丁 飛 蔡進(jìn)功 隋風(fēng)貴 鄭德順 徐興友

(1.同濟(jì)大學(xué)海洋地質(zhì)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 上海 200092;2.中國(guó)石油化工股份有限責(zé)任公司勝利油田分公司地質(zhì)科學(xué)研究院 山東東營(yíng) 257000; 3.河南理工大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院 河南焦作 454000)

0 引言

近年來,國(guó)內(nèi)外油氣勘探不斷向盆地深部拓展[1～3],突破了傳統(tǒng)有機(jī)質(zhì)生烴理論中液態(tài)烴存在下限(120℃,Ro>1.35%)的禁區(qū),同時(shí)室內(nèi)熱模擬實(shí)驗(yàn)也表明高溫條件下烴源巖中分散有機(jī)質(zhì)仍然能夠生成C15+的烴類[4],這向人們展示了深層油氣的良好勘探前景。有機(jī)質(zhì)在地質(zhì)體生烴過程中并非僅受溫度與時(shí)間的控制,也與壓力、有機(jī)質(zhì)分解反應(yīng)化學(xué)體系開放與否、是否存在催化劑和水以及有機(jī)質(zhì)類型、沉積速率和保存環(huán)境等多種因素有關(guān)[1～5],因此,解剖已發(fā)現(xiàn)的深層油氣藏的烴源巖特征,對(duì)提高有機(jī)質(zhì)生烴認(rèn)識(shí)具有重要意義。

東營(yíng)凹陷北部的利津與民豐兩個(gè)洼陷4 000 m以下沙河街組第四段(沙四段,E s4)砂礫巖體中獲得高產(chǎn)工業(yè)氣流,如豐8井、豐深1井和豐深2井(F8井、FS1井和FS2井)等,經(jīng)油源對(duì)比認(rèn)定烴類來自于E s4下亞段暗色泥巖[6],而這套泥巖位于E s4的中、下亞段大套暗紅色砂礫巖及膏巖和鹽巖中,經(jīng)鉆探證實(shí)膏鹽巖上、下及層間(鹽上、鹽下、鹽間)發(fā)育有暗色泥巖,其中鹽上段主要為深灰色、黑灰色紋層泥巖;鹽間段主要是深灰色、黑色含鹽膏泥巖;鹽下段主要為深灰色砂巖與泥巖互層②中石化勝利油田研究課題:濟(jì)陽(yáng)坳陷深層烴源巖研究與評(píng)價(jià)。長(zhǎng)期以來對(duì)這套泥巖缺乏認(rèn)識(shí),制約了該區(qū)深層油氣勘探的步伐,為此,選取了E s4鹽上、鹽間、鹽下的泥巖樣品,通過可溶有機(jī)質(zhì)抽提和GC-MS分析,依據(jù)生物標(biāo)志化合物特征揭示不同層段的有機(jī)質(zhì)來源及其沉積環(huán)境的差異,為認(rèn)識(shí)深層有機(jī)質(zhì)生烴特征,拓展該區(qū)深層油氣勘探領(lǐng)域提供科學(xué)依據(jù)。

1 樣品及試驗(yàn)方法

研究樣品選自東營(yíng)凹陷民豐地區(qū)(圖1)F8、FS1和FS2井埋深在3 000～5 500 m的鹽上段、鹽間段和鹽下段泥巖巖芯樣品16塊(表1)。

將泥巖巖樣經(jīng)凈化處理后放入恒溫干燥箱內(nèi),在40℃烘干4 h以上。干燥后樣品磨碎過篩至80目以下,進(jìn)行索氏抽提72 h。抽提后所得可溶有機(jī)質(zhì)經(jīng)濃縮后加入正己烷靜置沉淀瀝青質(zhì),用硅膠、氧化鋁色層柱,分別以正己烷、二氯甲烷和甲醇作為沖洗劑,得到飽和烴、芳香烴和非烴餾分。用GC-MS對(duì)飽和烴做分析測(cè)試,試驗(yàn)儀器Agilent 6890 GC/5973N MSD,色譜柱為DB5-MS 60 m X0.25 mm X0.23μm,柱始溫100℃,升溫速率4℃/min,柱終溫320℃,恒溫20min。載氣為氦氣。離化方式為電子轟擊(EI,70eV),離子源溫度250℃。

