吳明紅任來堂徐 剛郭瑞云

①俄羅斯工程院院士,教授,②碩士研究生,③副研究員,④助理研究員,上海大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,上海200444

甾體雌激素的污染水平及轉(zhuǎn)化機(jī)制＊

吳明紅①任來堂②徐 剛③郭瑞云④

①俄羅斯工程院院士,教授,②碩士研究生,③副研究員,④助理研究員,上海大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,上海200444

甾體雌激素 來源 分布 環(huán)境濃度 轉(zhuǎn)化機(jī)制

近年來內(nèi)分泌干擾物的污染逐漸引起國內(nèi)外學(xué)者的注意,一些天然甾類雌激素及合成甾體類雌激素被發(fā)現(xiàn)具有很強(qiáng)的雌效應(yīng),環(huán)境中極小量的雌激素就能對人和動物的健康帶來不可預(yù)測的危害。作者結(jié)合最近國內(nèi)外的研究成果,對甾體雌激素的種類、來源及分布、環(huán)境濃度、轉(zhuǎn)化機(jī)制等方面進(jìn)行了綜述。

近年來,內(nèi)分泌干擾物(endocrine disrupting chemicals,EDCs)因為對生物體的內(nèi)分泌系統(tǒng)產(chǎn)生的種種不利影響而引起人們的廣泛關(guān)注[1-3]。內(nèi)分泌干擾物是一類這樣的物質(zhì),它是指能干擾生物體內(nèi)維持自身穩(wěn)定性、調(diào)節(jié)生殖發(fā)育和其他行為的荷爾蒙的產(chǎn)生、代謝、結(jié)合、交互作用和排泄的外源性物質(zhì)[4]。在眾多的內(nèi)分泌干擾物中,甾體雌激素由于具有很強(qiáng)的內(nèi)分泌干擾能力(危害程度可達(dá)其他環(huán)境激素3個數(shù)量級以上),極其微量的該類化合物便可對生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生巨大的危害[5]。圍繞這類物質(zhì)的調(diào)查和研究在發(fā)達(dá)國家受到高度重視,歐盟于1998年—2002年間投入5 900萬歐元開展了26項與之相關(guān)的研究[6],英國環(huán)保署也與各水務(wù)公司合作啟動了“污水處理去除內(nèi)分泌干擾物的國家示范項目”[7]。污水廠出水中高于干擾閾值的雌情化物質(zhì)是造成河流中部分水生生物雌性化的主要原因,雌酮(E1)、雌二醇(E2)、乙炔基雌二醇(EE2)、雌三醇(E3)和烷基苯酚是造成污水廠出水具雌情活力的主要物質(zhì),其中E1,E2和EE2是目前對生態(tài)環(huán)境最具潛在影響的3種雌情化物質(zhì)[8,9],因而,歐盟在118種內(nèi)分泌干擾物中將其列為優(yōu)先研究的物質(zhì),亦即將被英國環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)限制排放[7]。因此,對這些化合物在環(huán)境中的轉(zhuǎn)化機(jī)制及污染水平進(jìn)行研究顯得非常重要。

1 甾體雌激素的種類及生物功能

雌二醇、雌酮、雌三醇、炔雌醇以及其他一些天然甾體雌激素均為四環(huán)分子結(jié)構(gòu)(見圖1),并且以苯環(huán)、芳香環(huán)為其明顯特征。它們的主要差別在于C-16和C-17位置上的基團(tuán)種類和空間化學(xué)排列的差異。雌二醇由于C-17位上羥基指向不同而分為17α-雌二醇和17β-雌二醇;雌酮在C-17位上是羰基而非羥基。雌三醇在C-16位和C-17位上均有羥基。炔雌醇在C-17位上既有羥基也有乙炔基。此外,它們由于在C-3、C-17位被葡萄糖醛酯或硫酸酯取代而生成在結(jié)構(gòu)上與母體類似的物質(zhì)。

圖1 甾族化合物的基本結(jié)構(gòu)

17β-雌二醇(E2)是人體內(nèi)主要的雌激素,其活性最強(qiáng),易被氧化成為雌酮(E1),又可通過水合作用產(chǎn)生雌三醇(E3)。這些變化都在肝臟內(nèi)進(jìn)行,都以葡萄糖醛酸和硫酸鹽的形式從尿中排出。雌二醇與孕酮共同調(diào)節(jié)女性周期過程,它對子宮內(nèi)膜的生成是必需的。滋養(yǎng)作用使成熟個體子宮重量的增加,內(nèi)膜的功能區(qū)再生和生長,第二女性性征的形成和乳腺的發(fā)育。炔雌醇是由雌二醇合成的,比雌二醇更穩(wěn)定的化合物[10],用于避孕、治療癌癥和荷爾蒙紊亂,婦女絕經(jīng)期后由于雌激素缺乏而發(fā)生的骨質(zhì)疏松癥及其引起的其它疾病。

