蔡子穎,韓素芹,黃 鶴,姚 青 (天津市氣象科學(xué)研究所,天津 300074)

天津夏季黑碳?xì)馊苣z及其吸收特性的觀測(cè)研究

蔡子穎*,韓素芹,黃 鶴,姚 青 (天津市氣象科學(xué)研究所,天津 300074)

利用天津城市邊界層觀測(cè)站2010年8月12日～9月18日期間的黑碳、污染物和氣象梯度觀測(cè)數(shù)據(jù),分析天津市夏季黑碳?xì)馊苣z濃度的變化特征及其影響因子.結(jié)果表明, 觀測(cè)期間,黑碳?xì)馊苣z濃度均值為6.309mg/L,占PM10質(zhì)量濃度的4.17%,其吸收消光占?xì)馊苣z總體消光的10.23%.受人類活動(dòng)和邊界層結(jié)構(gòu)影響,黑碳?xì)馊苣z濃度日變化呈雙峰型,7:00達(dá)到峰值,14:00～16:00最小,20:00達(dá)到次高峰.黑碳?xì)馊苣z濃度隨風(fēng)速增加呈下降趨勢(shì),當(dāng)風(fēng)速超過(guò) 4m/s時(shí),濃度一般低于 5mg/L,西風(fēng)及西北風(fēng)對(duì)天津城區(qū)黑碳?xì)馊苣z輸送作用明顯,其出現(xiàn)大于10 mg/L的高黑碳?xì)馊苣z事件概率為18.07%;逆溫和大氣穩(wěn)定易造成黑碳?xì)馊苣z在近地層的堆積,形成高污染事件.

黑碳?xì)馊苣z；吸收特性；影響因子；天津

黑碳?xì)馊苣z是化石和生物燃料不完全燃燒排放出來(lái)的無(wú)定型碳質(zhì)[1-2],其對(duì)太陽(yáng)輻射有強(qiáng)烈的吸收,是大氣中首要的吸收性氣溶膠成分,具有直接和間接的氣候效應(yīng);由于黑碳?xì)馊苣z表面吸附了一些有毒、有害物質(zhì),對(duì)人類健康造成威脅[3];黑碳?xì)馊苣z也是大氣中非均相反應(yīng)和氣粒轉(zhuǎn)化過(guò)程中重要的載體和催化劑,對(duì)大氣化學(xué)過(guò)程產(chǎn)生積極影響[4].在20世紀(jì)80年代末,全球大氣監(jiān)測(cè)網(wǎng)(GAW)已將黑碳?xì)馊苣z作為一個(gè)重要的氣溶膠觀測(cè)項(xiàng)目,我國(guó)相關(guān)的研究工作開(kāi)展較晚,到 20世紀(jì)90年代,才開(kāi)始在臨安[5]、拉薩、北京[6]、瓦里關(guān)

[7]、南京[8]等地嘗試系統(tǒng)的黑碳?xì)馊苣z觀測(cè).

基于2000年統(tǒng)計(jì)資料顯示,全球化石燃料燃燒排放的黑碳?xì)馊苣z為(以C計(jì))2.8Tg/a,且從20世紀(jì)50年代以來(lái)增加了約3倍,黑碳排放中心從北美和西歐向位于熱帶地區(qū)和東亞的發(fā)展中國(guó)家轉(zhuǎn)移[9],其中我國(guó)2000年排放149.94萬(wàn)t,成為全球重要的碳排放源.

