王 姣 張紅星 王效科 歐陽志云 牟玉靜

(中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心城市與區(qū)域生態(tài)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京，100085)

北京市三種典型區(qū)域大氣污染研究*

王 姣 張紅星＊＊王效科 歐陽志云 牟玉靜

(中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心城市與區(qū)域生態(tài)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京，100085)

2009年8月至2010年7月，對(duì)北京城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部和遠(yuǎn)郊區(qū)3種典型區(qū)域大氣中的SO2、CO、NOx、O3濃度和氣象因素進(jìn)行了監(jiān)測(cè)，并分析了其污染特征.結(jié)果表明，城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部的SO2、CO、NOx濃度在全年四季都呈雙峰型日變化，與人類活動(dòng)和交通尾氣排放特征基本一致，而遠(yuǎn)郊區(qū)沒有明顯的日變化.SO2、CO、NOx濃度存在季節(jié)變化，冬季明顯高于夏季，表明北京冬季取暖以及低邊界層等對(duì)大氣中此類一次污染物的積累具有重要貢獻(xiàn).O3濃度在四季均呈單峰型日變化，表明局地光化學(xué)O3生成起主導(dǎo)作用.城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部的O3濃度夜間降至接近零，遠(yuǎn)郊區(qū)的O3夜間濃度在春、夏季可維持在100 μg·m－3以上，在秋、冬季可維持在40 μg·m－3以上，主要因?yàn)槌菂^(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部夜間存在大量NO排放源，NO對(duì)O3的滴定作用導(dǎo)致O3濃度的極大降低，而遠(yuǎn)郊區(qū)缺乏NO排放源.春、夏季O3的濃度為冬季3.0—4.8倍，體現(xiàn)出不同季節(jié)光化學(xué)反應(yīng)活性對(duì)O3的影響.從整體趨勢(shì)上看，城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部的SO2、CO、NOx濃度高于遠(yuǎn)郊區(qū)，而O3濃度的分布正好相反.

北京，大氣污染，典型區(qū)域，氣象因素.

隨著城市快速擴(kuò)張以及工業(yè)和交通設(shè)施的迅猛發(fā)展，一系列與大氣污染有關(guān)的環(huán)境問題隨之產(chǎn)生.二氧化硫(SO2)、一氧化碳(CO)、氮氧化物(NOx)、揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)和臭氧(O3)是大氣中的主要污染物，可對(duì)人類健康和植被造成不利影響.SO2和NOx是酸雨形成的主要前驅(qū)物，其在大氣中氧化可形成硫酸鹽和硝酸鹽氣溶膠，是城市大氣細(xì)粒子的重要組成部分［1］.CO、NOx和VOCs等污染物在大氣中經(jīng)過光化學(xué)過程可導(dǎo)致O3等強(qiáng)氧化氣體濃度急劇增加，誘導(dǎo)發(fā)生城市光化學(xué)煙霧.城市大氣中SO2、CO、VOCs、NOx主要來自化石燃料或生物質(zhì)不完全燃燒［2-3］.

