張 翔， 林 莉， 陳 軍， 郭廣平， 李喜孟

(1.大連理工大學(xué)無損檢測研究所，遼寧大連116024;2.北京航空材料研究院，北京100095)

孔隙是復(fù)合材料最常見且對使用性能有重要影響的缺陷［1～3］。由于孔隙會(huì)導(dǎo)致復(fù)合材料的層間剪切強(qiáng)度、彎曲強(qiáng)度、縱/橫向拉伸強(qiáng)度等性能下降，因此對孔隙率的鑒定是判斷復(fù)合材料質(zhì)量的重要手段。依據(jù)構(gòu)件重要程度不同，復(fù)合材料孔隙率通?？刂圃?%～2.5%，準(zhǔn)確可靠的孔隙率(1%～5%)無損檢測技術(shù)成為航空航天領(lǐng)域的迫切工程需求［2］。

目前受到廣泛認(rèn)可的孔隙率檢測方法是超聲衰減法，即通過測量超聲衰減系數(shù)的大小來確定層壓板內(nèi)部的孔隙含量。此研究的核心內(nèi)容是孔隙的超聲散射衰減數(shù)學(xué)模型和物理機(jī)制，其重要前提是建立合理的孔隙形貌特征描述模型。二十世紀(jì)七十年代，沿用傳統(tǒng)的金屬材料超聲檢測的思想和模式，Martin借鑒Hashin提出的含孔隙均勻、各向同性固體介質(zhì)的彈性理論［4］，研究了含有離散分布球形孔隙復(fù)合材料中的超聲縱波和橫波散射情況，率先建立了孔隙率超聲散射衰減模型［5，6］。此后，Hale和Ashton假定孔隙為球狀或圓盤狀且尺寸符合不同函數(shù)的分布［7］，對 Martin提出的模型作了改進(jìn)。Jeong，Hsu等人在利用超聲頻域法檢測時(shí)，又將孔隙假設(shè)為具有橢圓截面的長圓柱形狀進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)和理論研究［8］。浙江大學(xué)周曉軍等人對孔隙形狀與分布做了更為細(xì)致的假設(shè)和描述，對模型進(jìn)行了完善［9］。盡管上述各模型中對孔隙形狀、尺寸的假設(shè)有所不同，但它們的理論依據(jù)都是Martin所采用的含孔隙各向同性均勻介質(zhì)彈性理論，都假設(shè)孔隙具有某種確定的、規(guī)則的幾何形狀，且超聲波波長遠(yuǎn)大于孔隙尺寸，即超聲波散射與孔隙形狀無關(guān)。然而，上述理論模型與實(shí)驗(yàn)結(jié)果之間僅在部分孔隙率范圍和某些特定頻率下取得定量對應(yīng)關(guān)系，至今尚未建立具有普遍意義的復(fù)合材料孔隙超聲衰減檢測模型以及完善的孔隙超聲衰減機(jī)理。

最近的研究發(fā)現(xiàn)，盡管孔隙率在孔隙與各種場(如超聲場)的相互作用以及與復(fù)合材料性能相關(guān)的研究中起到重要作用，然而，孔隙形狀、尺寸、取向及數(shù)量等形貌特征因素也不能忽略［10］。在研究孔隙對復(fù)合材料性能的影響時(shí)，僅僅考慮孔隙率的變化并不全面，還必須考慮孔隙微觀形貌的影響。然而，由于制備工藝的特點(diǎn)，導(dǎo)致復(fù)合材料構(gòu)件的組織結(jié)構(gòu)及性能具有明顯的隨機(jī)性和不確定性。真實(shí)孔隙形貌十分復(fù)雜，它們不但尺寸變化范圍大，從幾微米到幾十、甚至幾百微米，而且無序分布，同時(shí)孔隙形狀還很不規(guī)則，邊界粗糙，從數(shù)學(xué)和物理角度都很難處理。

針對上述問題，本課題組率先將隨機(jī)介質(zhì)理論引入到復(fù)合材料孔隙的描述中，依據(jù)統(tǒng)計(jì)學(xué)原理，基于顯微觀察法獲得不同孔隙率試樣中的大量孔隙形貌照片及對孔隙形狀、尺寸及分布等進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析和數(shù)據(jù)處理的結(jié)果，建立了二維隨機(jī)孔隙模型［11，12］。本研究通過比較以Martin為代表建立的確定性孔隙模型與隨機(jī)孔隙模型的建模思想和研究結(jié)果，試圖找到更為合理的孔隙形貌特征描述原理和方法，建立有效的復(fù)合材料孔隙率超聲衰減法檢測模型。