目前不少觀測(cè)數(shù)據(jù)和數(shù)值模擬已經(jīng)為我國(guó)黑碳?xì)馊苣z的研究奠定了很好的基礎(chǔ).不少地區(qū)大氣黑碳?xì)馊苣z含量及其輻射效應(yīng)得到確認(rèn)

[1,10-13].基于觀測(cè)和排放源清單,數(shù)值模擬結(jié)果顯示0.1～0.8W/m2的黑碳?xì)馊苣z大氣頂輻射強(qiáng)迫存在于我國(guó)[14].而IPCC給出全球黑碳?xì)馊苣z大氣頂輻射強(qiáng)迫大約在0.24W/m2左右[15].這些研究成果一方面揭示出我國(guó)黑碳?xì)馊苣z的分布和輻射特性,同時(shí)也顯示出黑碳?xì)馊苣z分布的復(fù)雜性和研究的重要性.天津作為我國(guó)北方重要的沿海城市,具有不同于其他城市的大氣污染特征,對(duì)天津市黑碳?xì)馊苣z的研究,可以更好地了解北方沿海城市黑碳?xì)馊苣z的分布特征及其變化規(guī)律.

1 資料和方法

實(shí)驗(yàn)觀測(cè)地點(diǎn)設(shè)在天津市城市邊界層觀測(cè)站(39.04°N,117.12°E),觀測(cè)時(shí)間為2010年8月12日～9月18日.實(shí)驗(yàn)采用的儀器包括美國(guó)瑪基科學(xué)公司生產(chǎn)的AE-31黑碳儀,有7個(gè)測(cè)量通道,波長(zhǎng)分別為 370,470,520,590,660,880,950nm,可以連續(xù)實(shí)時(shí)觀測(cè)黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度,時(shí)間分辨率為5min;2臺(tái)熱電公司生產(chǎn)的rp-1400a顆粒物分析儀,可利用振蕩天平法獲取實(shí)時(shí)的 PM10, PM2.5質(zhì)量濃度,時(shí)間分辨率為5min.一臺(tái)Belfort公司生產(chǎn)的MODLE6000型前向散射能見(jiàn)度儀,可獲取每分鐘的能見(jiàn)度資料.氣象數(shù)據(jù)來(lái)自地面氣象觀測(cè)站和天津邊界層大氣觀測(cè)平臺(tái),包括地面自動(dòng)站資料和邊界層氣象塔15層觀測(cè)資料.

2 結(jié)果和討論

2.1 黑碳?xì)馊苣z逐日變化特征

圖1顯示,天津城區(qū)2010年8月12日～9月18日黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度均值 6.309mg/L,最大值 23.3mg/L,最小值為 0.83mg/L.在觀測(cè)期間,黑碳?xì)馊苣z均值＜2mg/L分別出現(xiàn)在8月21日到8月22日、9月17日到9月18日.而該時(shí)期天津城區(qū)降水分別達(dá)到 23.8,5.5mm,大氣低黑碳?xì)馊苣z含量與降水的沖刷密切相關(guān).而在8月15日、8月16日、9月10日午后,天津城區(qū)黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度也低于2mg/L,統(tǒng)計(jì)顯示,該時(shí)間段內(nèi)大氣穩(wěn)定度等級(jí)為A,處于極不穩(wěn)定狀態(tài),午后湍流劇烈,有利于污染擴(kuò)散,是其產(chǎn)生低黑碳?xì)馊苣z含量的主要原因.

表 1給出部分城市黑碳?xì)馊苣z的觀測(cè)結(jié)果,天津城區(qū)黑碳?xì)馊苣z含量明顯低于長(zhǎng)春,略低于北京、深圳、西安[16],與濟(jì)南[17]、上海等城市相當(dāng),相對(duì)西北和內(nèi)蒙等內(nèi)陸地區(qū),黑碳?xì)馊苣z大約是其2～3倍,如果與芬蘭的赫爾辛基[18]、美國(guó)費(fèi)城[19]和芝加哥等國(guó)外城市相比,天津黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度大約是其5～6倍,顯示我國(guó)北方沿海大城市黑碳?xì)馊苣z污染情況依舊比較嚴(yán)重.