圖1 研究區(qū)域位置圖Fig.1 Geographical location of the study area

表1 東營(yíng)凹陷深層烴源巖樣品基本參數(shù)與族組成Table1 Geochem ical parameters and group compositions of samp les

2 結(jié)果與討論

2.1 有機(jī)質(zhì)豐度與類型

對(duì)16塊樣品的有機(jī)質(zhì)豐度統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)(表1),巖上、間、下三段間差異較大,而以鹽上段豐度較高。鹽上段TOC含量分布在1.83%～2.77%,相應(yīng)氯仿瀝青“A”含量也最高,平均值為0.38%。鹽間段TOC含量低于鹽上段,最大值僅為1.75%,最小值為0.47%,而其氯仿瀝青“A”含量相對(duì)較高,平均值為0.18%。鹽下段有機(jī)質(zhì)豐度差異較大,其中埋深為4 182 m的F8樣品TOC為2.29%,但其氯仿瀝青“A”含量遠(yuǎn)低于鹽上段相當(dāng)有機(jī)碳含量的樣品,可能與有機(jī)質(zhì)的類型有關(guān)。

從樣品族組成可以看出(表1),不同層段樣品族組成差異明顯,其中鹽上段和鹽間段均以飽和烴和芳烴為主,鹽上段飽和烴占50%左右,鹽間段飽和烴占顯著優(yōu)勢(shì),絕大多數(shù)樣品含量都在70%以上,僅有兩個(gè)樣品檢出瀝青質(zhì),鹽下段飽和烴含量很低,芳香烴與非烴含量達(dá)到60%以上。據(jù)此推斷鹽上段和鹽間段有機(jī)質(zhì)主要來源于富含飽和烴類的水生生物源,而鹽上段有機(jī)質(zhì)主要來源于芳香烴占優(yōu)勢(shì)的陸源植物,該結(jié)果與孢粉相的分析結(jié)果相一致①同前頁(yè)標(biāo)注②。:鹽上段無定形組分含量高,其次為木質(zhì)素;鹽間段以無定形組分占絕對(duì)優(yōu)勢(shì),其他組分低;鹽下段則以木質(zhì)素為主,無定形含量低。不同層段中有機(jī)質(zhì)來源的差異是有機(jī)質(zhì)類型變化的主要原因。

圖2 東營(yíng)凹陷深層烴源巖飽和烴色譜圖Fig.2 Mass chromatogram of m/z85 of deep source rocks from Dongying depression

2.2 有機(jī)質(zhì)來源

正構(gòu)烷烴GC-MS特征具有明顯差異(圖2、表2)。首先各段烴源巖飽和烴主峰碳變化較大,鹽上段主要為n C17,其次為n C23、n C25;鹽間段則以n C16～18居多,鹽下段各樣品主峰碳散亂,分別為n C18、n C22、n C23。此外,C21-/C22+比值變化也較大,其中FS1井從鹽上到鹽下按深度呈先增加后減小的趨勢(shì)(表2),揭示了鹽上段有機(jī)質(zhì)以陸源占優(yōu)勢(shì)逐漸變化為水生來源為主,而鹽間段則以水生來源為主,鹽下段樣品也體現(xiàn)出一定的水生優(yōu)勢(shì),與鹽上段差別不大,F8井與FS1井變化趨勢(shì)類似。另外,從三段烴源巖規(guī)則甾烷C27、C28、C29的相對(duì)含量可以看出,鹽上段與鹽下段類似,C27/C29比值普遍小于1.0,鹽上段與鹽下段平均值分別為0.76與0.81,陸源物質(zhì)在有機(jī)質(zhì)組成中稍占優(yōu)勢(shì);鹽間段高于其他兩段,平均值為1.54,最大值高達(dá)4.3,具有絕對(duì)水生優(yōu)勢(shì),體現(xiàn)了鹽湖相有機(jī)質(zhì)來源具有其自身的特殊性。