1 基本原理

超聲波的散射強(qiáng)烈依賴于介質(zhì)的彈性特性，為了準(zhǔn)確表征復(fù)合材料孔隙率及其變化情況，必須研究孔隙引起的彈性參數(shù)變化對超聲波傳播的影響，其外在表現(xiàn)之一則是超聲衰減系數(shù)的變化。

1.1 確定性模型

Martin借鑒Hashin提出的含孔隙均勻、各向同性固體介質(zhì)的彈性理論，研究了含有離散分布球形孔隙復(fù)合材料中的超聲縱波和橫波散射情況，基于基體為含孔隙的各向同性介質(zhì)，所有孔隙為半徑相等、均勻分布的球形，超聲波波長遠(yuǎn)大于孔隙尺寸等假設(shè)條件，率先建立了孔隙率超聲檢測模型。此后，Hale和Ashton對Martin提出的模型作了改進(jìn)，給出了超聲衰減系數(shù)的表達(dá)式［7］:

式中，αV是超聲衰減系數(shù)，P是材料的體積孔隙百分含量，ρt是無孔隙材料理論密度，f是超聲頻率，E是彈性模量，a是孔隙半徑，g是材料常數(shù)，g值由下式?jīng)Q定:

1.2 隨機(jī)孔隙模型

隨機(jī)介質(zhì)模型是針對非均勻介質(zhì)提出的統(tǒng)計(jì)學(xué)描述方法，它由大、小兩種尺度的非均勻性所組成。大尺度的非均勻性描述介質(zhì)的平均特性，而小尺度的非均勻性是加在上述平均值上的隨機(jī)擾動(dòng)。以二維隨機(jī)介質(zhì)為例，在空間點(diǎn)(x，z)處的彈性參量M (x，z)(密度、拉梅常數(shù)等)可分解為［13］:

式中:M0為大尺度非均勻性參數(shù)，假設(shè)為常數(shù)或隨二維空間坐標(biāo)(x，z)緩慢變化;x和z分別為二維直角坐標(biāo)系的水平與垂直方向坐標(biāo);δM為加在前者之上的小尺度非均勻擾動(dòng)量，并假設(shè)其為具有零均值、一定方差及某一自相關(guān)函數(shù)的空間平穩(wěn)隨機(jī)過程，于是介質(zhì)的彈性參數(shù)在小尺度上的空間擾動(dòng)就可以用空間自相關(guān)函數(shù)、相關(guān)長度、均值及標(biāo)準(zhǔn)差等幾個(gè)統(tǒng)計(jì)量來描述。對于含孔隙復(fù)合材料而言，反映背景介質(zhì)彈性特性的超聲縱波、橫波速率及密度均可以通過實(shí)驗(yàn)直接測得;用于描述孔隙帶來的彈性參數(shù)隨機(jī)擾動(dòng)的統(tǒng)計(jì)參量，則可根據(jù)由顯微照相法對孔隙形態(tài)特征進(jìn)行觀測、統(tǒng)計(jì)得到的數(shù)據(jù)，借助數(shù)學(xué)手段獲得。

依據(jù)上述原理和方法，可以建立適合于描述復(fù)合材料孔隙形貌的隨機(jī)孔隙模型［14］。為了計(jì)算不同孔隙率條件下的超聲衰減系數(shù)，需要對彈性波方程進(jìn)行求解。彈性固體中聲場問題只有對簡單幾何形狀才可能有解析解，隨機(jī)孔隙模型較為復(fù)雜，因此采用時(shí)域有限差分法求解固體中的波動(dòng)方程，進(jìn)而計(jì)算超聲衰減系數(shù)。具體計(jì)算方法請參考其他文獻(xiàn)，此處不予贅述。

2 實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)樣品為16層預(yù)浸料熱壓成型碳纖維單向增強(qiáng)環(huán)氧樹脂基復(fù)合板，厚度2mm，纖維體積含量(69±3)%。該復(fù)合板面積大于200 mm×250mm。通過控制熱壓成型過程中的壓力，得到孔隙率變化范圍為0.03%～4.62%的試件。

超聲衰減系數(shù)的測量選用底板反射回波法［15］，超聲檢測儀器為USIP40超聲探傷儀，所用探頭為MATEC-ISO504GP平探頭，晶片直徑12.5mm，頻率5MHz。采用MeF4A金相顯微鏡進(jìn)行孔隙率統(tǒng)計(jì)及孔隙形態(tài)的顯微分析。