北京是一個(gè)快速發(fā)展的城市，城市快速發(fā)展造成能源需求劇增.1983—2003年，北京地區(qū)能源消耗量由2407.7 ×104t·a－1標(biāo)準(zhǔn)煤增至 4707.5 ×104t·a－1標(biāo)準(zhǔn)煤，機(jī)動(dòng)車保有量增長了 13.9 倍.2007 年，Gurjar B R等對(duì)全球18個(gè)大城市進(jìn)行環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)估，發(fā)現(xiàn)北京是第二位急需進(jìn)行大氣污染控制的城市［4］.郭建斌等的研究發(fā)現(xiàn)各季節(jié)北京市不同功能區(qū)的空氣污染指數(shù)變化趨勢(shì)基本一致［5］，這表明，在一定程度上，北京市不同功能區(qū)仍存在相同的大氣污染特征.Chen J H、安俊琳等的研究表明機(jī)動(dòng)車尾氣對(duì)城區(qū)大氣中CO、NOx有重要貢獻(xiàn)［6-7］.張菊等進(jìn)一步研究了城郊?xì)怏w污染物的差異，結(jié)果表明北京市大氣中SO2、CO、NOx表現(xiàn)為城區(qū)污染重于近郊區(qū)，O3濃度表現(xiàn)為城區(qū)低于近郊區(qū)［8］.Wang X K等根據(jù)已有報(bào)道分析研究也發(fā)現(xiàn)，城區(qū)的O3濃度不是最高的［9］.另外，還有大量關(guān)于北京大氣污染狀況的模型研究［10］.上海、廣州等大城市的大氣污染也是煤煙和機(jī)動(dòng)車尾氣混合型，污染物的時(shí)空分布規(guī)律與氣象條件、污染源的分布和排放密切相關(guān)［11-12］.顧勇國等的研究表明，上海市區(qū)的NO2、SO2濃度與機(jī)動(dòng)車尾氣、工業(yè)燃煤等多種因素有關(guān)，NO2、SO2濃度在市區(qū)要高于郊區(qū)［13］.周艷明等對(duì)廣州O3濃度特征的研究表明，城區(qū)的O3濃度低于郊區(qū)［14］.近年來，有大量關(guān)于城市大氣質(zhì)量的研究.但是針對(duì)以上污染物，以往的研究多數(shù)集中在城區(qū)，關(guān)于遠(yuǎn)郊和城鄉(xiāng)結(jié)合部的數(shù)據(jù)還很少，而在3種區(qū)域同步對(duì)比觀測(cè)則鮮見報(bào)道.

本文選取了北京市城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部和遠(yuǎn)郊區(qū)這3種典型區(qū)域?yàn)檠芯繉?duì)象，在不同季節(jié)進(jìn)行了SO2、CO、NOx和O3的同步對(duì)比觀測(cè)研究，主要目的是認(rèn)識(shí)北京市大氣污染物的時(shí)空分布特征.

1 監(jiān)測(cè)實(shí)驗(yàn)與數(shù)據(jù)處理

1.1 監(jiān)測(cè)站點(diǎn)

選取了3個(gè)站點(diǎn)，其中北京教學(xué)植物園代表城區(qū)，北京城市生態(tài)系統(tǒng)研究站代表城鄉(xiāng)結(jié)合部，十三陵天池地區(qū)代表遠(yuǎn)郊區(qū)(圖1).城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部為長期定位監(jiān)測(cè)站點(diǎn)，遠(yuǎn)郊區(qū)采用移動(dòng)監(jiān)測(cè)車進(jìn)行監(jiān)測(cè).植物園位于北京市東城區(qū)(39°52'N，116°26'E)，東南二環(huán)內(nèi)，周邊車流量很大，臨近北京游樂園、龍?zhí)逗珗@.附近小區(qū)主要為集中供暖小區(qū)，周圍植被覆蓋率近80%.生態(tài)站位于北京市海淀區(qū)中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心(40°00'N，116°20'E)院內(nèi)，北四環(huán)和北五環(huán)之間，周圍車流量很大，西面緊靠雙清路，東面鄰近學(xué)院路和八達(dá)嶺高速.該站點(diǎn)附近平房較多，居民生活所用燃料仍為蜂窩煤等低效率高污染的燃料.附近有多個(gè)集中供暖的居民區(qū)，周邊綠化面積較小.天池(40°16'N，116°17'E)位于北京市昌平區(qū)，距離城區(qū)約40 km，處于北京市盛行風(fēng)向的上風(fēng)向，周邊是農(nóng)村，車流量很小，植被覆蓋率很大.3站點(diǎn)附近無明顯的局地污染源.

