王志勇 鄭建京 杜宏宇 張 品 王曉華

(1.中國科學院研究生院 北京 100049;2.中國科學院油氣資源研究重點實驗室 蘭州 730000; 3.中國石油吐哈油田公司勘探開發(fā)研究院 新疆哈密 839009)

東疆地區(qū)包括吐哈和三塘湖兩個含油氣盆地,是吐哈油田主要的勘探領(lǐng)域,對東疆地區(qū)烴源巖和原油進行了大量的研究,取得了很多重要認識[1～4]。近年來,東疆石炭系油氣勘探已成為吐哈油田“開拓找油新層系、新領(lǐng)域,尋找戰(zhàn)略接替資源”的重要工作方向,并且已在三塘湖盆地取得石炭系油氣勘探的重大突破。針對東疆地區(qū)石炭系海/陸相沉積環(huán)境判識、高/過成熟熱演化程度界定等方面的地球化學研究,僅僅依靠飽和烴類生物標志物還不能充分揭示其相關(guān)信息。芳烴是原油和烴源巖中的主要烴類組分,可以提供烴源巖沉積環(huán)境、有機質(zhì)來源、熱演化程度和油源對比等多方面信息,并且芳烴類成熟度參數(shù)比飽和烴甾萜烷異構(gòu)化參數(shù)具有更寬化學動力學范圍[5],在熱演化程度確定上具有更寬指示范圍的優(yōu)勢。由此開展了對該地區(qū)原油芳烴類生物標志物的系統(tǒng)分析,總結(jié)其相應地球化學特征及其相關(guān)地質(zhì)意義,重點剖析三塘湖盆地馬朗凹陷石炭系原油來源與成因。

1 東疆地區(qū)原油生物標志物特征及類型劃分

1.1 原油飽和烴生物標志物特征及類型劃分

根據(jù)飽和烴生物標志物特征可將東疆地區(qū)原油劃分為三種類型。Ⅰ類-中生界煤系原油(主要分布在吐哈盆地臺北凹陷諸油田和三塘湖盆地北小湖油田),以水西溝群(J1-2sh)、小泉溝群(T2-3xq)煤系源巖貢獻為主。其飽和烴生物標志物表現(xiàn)為姥植比(Pr/Ph)均高于2.5、三環(huán)萜烷系列呈現(xiàn)C19、C20高豐度的“前峰”型分布、C24-四環(huán)萜烷豐度遠高于C26-三環(huán)萜烷、伽馬蠟烷豐度很低,C27～C29規(guī)則甾烷中C29甾烷占絕對優(yōu)勢、C27-28甾烷豐度低,呈反“L”型分布。Ⅱ類-中二疊統(tǒng)湖相原油(主要包括吐哈盆地臺南稠油油田和三塘湖盆地稠油油田),吐哈盆地油源為桃東溝群(P2td)、三塘湖盆地為蘆草溝組(P2l)湖相源巖。其飽和烴生物標志物表現(xiàn)為姥植比低(0.7～ 1.5)、較高的β-胡蘿卜烷含量、三環(huán)萜烷系列呈現(xiàn)C21、C23為主峰的倒“V”字型分布、C24-四環(huán)萜烷豐度與C26-三環(huán)萜烷相當、伽馬蠟烷豐度較高、較高C28甾烷豐度、C27～C29規(guī)則甾烷整體呈“廠”型分布。Ⅲ類-石炭系原油,目前僅在三塘湖盆地馬朗、條湖凹陷有產(chǎn)出,油源確定為區(qū)域石炭系源巖。其飽和烴生物標志物表現(xiàn)為姥植比較低(1.0～2.5)、β-胡蘿卜烷豐度較低或缺失、三環(huán)萜烷系列呈現(xiàn)C21、C23為主峰的倒“V”字型分布、C24-四環(huán)萜烷豐度略高于C26-三環(huán)萜烷或相當、伽馬蠟烷豐度低-較低;C27～C29規(guī)則甾烷中C29甾烷仍占優(yōu)勢、但C27甾烷豐度較高,多呈不對稱“V”型分布。