3 模擬結(jié)果

3.1 孔隙幾何相似性

比較由Martin提出的確定性模型和隨機(jī)孔隙模型所模擬的孔隙形貌的幾何相似性。圖1為孔隙率P=1.5%和P=4.62%時(shí)，由兩種模型模擬的含孔隙復(fù)合材料物理模擬結(jié)果與金相照片的對比情況。觀察發(fā)現(xiàn)，Martin提出的確定性模型假設(shè)孔隙全部為大小相等、離散均勻分布的球形，與實(shí)際孔隙的幾何相似性差別較大。而由隨機(jī)孔隙模型模擬的孔隙，在形狀、尺寸、取向及分布等特征方面均表現(xiàn)出明顯的隨機(jī)性，與實(shí)際孔隙之間的幾何相似性較好。

圖1 確定性模型和隨機(jī)孔隙模型得到的孔隙形貌與孔隙顯微照片比較Fig.1 Comparison of void morphology from deterministic model and random void model (a)deterministic model(P=1.5%); (b)void morphology from microscope(P=1.5%);(c)random void model(P=1.5%);(d)deterministic model(P= 4.62%);(e)void morphology from microscope(P=4.62%);(f)random void model(P=4.62%)

3.2 孔隙引起的超聲衰減

3.2.1 孔隙率與衰減系數(shù)對應(yīng)關(guān)系

以孔隙率1.5%為例，比較利用Martin提出的確定性模型和隨機(jī)孔隙模型計(jì)算超聲衰減系數(shù)的差異。由公式(1)和(2)，可以計(jì)算出Martin模型對應(yīng)的超聲衰減系數(shù)α=0.029dB/mm。隨機(jī)孔隙模型由于考慮到孔隙形貌特征的隨機(jī)性，因此，即使在同一孔隙率下，也可以得到若干不同的孔隙形貌分布圖，此處隨機(jī)選取其中的12幅含孔隙復(fù)合材料物理模擬結(jié)果，如圖2所示。進(jìn)一步利用時(shí)域有限差分正演方法，計(jì)算得到相應(yīng)的超聲衰減系數(shù)，如圖3所示。觀察發(fā)現(xiàn)，孔隙率不變的情況下，孔隙形貌特征的隨機(jī)性會(huì)引起超聲衰減系數(shù)的波動(dòng)，P=1.5%時(shí)，α的波動(dòng)范圍為3.62～4.17dB/mm，相對波動(dòng)約為13%。即，對于給定的復(fù)合材料，利用確定性的Martin模型，每一個(gè)孔隙率對應(yīng)一個(gè)確定的超聲衰減系數(shù);而依據(jù)隨機(jī)孔隙模型，一個(gè)孔隙率對應(yīng)著一個(gè)衰減系數(shù)的變化范圍。

圖2 利用隨機(jī)孔隙模型得到的含孔隙復(fù)合材料物理模擬結(jié)果Fig.2 Modeling results of composites containing voids from random void model(void content P=1.5%)

3.2.2 衰減系數(shù)理論預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對比

圖3 對應(yīng)圖2模擬結(jié)果(a～l)的超聲衰減系數(shù)變化情況Fig.3 Ultrasonic attenuation coefficient(f=5MHz)of simulation results for a～l in Fig.2