圖1 城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部、遠(yuǎn)郊區(qū)3個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的位置圖Fig.1 Locations of the three monitoring sites in central urban，urban-fringe and exurban regions

1.2 儀器設(shè)備

城區(qū)和遠(yuǎn)郊區(qū)均采用美國熱電環(huán)境設(shè)備公司(Thermo Fisher Scientific)生產(chǎn)的43i高精度脈沖熒光SO2分析儀、48i氣體過濾對(duì)比法CO分析儀、42i氣相化學(xué)發(fā)光探測(cè)法NO-NO2-NOx分析儀、49i紫外光度法O3分析儀監(jiān)測(cè)氣體污染物.城鄉(xiāng)結(jié)合部采用澳大利亞ECOTECH公司生產(chǎn)的ML@9850B SO2分析儀、ML@9830B CO分析儀、ML@9841B NOx分析儀、ML@9810B O3分析儀監(jiān)測(cè)氣體污染物，各儀器分析原理與美國熱電環(huán)境設(shè)備公司的儀器相同.定期對(duì)所有儀器進(jìn)行維護(hù)，包括清洗管路，更換干燥劑，更換過濾器、校準(zhǔn)流量等.城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部的所有儀器每周標(biāo)定一次，遠(yuǎn)郊區(qū)每次監(jiān)測(cè)前對(duì)所有儀器校正標(biāo)定.每次零點(diǎn)和標(biāo)準(zhǔn)值標(biāo)定均采用同樣的零氣和標(biāo)準(zhǔn)氣體，并進(jìn)行多點(diǎn)校正，基本可以保證數(shù)據(jù)的可比性.各站點(diǎn)均配有同步氣象監(jiān)測(cè)設(shè)施.3個(gè)站點(diǎn)同步進(jìn)行24 h連續(xù)監(jiān)測(cè)，記錄氣體濃度的小時(shí)平均值和氣象參數(shù)的10 min平均值.

1.3 觀測(cè)時(shí)間和數(shù)據(jù)處理

根據(jù)季節(jié)設(shè)計(jì)了8次監(jiān)測(cè).夏季在2009年8月5日—8月12日和2010年7月1日—7月7日，秋季在2009年8月28日—9月3日和2009年10月17日—10月23日，冬季在2009年11月25日—12月2日和2010年3月18日—3月24日，春季在2010年5月19日—5月25日和2010年6月14日—6月20日.根據(jù)零點(diǎn)和標(biāo)準(zhǔn)值校正結(jié)果，并結(jié)合日常儀器記錄，對(duì)氣體濃度的小時(shí)平均值進(jìn)行訂正，提高數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和有效性.將訂正后氣體濃度數(shù)據(jù)存入Excel表格，分別計(jì)算城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部、遠(yuǎn)郊區(qū)的氣體污染物濃度在不同季節(jié)的平均日變化情況;并計(jì)算氣象條件(溫度、相對(duì)濕度、風(fēng)速、氣壓、太陽輻射、降雨量)和氣體污染物濃度在四季的平均值.

2 結(jié)果與討論

2.1 氣象條件

表1給出了監(jiān)測(cè)期四季的氣象參數(shù).遠(yuǎn)郊區(qū)的溫度最低，比城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部低0.3℃—6.2℃;遠(yuǎn)郊區(qū)氣壓為930 hPa—952 hPa，城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部為995 hPa—1020 hPa;城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部、遠(yuǎn)郊區(qū)的風(fēng)速依次增大，尤其在冬季遠(yuǎn)郊區(qū)的風(fēng)速達(dá)到城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部的4倍.表1中所示氣象數(shù)據(jù)符合北京市各季節(jié)的正常氣候特征.

