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基于CiteSpace分析近30年土壤重金屬閾值研究趨勢(shì)及熱點(diǎn)

2024-12-30 00:00:00黃奕航朱琳芳戈子軒彭佩欽陳懷滿吳同亮王玉軍
關(guān)鍵詞:文獻(xiàn)計(jì)量學(xué)重金屬閾值

摘要:為深入探討土壤重金屬環(huán)境閾值研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì),本文利用文獻(xiàn)計(jì)量學(xué)方法,通過CiteSpace 軟件,基于Web ofScience和CNKI數(shù)據(jù)庫中相關(guān)文獻(xiàn),綜合分析了近30年來國內(nèi)外土壤重金屬環(huán)境閾值的研究趨勢(shì)及熱點(diǎn)。結(jié)果顯示,國際上研究熱點(diǎn)主要聚焦于“食品安全閾值”“生態(tài)安全閾值”“閾值研究對(duì)象”以及“重金屬界面過程”4個(gè)方面,而國內(nèi)的研究熱點(diǎn)主要聚焦于“物種累積規(guī)律”“閾值推導(dǎo)”和“環(huán)境容量模型”等方面。針對(duì)研究不同重金屬的文獻(xiàn)進(jìn)行分析,生態(tài)安全閾值、食品安全閾值和人體健康風(fēng)險(xiǎn)閾值的主要推導(dǎo)方式分別為物種敏感性分布(SSD)法、經(jīng)驗(yàn)回歸方程法和目標(biāo)危險(xiǎn)系數(shù)法。通過對(duì)比總結(jié)不同重金屬閾值及各國土壤環(huán)境標(biāo)準(zhǔn),發(fā)現(xiàn)土壤重金屬生態(tài)安全閾值和食品安全閾值在數(shù)值上存在較大差異,且不同國家的環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)亦有較大差別。國內(nèi)重金屬閾值研究應(yīng)該更加關(guān)注土壤重金屬界面作用過程和文獻(xiàn)數(shù)據(jù)收集等方面,并將大數(shù)據(jù)分析和機(jī)器學(xué)習(xí)與重金屬閾值研究相互結(jié)合,盡快完善各類重金屬土壤環(huán)境閾值,為制定符合我國國情的土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)提供數(shù)據(jù)支撐。

關(guān)鍵詞:土壤;重金屬;閾值;文獻(xiàn)計(jì)量學(xué);CiteSpace

中圖分類號(hào):G353.1;X53 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A 文章編號(hào):1672-2043(2024)11-2443-12 doi:10.11654/jaes.2023-0423

土壤重金屬污染不僅威脅農(nóng)作物產(chǎn)量與品質(zhì),還可能經(jīng)食物鏈危害人體健康。土壤重金屬閾值是指土壤中某一污染物對(duì)特定暴露受體不產(chǎn)生不良或者有害影響的最大劑量(無作用劑量)或濃度[1],其含義類似于基準(zhǔn)值、臨界值和毒性限值,其是土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)制定的主要依據(jù)[2]。此外,土壤環(huán)境閾值還是土壤環(huán)境容量和承載力精細(xì)化核算的基礎(chǔ),對(duì)確定土壤所能容納的最大污染負(fù)載量以及土壤單元所能承受的人類活動(dòng)規(guī)模和強(qiáng)度至關(guān)重要[3-4]。目前僅部分國家制定了相應(yīng)標(biāo)準(zhǔn),例如:我國于1995年發(fā)布了第一個(gè)土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB15618—1995),而后在2018年試行《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(GB 15618—2018)和《土壤環(huán)境質(zhì)量建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)》(GB 36000—2018);美國環(huán)保局于1998年發(fā)布《生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)指南》,并依據(jù)17種土壤重金屬生態(tài)閾值制定了風(fēng)險(xiǎn)篩選準(zhǔn)則;德國、丹麥、西班牙等國也頒布了相應(yīng)的生態(tài)篩選值。該類標(biāo)準(zhǔn)的頒布對(duì)于保障農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量、建設(shè)用地合理開發(fā)利用具有重要意義,進(jìn)一步推動(dòng)了土壤污染治理工作,促進(jìn)了農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展,保障了人體健康。然而,由于土壤的復(fù)雜性及生物的多樣性,建立科學(xué)精準(zhǔn)的環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)頗具挑戰(zhàn),因此,持續(xù)開展土壤重金屬閾值相關(guān)研究的需求十分迫切。