圖1 2010年8月12日～9月18日天津城區(qū)黑碳?xì)馊苣z的逐日變化特征Fig.1 Daily average variation of black carbon mass concentration in Tianjin

表1 部分城市黑碳?xì)馊苣z觀測(cè)結(jié)果Table 1 The daily mean concentration of BC at some city

2.2 黑碳?xì)馊苣z日變化特征

由圖2可見(jiàn),天津城區(qū)黑碳?xì)馊苣z日變化呈雙峰結(jié)構(gòu),其中早晨7:00達(dá)到每日的最大值,相對(duì)

PM10峰值提前2h,相對(duì)PM2.5峰值提前1h,谷值出現(xiàn)在每日午后14:00～16:00,在日落后黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量有所回升,18:00～24:00保持平穩(wěn),凌晨到日出前呈上升趨勢(shì),峰值相對(duì)谷值,黑碳?xì)馊苣z濃度是其2.8倍,這與文獻(xiàn)報(bào)道的結(jié)果相似.究其原因,

日出時(shí)段,人為活動(dòng)增加,交通流量增大,黑碳?xì)馊苣z排放相對(duì)較高,同時(shí)日出后太陽(yáng)輻射不斷增強(qiáng),加熱大氣,但此時(shí)冷的地面還未及升溫,造成清晨大氣逆溫,黑碳?xì)馊苣z含量較高,隨時(shí)間變化,

白天大氣湍流增強(qiáng),易于污染物擴(kuò)散,大氣中黑碳?xì)馊苣z含量明顯減少,在午后達(dá)到最低值,到了日出后,交通高峰和汽車(chē)尾氣排放增加使黑碳量增加,加上地面輻射降溫,低層大氣比較穩(wěn)定,不利于污染物擴(kuò)散,黑碳?xì)馊苣z在地面開(kāi)始積累.

圖2 天津城區(qū)黑碳?xì)馊苣z的日變化特征Fig.2 Diurnal variation of black carbon mass concentration in Tianjin

2.3 黑碳?xì)馊苣z的吸收特性

已知黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度,可以得到黑碳?xì)馊苣z的吸收系數(shù),其經(jīng)驗(yàn)公式[21]如下:

式中: MBC是AE-31在880nm波長(zhǎng)測(cè)量的黑碳?xì)馊苣z濃度,mg/L; A532nm是黑碳?xì)馊苣z在532nm波長(zhǎng)的吸收系數(shù).而根據(jù)世界氣象組織推薦值,可實(shí)現(xiàn)能見(jiàn)度和消光系數(shù)的轉(zhuǎn)換,其公式為[10]:

式中: bext指大氣消光系數(shù);VR為大氣能見(jiàn)度.

利用式(1)獲取天津城區(qū)黑碳?xì)馊苣z的消光系數(shù);利用式(2)通過(guò)能見(jiàn)度儀獲取天津地區(qū)大氣的消光系數(shù),對(duì)兩者進(jìn)行比較,黑碳?xì)馊苣z占大氣中PM10的4.17%,其吸收作用貢獻(xiàn)大氣消光的10.23%.

2.4 風(fēng)速和風(fēng)向?qū)谔細(xì)馊苣z的影響

圖3 風(fēng)向、風(fēng)速對(duì)天津城區(qū)黑碳?xì)馊苣z濃度的影響Fig.3 Relation between wind speed ,wind direction and black carbon mass concentration