1.2 三類原油芳烴化合物系列組成

芳烴是分子中含有苯環(huán)結(jié)構(gòu)的烴類化合物,按照其結(jié)構(gòu)特點,大體上可分單環(huán)、雙環(huán)和多環(huán)芳香烴;原油、烴源巖中芳烴主要由萘(N)、菲(P)、聯(lián)苯(Bp)、(CH)、芘(Py)、芴(F)、氧芴(OF)、硫芴(SF)、苯并藿烷(BH)、三芳甾烷(TA)等系列的烷基取代同系物組成;其他化合物如惹烯、苯并熒蒽、苯并芘、熒蒽、苯并芴等含量少,只占1%左右[6]。

圖1 東疆地區(qū)原油樣品芳烴各系列化合物含量組成Fig.1 The composition of the various series aromatic hydrocarbon of crude oil samples,Eastern Xinjiang

圖1顯示萘系列、菲系列、聯(lián)苯系列化合物為原油芳烴中的主要成分,個別樣品中三芳甾烷系列化合物有較高含量;三芴系列化合物也是原油芳烴中的重要成分,總體含量可達5%～15%;大多樣品中可檢出標志陸生高等植物輸入的卡達烯、惹烯化合物[7,8]。

Ⅰ類原油(吐哈盆地泉2井、柯19井,三塘湖盆地塘參1井原油)芳烴化合物中萘系列含量最高、達60%左右,其次為菲系列和聯(lián)苯系列(10%～20%);氧芴系列含量大于5%、硫芴系列含量小于1%,卡達烯、惹烯含量相對較高,顯示煤系油源陸源有機質(zhì)輸入豐富、沉積環(huán)境偏氧化的特征。

Ⅱ類原油(吐哈盆地玉東6井、連23井原油、三塘湖盆地馬6井)為遭受生物降解的二疊系湖相稠油,其芳烴餾分中萘系列有明顯損失而含量偏低,聯(lián)苯系列含量低、三芳甾烷含量高、苯并藿烷與脫羥基維生素明顯分布的特點可能與原油成熟度不高有關(guān);吐哈盆地鄯科1井、三塘湖盆地條5井原油成熟度較高,故而表現(xiàn)出聯(lián)苯系列含量較高、三芳甾烷含量低的迥異面貌。

Ⅲ類原油中,產(chǎn)自上石炭統(tǒng)卡拉崗組(C2k)的塘參3井和馬18井的原油,其芳烴化合物中萘系列、菲系列含量高、聯(lián)苯系列含量次之、三芴系列化合物總體含量不高且以芴系列含量為最高,卡達烯、惹烯有明顯檢出;產(chǎn)自上石炭統(tǒng)哈爾加烏組(C2h)的馬17井原油芳烴化合物面貌與卡拉崗組原油有較大差異,聯(lián)苯系列含量高達55%以上,萘系列、菲系列含量則較低,這種面貌可能與該原油高成熟-過成熟的演化程度有關(guān),三芴系列化合物總體含量最低且以硫芴系列含量最高,說明其油源具有較為特殊的還原性沉積環(huán)境。

2 三塘湖盆地石炭系原油相應沉積環(huán)境剖析

前人研究認為:在東準噶爾乃至新疆的廣大范圍內(nèi),晚石炭世基本結(jié)束了深海沉積及洋殼組合的演化,進而形成陸間殘余海盆;早二疊世是天山及其鄰近地區(qū)沉積環(huán)境從海相轉(zhuǎn)向陸相的重要時期;從二疊紀開始,盆地進人陸相構(gòu)造演化階段,陸相沉積組合占據(jù)主要地位[9,10]。由上可見三塘湖盆地石炭紀沉積環(huán)境以海相為主體,但盆地石炭系原油芳烴生物標志物特征反映其沉積環(huán)境與典型海相原油存在差異。

