彭達(dá)強(qiáng) 謝世友

摘要：為了探討鉛在紫色土、石灰土中的環(huán)境容量，通過野外采樣、室內(nèi)模擬試驗(yàn)對兩種土壤中鉛的吸附－解吸特性進(jìn)行了研究。結(jié)果表明，鉛在紫色土、石灰土中的吸附平衡均可采用Ｌａｎｇｍｕｉｒ、Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ和Ｔｅｍｋｉｎ等溫吸附方程來擬合，石灰土以Ｌａｎｇｍｕｉｒ方程擬合最佳，而紫色土以Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程擬合最佳；由Ｌａｎｇｍｕｉｒ方程求得石灰土對鉛的最大吸附量（１９ ７２８．７７ ｍｇ／ｋｇ）大于紫色土對鉛的最大吸附量（１２ １９４．６８ ｍｇ／ｋｇ）；紫色土、石灰土吸附態(tài)鉛的解吸量都隨著鉛吸附量的增大而增大，兩種土壤的解吸能力都比較弱。研究可為不同類型土壤的鉛污染治理提供理論依據(jù)。

關(guān)鍵詞：紫色土；石灰土；鉛；吸附－解吸

中圖分類號：Ｘ１３１．３文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：Ａ文章編號：0439－８114（２０12）03－0493-04

Isothermal Adsorption-desorption Characteristics of Lead in Purple and

Calcareous Soil

ＰＥＮＧ Ｄａ－ｑｉａｎｇａ，ＸＩＥ Ｓｈｉ－ｙｏｕａ，ｂ

(a. School of Ｇｅｏｇｒａｐｈｉｃａｌ Ｓｃｉｅｎｃｅｓ； ｂ． Ｋｅｙ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ ｏｆ ｔｈｅ Ｔｈｒｅｅ－gｏｒｇｅ Ｒｅｓｅｒｖｏｉｒ Ｒｅｇｉｏｎ′ｓ Ｅｃｏ－ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ ｏｆ ｔｈｅ Ｍｉｎｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｅｄｕｃａｔｉｏｎ， Ｓｏｕｔｈｗｅｓｔ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ， Ｃｈｏｎｇｑｉｎｇ ４００７１５， Ｃｈｉｎａ）

Ａｂｓｔｒａｃｔ： Ｉｎ ｏｒｄｅｒ ｔｏ ｐｒｏｂｅ ｉｎｔｏ ｔｈｅ ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ ｃａｐａｃｉｔｙ ｏｆ ｌｅａｄ ｉｎ ｐｕｒｐｌｅ， ｃａｌｃａｒｅｏｕｓ ｓｏｉｌ ａｎｄ ｐｒｏｖｉｄｅ ａ ｔｈｅｏｒｅｔｉｃａｌ ｂａｓｉｓ ｆｏｒ ｌｅａｄ ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ ｏｆ ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ ｔｙｐｅｓ ｏｆ ｓｏｉｌ． Ｔｈｅ ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ－ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ ｔｈｅ ｔｗｏ ｋｉｎｄｓ ｏｆ ｓｏｉｌ ｔｏ ｌｅａｄ ｗｅｒｅ ｓｔｕｄｉｅｄ ｔｈｒｏｕｇｈ ｆｉｅｌｄ ｓａｍｐｌｉｎｇ， ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔｓ ａｎｄ ｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍ ｃｏｎｓｔａｎｔ ｏｓｃｉｌｌａｔｉｏｎ． Ｔｈｅ ｒｅｓｕｌｔｓ ｓｈｏｗｅｄ ｔｈａｔ Ｌａｎｇｍｕｉｒ， Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ ａｎｄ Ｔｅｍｋｉｎ＇ｓ ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ ｅｑｕａｔｉｏｎｓ ｃｏｕｌｄ ｂｅ ｕｓｅｄ ｔｏ ｆｉｔ ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ ｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍ ｏｆ ｌｅａｄ ｉｎ ｔｈｅ ｔｗｏ ｋｉｎｄｓ ｏｆ ｓｏｉｌ． Ｔｈｅ ｂｅｓｔ ｆｉｔｔｉｎｇ ｗａｓ Ｌａｎｇｍｕｉｒ＇ｓ ｅｑｕａｔｉｏｎ ｉｎ ｃａｌｃａｒｅｏｕｓ ｓｏｉｌ ａｎｄ Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ＇ｓ ｅｑｕａｔｉｏｎ ｉｎ ｐｕｒｐｌｅ ｓｏｉｌ， respectively． Ｔｈｅ ｍａｘｉｍｕｍ ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ ｏｆ ｌｅａｄ ｉｎ ｃａｌｃａｒｅｏｕｓ ｓｏｉｌ ｗａｓ ｂｉｇｇｅｒ ｔｈａｎ ｔｈａｔ ｉｎ ｐｕｒｐｌｅ ｓｏｉｌ． Ｂｅｓｉｄｅｓ， ｔｈｅ ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ ｏｆ ｌｅａｄ ｉｎ ｔｈｅ ｔｗｏ ｓｏｉｌｓ ｉｎｃｒｅａｓｅｄ ｗｉｔｈ ｔｈｅ ｉｎｃｒｅａｓｅ ｏｆ ｌｅａｄ ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ， ｂｕｔ ｔｈｅ ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ ｗas ｗｅａｋ．

