張 俊，蔡镠璐，向 雷，蔡春芳

（1.中國石化科技開發(fā)部，北京 100728;2.中國科學院地質與地球物理研究所油氣資源研究重點實驗室，北京 100029）

川東北地區(qū)飛仙關組成巖晚期白云石溶解作用

張 俊1，蔡镠璐2，向 雷2，蔡春芳2

（1.中國石化科技開發(fā)部，北京 100728;2.中國科學院地質與地球物理研究所油氣資源研究重點實驗室，北京 100029）

對川東北地區(qū)飛仙關組儲層進行了巖石薄片觀察及碳、氧、鍶同位素和流體包裹體綜合分析。結果發(fā)現，開江－梁平陸棚東北側優(yōu)質儲層并不發(fā)育方解石白云石化后所應該產生的晶間孔，相反主要發(fā)育白云石粒間溶孔或粒間擴大溶孔。這些溶孔可與輕碳同位素的方解石緊密共生，并且分布在儲層瀝青與白云石晶體之間，應該是在瀝青形成后白云石的溶解所致。而西南側缺乏白云巖，這一成因的孔隙也不發(fā)育。在酸性條件下，東北側的白云石與硬石膏或天青石發(fā)生溶解作用，產生MgSO4中間產物。而MgSO4易于被烴類所還原產生H2S，進一步促使白云石、硬石膏和天青石的溶解，沉淀了孔洞的充填巨晶嵌晶方解石，并在局部位置凈增大了孔隙。這一成因機理很好地解釋了東北側與西南側儲層物性的差異，MgSO4很可能是自然界中硫酸鹽熱化學還原反應（TSR）的主要中間反應物。

硫酸鹽熱化學還原反應;白云石溶解;孔隙演化;成巖作用;飛仙關組;川東北地區(qū)

川東北地區(qū)飛仙關組沉積早期發(fā)育開江－梁平陸棚和城口－鄂西陸棚，在開江－梁平陸棚東北側發(fā)育孤立臺地、點灘沉積、臺緣鮞灘相沉積（圖1）。在孤立臺地內部形成了厚層的云質膏鹽，膏質泥晶云巖等含膏鹽沉積。沿著臺地邊界發(fā)育的鮞粒灘沉積則形成了中晶鮞粒白云巖、殘余鮞粒白云巖等一系列儲層物性好的云巖，發(fā)現了一系列中大型氣田如羅家寨、普光氣田。而西南側則發(fā)育開闊臺地相、臺內點灘和臺地邊緣相，沿著臺地邊緣主要發(fā)育顆粒灰?guī)r沉積，雖然也發(fā)現了鐵山、福城寨等氣藏，但氣藏規(guī)模較?。?］。同樣是臺緣鮞灘沉積，并且經歷了相似的構造演化，孔隙度和滲透率卻存在較大的差異［2－4］，成巖作用是影響碳酸鹽巖儲層物性的重要因素之一。下文從成巖作用與化學反應機理方面探討孔隙的演化。

圖1 川東北地區(qū)下三疊統飛仙關組沉積相分布（ 改自王思儀，2006）［13］Fig.1 Map showing Lower Triassic Feixianguan Formation sedimentary facies in northeastern Sichuan Basin

川東北開江－梁平陸棚東北側飛仙關組白云巖儲層，富含硫酸鹽熱化學還原作用（TSR）成因H2S［5－7］，而陸棚西南側同一地層相變?yōu)轷b?；?guī)r，H2S含量和孔隙度均比東北側低，其差異原因可能是TSR產生的H2S溶蝕碳酸鹽礦物造成的［8，9］。TSR作用對兩側孔隙度有多大的影響成了本文探討的一個重點。一般認為，TSR常伴隨著方解石，甚至硬石膏、重晶石的沉淀［10－12，7］而不能有效地增加孔隙度［11］。僅有少量例子顯示TSR能改善儲層空間，如美國Arkansas州Walker Creek油氣田上侏羅統Smackover組富含金屬硫化物，次生孔隙發(fā)育，因金屬硫化物沉淀而生成的H+［14］和TSR成因的H2S被氧化而產生 H2SO4［15］，這些酸性條件促進了碳酸鹽礦物的溶解。最近理論計算與實驗模擬研究顯示，TSR很可能是酸性的與烴類之間所發(fā)生的氧化—還原反應［16－17］。HSO－4或MgSO4的來源與分布是檢驗上述TSR機理在自然界中是否有效的關鍵。由于白云石、硬石膏能夠提供Mg2+和SO2－4來源，本文通過對比開江－梁平陸棚東北側白云巖與西南側灰?guī)r儲層TSR程度、孔隙度的差異，目的是檢驗TSR的機理、探討深埋條件下是否存在白云石溶解作用，并導致孔隙度增大。