從檢出的類異戊二烯烴來看,姥鮫烷和植烷較豐富.r/C17與Ph/C18關(guān)系圖(圖3)反映了鹽間段特征明顯區(qū)別于其他兩段,數(shù)據(jù)點(diǎn)相對(duì)分散,表現(xiàn)為類異戊二烯烴類對(duì)正構(gòu)烷烴的優(yōu)勢(shì),而鹽上與鹽下兩段樣品數(shù)據(jù)點(diǎn)在Pr/C17與Ph/C18均小于0.1的范圍之內(nèi)。高豐度的類異戊二烯烴是我國(guó)咸化湖典型特征之一,同時(shí)表明菌藻類在鹽間段發(fā)育[7],可能是沉積有機(jī)質(zhì)的主要來源。另外,鹽間段烴源巖抽提物中所檢出較其他兩段豐富的三環(huán)萜類也表明了該段沉積有機(jī)質(zhì)中咸化湖低等水生生物的突出貢獻(xiàn)。

圖3 東營(yíng)凹陷深層烴源巖類異戊二烯烴關(guān)系圖(YSD:鹽上段;YJD:鹽間段;YXD:鹽下段)Fig.3 Correlation plot of Ph/n C18 vs.Pr/n C17 of deep source rocks from Dongying depression

綜合各種參數(shù),有機(jī)質(zhì)來源主要與氣候條件和河流輸入變化有關(guān)[8],鹽上段氣候相對(duì)濕潤(rùn)[9],河流帶來大量陸源有機(jī)質(zhì),低等水生生物和陸源高等植物構(gòu)成了有機(jī)質(zhì)的雙重輸入。隨著氣候逐漸干旱[9],河流流量減小導(dǎo)致攜帶的陸源有機(jī)質(zhì)減小,但隨著干旱程度增加湖水鹽度增大,一些嗜鹽菌藻類適應(yīng)高鹽環(huán)境而大量繁殖,成為沉積有機(jī)質(zhì)主要來源,從而導(dǎo)致鹽間段水生生物占優(yōu)勢(shì)。

2.3 有機(jī)質(zhì)沉積與保存環(huán)境

Pr/Ph比值的差異體現(xiàn)了各段有機(jī)質(zhì)沉積環(huán)境不同,鹽間段該參數(shù)明顯低于其他兩段。鹽上段Pr/ Ph比值分布在0.75～1.24之間,鹽間段Pr/Ph比值變化范圍為0.34～0.79,與鹽上段差異較大,而鹽下段Pr/Ph比值分布在0.76～1.19之間,與鹽上段并無明顯差別。據(jù)梅博文等[10]研究,鹽上段以及鹽下半潮濕氣候條件下淡水-微咸水湖還原環(huán)境,而鹽間段屬于半干旱氣候條件下的咸水湖環(huán)境。從伽馬蠟烷相對(duì)含量的變化也能夠體現(xiàn)有機(jī)質(zhì)沉積環(huán)境的差異,鹽間段普遍較高。鹽上段伽馬蠟烷/C30藿烷分布在0.04～0.29之間,平均值為0.15,鹽下段伽馬蠟烷/C30藿烷平均值為0.11,與鹽上段差別不大;鹽間段伽馬蠟烷/C30藿烷最低值為0.16,最高值達(dá)1.63,平均值為 0.53。伽馬蠟烷含量與水體鹽度有關(guān)[11,12],在濟(jì)陽(yáng)凹陷,正常鹽度條件下烴源巖沉積有機(jī)質(zhì)中伽馬蠟烷/C30藿烷比值在 0.09～0.29之間[13],鹽上段與鹽下段樣品伽馬蠟烷指數(shù)分布在此范圍之內(nèi),屬于正常沉積,而鹽間段相對(duì)含量高的伽馬蠟烷與Pr/Ph比值所指示的半干旱氣候條件下咸水湖環(huán)境相吻合。從伽馬蠟烷含量與Pr/Ph比值(圖4)也能夠看出鹽間段高伽馬蠟烷指數(shù)對(duì)應(yīng)于Pr/Ph比值的低值區(qū),Pr/Ph比值大于0.8的樣品伽馬蠟烷指數(shù)都在0.4以下,其原因可能為:當(dāng)湖泊鹽度降低時(shí),表現(xiàn)為伽馬蠟烷含量降低,而水體因鹽度差異而產(chǎn)生的分層現(xiàn)象減弱,從而溶解氧能夠進(jìn)入底層水體導(dǎo)致有機(jī)質(zhì)沉積環(huán)境趨于氧化,使得Pr/Ph比值增大。

