ２）和殘差平方和（Ｓ）來衡量模型的精度。當(dāng)０≤Ｒ２≤１時(shí)，Ｒ２越接近１，表明曲線擬合越好；Ｓ越小，也是表明曲線擬合越好［１６］。

從表１知，相關(guān)系數(shù)（Ｒ２）從高到低的順序依次為Ｒａｙｌｅｉｇｈ法＞雙室模型法＞阻滯動力學(xué)模型＞指數(shù)負(fù)增長函數(shù)模型＞ＧＭ（１，１）法。Ｓ的高低順序正好與Ｒ２相反。同時(shí)，用卡平方（Ｘ２）檢驗(yàn)，Ｘ２的高低順序與殘差平方和Ｓ一致，均遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于Ｘ２０．０１，６＝１６．８１。

比較5種方法，其中Ｒａｙｌｅｉｇｈ法的精度最好，擬合程度最高；雙室模型法次之；ＧＭ（１，１）法精度最差，擬合程度最低，見圖１。

３小結(jié)與討論

農(nóng)藥在植物體或者土壤中的殘留降解與施藥的外部環(huán)境關(guān)系很大，目前還不清楚施藥生態(tài)環(huán)境中的土壤類型、ｐＨ值、溫度、濕度、光照時(shí)間和降水量等因素對農(nóng)藥降解過程的影響。農(nóng)藥殘留降解是一個(gè)非常復(fù)雜的物理和生化過程，國內(nèi)外進(jìn)行了大量研究和探索，建立了各種不同類型的動態(tài)模型，這些模型大都適合于部分農(nóng)藥品種的殘留降解過程，但都不具備通用性。隨著數(shù)字模擬技術(shù)、計(jì)算機(jī)技術(shù)以及分子生物技術(shù)的發(fā)展，農(nóng)藥殘留降解過程的研究將會不斷得到發(fā)展。本研究通過５種數(shù)學(xué)模型對噻嗪酮在水稻中動態(tài)消解的擬合，用相關(guān)系數(shù)Ｒ２、殘差平方和（Ｓ）和卡平方（Ｘ２）３個(gè)參數(shù)評價(jià)其擬合精度，結(jié)果表明雙室降解模型的擬合精度最好，擬合程度最高，雙室降解模型可用于環(huán)境中噻嗪酮的消解動態(tài)研究模型，為噻嗪酮在環(huán)境中的分析及預(yù)測提供了理論支持。

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收稿日期：２０１２－０７－０２

作者簡介：李賢波（１９８６－），男，重慶人，在讀碩士研究生，研究方向?yàn)檗r(nóng)藥殘留分析，（電話）１８９７１１７０３７３（電子信箱）ｌｉｘｉａｎｂｏ８６０９０２＠１６３．ｃｏｍ；

通訊作者，沈菁（１９６８－），女，副研究員，主要從事食品中農(nóng)藥殘留分析與研究，（電話）０２７－８７３８９８０８（電子信箱）ｍｙｓｈｅｎｇｊｉｎｇ＠１２６．ｃｏｍ。