由圖 3可見(jiàn),天津城區(qū)近地面黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度的變化受風(fēng)速影響顯著,在靜風(fēng)和小風(fēng)條件,易形成高黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度,當(dāng)風(fēng)速＞2m/s后,極難形成15mg/L以上的高黑碳?xì)馊苣z污染事件.在4m/s以上的風(fēng)速下,夏季天津城區(qū)黑碳?xì)馊苣z一般低于 5mg/L,這與半干旱地區(qū)(風(fēng)速大于3.5m/s)風(fēng)速增大后黑碳?xì)馊苣z濃度值增加有一定的區(qū)別[1].對(duì)于來(lái)自不同方向的風(fēng)對(duì)天津城區(qū)黑碳?xì)馊苣z的輸送,當(dāng)風(fēng)向?yàn)槲鞅?、西風(fēng)、西南風(fēng)時(shí),出現(xiàn)超過(guò)10mg/L高黑碳?xì)馊苣z事件的概率大約是18.07%,尤其是出現(xiàn)西北風(fēng)時(shí),在觀測(cè)期間有45%的時(shí)間,黑碳濃度高于10mg/L;而風(fēng)向?yàn)闁|北風(fēng)、東風(fēng)、南風(fēng)時(shí),黑碳?xì)馊苣z高于10mg/L出現(xiàn)概率僅為 5.8%;在東南風(fēng)時(shí),黑碳?xì)馊苣z高于10mg/L出現(xiàn)概率僅11.8%.究其原因,天津東部為渤海,西部為內(nèi)陸地區(qū),西北部與北京相鄰,黑碳?xì)馊苣z為人為氣溶膠,天津西部、西北部人為活動(dòng)更為劇烈,因此黑碳?xì)馊苣z明顯高于海洋,使得西風(fēng)條件天津城區(qū)黑碳?xì)馊苣z高于東風(fēng)條件.另一方面,夏季天津市區(qū)盛行東風(fēng)時(shí),往往有東風(fēng)水汽輸送,大氣處于不穩(wěn)定狀態(tài),易形成降水,不易形成高污染事件.而當(dāng)天津盛行東南風(fēng)時(shí),市區(qū)出現(xiàn)高黑碳?xì)馊苣z濃度概率要大于一般東風(fēng)情況,可能與濱海新區(qū)的建設(shè)有關(guān),當(dāng)東南風(fēng)盛行時(shí),如果未形成降水天氣,可將部分濱海新區(qū)工業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中黑碳?xì)馊苣z輸送到天津城區(qū).圖4、圖5給出8月27日,9月14日的后向軌跡輸送圖(高黑碳?xì)馊苣z污染天氣).

圖4 8月27日0:00后向軌跡圖 (UTC時(shí)間)Fig.4 The Trajectories picture in august 27 at zero clock

2.5 大氣層結(jié)對(duì)黑碳?xì)馊苣z的影響

大氣污染的擴(kuò)散除受到風(fēng)速和風(fēng)向影響以外,還受到近地層溫度垂直變化和大氣穩(wěn)定度的影響,在逆溫和大氣穩(wěn)定的條件下,不利于污染物的擴(kuò)散,易形成污染的堆積.利用天津邊界層氣象塔觀測(cè)資料研究顯示(圖6),在100m到30m溫差大于-0.5℃時(shí),天津城市易形成黑碳?xì)馊苣z的堆積,其出現(xiàn)黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度超過(guò)10mg/L的概率是溫差小于-0.5℃概率的5.5倍.比較不同穩(wěn)定度情況下黑碳質(zhì)量濃度的分布,夏末天津城區(qū)有5.4%的情況大氣處于較穩(wěn)定和穩(wěn)定狀態(tài),其黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度均值是中性條件時(shí)的 1.83倍,達(dá)到11.87mg/L,逆溫和大氣層結(jié)穩(wěn)定是形成天津城區(qū)黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度高值的重要?dú)庀髼l件.

圖5 9月14日0:00后向軌跡圖 (UTC時(shí)間)Fig.5 The Trajectories picture in September 14 at zero clock

圖6 近地層溫度的垂直變化對(duì)地面黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度的影響Fig.6 Variation of hourly averaged BC concentration and vertical temperature gradient

表2 不同大氣穩(wěn)定度下天津城區(qū)黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度變化Table 2 The vary of black carbon mass concentration under different stability

3 結(jié)論

3.1 天津 2010年夏季黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度均值6.309mg/L,占PM10質(zhì)量的4.17%,其吸收作用貢獻(xiàn)大氣消光的10.23%.

3.2 天津黑碳?xì)馊苣z日變化呈雙峰型結(jié)構(gòu),日出后每日的7:00達(dá)到峰值,午后14:00～16:00逐達(dá)谷值,日落后呈上升趨勢(shì).