表2 東營(yíng)凹陷深層烴源巖生標(biāo)參數(shù)Table2 Biomarker parameters of saturated hydrocarbon of the samples

藿烷組分中升藿烷檢出不全,分布無明顯規(guī)律性,不同于低熟烴源巖還原環(huán)境中存的C35>C34> C33的翹尾現(xiàn)象[14]。所研究樣品中大部分有孕甾烷檢出,但含量很低,從F8井單井的各段烴源巖孕甾烷與升孕甾烷相對(duì)含量依然能夠看出鹽間段高于其他兩段,具有咸化湖特征,但鹽間段部分樣品因飽和烴中甾烷含量低而無法計(jì)算孕甾烷與升孕甾烷的含量。

圖4 東營(yíng)凹陷深層烴源巖Pr/Ph與伽馬蠟烷指數(shù)關(guān)系(YSD.鹽上段;YJD.鹽間段;YXD.鹽下段)Fig.4 Correlation plot of Pr/Ph vs.index of gammacerane of deep source rocks from Dongying depression

2.4 有機(jī)質(zhì)成熟度

對(duì)生物標(biāo)志化合物成熟度指標(biāo)統(tǒng)計(jì)對(duì)比發(fā)現(xiàn)各段有機(jī)質(zhì)演化程度不同,以鹽間段最低,鹽上段略高于鹽下段。鹽上、鹽間與鹽下三段烴源巖規(guī)則甾烷C29ααα20S/20(S+R)比值平均值分別為:0.436、0.433、0.413,而藿烷類C31αβ22S/22(S+R)比值各段平均值分別為:0.574、0.527、0.570。盡管兩個(gè)參數(shù)所指示各段烴源巖熱演化程度有差異,但其中一個(gè)明顯特征是鹽間段成熟度小于鹽上段,鹽下段因樣品數(shù)量少致使可比性較差。通過熱解實(shí)驗(yàn)中成熟度指標(biāo)Tmax顯示,三段烴源巖自上而下平均值分別為: 443.6℃、395.3℃、438.2℃①見首頁(yè)注②,也體現(xiàn)了鹽間段烴源巖成熟度明顯低于上下兩段的現(xiàn)象。膏巖層的存在導(dǎo)致了烴源巖有機(jī)質(zhì)熱演化異常,除有機(jī)質(zhì)特殊沉積與保存環(huán)境外,膏巖層熱導(dǎo)率高導(dǎo)致深部地溫容易傳到淺部也是其中一個(gè)重要原因[15]。

3 北坡原油油源探討

Baltes早在1979年就提出膏鹽層的形成環(huán)境有利于有機(jī)質(zhì)保存[16],并為轉(zhuǎn)化成石油形成物質(zhì)基礎(chǔ),其與有機(jī)質(zhì)結(jié)合量?jī)H次于黏土或泥巖[17]。前人對(duì)膏巖層有機(jī)質(zhì)研究認(rèn)為:蒸發(fā)巖形成時(shí)期,湖盆底部水體近于停滯,使湖盆底部形成弱氧化弱還原環(huán)境,從而有效保存了有機(jī)質(zhì)[18],為烴類的形成提供物質(zhì)基礎(chǔ)。從東營(yíng)凹陷北坡深層烴源巖有機(jī)地球化學(xué)參數(shù)來看,膏巖層作為烴源巖生烴有其自身優(yōu)勢(shì):首先,表征有機(jī)質(zhì)豐度的參數(shù)TOC雖然低于鹽上段,但都在0.5以上,而且有機(jī)質(zhì)類型較其他兩段好,可溶有機(jī)質(zhì)組分以飽和烴為主,少見瀝青質(zhì)。其次,通過甾、萜烷異構(gòu)化參數(shù)得到的結(jié)果均顯示其成熟度低于其上覆巖層。此外,來源于高鹽度環(huán)境下的細(xì)菌和藻類形成的有機(jī)質(zhì)在特殊的沉積與保存環(huán)境中具有可觀的生烴潛力。因此,無論從有機(jī)質(zhì)豐度、類型和成熟度方面都表明膏泥巖混層中有機(jī)質(zhì)易于保存和生烴,在東營(yíng)凹陷北坡烴源巖研究和油氣勘探中應(yīng)予以足夠重視。

