劉先鋒韓玖榮江學(xué)范

1)(揚(yáng)州大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，揚(yáng)州225002)

2)(江蘇省新型功能材料重點(diǎn)建設(shè)實(shí)驗(yàn)室，常熟理工學(xué)院，常熟215500)

(2009年12月18日收到;2009年12月30日收到修改稿)

阻挫三角反鐵磁AgCrO2螺旋自旋序的第一性原理研究*

劉先鋒1)韓玖榮1)江學(xué)范2)?

1)(揚(yáng)州大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，揚(yáng)州225002)

2)(江蘇省新型功能材料重點(diǎn)建設(shè)實(shí)驗(yàn)室，常熟理工學(xué)院，常熟215500)

(2009年12月18日收到;2009年12月30日收到修改稿)

基于密度泛函理論的廣義梯度近似(GGA)和投影綴加波(PAW)方法，分別從共線和非共線磁性結(jié)構(gòu)出發(fā)，研究了自旋阻挫三角反鐵磁AgCrO2的基態(tài)、磁性以及電子結(jié)構(gòu)，從理論計(jì)算的角度給出了基態(tài)磁性結(jié)構(gòu).計(jì)算結(jié)果表明:AgCrO2具有120°螺旋自旋序反鐵磁基態(tài)，其自旋螺旋面平行于(110)面或(10)面;由于Cr離子間的自旋幾何阻挫，導(dǎo)致沿晶體的a，b和a+b方向上均形成了螺旋自旋轉(zhuǎn)動(dòng)角為120°的相互平行的螺旋自旋鏈;對(duì)非共線磁性電子結(jié)構(gòu)分析發(fā)現(xiàn)自旋阻挫效應(yīng)使得Cr-3d態(tài)局域性增強(qiáng)，體系中Cr-Cr磁性相互作用變大，而自旋軌道耦合作用對(duì)電子結(jié)構(gòu)影響微弱.

第一性原理，交換相互作用，阻挫，反鐵磁

PACC:7115M，7520H，7120H

1. 引言

幾何阻挫磁性系統(tǒng)是指由于阻挫相互作用的存在，近鄰自旋的取向變得“不知所措”從而導(dǎo)致低能態(tài)簡(jiǎn)并(即阻挫或失挫現(xiàn)象)的系統(tǒng).該系統(tǒng)的自旋有序和自旋無(wú)序基態(tài)能產(chǎn)生諸多奇異的物理性質(zhì)，如自旋液體、自旋玻璃、多鐵現(xiàn)象和非共線磁性序等［1—3］，近年來(lái)引起人們極大的關(guān)注.準(zhǔn)二維三角格子鉻酸鹽反鐵磁材料ACrO2(A為堿金屬元素Li，Na，K或貴金屬元素Ag，Cu)是最典型的自旋幾何阻挫系統(tǒng)，最近三年來(lái)在實(shí)驗(yàn)和理論上都被廣泛地報(bào)道［4—8］.

實(shí)驗(yàn)研究表明［9］，AgCrO2的尼爾溫度為24 K，低溫下具有螺旋自旋磁性結(jié)構(gòu)，相鄰的三個(gè)Cr金屬元素的基態(tài)自旋夾角為120°，屬于非共線磁性結(jié)構(gòu).這種非共線磁性結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的阻挫效應(yīng)可以產(chǎn)生一些新穎的物理性質(zhì)，如手性強(qiáng)磁電作用.最近，Seki等人［6］在AgCrO2中還觀察到明顯的極化現(xiàn)象，AgCrO2屬于磁有序?qū)е妈F電的多鐵材料，是實(shí)現(xiàn)磁電耦合效應(yīng)［10］實(shí)際應(yīng)用的合適候選材料.Kan等人［7］通過(guò)對(duì)AgCrO2極化的第一性原理計(jì)算分析指出，各個(gè)單條螺旋自旋鏈并不能產(chǎn)生極化，極化主要是由沿著鏈的方向傳播的螺旋自旋結(jié)構(gòu)整體所導(dǎo)致，但就其鐵電微觀起源而言至今仍不清楚，作為與極化關(guān)系密切的詳細(xì)磁性結(jié)構(gòu)至今尚未見(jiàn)報(bào)道.另外，由于非共線磁性結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，過(guò)去常用共線磁性系統(tǒng)來(lái)研究它的電學(xué)、磁學(xué)性質(zhì)，至今未見(jiàn)有過(guò)非共線磁性結(jié)構(gòu)的計(jì)算報(bào)道.為了解釋AgCrO2的鐵電微觀起源問(wèn)題，對(duì)磁性結(jié)構(gòu)更為詳細(xì)的研究顯得尤為必要.因此，本文在共線和非共線磁性結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上，應(yīng)用基于廣義梯度近似的密度泛函理論［11］，計(jì)算了AgCrO2的基態(tài)、磁性作用和電子結(jié)構(gòu).我們從理論計(jì)算的角度給出了AgCrO2基態(tài)磁性結(jié)構(gòu)具體的空間排列，著重分析了磁性結(jié)構(gòu)及磁性相互作用.