1 成巖作用和成巖序列

川東飛仙關組成巖作用包括膠結作用、白云石化、壓實壓溶、溶蝕作用和有機質參與下的熱化學硫酸鹽還原作用。

1.1 膠結作用

三期膠結作用在陸棚兩側的顆?；?guī)r或鮞粒云巖中基本一致。第一期方解石膠結物一般呈櫛殼狀環(huán)邊，陰極發(fā)光下不發(fā)光（圖2），與圍巖顆粒具有相同的陰極發(fā)光特征，為早期的海底膠結作用形成。第二期方解石膠結物呈細晶半自形粒狀，與第一期方解石膠結物呈整合接觸或者部分有溶蝕不整合接觸，直接和圍巖接觸，說明兩期膠結之間經歷了一期溶蝕作用，而第二期膠結物呈現出橙黃色的陰極發(fā)光色，與第一期膠結物明顯不同，可能形成于同生期大氣淡水環(huán)境下。第三期膠結物方解石以嵌晶或單晶形式充填于較大原生孔隙中心，或者方解石交代白云石膠結物。在川東北飛仙關組的這一期方解石較發(fā)育，使孔隙度減少0～20%，殘余瀝青發(fā)育，說明在兩期膠結作用之間有油氣的充注。

1.2 溶蝕作用

圖2 川東北地區(qū)飛仙關組方解石膠結物顯微照片和陰極發(fā)光照片Fig.2 Photomicrographs and cathodoluminescence photos of calcite cement in the Feixianguan Formation in northeastern Sichuan Basin

通過巖心和薄片（普通染色片和鑄體片）的觀察以及統計，可以見到各類溶蝕孔隙:粒內孔、粒間溶孔、晶間溶孔和晶內溶孔等。在這里至少識別出兩期的溶蝕作用:同生期選擇性溶蝕作用和埋藏期非選擇性溶蝕作用。

1.2.1 同生期溶蝕作用

川東北飛仙關組沉積時處于正地貌的臺緣礁灘相沉積環(huán)境，次級海平面的升降會使臺地邊緣暴露，受到大氣淡水的影響，形成同生期溶蝕作用。該期溶蝕作用主要是選擇性溶蝕早期不穩(wěn)定的文石和高鎂方解石等礦物，形成粒內溶孔、鑄?？缀土ｉg溶孔。鉆井巖心中部分鮞粒灘頂部可見干裂構造和薄的巖溶角礫巖，薄片中可見鑄?？祝涞撞砍Ｒ姖B流粉砂，上部則被方解石充填，形成明顯的示底構造。上部的孔隙在后期的成巖過程中充填了亮晶方解石，亮晶方解石在陰極發(fā)光下呈亮橙黃色，與圍巖的泥晶不同。這些都證明是同生期大氣淡水環(huán)境中所發(fā)生的溶蝕作用。第一期海底成巖環(huán)境生成的纖柱狀方解石膠結物發(fā)生溶解，并與第二期淺埋藏環(huán)境生成的粉－細晶方解石呈明顯的溶蝕不整合接觸，說明在沉積物沉積后不久的海水膠結作用之后就發(fā)生了該期溶蝕作用，并且發(fā)生在第二期膠結作用之前。該期溶蝕作用較弱，可增大孔隙度的值不超過1%，且僅在臺地邊緣鮞灘相中發(fā)育，溶蝕孔隙多被后期的方解石、白云石等填充，不具備滲儲能力。

1.2.2 埋藏溶蝕作用

埋藏溶蝕作用在飛仙關組形成了大量的溶蝕孔洞（圖3a），與同生期大氣淡水溶蝕作用不同，該期溶蝕作用具有非選擇性，形成各種粒間溶孔、粒內溶孔等，并且后期被半充填或未充填（圖3b），為該區(qū)儲集空間形成的主要原因。王一剛等［18］（2007）根據溶蝕孔隙和瀝青之間的關系，將埋藏溶蝕作用區(qū)分為早、晚兩期埋藏溶蝕。被瀝青全部充填的孔隙為早期埋藏溶蝕作用形成，而瀝青呈環(huán)狀或孤立團塊狀分布于孔隙中（圖3c），或充填有瀝青的孔隙被溶縫－溶溝切割，這些晚于瀝青充填的溶蝕孔隙（縫、洞）為識別晚期溶蝕作用的標志。

