鄒賢容 邵劍雄 陳熙萌崔瑩

(蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，蘭州730000)

(2009年9月10日收到;2009年12月3日收到修改稿)

高電荷態(tài)Ar17+離子在表面以下過(guò)程中發(fā)射X射線(xiàn)分支比及各分支能量的研究*

鄒賢容 邵劍雄 陳熙萌?崔瑩

(蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，蘭州730000)

(2009年9月10日收到;2009年12月3日收到修改稿)

對(duì)低速高電荷態(tài)Ar17+離子在與不同金屬靶相互作用過(guò)程中放出的Ar離子K殼X射線(xiàn)的Kβ/Kα分支比及各分支K線(xiàn)平均能量進(jìn)行了理論研究.在文獻(xiàn)［28，29］的基礎(chǔ)上，通過(guò)對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的分析，得到了0.3—0.8玻爾速度之間的Ar17+離子與Be，Al，Ni，Mo，Au等金屬相互作用過(guò)程中入射離子發(fā)出的X射線(xiàn)分支比及各分支平均能量.理論上，基于導(dǎo)帶電子俘獲模型和級(jí)聯(lián)躍遷模型，建立耦合方程組，以解釋實(shí)驗(yàn)主要結(jié)果，理論結(jié)果與實(shí)驗(yàn)符合較好.在此基礎(chǔ)上討論了低速高電荷態(tài)Ar17+離子在金屬表面以下的空心原子形成及退激發(fā)過(guò)程中發(fā)射K殼X射線(xiàn)的物理圖像.

高電荷態(tài)，X射線(xiàn)，級(jí)聯(lián)退激發(fā)，射線(xiàn)分支比

PACC:3450D，3220R，3270J

1. 引言

低速高電荷態(tài)離子(slow highly charged ions，SHCI)與固體表面相互作用的研究是目前國(guó)際上原子分子領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一［1—4］，SHCI可以產(chǎn)生很強(qiáng)的庫(kù)侖勢(shì)場(chǎng)，例如U91+1s態(tài)的庫(kù)侖場(chǎng)強(qiáng)比氫原子1s態(tài)的庫(kù)侖場(chǎng)強(qiáng)高6個(gè)量級(jí)，為2×1016V/cm，這是目前任何外場(chǎng)無(wú)法達(dá)到的.因此，一般認(rèn)為，在處理低速高電荷態(tài)離子與表面相互作用問(wèn)題時(shí)，勢(shì)能影響遠(yuǎn)大于動(dòng)能.基本上，所有的問(wèn)題都是在準(zhǔn)靜態(tài)強(qiáng)擾動(dòng)的框架內(nèi)在進(jìn)行討論.

高電荷態(tài)離子與固體表面相互作用的基本過(guò)程大致可分為四個(gè)階段:鏡像加速過(guò)程、空心原子形成過(guò)程、空心原子衰變過(guò)程和勢(shì)能沉積過(guò)程.目前，國(guó)際上在這一領(lǐng)域的工作已經(jīng)開(kāi)展得很廣泛了，實(shí)驗(yàn)研究主要集中在以下幾個(gè)方面:離子在固體中電荷平衡時(shí)間［5—8］、離子能量損失與電荷態(tài)的關(guān)系［9—15］、作用過(guò)程中各種相關(guān)電子的發(fā)射［16—21］、作用過(guò)程中X射線(xiàn)及可見(jiàn)光的發(fā)射［22—33］以及表面原子的濺射和材料表面改性等［34—36］.以上研究獲得了很多關(guān)于表面以上高里德伯態(tài)空心原子形成和退激發(fā)以及離子在表面以下勢(shì)能沉積的物理信息.