2. 晶體結(jié)構(gòu)和計(jì)算方法

具有銅鐵礦結(jié)構(gòu)的三角反鐵磁AgCrO2材料的晶體結(jié)構(gòu)如圖1所示，所屬空間群為Rm，實(shí)驗(yàn)測(cè)得的晶格常數(shù)為a=2.984，c=18.515［12］.具有三角結(jié)構(gòu)的Ag，O和Cr離子層沿著c方向按照Ag-O-Cr-O-Ag順序依次堆積，Cr與其鄰近的O形成CrO2三角狀層，并構(gòu)成CrO6八面體結(jié)構(gòu).材料的磁性主要來(lái)源于自旋S=3/2的Cr3+(d3).從晶體結(jié)構(gòu)上看，這種Ag，O和Cr離子層依次堆積的結(jié)構(gòu)預(yù)示著該材料具有準(zhǔn)二維特性，這一猜測(cè)已被能帶結(jié)構(gòu)計(jì)算所證實(shí)［7］.

圖1 AgCrO2的晶體結(jié)構(gòu)

本文采用密度泛函理論(DFT)結(jié)合投影綴加波PAW(projector augmented wave)方法［13，14］的VASP (Vienna ab-initio simulation package)程序包［15］，電子之間的交換關(guān)聯(lián)勢(shì)采用廣義梯度近似GGA (gradient generalized approximation)［11］，對(duì)AgCrO2考慮包括共線磁性結(jié)構(gòu)和非共線磁性結(jié)構(gòu)進(jìn)行了高精度計(jì)算.經(jīng)過(guò)收斂性測(cè)試，平面波截?cái)嗄芰咳?00 eV，系統(tǒng)能量收斂精度取為10－4eV.為反映完整的磁構(gòu)型，對(duì)于共線磁性結(jié)構(gòu)體系計(jì)算時(shí)采用3×2×1含72個(gè)原子的超晶胞，k網(wǎng)絡(luò)由Monkhorst-Park方法產(chǎn)生，大小取為4×6×2;對(duì)于非共線磁性結(jié)構(gòu)體系計(jì)算時(shí)選取3×3×1含108個(gè)原子的超晶胞，k網(wǎng)絡(luò)大小取為4×4×2.

3. 結(jié)果與討論

3.1. 基態(tài)

為了研究AgCrO2的基態(tài)，我們同時(shí)考慮了共線磁性結(jié)構(gòu)和非共線磁性結(jié)構(gòu)兩種體系.按照Cr離子層層內(nèi)及層間的鐵磁或反鐵磁相互作用不同，將共線磁性結(jié)構(gòu)構(gòu)造成以下五種磁性構(gòu)型:鐵磁態(tài)FM，反鐵磁態(tài)AFM1，AFM2，AFM3和AFM4，如圖2所示.同時(shí)，根據(jù)Seki等人［6］的實(shí)驗(yàn)分析，AgCrO2的自發(fā)極化只可能產(chǎn)生于平行于二重旋轉(zhuǎn)軸方向或位于鏡面內(nèi)，因而，實(shí)質(zhì)上只存在著兩種可能的平面外120°自旋構(gòu)型(其螺旋面分別與(110)面和(10)面平行)，對(duì)于非共線磁性結(jié)構(gòu)，我們采用上述兩種磁性構(gòu)型，分別用TAFM1(螺旋面平行(110)面)和TAFM2(螺旋面平行(10)面)表示.