鮞狀白云巖和殘余鮞狀白云巖中存在超大粒間溶孔，以及未被瀝青充填的膏?？?、粒內溶孔等，這些孔隙的體積約為7%。粒間溶孔和粒內溶孔部分充填亮晶巨晶方解石、石英，（圖3b和3d）。盡管沒有示頂底結構的膏?？缀茈y排除為大氣水溶蝕作用成因，但是由于沒有被瀝青充填，很可能說明是在石油侵位后、甚至瀝青沉淀后才形成的。通過薄片觀察可見瀝青呈環(huán)狀或呈孤立團塊分布于孔隙中央，在瀝青和周圍顆粒之間形成的孔隙應該形成于固體瀝青沉淀之后，晚期硬石膏和白云石的溶解作用，從時間上分析與TSR發(fā)生時期相匹配，據此，有理由認為與TSR作用緊密相關。

1.3 白云石化作用

圖3 川東北地區(qū)飛仙關組成巖作用現象照片Fig.3 Photomicrographs showing diagenesis of the Feixianguan Formation in northeastern Sichuan Basin

川東北飛仙關組中白云巖發(fā)育［19］，陸棚東北側以中晶鮞粒白云巖、殘余鮞粒白云巖和糖粒狀殘余鮞粒白云巖為主，還含有泥微晶白云巖、粉－細晶白云巖。而陸棚西南側白云巖則較少，以泥微晶白云巖為主。除了交代鮞粒的白云石外，還存在一期溶孔中充填的自形白云石。

1.4 硫酸鹽熱化學還原作用（TSR）

川東北飛仙關組的TSR作用研究表明，該區(qū)具備了發(fā)生TSR的條件:飛仙關組PG2，PG6，LJ1，LJ2和D5等井飛仙關組充填的方解石中流體包裹體均一溫度散點圖（圖4）顯示，以大于130℃為主。有趣的是，流體包裹體的鹽度較低。

通過薄片觀察和掃描電鏡分析，方解石還交代了天青石和硬石膏，被方解石交代的天青石邊界成不規(guī)則接觸關系（圖3e，圖5）。于是，認為天青石和硬石膏都是TSR反應硫酸鹽的來源。

嵌晶方解石充填和方解石交代白云石現象也是TSR的結果（圖3f）。碳同位素結果（圖6）看出，該期方解石δ13C值可低達－18.87‰～－10.30‰，比地層中灰?guī)r全巖 δ13C 值（0.9‰ ～3.7‰）［2］輕得多，指示了具有有機碳（δ13C為 －34.57‰ ～－23.50‰，PDB）的貢獻。溶洞充填的方解石碳同位素值顯示主要為有機來源，應該是TSR作用產生的。相反，天然氣中CO2碳同位素值δ13CCO2值（ －4.46‰ ～ －2.41‰）［20］則重得多，很可能指示后期混入了碳酸鹽礦物溶解而產生的無機碳。

圖4 川東北地區(qū)飛仙關組孔洞和脈中充填方解石包裹體均一溫度和鹽度分布Fig.4 Salinities and homogenization temperatures of fluid inclusions in calcites filled in vugs and fractrues in Feixianguan Formation in northeastern Sichuan Basin

圖5 川東北地區(qū)飛仙關組巖石掃描電鏡背散射圖像Fig.5 Backscatter electron image of the Feixianguan Formation in northeastern Sichuan Basin（方解石交代天青石，邊界成不規(guī)則接觸，D2－17井，T1f。）

圖6 川東北地區(qū)飛仙關組孔洞充填方解石碳同位素分布Fig.6 δ13C of vug-filling calcites in Feixianguan Formation in northeastern Sichuan Basin

圖7 川東北地區(qū)飛仙關組鍶比值分布Fig.7 87Sr/86Sr ratios of the Feixianguan Formation in northeastern Sichuan Basin

飛仙關組硬石膏樣品和后期充填的巨晶方解石87Sr/86Sr比值測試結果，與結晶白云巖和微晶白云巖［22］具有很好的可比性（圖7），并與早三疊世海水接近。鍶主要是以Sr2+離子方式與碳酸鈣共同沉淀方式從海水中析出，或者只以Sr2+離子取代Ca2+離子的方式出現在碳酸鹽巖的礦物中。碳酸鹽的鍶同位素組成具有獨特的長期變化趨勢［23］，是研究流體來源的極好參數。結合硬石膏的溶解和方解石交代硬石膏現象，可以認為硬石膏與方解石具有同一來源，并沒有受到外來不同87Sr/86Sr比值流體的影響。