作為描述高電荷態(tài)離子在金屬表面一下空心原子形成及衰變過(guò)程的一個(gè)重要研究手段，測(cè)量離子在表面以下發(fā)射X射線(xiàn)譜是十分必要的，因?yàn)閄射線(xiàn)譜中各伴線(xiàn)的分支比以及平均能量是與離子在表面以下電荷中和與退激發(fā)過(guò)程密切相關(guān)的.所以在本工作中，對(duì)低速高電荷態(tài)Ar17+離子在與不同金屬靶相互作用過(guò)程中放出的Ar離子K殼X射線(xiàn)進(jìn)行了理論研究.在前期實(shí)驗(yàn)工作的基礎(chǔ)上，我們得到0.3—0.8之間的Ar17+離子與Be，Al，Ni，Mo，Au等金屬表面相互作用過(guò)程中入射離子發(fā)出的X射線(xiàn)譜;對(duì)兩個(gè)關(guān)鍵物理量進(jìn)行了分析，即Kβ/Kα分支比和各分支的射線(xiàn)平均能量，發(fā)現(xiàn)這兩個(gè)量基本上和靶的種類(lèi)、離子速度無(wú)關(guān).同時(shí)，在導(dǎo)帶電子俘獲模型和級(jí)聯(lián)躍遷模型的基礎(chǔ)上，進(jìn)行理論計(jì)算，從理論上得到Kβ/Kα分支比和各分支的射線(xiàn)平均能量的信息，理論計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果很好地符合.我們初步認(rèn)為Ar17+離子K線(xiàn)的發(fā)射的物理圖像是在離子進(jìn)入表面時(shí)，大量金屬導(dǎo)帶電子被俘獲到離子外殼層，形成表面以下的空心原子.隨著離子的運(yùn)動(dòng)，空心原子將會(huì)衰變退激發(fā)，外殼電子將集體通過(guò)級(jí)聯(lián)退激發(fā)的形式至內(nèi)殼，伴隨有內(nèi)殼層X(jué)射線(xiàn)發(fā)射.各伴線(xiàn)分支比和平均能量與空心原子形成過(guò)程及集體退激過(guò)程直接相關(guān).

2. 理論模型

本文所引用的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)來(lái)自文獻(xiàn)［28，29］，具體的實(shí)驗(yàn)步驟和方法可以參考文獻(xiàn)［28—30］.本文在文獻(xiàn)［28，29］的基礎(chǔ)上，對(duì)其實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析擬合，提取有關(guān)物理信息，同時(shí)加以理論解釋.

本工作對(duì)文獻(xiàn)［28，29］中的數(shù)據(jù)進(jìn)行四峰擬合，理由如下:Briand［37］小組從實(shí)驗(yàn)上測(cè)量了340 keVAr17+離子轟擊Ag靶的Ar離子X(jué)射線(xiàn)譜，并指出Ar17+的K殼X射線(xiàn)是由Kα，Kβ，Kγ，Kη各支殼層的伴線(xiàn)構(gòu)成，所以應(yīng)當(dāng)采取四高斯峰擬和，合理的提取各伴線(xiàn)信息.

圖1 實(shí)驗(yàn)譜圖的四峰擬合譜

從圖1中可以看出，擬合曲線(xiàn)很好的與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合起來(lái).把所有的實(shí)驗(yàn)譜圖進(jìn)行上述的擬和后，可以得到下面的結(jié)果(圖2—圖4).

Ar17+離子在表面以上俘獲靶電子的臨界距離大約為30a.u.，對(duì)于45°入射的情況，離子在表面以上飛行的時(shí)間為10－15s;遠(yuǎn)小于高里德伯態(tài)Ar離子外殼電子退激發(fā)的特征時(shí)間［25］.所以在本實(shí)驗(yàn)中，離子在表面以上俘獲的大量電子沒(méi)有足夠時(shí)間退激發(fā)到內(nèi)殼層，這些電子將在離子進(jìn)入表面時(shí)被再次剝離［25］.只有在表面以下發(fā)生的電荷平衡過(guò)程中俘獲的電子對(duì)K殼X射線(xiàn)有重要影響.