Ｋｅｙ ｗｏｒｄｓ： ｃａｌｃａｒｅｏｕｓ ｓｏｉｌ； ｐｕｒｐｌｅ ｓｏｉｌ； ｌｅａｄ； ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ-ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ

土壤是人類賴以生存的環(huán)境因素之一，也是重金屬元素生物地球化學(xué)循環(huán)的重要環(huán)節(jié)。吸附－解吸是重金屬元素在土壤生態(tài)系統(tǒng)中一種常見的反應(yīng)過程。鉛是土壤中重要的重金屬污染元素之一，通過食物鏈的層層積累，土壤中的鉛最終危害人體健康。外源鉛進(jìn)入土壤后，與土體進(jìn)行一系列的物理化學(xué)反應(yīng)而逐漸達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡，其在不同土壤中的吸附、解吸特性因土壤性質(zhì)、環(huán)境因素的不同而存在很大的差異［１，２］。有研究表明，鉛在土壤中的化學(xué)行為，特別是吸附與解吸特性，控制著鉛的遷移轉(zhuǎn)化過程和植物對鉛的吸收［３，４］。近年來，隨著農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中農(nóng)藥和化肥的大量使用，汽車尾氣的大量排放，城市污水及垃圾處理不當(dāng)?shù)戎T多因素，導(dǎo)致土壤中的鉛含量急劇增加，土壤的鉛污染現(xiàn)象越來越普遍［５，６］。土壤鉛污染直接導(dǎo)致了作物的產(chǎn)量和品質(zhì)降低并直接或間接地危害人的身體健康，因此研究土壤對鉛的吸附－解吸特性，對尋求有效控制土壤中重金屬環(huán)境行為的對策具有重要意義。關(guān)于不同類型土壤對鉛的吸附－解吸的報(bào)道雖有很多，但鮮見有對紫色土和石灰土的報(bào)道。為此，就這兩種土壤對鉛的吸附－解吸特性進(jìn)行研究，可為農(nóng)業(yè)發(fā)展提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)以及為不同類型土壤的重金屬環(huán)境容量的制定、鉛污染土壤的治理提供理論依據(jù)。

１材料與方法

１．１供試土壤

供試土壤為重慶市北碚區(qū)內(nèi)農(nóng)用地中的兩種土壤：紫色土和石灰土。北碚區(qū)的紫色土是由三疊系飛仙關(guān)組暗紫色泥巖及侏羅系自流井組暗紫色、雜色泥巖、沙溪廟組灰棕紫色泥巖風(fēng)化物的坡積、殘積母質(zhì)發(fā)育形成的；區(qū)內(nèi)石灰土主要是石灰土類中的黃色石灰土，是由二疊系及三疊系厚層灰?guī)r溶蝕后的殘積物發(fā)育形成的［７］。試驗(yàn)樣品的采集深度為０～２０ ｃｍ。土樣采集后，經(jīng)風(fēng)干，去雜，磨細(xì)，通過１ ｍｍ 篩后裝袋備用。紫色土ｐＨ ６．０９（土水質(zhì)量比為１∶３），有機(jī)質(zhì)含量１８．８６ ｇ／ｋｇ，全鉛含量３１．８１ ｍｇ／ｋｇ，黏粒含量１９７．２３ ｇ／ｋｇ；石灰土ｐＨ ６．５６（土水質(zhì)量比為１∶３），有機(jī)質(zhì)含量２２．４４ ｇ／ｋｇ，全鉛含量３９．５０ ｍｇ／ｋｇ，黏粒含量３９７．４５ ｇ／ｋｇ。