表1 2009年8月—2010年7月城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部、遠(yuǎn)郊區(qū)氣象參數(shù)對(duì)比Table 1 Comparison of meteorological parameters among central urban，urban-fringe and exurban regions from August 2009 to July 2010

2.2 SO2、CO、NOx濃度的日變化及季節(jié)變化

2.2.1 SO2、CO、NOx濃度在不同季節(jié)的日變化

圖2為城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部、遠(yuǎn)郊區(qū)大氣中SO2、CO、NOx濃度的日變化情況，所用數(shù)據(jù)為各季節(jié)的平均值.城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部的SO2、CO、NOx濃度在四季都呈雙峰型日變化.一般而言，從0∶00起，SO2、CO、NOx濃度不斷升高，至7∶00—11∶00達(dá)到峰值，之后濃度下降，直到16∶00—18∶00以后，污染物逐漸開始積累，濃度又回升，至21∶00—22∶00再次達(dá)到峰值.SO2、CO、NOx濃度的雙峰與交通尾氣排放特征一致，而晚高峰推遲與大氣邊界層有關(guān).同時(shí)，冬季鍋爐排放的氣體污染物也影響城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部SO2、CO濃度的日變化，使 SO2、CO 的日變化更為明顯.0∶00—5∶00 鍋爐排放量小，SO2、CO 濃度在 4∶00—5∶00 左右出現(xiàn)小低谷;之后鍋爐排放量增大，導(dǎo)致SO2、CO濃度升高.午后溫度升高，鍋爐的SO2排放較小，16∶00之后氣溫降低，鍋爐的SO2排放量增大.鍋爐氣體污染物排放量的日變化情況與冬季SO2、CO濃度的日變化緊密相關(guān).遠(yuǎn)郊區(qū)SO2、CO、NOx濃度在四季均無明顯的日變化.城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部的SO2、CO、NO2的平均小時(shí)濃度均達(dá)到國家環(huán)境空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(GB3095—1996)，遠(yuǎn)郊區(qū)的SO2、CO、NO2的平均小時(shí)濃度達(dá)到國家環(huán)境空氣質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(GB3095—1996).參照環(huán)境空氣質(zhì)量(GB3095—1996)日均濃度的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，城區(qū)的NO2、城鄉(xiāng)結(jié)合部的SO2和NO2在冬季略有超標(biāo)，城鄉(xiāng)結(jié)合部SO2在春季略有超標(biāo);遠(yuǎn)郊區(qū)大氣污染物濃度一般達(dá)到環(huán)境空氣質(zhì)量(GB3095—1996)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，僅SO2在春季和冬季略有超標(biāo).

圖2 2009年8月到2010年7月城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部、遠(yuǎn)郊區(qū)SO2、CO、NOx濃度在不同季節(jié)的日變化Fig.2 Diurnal variations of SO2，CO，NOxconcentrations in central urban，urban-fringe and exurban regions during the four seasons from August 2009 to July 2010

2.2.2 SO2、CO、NOx濃度的季節(jié)變化

圖3給出了城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部、遠(yuǎn)郊區(qū)的SO2、CO、NOx的季節(jié)變化.城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部、遠(yuǎn)郊區(qū)冬季與夏季的 SO2濃度比值分別為 6.7、3.2、4.2，CO 濃度比值分別為 3.0、2.9、1.1，NO 濃度比值分別為11.9、11.2、5.3，NO2濃度比值分別為 1.3、1.6、4.1.整體上看，SO2、CO、NOx污染在冬季最嚴(yán)重，夏季最輕.冬季化石燃料燃燒排放大量污染物，是導(dǎo)致SO2、CO、NOx污染嚴(yán)重的最主要原因.也有研究表明，機(jī)動(dòng)車NOx排放因子在冬季比夏季高［15］.同時(shí)，冬季以穩(wěn)定型天氣居多，夏季以不穩(wěn)定型天氣居多，這種氣體污染物擴(kuò)散條件的差異進(jìn)一步加劇了污染物的季節(jié)差異.本文SO2濃度的冬季、夏季比值與《1996—2000年北京市環(huán)境質(zhì)量報(bào)告書》和2006年SO2濃度研究的結(jié)果基本吻合［16-17］.由于人類活動(dòng)排放的NOx主要是NO，NO經(jīng)光化學(xué)反應(yīng)過程產(chǎn)生NO2，NO在冬季與夏季的比值明顯高于NO2的比值，也表明夏季光化學(xué)反應(yīng)活性顯著高于冬季.