2 甾體雌激素的來源與分布

(1)甾體雌激素的來源。甾體雌激素主要來源于合成甾體雌激素藥物的使用與排放、人和動物體等脊椎動物的排泄、及部分醫(yī)院和藥廠的排放。在人口密集地區(qū)和豬、牛、羊等大型的牲畜飼養(yǎng)場,天然和人工合成甾體雌激素的排放具有點源污染的特點,因此,這些地區(qū)的污染程度比較嚴(yán)重[11]。

近年來,由于人口增加、城市化進(jìn)程的加快以及避孕藥等激素類藥物的大量使用,人類自身成為甾體類雌激素污染的一個重要因素[12]。人類對肉類食品需求的增加也相應(yīng)的促進(jìn)了飼養(yǎng)業(yè)的迅猛發(fā)展,在飼養(yǎng)家畜排泄大量天然雌激素的同時,為促進(jìn)動物生長而過多使用人工合成雌激素,使甾體雌激素的污染問題變得愈發(fā)嚴(yán)重[13]。由人類及飼養(yǎng)場排放的天然和人工合成的甾體雌激素進(jìn)入污水系統(tǒng),并通過污水處理廠處理后排放到地表水和沉積物中[14],魚類、野生動物因此受到污染,進(jìn)而人類通過飲用水和高級食物鏈而受到危害。

(2)甾體雌激素的分布。甾體類雌激素在廢水、土壤、地表水以及地下水中都有分布。研究表明,在不同國家污水處理廠的進(jìn)、出水中都檢測到了甾體類雌激素。Shore等[15]在動物的糞便以及尿液中也檢測到了甾體雌激素,此外,甾體雌激素也可以吸附在土壤上。Tabata等[16]報道了地表水中甾體激素的含量,在所監(jiān)測的109條日本河流中的256個水樣中,有222個水樣中含有E2,平均濃度為2.1 ng/L。在一些飲用水中也檢測到了甾體雌激素[17]。近來一些研究還表明,動物糞便排放到農(nóng)業(yè)耕地上作為肥料會導(dǎo)致甾體激素轉(zhuǎn)移到地表水和地下水中[18,19]。

3 甾體雌激素的環(huán)境濃度

早在20世紀(jì)70年代,人們就發(fā)現(xiàn)了一些含有環(huán)境雌激素的農(nóng)藥對野生動物的影響,但直到80—90年代人們才逐漸關(guān)注其對人類的影響。本世紀(jì)初,有關(guān)甾體雌激素的危害的研究增多。最近的一些研究表明,這些甾體雌激素中有很多天然化合物,由于其相對高的溶解性和遷移性,從而廣泛的分布在河流、湖泊、河口,近海水體,土壤和沉積物中[20]。

Belfroid和Jurgens等[21,22]報道了在沒有受到污染的河水中,雌激素平均濃度低于0.l ng/L。Finlay-Moore等[23]研究無污染的土壤表層土(2.5 cm深)里雌激素的含量可以達(dá)到70 ng/kg,同一地區(qū)土壤流失液中的E2濃度在50～150 ng/L之間。以上研究結(jié)果表明:地表水和土壤中含有一定量自然存在的甾體雌激素。這可以解釋在一些未受污染的水體,如一些湖泊和污水處理廠上游河流,出現(xiàn)的魚類受到內(nèi)分泌干擾的現(xiàn)象。

Saioa Zoritaa等[24]監(jiān)測了Lund市的自來水供應(yīng)網(wǎng)絡(luò)和Kristianstad市的污水處理廠的甾體雌激素的含量,結(jié)果顯示:E1是最常被檢測出的物質(zhì),濃度范圍在3.0±4.1～151.0±15.7 ng/L;E2也較常被檢出,極個別濃度達(dá)到26.3±5.6 ng/L;而炔雌醇在所有樣品中均沒有檢測到。Chang等[25]監(jiān)測了北京市內(nèi)的45條河流、13個水電站和4個污水處理廠的甾體雌激素含量。在45條河流中雌激素的總含量達(dá)到9.8ng/L,但是水電站附近的雌激素總含量稍高,達(dá)到25 ng/L。在河流的樣品中,E1,βE2,αE2的濃度分別是0.38～8.0 ng/L,0.10～1.6 ng/L,0.02～0.91 ng/L,各種雌激素的最高濃度高于1999年Belfroid調(diào)查的荷蘭地表水中雌激素的最高濃度,但低于美國地區(qū)的河流中的濃度[21,26]。