１．２試驗(yàn)方法

１．２．１溶液的配制稱?。玻担矗?７ ｇ ＮａＮＯ３配制３ Ｌ濃度為０．０１ ｍｏｌ／Ｌ的ＮａＮＯ３溶液備用。稱?。常保福?２ ｇ Ｐｂ（ＮＯ３）２ 配制２ Ｌ以０．０１ ｍｏｌ／Ｌ的ＮａＮＯ３溶液為背景液的鉛（Ｐｂ２＋）濃度為１ ０００ ｍｇ／Ｌ的溶液，再用鉛濃度１ ０００ ｍｇ／Ｌ的溶液稀釋（以０．０１ ｍｏｌ／Ｌ的ＮａＮＯ３溶液為稀釋劑）成鉛濃度分別為２５、５０、１００、１５０、２００、２５０、３００、３５０、４００、４５０、５００、６００、７００、８００、９００ ｍｇ／Ｌ的梯度溶液各１００ ｍＬ備用。

１．２．２吸附試驗(yàn)先稱取試管重量，然后分別稱取風(fēng)干紫色土、石灰土１．０００ ｇ于５０ ｍＬ塑料離心管中（干土重＋試管重為Ｇ１），再向離心管中以土液比為１∶２０（Ｗ／Ｖ）向紫色土中加入含鉛（Ｐｂ２＋）量為０、２５、５０、１００、１５０、２００、２５０、３００、３５０、４００、４５０、５００、６００、７００、８００ ｍｇ／Ｌ的０．０１ ｍｏｌ／Ｌ的ＮａＮＯ３溶液，向石灰土中加入含鉛（Ｐｂ２＋）量為０、２５、５０、１００、２００、３００、４００、５００、６００、７００、８００、９００、１ ０００ ｍｇ／Ｌ的０．０１ ｍｏｌ／Ｌ ＮａＮＯ３溶液，在往返振蕩機(jī)上振蕩２ ｈ后，放入２５ ℃恒溫箱中培育２２ ｈ，然后以４ ５００ ｒ／ｍｉｎ離心１０ ｍｉｎ，取上清液測定鉛含量，用差減法分別計(jì)算兩種土壤吸附的鉛含量，并結(jié)合平衡液中鉛濃度制作等溫吸附曲線。處理溶液的濃度設(shè)計(jì)是根據(jù)預(yù)備試驗(yàn)得出的。

１．２．３解吸試驗(yàn)將吸附試驗(yàn)平衡后的上清液傾盡，然后對濕土和試管進(jìn)行稱重（Ｇ２），Ｇ２與Ｇ１之差為水分校正值。再向試管內(nèi)加入０．０１ ｍｏｌ／Ｌ的ＮａＮＯ３溶液２０ ｍＬ， 在往返振蕩機(jī)上振蕩２ ｈ后，放入２５ ℃恒溫箱中靜置２２ ｈ，然后以４ ５００ ｒ／ｍｉｎ離心１０ ｍｉｎ，取上清液測定鉛含量， 再綜合水分校正值和測定溶液中鉛濃度分別計(jì)算兩種土壤解吸的鉛含量。

１．２．４分析方法土壤理化性質(zhì)及全鉛含量測定參考文獻(xiàn)［８］的方法，ｐＨ測定采用電位法，有機(jī)質(zhì)含量測定采用重鉻酸鉀外加熱法，土壤質(zhì)地測定采用甲種比重計(jì)法。吸附后土壤全鉛（ＨＦ－ＨＣｌＯ４－ＨＮＯ３消煮）及平衡溶液中的鉛濃度采用原子吸收分光光度法測定。數(shù)據(jù)分析、擬合、作圖采用ＳＰＳＳ １７．０、Ｏｒｉｇｉｎ ８．０和Ｅｘｃｅｌ ２００３軟件完成。