圖2 Ar17+離子Kα線(xiàn)平均能量(點(diǎn)是實(shí)驗(yàn)值［28，29］，直線(xiàn)是理論結(jié)果)

圖3 Ar17+離子Kβ線(xiàn)平均能量(點(diǎn)是實(shí)驗(yàn)值［28，29］，直線(xiàn)是理論結(jié)果)

圖4 Ar17+離子的Kβ/Kα分支比(點(diǎn)是實(shí)驗(yàn)值［28，29］，直線(xiàn)是理論結(jié)果)

Huang［12］和Winecki［38］在研究高電荷態(tài)離子掠射金屬表面的出射電荷態(tài)分布時(shí)指出，當(dāng)高電荷態(tài)離子離子撞擊到金屬表面原子層時(shí)，將通過(guò)共振的方式俘獲大量金屬導(dǎo)帶電子到Ar離子的M殼層.同時(shí)，根據(jù)Burgdrfer［39］關(guān)于屏蔽距離和軌道半徑匹配的的理論研究.也可以估算出金屬導(dǎo)帶電子將被俘獲到Ar17+離子M和N殼層，形成表面以下中空原子.同時(shí)由于電子云屏蔽的作用，這些離子外殼能級(jí)的能量將會(huì)提升至約10 eV，基本和導(dǎo)帶電子能級(jí)相當(dāng).同時(shí)由于Auger退激過(guò)程的躍遷速率ΓMNN≈10ΓLNN≈50·ΓKNN［12］，所以從N→M的退激發(fā)速率將遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于其向L，K殼退激發(fā)的速率.所以在很好的近似下，我們認(rèn)為大量導(dǎo)帶電子俘獲到離子N殼然后迅速占滿(mǎn)了M殼.所以基于上述討論，在本工作的理論計(jì)算中，我們初步認(rèn)為高電荷態(tài)Ar離子接觸到金屬表面原子層時(shí)將迅速共振俘獲大量導(dǎo)帶電子至其M殼層，形成表面以下中空原子.有理由相信這樣的近似與實(shí)際過(guò)程差異將會(huì)很小.

我們將建立Ar離子K，L，M殼之間的電子布居數(shù)隨時(shí)間演化的耦合微分方程組，通過(guò)計(jì)算在離子運(yùn)動(dòng)過(guò)程中各種躍遷速率隨著時(shí)間的演化和積累效應(yīng)，我們將得到低速Ar17+離子在金屬表面以下發(fā)出的K殼層X(jué)射線(xiàn)的分支比和各分支射線(xiàn)平均能量等重要信息，這些信息將反映SHCI在表面以下電荷俘獲和演化的動(dòng)力學(xué)機(jī)理.本工作中有關(guān)M，L，K殼之間電子布居數(shù)隨時(shí)間演化的耦合微分方程組如下:

其中，各種躍遷速率可以根據(jù)原子組態(tài)計(jì)算得到

以上方程組計(jì)算的初始條件為nM=8，nL=0，nK= 1，對(duì)應(yīng)與Ar17+離子與金屬表面原子層碰撞時(shí)導(dǎo)帶電子快速俘獲至M殼層的情況.

伴隨著離子在金屬表面以下的穿行，電子布居數(shù)隨時(shí)發(fā)生變化.同時(shí)對(duì)于任意時(shí)刻的布居數(shù)而言，發(fā)出X射線(xiàn)的概率與其密切相關(guān)，基本正比于布居數(shù).所以，對(duì)整個(gè)飛行時(shí)間積分，就可以得到在離子在表面以下的過(guò)程中，發(fā)出的Kα，Kβ X射線(xiàn)總數(shù)目是

Bhalla［46］的研究表明，不同電子布居狀態(tài)對(duì)應(yīng)的Kα，KβX射線(xiàn)能量將由于電子組態(tài)之間的相互作用不同而有所差異.在很好的近似下，對(duì)應(yīng)于不同的K，L，M殼層電子布居狀態(tài)下發(fā)射的X射線(xiàn)能量有［12，46］

所以在整個(gè)過(guò)程中，我們觀測(cè)到的Kα，Kβ伴線(xiàn)的平均能量應(yīng)當(dāng)為

3. 比較與討論

為了更清晰的從圖像上理解Ar17+離子在金屬表面以下空心原子形成和級(jí)聯(lián)退激發(fā)過(guò)程.我們?cè)趫D5中給出Ar離子內(nèi)殼層電子布居數(shù)nM，nL，nK隨著時(shí)間演化的情況.圖中縱坐標(biāo)是各個(gè)殼層電子布居數(shù)，橫坐標(biāo)是從時(shí)間，時(shí)間零點(diǎn)是離子撞擊到表面原子層的瞬間.