圖2 AgCrO2的五種不同共線磁性構(gòu)型(黑色小球代表Cr離子，箭頭代表磁矩排列方向)

表1列出了上述總共七種不同磁性構(gòu)型結(jié)構(gòu)優(yōu)化計(jì)算得到的晶體結(jié)構(gòu)參數(shù)和自洽計(jì)算得到的單位分子能量以及帶隙.晶格常數(shù)理論計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值相比，變化為1%左右，表明理論計(jì)算精確度高，計(jì)算結(jié)果可靠.從表1中可看出，從FM態(tài)到TAFM2態(tài)，晶格常數(shù)計(jì)算值逐次減小，并且逐漸趨近于實(shí)驗(yàn)值;帶隙計(jì)算值大致上逐漸增大，并越來(lái)越接近實(shí)驗(yàn)值，由于GGA存在計(jì)算值偏低的普遍性問(wèn)題，所有的理論計(jì)算值均低于實(shí)驗(yàn)值1.68 eV［16］.值得注意的是，計(jì)算得到的體系能量由FM態(tài)到TAFM2態(tài)依次降低，非共線磁性結(jié)構(gòu)TAFM1或TAFM2具有最低能量值.這些結(jié)果表明，與其他磁性構(gòu)型體系相比，120°螺旋自旋磁構(gòu)型最為穩(wěn)定，成為AgCrO2的磁性基態(tài).但是由于TAFM1態(tài)和TAFM2態(tài)兩者的計(jì)算結(jié)果近乎一致，因此并不能準(zhǔn)確判定AgCrO2基態(tài)具體屬于其中哪一種.我們的計(jì)算結(jié)果與目前已有的理論分析及實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符合.

表1 AgCrO2在不同磁構(gòu)型下結(jié)構(gòu)優(yōu)化參數(shù)、單位分子能量E及帶隙Eg的計(jì)算結(jié)果及其實(shí)驗(yàn)測(cè)量值

3.2. 磁性結(jié)構(gòu)及自旋交換相互作用

表2列出了AgCrO2分別在TAFM1和TAFM2態(tài)時(shí)計(jì)算得到3×3×1超晶胞中位于不同位置處的Cr離子(見(jiàn)圖3(a))的磁矩及其分量大小.根據(jù)表2數(shù)據(jù)，畫(huà)出AgCrO2基態(tài)空間詳細(xì)磁性結(jié)構(gòu)，如圖3 (b)和(c)所示.

如圖3(b)所示，在TAFM1結(jié)構(gòu)下，所有的磁矩位于平行于(110)面的螺旋面內(nèi).任意三個(gè)相鄰的自旋夾角彼此呈接近120°排列，由此形成的自旋螺旋鏈沿著a方向傳播，并且沿b方向伴隨著120°螺旋轉(zhuǎn)動(dòng)依次重復(fù)出現(xiàn)，而沿著每一條自旋螺旋鏈本身，各個(gè)格點(diǎn)處的自旋逐個(gè)呈逆時(shí)針120°轉(zhuǎn)動(dòng)排列.考慮到AgCrO2的三角對(duì)稱性，b方向和a+b方向與a方向具有等同性，因此在b方向和a+b方向上同樣存在類似的自旋螺旋鏈.利用相同討論方法，對(duì)于TAFM2結(jié)構(gòu)分析可以得到上述類似的結(jié)論.

表2 非共線磁性基態(tài)AgCrO2的Cr離子磁矩分量(mx，my，mz)及其總磁矩(mt)計(jì)算結(jié)果(單位:μB)

圖3 AgCrO2基態(tài)磁性結(jié)構(gòu)(a)Cr離子層中處于不同位置的Cr離子;(b)TAFM1態(tài)，自旋螺旋面平行于(110)面;(c) TAFM2態(tài)，自旋螺旋面平行于(10)面

在圖4中，JNN，Jab和JNNN分別表示層內(nèi)Cr離子最近鄰、次近鄰及次次近鄰耦合作用系數(shù)，Jc表示層間最近鄰相互作用大小.對(duì)上述五種不同共線磁性結(jié)構(gòu)體系，采用Heisenberg自旋模型，得到

圖4 AgCrO2中各個(gè)Cr-Cr磁性耦合作用，JNN，Jab和JNNN分別表示層內(nèi)最近鄰、次近鄰和次次近鄰相互作用，Jc表示層間最近鄰相互作用