3.3 天津城區(qū)夏季近地面黑碳?xì)馊苣z濃度隨風(fēng)速增加呈下降趨勢(shì),當(dāng)風(fēng)速大于 2m/s,極難形成15mg/L以上的高黑碳?xì)馊苣z污染事件;當(dāng)風(fēng)速超過(guò)4m/s,黑碳?xì)馊苣z濃度一般低于5mg/L;而當(dāng)風(fēng)向?yàn)槲鞅?、西風(fēng)、西南風(fēng)時(shí),出現(xiàn)超過(guò)10mg/L高黑碳?xì)馊苣z事件的概率大約是18.07%,其對(duì)天津城區(qū)黑碳的輸送要明顯強(qiáng)于東風(fēng)條件.

3.4 當(dāng)100m到30m溫差大于-0.5℃時(shí),天津城區(qū)夏季近地面黑碳?xì)馊苣z濃度超過(guò)10mg/L的概率是溫差小于-0.5℃概率的5.5倍,當(dāng)大氣處于較穩(wěn)定(E)和穩(wěn)定狀態(tài)(F),黑碳?xì)馊苣z濃度均值達(dá)到 11.87mg/L,逆溫和大氣穩(wěn)定將使得天津近地面黑碳?xì)馊苣z發(fā)生堆積形成高污染事件.

[1] 章秋英,牛生杰,沈建國(guó),等.半干旱區(qū)冬春季黑碳?xì)馊苣z吸收特性的觀測(cè)研究 [J]. 中國(guó)沙漠, 2009,29(1):184-187.

[2] 羅運(yùn)闊,陳尊裕,張秩男.中國(guó)南部四背景地區(qū)春季大氣碳質(zhì)氣溶膠特征與來(lái)源 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2010,30(11):1543-1549.

[3] 陳仁杰,陳秉衡,闞海東.我國(guó)113個(gè)城市大氣顆粒物污染的健康經(jīng)濟(jì)學(xué)評(píng)價(jià) [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2010,30(3):410-415.

[4] 屈文軍,張小曳,王亞強(qiáng),等.云南迪慶地區(qū)大氣本底碳?xì)馊苣z的理化特征 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2006,26(3):266-270.

[5] 湯 潔,溫玉璞,周凌晞,等.中國(guó)西部大氣清潔區(qū)黑碳?xì)馊苣z的觀測(cè)研究 [J]. 應(yīng)用氣象學(xué)報(bào), 1999,10:160-170.

[6] 王庚辰,孔琴心,任麗新,等.北京地區(qū)大氣中的黑碳?xì)馊苣z及其變化特征 [J]. 過(guò)程工程學(xué)報(bào), 2002,2:284-288.

[7] 秦世廣,湯 潔,溫玉璞.黑碳?xì)馊苣z及其在氣候變化研究中的意義 [J]. 氣象, 2001,27:3-7.

[8] 陳 魁,銀 燕,魏玉香,等.南京大氣 PM2.5中碳組成觀測(cè)分析[J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2010,30(8):1015-1020.

[9] 張 華,王志力.黑碳?xì)馊苣z氣候的研究進(jìn)展[J].氣候變化研究進(jìn)展, 2009,5(6):311-317.

[10] 吳 兌,毛節(jié)泰,鄧雪嬌,等.珠江三角洲黑碳?xì)馊苣z及其輻射特征的觀測(cè)研究 [J]. 中國(guó)科學(xué)D輯, 2009,39(11):1542-1553.

[11] 伍德俠,魏慶農(nóng),劉文清,等.2005年夏季北京大氣中碳黑氣溶膠的觀測(cè)研究 [J]. 大氣與環(huán)境光學(xué)學(xué)報(bào), 2006,1(3):211-215.

[12] 楊 朔,張 武,韓晶晶,等.上海市浦東新區(qū)秋冬黑碳?xì)馊苣z特性 [J]. 蘭州大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2008,44(4):66-70.