鑒于此,我們收集了東營(yíng)凹陷北坡部分原油資料以明確北坡油源。前人通過類異戊二烯烴指標(biāo)將原油分為兩類:一類具有較高的Pr/Ph比值,較低的Pr/ n C17與 Ph/n C18比值,(Pr/Ph>1,Pr/n C17為0.4～ 0.6,Ph/n C18為0.3～0.6);另一類具有較低的Pr/Ph比值,較高的Pr/n C17與Ph/n C18比值,(Pr/Ph比值介于0.3～0.8,Pr/n C17為0.7～1.1,Ph/n C18介于1.3 ～3.0),后一種原油分布相對(duì)于前者更加廣泛[6]。可以看出,第一類原油形成于較氧化環(huán)境,母質(zhì)類型較差;第二類原油形成于還原環(huán)境,母質(zhì)類型較好。從本研究所取烴源巖樣品分析結(jié)果來看,第一類原油可能來源于鹽上段,Pr/Ph比值大于或接近于1.0, Pr/n C17分布于0.33～0.67,Ph/n C18在0.33～0.93。第二類原油與鹽間段烴源巖特征相吻合,Pr/Ph較低都在0.8以下,Pr/n C17與Ph/n C18較高,分別分布在0.54～2.4和0.87～3.01,巨厚膏巖層存在于東營(yíng)凹陷北部,也解釋了第二類原油廣泛分布的原因。從圖5中能夠看出北坡原油可以分為明顯的兩類,并且與烴源巖各參數(shù)具有很好的一致性,其中Ⅰ區(qū)原油對(duì)應(yīng)于鹽上段和鹽下段烴源巖,而分布廣泛的Ⅱ區(qū)則對(duì)應(yīng)于鹽間段烴源巖。因此,從可溶有機(jī)質(zhì)角度,可以初步判斷東營(yíng)凹陷北部供油區(qū)以鹽上段和鹽間段為主。

圖5 東營(yíng)凹陷北部油源生物標(biāo)志物對(duì)比(YSD:鹽上段;YJD:鹽間段;YXD:鹽下段)Fig.5 Relationships between biomarkers of oil and source rocks from northern Dongying depression

4 結(jié)論

通過綜合分析東營(yíng)凹陷深層烴源巖可溶有機(jī)質(zhì)生物標(biāo)志化合物特征主要得出以下結(jié)論:

(1)烴源巖有機(jī)質(zhì)豐度以鹽上段為最高,鹽間段次之,鹽下段最低;可溶有機(jī)質(zhì)族組成反映出鹽間段有機(jī)質(zhì)類型最好,其次為鹽上段,鹽下段最差。

(2)三段烴源巖有機(jī)質(zhì)來源均存在低等水生生物來源和陸源高等植物輸入的雙重特征,鹽上段與鹽下段有機(jī)質(zhì)來源相似,鹽間段以低等水生生物來源為主,特別是嗜鹽菌藻類。

(3)三段烴源巖有機(jī)質(zhì)沉積與保存環(huán)境鹽上段與鹽下段類似,為半潮濕氣候條件下淡水-微咸水深湖還原環(huán)境,水體鹽度正常;鹽間段特征明顯區(qū)別于其他兩段,屬于半干旱氣候條件下咸水湖環(huán)境,水體鹽度大,屬于強(qiáng)還原環(huán)境。

(4)綜合烴源巖有機(jī)質(zhì)豐度、有機(jī)質(zhì)類型以及有機(jī)質(zhì)成熟度參數(shù),得出東營(yíng)凹陷深層烴源巖中膏泥巖層具有一定生烴能力,對(duì)該區(qū)油氣源有重要貢獻(xiàn),且北坡原油主要供油區(qū)可能為鹽間段和鹽上段。

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