(1)烷基萘異構(gòu)體分布及其指示意義

烷基萘化合物異構(gòu)體分布與有機質(zhì)類型和沉積環(huán)境有關(guān)[11]。塔里木盆地海、陸相原油的三甲基萘和四甲基萘系列化合物相對含量存在明顯差別:三甲基萘系列中,陸相油中1,2,5-三甲基萘相對含量比海相油高一倍左右,湖相油和煤成油的1,2,5-三甲基萘分別占本系列的9.5%和12.5%,而海相中只有5%上下。該化合物是由高等植物中的五環(huán)三萜類經(jīng)降解和重排轉(zhuǎn)變而來,在中生界煤和泥巖芳烴中其含量很高,有的樣品芳烴色譜圖上這個化合物為主峰,佐證了上述成因;海相油中的該化合物則可能來自二環(huán)倍半萜烷或藿烷的演化。不同成因原油中該化合物相對含量的不同反映了其生源上的差異。海、陸相原油之間的四甲基萘異構(gòu)體分布也存在明顯差別,主要反映在1,2,5,6-四甲基萘上;陸相油中其含量較高,在湖相油和煤成油中分別占本系列的23.8%和24.4%;而海相原油中均在10%之下。這個化合物與1,2,5-三甲基萘有相同的生物先質(zhì),其生源意義相同。

圖2展示了在三塘湖盆地石炭系原油中1,2,5-三甲基萘、1,2,5,6-四甲基萘化合物的檢測情況。圖3進一步顯示盆地石炭系原油與煤系原油、湖相原油芳烴三、四甲基萘系列化合物中1,2,5-三甲基、1,2, 5,6-四甲基構(gòu)型相對含量指標的分布;石炭系原油中1,2,5-三甲基萘、1,2,5,6-四甲基萘含量較高、均占本系列的10%以上,甚至超過盆地部分煤系、湖相原油中該兩化合物含量。以上表現(xiàn)與塔里木典型海相(臺地相、局限性海灣相)原油存在顯著差異,反映三塘湖盆地石炭系原油母源中包含相當?shù)年懺从袡C質(zhì)輸入。此外石炭系原油中卡達烯、惹烯的明顯檢出,個別樣品含量還較高,也是其油源巖不乏陸源有機質(zhì)輸入的又一重要證據(jù)。

(2)“三芴”系列化合物組成及其指示意義

圖2 三塘湖盆地石炭系原油中三甲基萘、四甲基萘、卡達烯和惹烯質(zhì)量色譜圖Fig.2 Mass chromatogram of TMN,TeMN,cadalene and retene of Carboniferous crude oil,Santanghu Basin

“三芴”系列化合物基本骨架相似、可能來自相同的生物先質(zhì);該生物先質(zhì)在沉積演化過程中,環(huán)境偏氧化或弱還原則易形成氧芴而導致氧芴含量較高;在正常還原環(huán)境中,易形成芴;在咸水湖相或海相等強還原環(huán)境中則可被還原成含硫芳烴,以硫芴占優(yōu)勢[12]。三芴系列的相對組成可作為判別成油環(huán)境的良好指標,海相及鹽湖相原油中硫芴含量較高,淡水、微咸水湖相原油中芴含量較高,而沼澤相原油和煤系油中氧芴更豐富。塔里木盆地海、陸相原油之間芳烴各系列化合物含量差別最顯著的是含硫化合物[11],海相原油中二苯并噻吩(硫芴)系列的含量均較高,可占到芳烴總量的7.7%～42.5%。

圖3 原油芳烴相對含量分布Fig.3 1,2,5-TMN,1,2,5,6-TeMN distribution of aromatic hydrocarbon in crude oil

圖4展示了東疆地區(qū)原油三芴系列的組成分布。吐哈盆地侏羅系原油、三塘湖盆地塘參1井原油三芴系列組成基本都分布在沼澤相原油區(qū)域;兩盆地中二疊統(tǒng)湖相原油雖然表現(xiàn)出較高水體鹽度,但總體仍分布在淡水湖相原油區(qū)域,個別顯示出咸水湖相分布;三塘湖盆地石炭系原油多數(shù)分布在淡水湖相區(qū)域,個別分布在海相原油區(qū)域。