圖4為5MHz下，復(fù)合材料孔隙率與超聲衰減系數(shù)理論預(yù)測和實(shí)驗(yàn)測試對比結(jié)果。觀察發(fā)現(xiàn)，隨著孔隙率增加，衰減系數(shù)實(shí)驗(yàn)值不斷增加。且對于孔隙率小于0.5%的試樣，衰減系數(shù)增加的速率要小于孔隙率大于0.5%的試樣。如將本實(shí)驗(yàn)研究的復(fù)合材料孔隙全部看做是大小相等、均勻分布的球體，則折算過來的球形孔隙平均半徑為21.2μm，按此數(shù)據(jù)，依據(jù)Martin模型可以算出相應(yīng)的衰減系數(shù)理論值?？梢钥闯?，利用此模型得到的衰減系數(shù)隨著孔隙率的增加變化不大，尤其在孔隙率小于2%階段，衰減系數(shù)幾乎保持不變，整體上的理論衰減系數(shù)遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果。為了使Martin模型的預(yù)測結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果接近，只能進(jìn)一步增加孔隙的平均半徑。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)球形孔隙半徑增加到60μm時(shí)，對應(yīng)的超聲衰減系數(shù)計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果相當(dāng)，表明Martin的確定性模型大大低估了實(shí)際孔隙造成的超聲衰減。對于利用隨機(jī)孔隙模型得到的理論預(yù)測值，可以看出，隨著孔隙率的增加，相應(yīng)的衰減系數(shù)計(jì)算結(jié)果不斷增加，二者之間的符合程度遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于Martin的確定性模型。另外值得關(guān)注的是，對于孔隙率3.8%，實(shí)驗(yàn)測試得到的衰減系數(shù)顯示出異常高值(金相分析發(fā)現(xiàn)有長度超過300μm的異常大孔隙存在)，此時(shí)，Martin模型對應(yīng)的計(jì)算結(jié)果未顯示衰減系數(shù)有“跟隨性”的升高，但此時(shí)由隨機(jī)孔隙模型得到的衰減系數(shù)卻與實(shí)驗(yàn)值同步增加，這充分表明隨機(jī)孔隙模型能夠靈活跟蹤、準(zhǔn)確捕捉孔隙形貌變化及其對超聲衰減的影響。

圖4 超聲衰減系數(shù)模型預(yù)測結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較(5MHz)Fig.4 Comparison of measured and theoretical ultrasonic attenuation coefficients using random void model and Martin model(at 5MHz)

4 分析與討論

由上述比較可知，以Martin為代表提出的確定性模型將含孔隙復(fù)合材料看做各向同性均勻介質(zhì)，假設(shè)孔隙形狀規(guī)則、分布離散均勻，因此，對于給定的材料，在孔隙率確定的條件下，孔隙的形貌是固定不變的。隨機(jī)孔隙模型依據(jù)隨機(jī)介質(zhì)理論，采取統(tǒng)計(jì)學(xué)原理和方法，將基體看做是大尺度上具有平均特性的背景介質(zhì)，將孔隙看做是小尺度上的隨機(jī)擾動(dòng)，由此得到的隨機(jī)孔隙模型能夠得到與真實(shí)孔隙幾何相似性良好的孔隙形貌。此外，隨著孔隙率增加，基于此模型得到的超聲衰減系數(shù)明顯增加，模型預(yù)測結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果之間具有較好的一致性和跟隨性。與傳統(tǒng)的確定性模型相比，隨機(jī)孔隙模型顯示出較好的靈活性和適應(yīng)性。同時(shí)，由隨機(jī)孔隙模型構(gòu)建原理可知，其還具有良好的“可塑性”，即，可以根據(jù)實(shí)際復(fù)合材料中孔隙形貌特征數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析的結(jié)果對模型進(jìn)行反復(fù)優(yōu)化，使其更為準(zhǔn)確地反映實(shí)際孔隙形貌。

利用隨機(jī)孔隙模型能夠解釋經(jīng)典的確定性孔隙模型無法解釋的一些現(xiàn)象。例如，大量資料表明［16～18］，孔隙的存在會(huì)導(dǎo)致復(fù)合材料力學(xué)性能下降，眾多研究結(jié)果從定性角度均取得很好的一致性，但定量結(jié)果卻有很大差異?？紫堵拭吭黾?%，不同報(bào)道給出的層間剪切強(qiáng)度下降的幅度在5%～15%之間變化［10］。又如，對于樹脂傳遞模塑成型工藝或熱壓罐法等不同復(fù)合材料體系或加工方法，對于同樣的孔隙率，復(fù)合材料性能差異卻很大。以上現(xiàn)象產(chǎn)生的主要原因，即在于孔隙形貌特征的差異，即對于給定的材料，盡管孔隙率相同，但孔隙形狀、尺寸、取向和分布等微觀形貌特征的差異，導(dǎo)致含孔隙復(fù)合材料介質(zhì)的局部密度、彈性模量等物理及力學(xué)性能的差別，宏觀上即表現(xiàn)為復(fù)合材料力學(xué)性能數(shù)據(jù)具有明顯的離散性。

5 結(jié)論

(1)隨機(jī)孔隙模型適合于描述碳纖維增強(qiáng)復(fù)合材料中孔隙的幾何形貌特征。

(2)孔隙率相同時(shí)，孔隙形貌的變化對超聲波衰減系數(shù)產(chǎn)生影響。

(3)基于隨機(jī)孔隙模型和有限差分法獲得的超聲波衰減系數(shù)的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果更為接近。

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