Braga等[27]對海洋沉積物中雌激素進(jìn)行了研究。樣品點接近一深海污水流出口以及與此出口7 km遠(yuǎn)的對照點。研究發(fā)現(xiàn),所有樣品中都有雌激素存在,含量都在ng/g水平,與河口距離7 km遠(yuǎn)的樣品點雌激素濃度較高,雌酮在0.16～1.17 ng/g,雌二醇在0.22～2.18 ng/g,炔雌醇在小于0.05～0.5 ng/g范圍內(nèi)。Zhang等[28]對廈門海灣的沉積物和間隙水中的甾體雌激素含量進(jìn)行了檢測,結(jié)果發(fā)現(xiàn),由于附近污水處理廠的存在,沉積物和間隙水中雌激素的總含量分別高達(dá)49.20～1 230.69 ng/g(dw:dry weight,干重)和102.33～4 376.60 ng/L,雌激素含量遠(yuǎn)高于Braga等檢測到的沉積物中的雌激素含量。可見在此地區(qū)雌激素污染很嚴(yán)重,對底棲生物的生存產(chǎn)生了極大的威脅。

4 甾體雌激素在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化

甾體雌激素在環(huán)境中廣泛存在,其主要的遷移轉(zhuǎn)化過程包括吸附、光降解、生物降解等。

(1)吸附。自由甾體雌激素的憎水性決定了吸附作用是其從水相中被去除的一個重要途徑。此外,土壤及沉積物是環(huán)境系統(tǒng)重要的組成部分,是許多污染物在環(huán)境中遷移轉(zhuǎn)化的載體和蓄積場地,研究有機(jī)污染物在其中的吸附行為顯得尤為重要。Lai等的研究[29]指出:E2能夠被土壤中的有機(jī)質(zhì)吸附,從而不溶于水。對E2的吸附系數(shù)與土壤中有機(jī)質(zhì)含量正相關(guān),測出了有機(jī)質(zhì)與土壤吸附雌激素的吸附系數(shù)為86 L/kg到6 670 L/kg。并且,E2的溶解與溶液的離子強(qiáng)度有關(guān),水中無機(jī)鹽濃度越高其吸附能力也越強(qiáng)?？梢?有機(jī)質(zhì)、無機(jī)鹽能夠促進(jìn)土壤和沉積物對水環(huán)境中的甾體雌激素的吸附。因此,一些受甾體雌激素污染的外流河,在入海口或在含有無機(jī)鹽的廢水排放處的土壤及沉積物中類固醇雌激素的含量更高。

紀(jì)樹蘭等研究了好氧顆粒污泥對甾體雌激素E1,E2,EE2的吸附作用,通過搖瓶試驗考察了吸附平衡時間及在不同溫度下的等溫吸附過程。實驗結(jié)果表明:吸附40 min后基本達(dá)到平衡吸附量占總量的60%左右。說明好氧顆粒污泥對E1,E2,EE2的吸附過程是一個快速吸附過程。好氧顆粒污泥用于去除水體中甾體雌激素,能實現(xiàn)在啟動初期快速吸附雌激素,污泥表面實現(xiàn)雌激素富集,進(jìn)而進(jìn)一步生物降解。最大吸附量隨著溫度的升高而減少,在20℃時,E1,E2,EE2最大吸附量分別為60.98μg/g,58.82μg/g,82.64μg/g[30]。

(2)光降解。甾體雌激素也可以被光降解。Leech等[31]以波長范圍290～720 nm的模擬太陽光研究了17β-雌二醇的光降解反應(yīng),發(fā)現(xiàn)E2的降解率僅～26%。近年來,人們在提高甾體雌激素降解的方面做了大量的研究。這包括TiO2光催化降解、類-Fenton體系光降解、紫外光降解和藻類光降解等。目前研究較多的是TiO2光催化降解,具有方法簡便、節(jié)能高效、無二次污染等優(yōu)點。其機(jī)理被認(rèn)為是甾體雌激素分子中的主要官能團(tuán)苯酚環(huán)被氧化,這一官能團(tuán)被假定為會與機(jī)體內(nèi)的雌激素受體相結(jié)合。一旦被氧化,雌激素也就失效,而且降解后的產(chǎn)物的促雌性都比較弱。Coleman等[32]利用TiO2粉末光催化降解水體中微量的17β-雌二醇,結(jié)果顯示在3.5 h內(nèi),98%被摧毀,并證明反應(yīng)為假一級反應(yīng),速率常數(shù)k為1.57×10-2/min,符合降解50%所需的時間為40 min。李青松等[33]以低壓汞燈為光源,采用間歇式光氧化反應(yīng)器,研究了17β-雌二醇(E2)在納米TiO2懸漿體系中的光催化降解。考察了溶液的p H值、E2初始濃度、TiO2光催化劑投加量、UV光強(qiáng)、H2O2、O2分別對E2光催化降解的影響。結(jié)果表明,TiO2光催化工藝可以有效地去除水中的E2,光降解過程符合一級反應(yīng)動力學(xué)模型;E2的光催化降解速率常數(shù)與其初始濃度、TiO2光催化劑的用量、溶液的p H值、UV光強(qiáng)等因素有關(guān);外加H2O2、O2可以影響催化劑的光降解效率。