對比塔里木盆地海相原油,三塘湖盆地目前揭示石炭系原油芳烴組成中硫芴系列豐度不高、一般在2%左右,氧芴系列豐度較高、在1.5%～4.5%;表明原油成油母質(zhì)沉積環(huán)境與典型海相沉積存在一定差異,包括水體鹽度不高、還原性不強,陸源有機質(zhì)輸入相對豐富等因素。三芴系列相對組成也顯示多數(shù)樣品未分布在典型海相沉積環(huán)境區(qū)域,僅馬17井2 541 ～2 548m原油表現(xiàn)類似海相沉積特點。近期研究認為東疆地區(qū)石炭紀-早二疊世南、北分別為北天山洋、克拉美麗洋,東疆“地塊”總體“承載”于洋殼俯沖帶之上,在“張性”(C-P)環(huán)境中地塊分裂發(fā)育弧后裂谷,呈現(xiàn)三個“微地塊”(即現(xiàn)今三個盆地部位)與裂谷相間的總體古構(gòu)造、古地理面貌。現(xiàn)今三塘湖盆地南緣大黑山剖面位置石炭紀-早二疊世表現(xiàn)為陸緣裂谷盆地沉降區(qū),馬朗凹陷則基本處于裂谷盆地與“微地塊”的交界邊緣,屬于比較典型的海陸過渡沉積區(qū);該認識與盆地石炭系原油芳烴生物標志物地球化學研究結(jié)果基本一致。

3 東疆地區(qū)原油芳烴熱演化指標篩選及演化階段判識

對于芳烴生物標志物熱演化指標,國內(nèi)外學者主要研究應用了萘系列、菲系列、烷基二苯并噻吩系列等相關(guān)指標[5,13～25],具體指標包括:

圖4 吐哈、三塘湖盆地原油三芴系列組成分布Fig.4 The F,OF and SF distribution of crude oil in Turpan-Hami Basin and Santanghu Basin

萘系列 甲基萘指數(shù)(MNR):MNR= (2-MN)/m(1-MN)

三甲基萘指數(shù):TNR-1=(2,3,6-TMN)/(1,4,6-TMN+1,3,5-TMN)

TNR-2=(1,3,7-TMN+2,3,6-TMN)/(1,3,5-TMN+1,3,6-TMN+1,4,6-TMN)

菲系列

MPI-1=[1.5(3-MP+2-MP)]/(P+9-MP+1-MP);

MPI-2=[3(2-MP)]/(P+9-MP+1-MP);

MPI-3=(3-MP+2-MP)/(9-MP+1-MP)

烷基二苯并噻吩系列

甲基二苯并噻吩比值:MDR=[4-MDBT]/[1-MDBT]

DMDBT參數(shù):(2,4-DMDBT)/(1,4-DMDBT); (4,6-DMDBT)/(1,4-DMDBT)

以上所列芳烴熱演化指標在本次研究中可能因原油母源有機質(zhì)類型差異、原油后期改造等原因而表現(xiàn)出規(guī)律性較差,應用效果不理想。通過對原油芳烴生物標志物深入細致的對比分析,發(fā)現(xiàn)二甲基菲、三甲基菲的兩組異構(gòu)體轉(zhuǎn)化與原油熱演化表現(xiàn)出較好相關(guān)性,且在高演化階段未出現(xiàn)逆向轉(zhuǎn)化。

圖5 原油芳烴中二甲基菲、三甲基菲異構(gòu)體檢測與轉(zhuǎn)化現(xiàn)象Fig.5 Mass chromatogram of DMP and TMP of aromatic hydrocarbon

圖6 DMPI、TMPI熱演化相關(guān)性分析及演化階段劃分Fig.6 Thermal evolution correlation of DMPI,TMPIand evolution of stages