綜合上述觀察與地球化學測試結果，這里提出如下可能的TSR反應機理:

上述反應實際上是在酸性條件下，白云石與硬石膏或天青石反應，產生MgSO4，而后MgSO4與烴類反應，形成了H2S和HCO－3，并為后期的白云石沉淀提供了Mg2+來源。上文方解石具有有機來源的碳同位素特征，支持了其碳主要來源于參與TSR反應的烴類。

2 TSR對次生孔隙發(fā)育的影響

深部碳酸鹽巖高H2S含量與有意義增高的孔隙度被認為與 TSR 作用有關［2，24－26］，研究發(fā)現，較強的TSR區(qū)，多發(fā)生在白云巖儲層中，TSR是否能導致白云石礦物的溶解作用及其產生的機理，迄今還沒有人進行深入研究。下文將開江－梁平陸棚兩側白云巖與灰?guī)r加以對比來討論。

開江－梁平陸棚兩側飛仙關組臺地相沉積厚度一般為350～400 m，主要發(fā)育厚層的鮞粒灘沉積［5］，而陸棚西南側的儲層物性次于東北側的儲層，孔隙度、滲透率均存在較大的差異（表1）。

朱光有等［27］發(fā)現TSR成因的H2S，其濃度與儲層物性具有正相關關系，孔隙度等值線圖和H2S含量等值線圖具有相似的分布規(guī)律:普光、羅家寨、鐵山坡、渡口河等飛仙關組以孔隙型為主的儲層高含H2S。相反鐵山等不含或微含H2S的氣藏為裂縫型儲層，孔隙度很低。這種規(guī)律也顯示了TSR對儲層物性的改善作用。

開江－梁平陸棚東北側為蒸發(fā)臺地，富含膏鹽［28－29］，并發(fā)生了早期白云巖化作用;而西南側為開闊臺地，膏鹽不發(fā)育，早期白云巖化弱。研究發(fā)現:①鮞粒云巖中發(fā)育大量的超大溶孔，溶孔約1 mm左右，顯然不是方解石白云石化后產生的白云石晶間孔，這些超大孔隙并沒有被瀝青充填，可部分充填自形白云石;②可見部分瀝青呈環(huán)狀，分布于孔隙中間。這些觀察表明，在瀝青充填后有一期白云石的溶蝕作用。綜合考慮研究區(qū)的實際，提出更可能的機理，即TSR作用過程中硬石膏與早期白云石都發(fā)生溶解而僅方解石發(fā)生沉淀。這一解釋與這一地區(qū)巖礦觀察（鮞粒白云巖或殘余鮞狀中晶白云巖中超大溶孔）、地球化學測試結果都吻合，同時，也很好地解釋了在深埋比較封閉體系下白云石化（孔隙中自形白云石）所需要的Mg2+的來源問題。因此，在川東北飛仙關組中TSR很可能導致了有意義量的次生孔隙。

表1 開江－梁平陸棚兩側孔隙度和滲透率對比Table 1 Comparison ofporosityand permeability between the northeast and southwest sides of Kaijiang-Liangping shelf

3 孔隙演化

通過對TSR作用等成巖現象的分析，對川東北開江－梁平陸棚兩側飛仙關組成巖作用和孔隙演化進行總結，從其成巖作用對孔隙的貢獻來看，飛仙關組中對孔隙度和滲透率增加起建設性作用的主要成巖作用包括:多期多類型的溶蝕作用（一期同生期溶蝕，兩期埋藏溶蝕）、白云石化作用（該區(qū)的鮞粒白云巖和殘余鮞粒白云巖作為主要的儲集體，其白云石化的作用對儲層物性的影響起到了很重要的作用）、TSR作用、重結晶作用等。破壞性的成巖作用主要包括:多期膠結作用、充填作用、壓實作用等。在這些成巖作用的影響下，形成了埋藏深度高達6 000 m以上的優(yōu)質儲層，對深部的油氣田勘探開發(fā)具有很好的指導意義。

開江－梁平陸棚東北側飛仙關組在同生期－準同生期，海底方解石泥晶套、滲流帶與潛流帶大氣淡水膠結與溶蝕作用，以及早期白云石化作用，使孔隙度減少至約20% ～30%。在淺－中埋藏期，由于壓實作用的加強，以及第二期膠結作用和充填作用使孔隙度降低至5%～7%左右。在這期間或稍后富含有機酸的流體和烴類發(fā)生了充注，可使孔隙度增加至7%～9%左右。深埋期發(fā)生了TSR作用，導致第三期輕碳同位素方解石充填（均一溫度140～180℃，部分高達210℃），伴隨著白云石和硬石膏的溶解，產生無機CO2，這一作用可凈增孔隙度約2%～6%，形成孔隙度約9%～13%的白云巖優(yōu)質儲層，而在后期的構造抬升中孔隙度變化較?。▓D8）。