(3)生物降解。生物降解法是利用微生物自身的代謝過程來降解污染物,具有運(yùn)行成本低、無二次污染等優(yōu)點,被稱為“綠色”的污染治理技術(shù)。利用微生物降解甾體雌激素是治理其污染的重要途徑。Pholchan等[34]用亞硝酸鹽組成的反應(yīng)組,分別研究了甾體雌激素在有氧、缺氧等條件下的轉(zhuǎn)化情況,發(fā)現(xiàn)在有氧條件下,98%以上的E2被降解;在厭氧條件下,其降解速率比有氧條件下的要慢。王亞娥等[35]采用好氧、厭氧交替運(yùn)行的污水處理廠的活性污泥處理內(nèi)分泌干擾物17β-雌二醇(E2),分別考察了好氧和厭氧條件下,污泥對E2及其降解中間產(chǎn)物—雌酮(E1)的去除效果。結(jié)果表明,在好氧條件下,活性污泥對E2、E1均有很好的降解效果,E2的未檢出時間均在70 min左右,E1的未檢出時間均在110 min左右,厭氧污泥對E2和E1的降解速率遠(yuǎn)小于好氧活性污泥的。

5 展 望

隨著對環(huán)境內(nèi)分泌干擾物的深入了解,甾體雌激素展現(xiàn)出了更強(qiáng)的內(nèi)分泌干擾作用,在極低的環(huán)境濃度(<0.1 ng/L)條件下就可能對生物體造成危害。目前對于甾體雌激素的研究己經(jīng)引起了許多國家的重視,并取得了一定的進(jìn)展。多個國家的研究小組用不同的方法監(jiān)測這類物質(zhì)在污水處理廠進(jìn)出水中以及在河流、湖泊中的存在狀況,許多國家的水體中也已檢測到它們的存在。目前,大部分的研究主要集中在水體方面,而對雌激素含量比較高的土壤、沉積物的研究相對較少。我國在甾體類雌激素的研究領(lǐng)域則處于起步階段,主要集中在珠江水系、北京通惠河、珠江、長江、杭州、青島的部分水系,調(diào)查范圍十分有限。可以說,我國目前缺少對這類物質(zhì)在全國水域范圍內(nèi)的全面調(diào)查,污染現(xiàn)狀及其變化趨勢尚不清晰。

另外,由于甾體雌激素帶來的種種環(huán)境問題,使得其在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化、去除及降解已成為研究的熱點。生物降解環(huán)境污染物由于其投資少、占地小又不需要特殊設(shè)備而成為最有前途的治理環(huán)境污染的辦法。但是,因為許多有毒有機(jī)污染物在被生物分解時速度緩慢,且不徹底,甾體雌激素的殘留濃度足以干擾生物體的內(nèi)分泌系統(tǒng)。光催化氧化法具有設(shè)備簡單、運(yùn)行條件溫和、氧化能力強(qiáng)、無二次污染等優(yōu)點,將成為污染物降解和廢水處理的一種新型手段,也是去除環(huán)境雌激素污染物的有效方法。在氧化方面,盡管許多氧化物能夠氧化甾體雌激素化合物,但大多數(shù)氧化物對其氧化不夠徹底,或者氧化后的產(chǎn)物易對環(huán)境造成二次污染。這些問題的存在對將來開展這方面的研究工作提出了新的要求。

(2010年3月19日收到)

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(責(zé)任編輯:沈美芳)

Environmental Concentrationsand Transform Mechanisms of Steroid Estrogens

WUMing-hong①,REN Lai-tang②,XUGang③,GUO Rui-yun④
①M(fèi)ember of Russian Academy of Engineering,Professor,②Master Candidate,③Associate Professor,④Assistant Professor,School of Environmentaland Chemical Engineering,ShanghaiUniversity,Shanghai 200444,China

Recently,the pollution of endocrine disrupting chemicals has arisen the attention of many researchers overseas.Some natural estrogens and synthetic estrogens have previously been found to be estrogenic,relatively minor amounts of estrogens enter the environment may bright to unpredictable risk to human and animal health.The kinds,sources and distributions,the concentrations and the research proceeding of transform mechanisms of steroid estrogens were summarized in the paper.

steroid estrogen,source,distribution,concentration in the environment,transform mechanism

＊國家自然科學(xué)基金(40973073,40830744);國家科技支撐計劃課題(2008BAC32B03)