隨著原油熱演化程度增加——甾烷異構(gòu)化指數(shù)[C29ααα20S/20(S+R)]從0.32增大到0.50(基本達到演化平衡值),原油芳烴中二甲基菲、三甲基菲的一些構(gòu)型發(fā)生轉(zhuǎn)化、進而造成其豐度的相對變化。圖5顯示出原油芳烴中二甲基菲50～54號峰、三甲基菲58～62號峰的兩組構(gòu)型明顯轉(zhuǎn)化表現(xiàn)。根據(jù)這兩組構(gòu)型轉(zhuǎn)化特點構(gòu)造指標:

二甲基菲指標:DMPI=(51+52+53+54)/ (50)

三甲基菲指標:TMPI=(61+62)/(58+59)

注:50～62為圖5中標注峰號相應的化合物

圖6中a顯示三甲基菲指標(TMPI)與甾烷異構(gòu)化指數(shù)具有良好的相關(guān)性和一致性;b展示二甲基菲指標(DMPI)、三甲基菲指標(TMPI)聯(lián)合應用判識演化階段。

通過對各類型原油成因、成藏基礎的全面分析,認為:三塘湖盆地馬6井、馬31井原油為中二疊統(tǒng)蘆草溝組湖相原油,其油源巖成熟度較低(Ro不超過0.8%),屬低熟原油;吐哈盆地玉東6井、連23井為中二疊統(tǒng)桃東溝群湖相稠油、曾經(jīng)歷生物降解,因其成藏較早、相應成藏期時其油源巖成熟度不夠高(Ro不超過1.0%),基本屬成熟原油;煤系原油、三塘湖盆地多數(shù)石炭系哈爾加烏組來源原油成熟度較高,其甾烷異構(gòu)化指數(shù)基本達到平衡值,應該是油源巖生油高峰期的產(chǎn)物(Ro在1.0%～1.2%左右),歸屬為高成熟原油;三塘湖盆地馬17井、牛東103井原油樣品可能來自石炭系深層巴塔瑪依內(nèi)山組(C2b)或姜巴斯套組(C1j)源巖,成熟度很高,根據(jù)伴生天然氣計算其演化程度相當Ro在1.5%以上,基本達到濕氣演化階段、屬過成熟原油;馬17井、牛東103井原油甾烷異構(gòu)化指數(shù)達到平衡值,無法指示其過成熟的演化程度,但二甲基菲指標、三甲基菲指標卻清楚顯示其演化程度大大高于煤系及石炭系哈爾加烏組來源的高熟原油,充分說明該兩項指標在高演化階段判識的有效性。

4 結(jié)論

(1)通過對原油飽和烴、芳烴生物標志化合物的分析研究,明確將東疆地區(qū)原油劃分為三種類型,揭示了不同類型原油的母源沉積環(huán)境、水體鹽度、還原性、成油母質(zhì)性質(zhì)、原油成熟度等特征。

(2)東疆地區(qū)原油芳烴中各系列化合物分布特征及不同豐度差異是判識母質(zhì)類型和沉積環(huán)境的有意義參數(shù),淡水、偏氧化煤系地層有機質(zhì)中以萘、菲、聯(lián)苯及氧芴相對豐度最高為特征,咸化、深水還原環(huán)境低熟有機質(zhì)中則以高豐度三芳甾烷及明顯脫羥基維生素E為特征。三甲基萘和四甲基萘是良好的判識有機質(zhì)類型、沉積相的參數(shù),湖相沉積尤其高等植物豐富的有機質(zhì)中1、2、5-三甲基萘,且1、2、5、6-四甲基萘相對豐度大大高于海相沉積有機質(zhì)。三芴系列相對豐度是判識有機質(zhì)形成環(huán)境的氧化還原、水體咸淡及沉積環(huán)境有意義參數(shù)。

(3)東疆地區(qū)原油芳烴中DMP和TMPI指標是判識有機質(zhì)進入成熟-過成熟階段時演化程度高低的良好參數(shù),它們彌補了飽和烴指標中藿烷C31αβ 22S/22(S+R)和C29ααα20S/20(S+R)在有機質(zhì)進入成熟-過成熟階段因達到平衡的終點值而失去判識有機質(zhì)演化程度差異的缺陷。

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