圖3 2009年8月到2010年7月城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部、遠(yuǎn)郊區(qū)SO2、CO、NOx濃度的季節(jié)變化Fig.3 Seasonal variations of SO2，CO，NOxconcentrations in central urban，urban-fringe and exurban regions from August 2009 to July 2010

從季節(jié)上看，城鄉(xiāng)結(jié)合部的SO2濃度一直最高，是城區(qū)的1.9—3.7倍，是遠(yuǎn)郊區(qū)的2.4—3.5倍，這與城鄉(xiāng)結(jié)合部周邊居民燃煤排放大量SO2有關(guān)，這也是我國城鄉(xiāng)結(jié)合部一種獨(dú)特特點(diǎn).遠(yuǎn)郊區(qū)的CO濃度在春季和秋季明顯高于另兩站點(diǎn)，與當(dāng)季遠(yuǎn)郊區(qū)居民燃燒生物質(zhì)有關(guān).研究表明，生物質(zhì)燃燒的CO排放因子很大，是SO2、NOx排放因子的數(shù)十倍甚至上百倍［18］.城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部CO污染狀況相似，與兩站點(diǎn)的交通狀況、周邊小區(qū)集中供暖狀況相似有關(guān).3個(gè)區(qū)域的NOx濃度由大到小在四季都依次為:城鄉(xiāng)結(jié)合部、城區(qū)、遠(yuǎn)郊區(qū)，這種濃度梯度與3地的汽車尾氣狀況緊密相關(guān).城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部的車流量均較大，但城鄉(xiāng)結(jié)合部道路更為狹窄，且占道經(jīng)營現(xiàn)象普遍，擁堵情況更嚴(yán)重;遠(yuǎn)郊區(qū)的車流量則很少.總體上看，3個(gè)站點(diǎn)SO2、CO、NOx在四季的平均濃度從大到小依次為:城鄉(xiāng)結(jié)合部、城區(qū)、遠(yuǎn)郊區(qū).

2.3 O3濃度的日變化及季節(jié)變化

2.3.1 O3濃度在不同季節(jié)的日變化

從圖4可以看出，O3濃度在各季節(jié)的平均日變化均呈單峰型分布.從0∶00開始，人類活動(dòng)產(chǎn)生的NO不斷消耗前夜剩余的O3，導(dǎo)致O3濃度逐漸降低，5∶00—7∶00時(shí)O3出現(xiàn)低峰.城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部的O3濃度夜間降至接近零，而遠(yuǎn)郊區(qū)的O3夜間濃度在春季和夏季可達(dá)到100 μg·m－3以上，在秋季和冬季可達(dá)到40 μg·m－3以上，主要原因是城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部夜間存在大量NO排放源，夜間NO對(duì)O3的滴定作用導(dǎo)致O3濃度的極大降低，而遠(yuǎn)郊區(qū)缺乏NO排放源，從而夜間可維持較高濃度的O3.之后，太陽輻射增強(qiáng)，光化學(xué)反應(yīng)不斷生成O3，O3濃度達(dá)到高峰.四季的出峰時(shí)間不同，春季、夏季為16∶00—17∶00，秋季為15∶00—16∶00，冬季為 13∶00—14∶00.遠(yuǎn)郊區(qū) O3濃度最高值在四季分別為 208 μg·m－3、225 μg·m－3、95 μg·m－3、58 μg·m－3，是城區(qū)的1.3—1.6 倍，城鄉(xiāng)結(jié)合部的1.4—1.7 倍.遠(yuǎn)郊區(qū) O3濃度在12∶00 之前一般好于國家環(huán)境空氣質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(0.16 mg·m－3)，15∶00之前好于國家環(huán)境空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(0.20 mg·m－3)，而15∶00—18∶00 的O3濃度約為8∶00—15∶00 的1.7 倍.相關(guān)研究也表明，北京大氣中O3濃度在午后15∶00出現(xiàn)峰值［19］.15∶00—20∶00以后，遠(yuǎn)郊區(qū)大氣中的O3濃度較高，可能對(duì)人類健康造成潛在危害.