２結(jié)果與分析

２．１兩種土壤對鉛的吸附

兩種土壤對鉛的吸附測定結(jié)果見表１。從表１中的吸附率看，紫色土、石灰土對鉛的吸附率都很高，與土壤中鉛的化合物溶解度很低，很容易被土壤膠體吸附有關(guān)［９］。有研究顯示，鉛離子吸附受土壤ｐＨ影響很大，在土壤通常酸堿度范圍（ｐＨ ４～９）內(nèi)，土壤顆粒表面總電荷為負(fù)（負(fù)電荷膠體一般多于正電荷膠體），因此鉛離子受吸附而在土壤中保存，不易移動(dòng)［１０］。供試土壤的酸度都在這個(gè)范圍內(nèi)，所以ｐＨ對兩種土壤鉛的吸附也有很大的影響。兩種土壤中，石灰土在處理濃度范圍內(nèi)吸附率都在９６％以上，變化較小；紫色土在達(dá)到一定添加量后其吸附率減小得較快，說明紫色土已接近最大吸鉛量，而石灰土的變化趨勢不是很明顯。有研究表明，土壤黏粒含量與重金屬離子吸附呈明顯的正相關(guān)［１１］。石灰土黏粒含量高于紫色土是石灰土吸附量大于紫色土的原因之一。

２．２兩種土壤吸附過程的數(shù)學(xué)模型擬合

圖１是兩種土壤中Ｐｂ２＋的等溫吸附曲線。由圖１可知，石灰土、紫色土對Ｐｂ２＋的吸附能力在不同的平衡濃度下具有差異。石灰土在平衡液Ｐｂ２＋濃度高于１５ ｍｇ／Ｌ時(shí)，曲線趨于平緩；紫色土在平衡液Ｐｂ２＋濃度高于４０ ｍｇ／Ｌ時(shí)，曲線趨于平緩。兩種土壤中鉛的等溫吸附曲線與Ｐｂ２＋在其他類型土壤上得到的等溫吸附曲線相似［１２］。

土壤對重金屬離子吸附機(jī)理的描述，最基本的手段是建立平衡模型，因此采用Ｌａｎｇｍｕｉｒ方程、Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程和Ｔｅｍｋｉｎ方程進(jìn)行擬合［１３］。

Ｌａｎｇｍｕｉｒ方程：■=■+■C； Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程：Ｙ＝Ｋ２Ｃ１／ｎ；Ｔｅｍｋｉｎ方程：Ｙ＝ａ＋Ｋ３ｌｎＣ。

式中，Ｙ（ｍｇ／ｋｇ）為吸附平衡時(shí)鉛的吸附量，Ｃ為吸附平衡時(shí)溶液中Ｐｂ２＋濃度（ｍｇ／ｋｇ），Ｍ為最大吸附量，Ｋ１、Ｋ２、Ｋ３、ｎ、ａ為各模型參數(shù)。

將試驗(yàn)結(jié)果（表１）分別用３個(gè)吸附方程擬合，結(jié)果（表２）表明，相關(guān)系數(shù)都達(dá)到了極顯著水平（Ｐ＜０．０１），表明兩種土壤對鉛的吸附主要是化學(xué)吸附或吸附能力很強(qiáng)的物理吸附，因?yàn)椋蹋幔睿纾恚酰椋蚍匠毯停裕澹恚耄椋罘匠潭贾贿m用于化學(xué)吸附或吸附能力很強(qiáng)的物理吸附［１４］。但Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程和Ｔｅｍｋｉｎ方程均無法表征出土壤的吸附容量，而據(jù)有關(guān)報(bào)道［１５］，Ｌａｎｇｍｕｉｒ方程能同時(shí)表征土壤的吸附容量和吸附強(qiáng)度，常將其式中的吸附容量當(dāng)作實(shí)際最大吸附量加以運(yùn)用。所以用Ｌａｎｇｍｕｉｒ方程來描述兩種土壤對鉛的吸附優(yōu)于Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程和Ｔｅｍｋｉｎ方程。但從擬合結(jié)果看，石灰土以Ｌａｎｇｍｕｉｒ方程擬合最佳，而紫色土以Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程擬合最佳。用Ｌａｎｇｍｕｉｒ方程求出的石灰土和紫色土兩種土壤的最大吸附量分別為１９ ７２８．７７、１２ １９４．６８ ｍｇ／ｋｇ。兩種土壤對鉛的最大吸附量為石灰土＞紫色土，究其原因可能與土壤的礦物組成［１４］、陽離子代換量［１６］、有機(jī)質(zhì)含量［１７］、黏粒含量等基本理化性質(zhì)不同有關(guān)。