從圖5中可以看出，當(dāng)Ar17+離子進(jìn)入金屬表面以下時(shí)，其M殼層被金屬導(dǎo)帶電子迅速屏蔽并填充，形成空心原子.隨著離子在金屬中的穿行，L殼層和K殼層將會(huì)通過(guò)Auger過(guò)程和輻射退激的形式被逐步填充.伴隨著這種退激發(fā)過(guò)程，離子各殼層電子布居數(shù)隨著時(shí)間演化.根據(jù)(2)和(3)式，可以預(yù)見(jiàn)離子在表面以下穿行的過(guò)程中每一時(shí)刻所發(fā)射的X射線(xiàn)的能量也會(huì)隨著時(shí)間變化.離子發(fā)射X射線(xiàn)能量隨著時(shí)間的演化在圖6中給出.

圖5 Ar17+離子在金屬表面以下各殼層電子布居數(shù)隨著時(shí)間的演化

圖6 Ar17+離子在金屬表面以下所發(fā)射的Kα與Kβ X射線(xiàn)能量隨著時(shí)間的演化

從圖6中可以看出，當(dāng)離子剛進(jìn)入金屬表面時(shí)，由于其L殼層還未被填充，缺少電子間的屏蔽使得離子各能級(jí)間的能量差增加，所以此時(shí)發(fā)射X射線(xiàn)能量最大，對(duì)于Kβ和Kα分別為大約3580和3100 eV.隨著電子從M殼集體退激發(fā)至L和K殼，內(nèi)殼各能級(jí)間電子相互作用和屏蔽增強(qiáng)，X射線(xiàn)能量將有所下降.直至L和K殼基本填滿(mǎn)時(shí)，X射線(xiàn)能量對(duì)于Kβ和Kα分別為大約3190和2950 eV，該值和X射線(xiàn)表［47］中K殼單電離的Ar+離子X(jué)射線(xiàn)能量值一致.總體來(lái)說(shuō)，由于在表面以下穿行過(guò)程中，離子各殼層電子之間的相互作用和屏蔽是逐步建立的，所以高電荷態(tài)Ar17+離子發(fā)射的X射線(xiàn)的平均值將要大于K殼單電離Ar+離子的值.對(duì)于Ar17+離子，各支殼層X(jué)射線(xiàn)平均能量有

可以看出，理論值與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合得較好.通過(guò)以上的討論我們得到，在本實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到的各支殼層X(jué)射線(xiàn)能量值直接的對(duì)應(yīng)著高電荷態(tài)Ar17+離子在表面以下的中空原子形成和退激發(fā)過(guò)程的，這和低電荷態(tài)的值有很大差異.

在本理論工作中，我們得到的Kβ/Kα分支比為0.216.在實(shí)驗(yàn)上我們觀測(cè)到對(duì)于不同靶和不同能量的離子入射，Kβ/Kα分支比在0.18—0.22之間，可以說(shuō)理論與實(shí)驗(yàn)符合得較好.為了更好的理解高電荷態(tài)Ar17+離子分支比，我們?cè)趫D7中給出了躍遷速率ΓKα和ΓKβ隨著時(shí)間演化的情況.從圖7中可以看出，ΓKβ開(kāi)始基本不隨時(shí)間變化，但很快將隨著時(shí)間下降.ΓKα隨著時(shí)間上升達(dá)到最大值之后迅速隨著時(shí)間下降.這兩點(diǎn)是和M殼空心原子的形成和退激發(fā)密切相關(guān)的.在離子進(jìn)入金屬表面時(shí)，離子M殼層被迅速填充，布居數(shù)基本維持在8，所以ΓKβ就只取決于K殼空穴的數(shù)目，由于K殼被緩慢填充，所以ΓKβ也將隨著時(shí)間下降.ΓKα則取決于L殼層電子數(shù)量和K殼空穴數(shù)量的乘積.前者隨著M殼的退激發(fā)漸漸增加，后者則隨著時(shí)間減少，兩者之間的競(jìng)爭(zhēng)就造成ΓKα?xí)幸蛔畲笾?