在上述Heisenberg自旋模型中，Jij>0表示鐵磁作用，Jij<0則表示反鐵磁作用.將計(jì)算得到的五種共線磁性構(gòu)型3×2×1超晶胞體系的總能量值代入上面五個(gè)式中，求解方程組得到JNN=－1.58 meV，Jab=0.05 meV，JNNN=－0.86 meV以及Jc=－0.67 meV，這表明Cr離子在層內(nèi)與層間均存在很強(qiáng)的反鐵磁作用，計(jì)算結(jié)果符合于實(shí)驗(yàn)報(bào)道［6］，與上述基態(tài)為反鐵磁的結(jié)論一致，也與文獻(xiàn)［7］利用局域密度近似LDA+U方法計(jì)算的磁性相互作用基本相符.層內(nèi)最近鄰自旋交換作用為直接反鐵磁交換，這主要是由直接Cr-Cr的d-d軌道重疊所導(dǎo)致［19］.AgCrO2在晶體結(jié)構(gòu)空間上Cr離子層與層之間的Cr-Cr空間距離(～6.2)遠(yuǎn)大于層內(nèi)的情況(～3.0)，由此推斷層間Cr-Cr磁性作用理應(yīng)比較微弱，但計(jì)算結(jié)果卻表明層間依然存在較強(qiáng)的磁性相互作用，這意味著AgCrO2磁相互作用并不具有簡(jiǎn)單的二維特性，究其原因主要是由于層間存在著作用路徑為Cr-O-Cu-O-Cr的超交換作用，這與同構(gòu)化合物CuFeO2的磁性相互作用性質(zhì)相似［20］.一方面，由于層內(nèi)最近鄰及次次近鄰皆為反鐵磁相互作用，使得CrO2三角狀層每個(gè)由JNN，JNNN各自構(gòu)成的正三角格子以及沿著每一條共邊鏈產(chǎn)生了自旋阻挫;另一方面，由于層間存在較強(qiáng)的反鐵磁相互作用，使得相鄰CrO2層之間由JNN和Jc構(gòu)成的等腰三角格子也發(fā)生了自旋阻挫.因此，螺旋自旋鏈的產(chǎn)生主要來(lái)源于層內(nèi)及層間存在較強(qiáng)的自旋幾何阻挫所致.

圖5 (001)方向投影下Cr3+三角層及其群對(duì)稱元素:二重旋轉(zhuǎn)軸(2)、反射鏡面(m)、三重旋轉(zhuǎn)軸(白色三角形)及反演對(duì)稱中心(中心小黑點(diǎn))

圖5為(001)方向投影下AgCrO2的Cr離子三角層及其群對(duì)稱元素.從對(duì)稱性角度，鐵電性需要空間反演對(duì)稱性的破缺，但時(shí)間反演對(duì)稱性保持不變［21］.在TAFM1相下，僅圍繞著［110］軸的二重旋轉(zhuǎn)軸的對(duì)稱性操作時(shí)間反演沒(méi)有破缺，因此該情況下自發(fā)極化產(chǎn)生于平行于二重旋轉(zhuǎn)軸的方向.在TAFM2相下，自旋螺旋面平行于(10)面，僅鏡面m對(duì)稱性操作時(shí)間反演沒(méi)有破缺，相應(yīng)地，自發(fā)極化僅可能存在于該鏡面內(nèi).由此可見(jiàn)，極化總是產(chǎn)生于垂直于自旋螺旋面的方向，因此主流鐵電微觀起源機(jī)理Dzyaloshinskii-Moriya(DM)模型［22］及KNB模型［23］(同時(shí)也稱為自旋電流模型)都難以解釋AgCrO2鐵電起源問(wèn)題.最近，Arima提出［24］，自旋有序排列通過(guò)具有自旋軌道耦合作用的金屬與配位基d-p軌道雜化作用的變化可以產(chǎn)生極化，這一理論能很好地解釋具有三斜、單斜和三角對(duì)稱結(jié)構(gòu)多鐵材料體系，然而該模型是否適用于AgCrO2仍有待去證實(shí).

3.3. 電子結(jié)構(gòu)

圖6為T(mén)AFM1態(tài)的總態(tài)密度和分波態(tài)密度圖(PDOS).TAFM2態(tài)的態(tài)密度計(jì)算結(jié)果與TAFM1態(tài)的結(jié)果近乎一致，在此不妨就TAFM1態(tài)的情況進(jìn)行討論.態(tài)密度結(jié)果表明，AgCrO2為一絕緣體.在－7.5 eV—－1.3 eV能量范圍內(nèi)，Ag-4d軌道和O-2p軌道間存在較強(qiáng)的共價(jià)雜化，同時(shí)參與雜化的還包括Cr-3d態(tài);在費(fèi)米面附近，導(dǎo)帶和價(jià)帶部分都主要被Cr-3d態(tài)占據(jù)，Ag-4d態(tài)和O-2p態(tài)貢獻(xiàn)極少，這意味著AgCrO2的物理性質(zhì)與磁性Cr離子密切相關(guān).將其電子結(jié)構(gòu)與共線磁性結(jié)構(gòu)系統(tǒng)結(jié)果比較發(fā)現(xiàn)，非共線磁性結(jié)構(gòu)(TAFM1和TAFM2)由于自旋阻挫作用使得費(fèi)米面上下的Cr-3d態(tài)局域性加強(qiáng)，Cr-Cr磁性作用增大.