２．3兩種土壤被吸附鉛的解吸及與其吸附的關(guān)系

從表１兩種土壤被吸附鉛的解吸試驗(yàn)結(jié)果可以看出，總體上紫色土的解吸能力要大于石灰土，說明石灰土不但吸附量大而且吸附得還很牢固，并且石灰土中鉛污染的潛在危害比紫色土大。紫色土在鉛處理濃度低于６００ ｍｇ／Ｌ時(shí)，解吸能力較低；在鉛處理濃度大于或等于600 ｍｇ／Ｌ時(shí)，解吸量增大趨勢明顯，說明在濃度比較低的范圍內(nèi)，紫色土對鉛的吸附能力很強(qiáng)，吸附得很牢固。

從總體上看，隨著吸附量的增大，兩種土壤的解吸量都隨之增大。進(jìn)行兩種土壤吸附量與解吸量的相關(guān)分析如下：

■石灰土＝（２．４９１×１０－４）ｘ－０．１６４，ｒ＝０．９７５（Ｐ＜０．０１）

■紫色土＝０．０１４ｘ－４４．６５８，ｒ＝０．８７７（Ｐ＜０．０１）

相關(guān)系數(shù)都達(dá)到了極顯著水平，表明兩種土壤的吸附量與解吸量之間呈現(xiàn)極顯著的線性相關(guān)。

３結(jié)論

１）兩種土壤對鉛的吸附能力都比較強(qiáng)，進(jìn)入土壤中的鉛大部分能被土壤吸附固定下來，說明鉛在紫色土、石灰土中的遷移轉(zhuǎn)化能力很弱，所以在紫色土、石灰土分布區(qū)中具有外在來源鉛的區(qū)域要合理利用土地。

２）兩種土壤對鉛的吸附過程都可以用Ｌａｎｇｍｕｉｒ方程、Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程和Ｔｅｍｋｉｎ方程進(jìn)行擬合，說明兩種土壤對鉛的吸附過程主要是化學(xué)吸附或吸附能力很強(qiáng)的物理吸附。從擬合結(jié)果看，石灰土以Ｌａｎｇｍｕｉｒ方程擬合最佳，而紫色土以Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程擬合最佳。按照Ｌａｎｇｍｕｉｒ方程計(jì)算出來的鉛最大吸附量石灰土和紫色土分別為１９ ７２８．７７、１２ １９４．６８ mg／kg，兩種土壤的最大吸附量有差異，主要是與土壤的基本理化性質(zhì)不同有關(guān)。最大吸附量的差異可以為不同類型土壤的重金屬環(huán)境容量制定提供理論依據(jù)。

３）由于兩種土壤對鉛的吸附是以化學(xué)吸附或吸附能力很強(qiáng)的物理吸附為主，所以被吸附的鉛都很難解吸出來，其中石灰土的解吸能力最弱，而解吸能力弱增加了潛在危害。兩種土壤吸附態(tài)鉛的解吸量都隨著鉛吸附量的增加而增加，解吸量與吸附量呈極顯著的線性相關(guān)。

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收稿日期：２０１１－０６－２７

基金項(xiàng)目：重慶市自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目（ＣＳＴＣ２００９ＢＡ０００２）；國家公益性行業(yè)（林業(yè)）科研專項(xiàng)（２０１２０４２１２）；國家林業(yè)局“９４８”項(xiàng)目（２００９－０４－２０）

作者簡介：彭達(dá)強(qiáng)（１９８５－），男，廣西梧州人，２００９級碩士研究生，研究方向?yàn)榈孛箔h(huán)境與應(yīng)用地理，（電話）１３６５０５３６４０４（電子信箱）

ｐｄｑｇｘ＠ｓｗｕ．ｅｄｕ．ｃｎ；通訊作者，謝世友（１９６０－），男，教授，博士，主要從事巖溶環(huán)境研究，（電話）023-68252370（電子信箱）ｘｉｅｓｙ＠ｓｗｕ．ｅｄｕ．ｃｎ。