圖4 2009年8月到2010年7月城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部、遠(yuǎn)郊區(qū)O3濃度在不同季節(jié)的日變化Fig.4 Diurnal variation of O3concentration in central urban，urban-fringe and exurban regions during the four seasons from August 2009 to July 2010

2.3.2 O3濃度的季節(jié)變化

從圖5還可看出，城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部、遠(yuǎn)郊區(qū)的O3濃度季節(jié)變化明顯:春夏季最高，秋季其次，冬季最低.城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部、遠(yuǎn)郊區(qū)在春夏季的O3濃度分別為冬季的4.8倍、3.0倍、3.6倍.導(dǎo)致O3濃度季節(jié)性差異的主要原因是，夏季高溫、強(qiáng)太陽輻射使光化學(xué)反應(yīng)活性增強(qiáng)，冬季光化學(xué)反應(yīng)活性則較差.總體上看，站點(diǎn)間O3濃度差異達(dá)到顯著水平(P＜0.05).城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部的O3平均濃度分別為53.0 μg·m－3、54.7 μg·m－3，遠(yuǎn)郊區(qū) O3的平均濃度約達(dá)到另兩站點(diǎn)的 2.0 倍.

城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部、遠(yuǎn)郊區(qū)的NO/NOx比值分別為0.44、0.43、0.19，表明遠(yuǎn)郊區(qū)的光化學(xué)活性明顯高于城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部，這與在遠(yuǎn)郊觀測(cè)到O3濃度遠(yuǎn)高于城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部是一致的.此外，該比值也表明城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部NO滴定消耗O3比遠(yuǎn)郊更為嚴(yán)重.在背景地區(qū)，NO、NO2、O3通過以下快速循環(huán)反應(yīng)很快處于一種平衡狀態(tài):

然而，在人類活動(dòng)區(qū)域，由于VOCs和NOx的大量排放，以下反應(yīng)導(dǎo)致以上平衡反應(yīng)過程被破壞:

在受人類活動(dòng)影響較少且植被覆蓋率高的遠(yuǎn)郊區(qū)，以上反應(yīng)對(duì)光氧化活性的影響可能更為明顯.因?yàn)橹脖豢膳欧糯罅糠磻?yīng)活性極高的揮發(fā)性有機(jī)物，如異戊二烯和萜烯，這些有機(jī)物可快速與羥基自由基(·OH)反應(yīng)產(chǎn)生大量過氧自由基(RO2·和HO2·)，從而加速NO向NO2的轉(zhuǎn)化，最終導(dǎo)致高濃度O3形成.

相關(guān)分析表明，CO、NO、NO2同時(shí)與 O3呈負(fù)相關(guān).CO、NOx都是 O3的前體物，CO、NO、NO2與 O3呈負(fù)相關(guān)也體現(xiàn)了前體物的特征.但是，生成和消耗O3的光化學(xué)反應(yīng)復(fù)雜，單純減少CO、NOx或者VOCs并不能得到良好的O3污染治理效果，這些污染物的比率更重要.

圖5 2009年8月到2010年7月城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部、遠(yuǎn)郊區(qū)O3濃度的季節(jié)變化Fig.5 Seasonal variation of O3concentration in central urban，urban-fringe and exurban regions from August 2009 to July 2010

3 結(jié)論

(1)城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部大氣中的SO2、CO、NOx濃度全年四季都呈雙峰型日變化，而遠(yuǎn)郊區(qū)沒有明顯的日變化，表明人類活動(dòng)對(duì)城區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合部大氣中此類污染物具有重要貢獻(xiàn)，其中交通工具尾氣排放及冬季鍋爐為重要排放源.SO2、CO、NOx濃度在冬季明顯高于夏季，北京冬季取暖以及低邊界層等對(duì)大氣中這些一次污染物的積累具有重要貢獻(xiàn).