圖6 AgCrO2的總態(tài)密度和分波態(tài)密度

此外，就TAFM1和TAFM2態(tài)，在考慮了體系中存在自旋軌道耦合SOC(spin-orbit coupling)作用后，我們還進(jìn)行了GGA+SOC計(jì)算，然而，與GGA計(jì)算結(jié)果相比，電子結(jié)構(gòu)并未發(fā)生明顯變化，說(shuō)明自旋軌道耦合作用對(duì)電子結(jié)構(gòu)影響微弱，但是體系能量有所改變，如表3所示.由表3可見(jiàn)，無(wú)論是TAFM1態(tài)還是TAFM2態(tài)，由于自旋軌道耦合作用，系統(tǒng)能量都有所降低，體系更加穩(wěn)定.

表3 處于兩種可能磁性基態(tài)TAFM1和TAFM2的AgCrO2分別在GGA以及考慮自旋軌道耦合作用GGA+SOC下各自計(jì)算得到的單位分子總能量

4. 結(jié)論

本文采用第一性原理的投影擴(kuò)充波的從頭計(jì)算方法，在考慮共線磁性結(jié)構(gòu)和自旋阻挫非共線磁性結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上，運(yùn)用GGA及GGA+SOC方法計(jì)算了平面三角反鐵磁多鐵材料AgCrO2的基態(tài)磁結(jié)構(gòu)、磁性和電子結(jié)構(gòu).總能量的計(jì)算驗(yàn)證了AgCrO2具有120°自旋反鐵磁基態(tài)，自旋螺旋面平行于(110)面或(10)面.磁性Cr離子層的層內(nèi)及層間都存在著較強(qiáng)的磁性耦合作用，層間與層內(nèi)的自旋幾何阻挫作用是導(dǎo)致螺旋自旋鏈產(chǎn)生的根本原因.對(duì)稱性分析表明，在TAFM1態(tài)，自發(fā)極化產(chǎn)生于平行二重旋轉(zhuǎn)軸方向，而在TAFM2態(tài)，自發(fā)極化產(chǎn)生于鏡面內(nèi).非共線磁性電子結(jié)構(gòu)計(jì)算表明，自旋阻挫作用使得Cr-3d態(tài)局域性加強(qiáng)，Cr-Cr磁性相互作用增大，自旋軌道耦合作用有利于體系的穩(wěn)定而對(duì)電子結(jié)構(gòu)影響卻甚微.

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PACC:7115M，7520H，7120H

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.10874021)and the Natural Science Fund of Yangzhou University(Grant GK0513102).

?Corresponding author.E-mail:xfjiang@cslg.edu.cn

First-principles studies of helical-spin order in frustrated triangular antiferromagnet AgCrO*2

Liu Xian-Feng1)Han Jiu-Rong1)Jiang Xue-Fan2)?
1)(College of Physics Science and Technology，Yangzhou University，Yangzhou225002，China)
2)(Jiangsu Key Laboratory of Advanced Functional Materials，Changshu Institute of Technology，Changshu215500，China)
(Received 18 December 2009;revised manuscript received 30 December 2009)

Based on the collinear and non-collinear magnetic structures，the ground state，magnetism and electronic structure of the frustrated triangular antiferromagnet AgCrO2have been investigated using the density functional theory(DFT)within the generalized gradient approximation(GGA)with the projected augmented wave(PAW)method.Detailed magnetic structure has been elucidated vividly from the theoretical view.The calculations show that AgCrO2magnetic ground state has 120°helical-spin order with its spiral plane parallel to the(110)or(10)plane.Due to the strong intra-and interlayer geometric spin frustration，parallel helical-spin chains arise along the a，b or a+b direction with the screwrotation angle 120°.From the non-collinear electronic structure calculation，it is found that due to the spin frustration Cr-3d orbital states near the Fermi level become more localized，indicating an enhanced interaction between Cr-Cr. Nevertheless， the spin-orbit coupling has weak influence on the electron structure.

first-principles，exchange interaction，frustration，antiferromagnet

book=567,ebook=567

*國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):10874021)和揚(yáng)州大學(xué)自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):GK0513102)資助的課題.

?通訊聯(lián)系人.E-mail:xfjiang@cslg.edu.cn