圖7 Ar17+離子在金屬表面以下Kα與Kβ的躍遷速率隨著時(shí)間的演化

通過(guò)圖7，我們也可以估算出Ar17+離子X(jué)射線(xiàn)Kβ/Kα分支比的值.可以看出ΓKβ的最大值在2× 10－4，ΓKα的最大值在10－3，由于各分支X射線(xiàn)數(shù)量就是躍遷速率曲線(xiàn)下的面積，所以可以大致估算出分支比就約等于0.2.同樣，這樣的分支比直接對(duì)應(yīng)與Ar17+離子在表面以下空心原子形成退激過(guò)程.圖8給出了K殼層單電離的Ar+離子ΓKβ和ΓKα隨著時(shí)間演化的曲線(xiàn).通過(guò)對(duì)圖7和8的比較，可以發(fā)現(xiàn)高電荷態(tài)離子在金屬表面一下退激發(fā)過(guò)程中發(fā)射X射線(xiàn)的過(guò)程和低電荷態(tài)下有很大不同.在圖8中，我們同樣可以估算出低電荷態(tài)Ar+離子的Kβ/Kα分支比約為0.08.在我們的理論計(jì)算中，此分支比等于0.07，與X射線(xiàn)能量表中Ar+離子的實(shí)驗(yàn)值［47］一致.

圖8 K殼層單電離Ar+離子在金屬表面以下Kα與Kβ躍遷速率隨著時(shí)間的演化

為了直觀的描述低速Ar17+離子在金屬表面以下發(fā)射K殼X射線(xiàn)的能量分布，在圖9中給出了在理論上模擬的Ar17+離子發(fā)射X射線(xiàn)的原始譜圖，該譜只考慮由于物理過(guò)程導(dǎo)致的離子發(fā)射不同能量X射線(xiàn)的分布，并未考慮電子學(xué)展寬和探測(cè)器分辨的影響.從圖中可以看出，Kα射線(xiàn)的平均能量在3020 eV，由于電子組態(tài)相互作用不同造成的物理展寬在30 eV左右;Kβ射線(xiàn)的平均能量在3400 eV，物理展寬約為80 eV.由于本工作中理論對(duì)實(shí)驗(yàn)描述較好，我們有理由相信對(duì)Ar17+離子在金屬表面以下發(fā)射K殼X射線(xiàn)譜的模擬也應(yīng)當(dāng)和實(shí)際的物理過(guò)程比較接近;即基于導(dǎo)帶電子俘獲和級(jí)聯(lián)退激發(fā)模型的模擬結(jié)果對(duì)重現(xiàn)Ar17+離子在表面以下發(fā)射X射線(xiàn)的原始譜圖是有較大幫助的.

為了更直接的比較模擬和實(shí)驗(yàn)的結(jié)果，我們?cè)谟?jì)及了探測(cè)器分辨和電子學(xué)展寬(120 eV)的影響下，基于原始發(fā)射譜模擬結(jié)果圖9，就得到了對(duì)實(shí)際觀測(cè)X射線(xiàn)譜的模擬譜圖10.通過(guò)對(duì)比模擬譜圖10和文獻(xiàn)［28，29］中的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)譜圖，我們發(fā)現(xiàn)模擬譜基本給出了實(shí)驗(yàn)譜的特征，即各伴線(xiàn)的展寬、峰高和平均能量，理論實(shí)驗(yàn)符合較好.通過(guò)圖9和圖10，我們?cè)谝欢ǔ潭壬侠斫饬薃r17+離子X(jué)射線(xiàn)實(shí)驗(yàn)觀測(cè)譜的形成和所對(duì)應(yīng)的物理機(jī)理，即表面以下空心原子退激發(fā)所發(fā)射的原始X射線(xiàn)譜被探測(cè)器和電子學(xué)展寬的結(jié)果.