(2)O3濃度在四季都呈單峰型日變化，其最大值一般出現(xiàn)在中下午，表明局地光化學(xué)O3生成起主導(dǎo)作用.城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部的 O3濃度夜間降至接近零，遠(yuǎn)郊區(qū)的 O3夜間濃度在春季和夏季可達(dá)100 μg·m－3以上，在秋季和冬季可達(dá)40 μg·m－3以上，主要因?yàn)槌菂^(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部夜間存在大量 NO排放源，NO對(duì)O3的滴定作用導(dǎo)致O3濃度的極大降低，而遠(yuǎn)郊區(qū)缺乏NO排放源.遠(yuǎn)郊大氣中O3濃度在夏季下午明顯超標(biāo)，廣大市民在遠(yuǎn)郊旅游時(shí)最好選擇適宜時(shí)間段.O3在春季、夏季的濃度為冬季3.0—4.8倍，體現(xiàn)了不同季節(jié)光化學(xué)反應(yīng)活性對(duì)O3的影響.

(3)整體上看，城鄉(xiāng)結(jié)合部大氣中的SO2、CO、NOx濃度明顯高于城區(qū)和遠(yuǎn)郊區(qū)，應(yīng)加大對(duì)城鄉(xiāng)結(jié)合部面源污染排放的治理力度.遠(yuǎn)郊區(qū)的O3濃度明顯高于城區(qū)和城鄉(xiāng)結(jié)合部，應(yīng)加強(qiáng)對(duì)NOx和VOCs的綜合控制.

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STUDY ON AIR POLLUTANTS IN THREE REPRESENTATIVE REGIONS OF BEIJING

WANG Jiao ZHANG Hongxing WANG Xiaoke OUYANGzhiyun MOU Yujing

(State Key Laboratory of Urban and Regional Ecology，Research Centre for Eco-Environmental Sciences，Chinese Academy of Sciences，Beijing，100085，China)

The concentrations of air pollutants SO2，CO，NOx，O3and meteorological parameters in three representative regions of Beijing i.e.central urban，urban-fringe and exurban，were analyzed based on the data from August 2009 to July 2010.From the results，the diurnal change of SO2，CO and NOxconcentration in central urban and urban-fringe regions showed a dual-peak pattern in the four seasons，which was consistent with the characteristics of anthropogenic activities and motor vehicle exhaust.However，no obvious diurnal variation of SO2，CO and NOxconcentrations was found in the exurban region.The concentrations of SO2，CO，NOxwere significantly higher in the winter than those in the summer，indicating that the accumulation of primary pollutants was mainly due to winter heating in Beijing and low atmospheric boundary layer.On the other hand，the diurnal change of O3concentration showed single peak pattern during the four seasons，suggesting a leading role of local photochemical formation.The O3concentration in central urban and urbanfringe regions dropped to nearly zero at night，whereas in exurban region it stayed above 100 μg·m－3at night in the spring and summer，and more than 40 μg·m－3in the autumn and winter.In the central urban and urban-fringe regions，a large number of NO emission sources at night might play an important role in the titration of O3.Furthermore，the O3level in spring and summer was 3.0—4.8 times higher than that in the winter，suggesting that the effect of photochemical reaction on O3formation was different among the four seasons.Overall，the concentrations of SO2，CO，NOxin central urban and urban-fringe regions were higher than that in exurban region，whereas the O3concentration showed the opposite distribution.

Beijing，air pollution，representative region，meteorological factors.

2011年2月28日收稿.

*國家自然科學(xué)重點(diǎn)基金(41030744);中國科學(xué)院知識(shí)創(chuàng)新重要方向項(xiàng)目(KZCX2-YW-422);城市與區(qū)域生態(tài)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室科研專項(xiàng)資助.

＊＊通訊聯(lián)系人，Tel:13718282545;E-mail:zhx973@rcees.ac.cn