[13] 高樅亭,張仁健,蘇麗欣.長(zhǎng)春秋冬季大氣黑碳?xì)馊苣z的特征分析 [J]. 高原氣象, 2009.28(4):803-807.

[14] 宿興濤,王漢杰.中國(guó)黑碳?xì)馊苣z分布特征與輻射強(qiáng)迫的模擬研究 [J]. 大氣科學(xué)學(xué)報(bào), 2009,32(6):798-806.

[15] IPCC. Climate change 2007: The physical science basis [M]. Cambridge, UK: Cambridge University Press, 2007

[16] 李 楊,曹軍驥,張小曳,等. 2003年西安大氣中黑碳?xì)馊苣z的演化特征及其來(lái)源解析 [J]. 氣候與環(huán)境研究, 2005,10(2):229-237.

[17] 周學(xué)華,王 哲,郝明途,等.濟(jì)南市春季大氣顆粒物污染研究[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2008,28(4):755-763.

[18] Tuomo A Pakkanen, Veli-Matti Kerminen, Christina H Ojanen, et al. Atmospheric black carbon in Helsinki [J]. Atmo. Environ., 2000,34:1497-1506.

[19] Babich Peter, Davey Mark, Allen George, et al. Method comparisons for particulate nitrate, elemental carbon, and PM2.5mass in seven U . S. Cities [J]. Air and Waste Management Association, 2000,50:1095-1105.

[20] 高潤(rùn)祥,牛生杰,張 華,等.2006年春季西北地區(qū)黑碳?xì)馊苣z的觀測(cè)研究 [J]. 南京氣象學(xué)院學(xué)報(bào), 2008,31(5):655-661.

[21] 姚婷婷,黃曉鋒,何凌燕,等.深圳市冬季大氣消光性質(zhì)與細(xì)粒子化學(xué)組成的高時(shí)間分辨率觀測(cè)和統(tǒng)計(jì)關(guān)系研究 [J]. 中國(guó)科學(xué).化學(xué), 2010,40(8):1163-1171.

Observational study on black carbon aerosols and their absorption properties in summer in Tianjin.

CAI Zi-ying*, HAN Su-qin, HUANG He, YAO Qing(Tianjin Institute of Meteorology, Tianjin 300074, China). China Environmental Science, 2011,31(5)：719～723

Based on the observational gradient date of black carbon aerosol (BC), pollutants, and meteorological data at Tianjin boundary layer station from August 12 to September 18, 2010, characteristics and influencing factors of BC concentration variation were analyzed. The average concentration of BC was 6.309mg/L and its mass percentage in PM10was 4.17%.The absorption of BC accounted for 10.23% of total aerosol extinction. Influenced by human activity and boundary layer structure, the diurnal variation of BC showed two peaks, peaked at 7:00, lowest during 14:00～16:00, and the second peak at 20:00. BC concentration decreased with wind speed increasing. The BC concentration was generally lower than 5 mg/L when the wind speed higher than 4m/s. West and northwest wind had obvious transportation effect on BC in Tianjin city. The probability of high BC events with the concentration greater than 10mg/L was 18.07%. Inversion and atmospheric stability could lead to BC accumulate in the near surface layer and form high pollution events.

black carbon aerosol；absorption properties；influencing factor；Tianjin

X131.1

A

1000-6923(2011)05-0719-05

2010-09-24

天津市科技發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目(09ZCGYSF02400);氣象行業(yè)專項(xiàng)(GYHY200906025,GYHY201006011);天津市氣象局科研課題(201104);天津市氣象局科研課題(201003); 中國(guó)氣象局云霧物理環(huán)境重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放課題(2009011)

* 責(zé)任作者, 工程師, 120078030@163.com

蔡子穎(1984-),男,江蘇揚(yáng)州人,碩士,主要從事大氣環(huán)境和氣候效應(yīng)研究.發(fā)表論文7篇.