圖9 Ar17+離子在金屬表面以下X射線(xiàn)發(fā)射譜的模擬

圖10 Ar17+離子在金屬表面以下X射線(xiàn)觀測(cè)譜的模擬

4. 總結(jié)

本工作對(duì)低速高電荷態(tài)Ar17+離子在與不同金屬靶相互作用過(guò)程中放出的Ar離子K殼X射線(xiàn)進(jìn)行了研究.基于導(dǎo)帶電子俘獲模型和級(jí)聯(lián)躍遷模型，從理論上得到Kβ/Kα分支比和各分支射線(xiàn)平均能量，理論計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果很好的符合.我們初步認(rèn)為Ar17+離子KX射線(xiàn)的發(fā)射的物理圖像是:當(dāng)Ar17+離子撞擊到金屬表面時(shí)，大量金屬導(dǎo)帶電子將對(duì)離子產(chǎn)生屏蔽，并且通過(guò)能級(jí)匹配，以很快的速率俘獲到離子的M殼層.這大量的M殼電子將通過(guò)輻射與非輻射躍遷的方式一級(jí)一級(jí)的向內(nèi)殼集體退激發(fā)至L，K殼，伴隨著電子的級(jí)聯(lián)退激離子會(huì)發(fā)出Kα和Kβ X射線(xiàn)，所以X射線(xiàn)譜的信息就對(duì)應(yīng)著特定的俘獲和退激發(fā)過(guò)程.射線(xiàn)分支比和平均能量也是特定的，反映了低速高電荷態(tài)Ar17+離子在金屬表面以下空心原子形成與退激發(fā)過(guò)程.

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［29］Zhao Y T，Xiao G Q，Zhang X A，Yang Z H，Chen X M，Li F L，Zhang Y P，Zhang H Q，Cui Y，Shao J X，Xu X 2005 Acta Phys.Sin.54 85(in Chinese)［趙勇濤、肖國(guó)青、張小安、楊治虎、陳熙萌、李福利、張艷萍、張紅強(qiáng)、崔瑩、邵健雄、徐徐2005物理學(xué)報(bào)54 88］

［30］Chen X M，Shao J X，Yang Z H，Zhang H Q，Cui Y，Xu X，Xiao G Q，Zhao Y T，Zhang X A，Zhang Y P 2007 Eur.Phys. J.D 41 281

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［47］Bearden J A 1967 Rev.Mod.Phys.39 78

PACC:3450D，3220R，3270J

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.10804039 and 10574132).

?Corresponding author.E-mail:chenxm@lzu.edu.cn

Kβ/Kα ratios and energies of the K-shell X ray of Ar17+ion in the interaction with metals*

Zou Xian-Rong Shao Jian-Xiong Chen Xi-Meng?Cui Ying
(School of Nuclear Science and Technology，Lanzhou University，Lanzhou730000，China)
(Received 10 September 2009;revised manuscript received 3 December 2009)

The K X-rays emitted from the incident slow highly charged Ar17+ions are investigated in the interaction with various metal target such as Be，Al，Ni，Mo and Au.The Kβ/Kα ratios and the mean energies of the emitted X-rays are extracted and analyzed from our previous experimental results［28，29］.It is found that the ratios and the energies are almost independent of the ion velocity and the target element.Meanwhile，a model based on the conductive-electron capture and the cascading de-excitation model is proposed to interpret the experiment.Excellent agreement is found between the theoretical results and the experimental data.

highly charged ion，X-ray，cascading de-excitation，Kβ/Kα ratio

book=598,ebook=598

*國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):10804039，10574132)資助的課題.

?通訊聯(lián)系人.E-mail:chenxm@lzu.edu.cn