由于陸棚西南側的礁灘體水體較深，未經歷同生期－準同生期的溶蝕作用改造，以及早期白云石化作用，因而孔隙度隨著膠結、充填和壓實作用逐漸減小。至淺埋藏期，孔隙度已降至3%左右，其后構造破裂作用和與烴類充注有關的埋藏溶蝕作用使孔隙度略微增加1%～2%左右。隨后的壓實和壓溶作用使孔隙降至2%左右。該區(qū)深埋藏期由于TSR作用弱，與之相關的埋藏溶蝕作用對孔隙度影響較小，而破裂作用能有效地增加滲透率，對孔隙度影響小。現今儲層孔隙度主要約為2% ～3%（圖9）。

圖8 開江－梁平陸棚東北側鮞粒云巖儲層成巖作用和孔隙演化Fig.8 Diagenesis and porosity evolution of dolostones in the northeast side of Kaijiang-Liangping shelf

圖9 開江－梁平陸棚西南側顆粒灰?guī)r儲層成巖作用和孔隙演化Fig.9 Diagenesis and porosity evolution of grainstones in the southwest side of Kaijiang-Liangping shelf

4 結論

1）川東北飛仙關組儲層經歷了膠結作用、壓實壓溶和3期溶蝕作用，以及TSR的改造作用。

2）在開江－梁平陸棚東北側儲層物性明顯好于西南側，除與兩側儲層巖性明顯不同有關外，成巖特征觀察還發(fā)現，東北側優(yōu)質儲層還發(fā)育瀝青形成后白云石、硬石膏的溶解孔隙。而西南側缺乏白云巖，這一成因的孔隙也不發(fā)育。

3）東北側白云石之所以發(fā)生溶解作用，應與酸性條件下硬石膏或天青石存在有關。這些硫酸鹽礦物與白云石反應，產生MgSO4中間產物。而MgSO4易于被烴類所還原產生H2S，進一步促使白云石溶解作用，MgSO4很可能是自然界中TSR的主要中間反應物。

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Late diagenetic dissolution of dolomites in the Feixianguan Formation，northeastern Sichuan Basin

Zhang Jun1，Cai Liulu2，Xiang Lei2and Cai Chunfang2
（1.SINOPEC Science and Technology Development，Beijing100728，China; 2.Key Lab of Petroleum Resources，Institute of Geology and Geophysics，Chinese Academy of Sciences，Beijing100029，China）

Comprehensive analyses were performed on thin-section，carbon，oxygen and strontium isotopes and fluid inclusions of reservoirs in the Feixianguan Formation of northeastern Sichuan Basin.In the northeastern part of Kaijiang-Liangping shelf，intercrystalline pores resulting from dolomitization of calcite are absent in the highquality reservoirs.In contrast，dolomite intergranular dissolution pores or intergranular enlarged dissolution pores are well developed in these reservoirs.Both two kinds of dissolution pores may coexist closely with calcites of light carbon isotope and occur in space between solid bitumen and dolomite crystals，thus they should have been produced by dolomite dissolution after solid bitumen precipitation.In the southern part of Kaijiang-Liangping shelf，dolostones are absent，thus pores of similar origin are also not developed.Under acidic conditions，dolomite may react with anhydrite or celestite，to produce MgSO4in the northeastern part of Kaijiang-Liangping shelf.As the MgSO4can be easily reduced by hydrocarbons to produce H2S，further promoting the dissolution of dolomite，anhydrite and celestite，the precipitation of giant crystal/poikilitic calcite，and the enlarging of secondary pores in local areas.This genetic mechanism can clearly explain the differences of reservoir physical properties between the northeastern and northwestern areas.The MgSO4is likely to be the primary intermediate reactants of TSR.

dolomite dissolution，porosity evolution，diagenesis，TSR，Feixianguan Formation，northeastern Sichuan Basin

國家自然科學基金委石化聯合基金項目（40839906）。

TE121.1

A

0253－9985（2012）04－0599－08

2012－05－14;

2012－07－11。

張?。?968—），男，博士、高級工程師，油氣地質勘探與科技管理。

（編輯 高 巖）