土壤重金屬閾值可從生態(tài)安全、食品安全、人體健康風(fēng)險(xiǎn)等方面推導(dǎo)。生態(tài)安全閾值主要基于重金屬對(duì)試驗(yàn)生物受體的10%抑制效應(yīng)濃度(EC10)、20%抑制效應(yīng)濃度(EC20)和半數(shù)抑制效應(yīng)濃度(EC50)等評(píng)價(jià)終點(diǎn),建立劑量-效應(yīng)曲線并以此推導(dǎo)生態(tài)安全閾值。食品安全閾值通過獲取試驗(yàn)受體可食用部位的重金屬富集系數(shù)(BCF值),利用食品質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)或人體攝入風(fēng)險(xiǎn)倒推土壤含量限值。人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)主要通過評(píng)估重金屬污染物與人體接觸的暴露途徑來推導(dǎo)閾值[5]。土壤重金屬的推導(dǎo)方法主要分為點(diǎn)模型、概率模型以及經(jīng)驗(yàn)?zāi)P偷?。點(diǎn)評(píng)估模型主要采用評(píng)估因子法評(píng)估物種敏感性以確定生態(tài)安全閾值,具體指研究區(qū)域內(nèi)由某種最敏感物種的急性或慢性毒理學(xué)數(shù)據(jù)除以評(píng)估因子得到作為基準(zhǔn)值的無效應(yīng)濃度值(NOEC),但其缺點(diǎn)在于只選用最敏感的物種使結(jié)果不具有普適性;概率分布模型則主要是以物種敏感性分布法為主,為當(dāng)下主流的閾值研究方法,其主要基于不同物種對(duì)重金屬的敏感性差異而建立,同時(shí)兼顧生物有效性;經(jīng)驗(yàn)?zāi)P蛣t主要是指生態(tài)環(huán)境效應(yīng)法、貝葉斯風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型等,其主要基于土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)推算土壤環(huán)境中重金屬元素最高允許濃度[6]。

本研究采用CiteSpace知識(shí)圖譜軟件和文獻(xiàn)計(jì)量學(xué)分析方法,對(duì)CNKI和Web of Science(WoS)核心數(shù)據(jù)庫中的重金屬閾值研究相關(guān)文獻(xiàn)進(jìn)行可視化分析。通過描繪發(fā)文量及關(guān)鍵詞等知識(shí)圖譜,對(duì)土壤重金屬閾值研究的發(fā)展成果進(jìn)行梳理與總結(jié),以揭示研究動(dòng)態(tài)發(fā)展過程及演變趨勢(shì),挖掘理論與實(shí)踐研究的前沿與熱點(diǎn)。同時(shí)歸納總結(jié)各重金屬土壤環(huán)境閾值及各國家頒布的土壤環(huán)境標(biāo)準(zhǔn),以期為土壤重金屬閾值研究提供科學(xué)參考。

1 研究方法

數(shù)據(jù)來源于CNKI 文獻(xiàn)數(shù)據(jù)庫和Web of Science核心數(shù)據(jù)庫。CNKI數(shù)據(jù)庫文獻(xiàn)檢索時(shí)以“SU=‘土壤’and(TI=‘重金屬’or TI=‘鎘’or TI=‘銅’or TI=‘鉛’or TI=‘鋅’or TI=‘錫’or TI=‘鉻’or TI=‘鎳’or TI=‘砷’or TI=‘銻’or TI=‘汞’or TI=‘鈷’or TI=‘鉍’)and(TI=‘閾值’or TI=‘基準(zhǔn)’or TI=‘容量’or TI=‘標(biāo)準(zhǔn)’)”為檢索式精確檢索,只選擇核心期刊上發(fā)表的文獻(xiàn),將發(fā)表時(shí)間設(shè)置在1992年1月1日—2021年12月31日,共得到檢索結(jié)果120條。WoS數(shù)據(jù)庫文獻(xiàn)檢索時(shí),首先選擇“Web of Science核心合集”,引文索引為“All”,并以“TI=((\"trace metal*\" OR \"heavy metal*\"OR \"trace element*\" OR \"cadmium\" OR \"Cd\" OR \"cop?per\" OR \"Cu\" OR \"lead\" OR \"Pb\" OR \"zinc\" OR \"Zn\"OR \"tin\" OR \"Sn\" OR \"nickel\" OR \"Ni\" OR \"antimo?ny\" OR \"Sb\" OR \"antimonite\" OR \"antimonate\" OR\"mercury\" OR \"Hg\" OR \"cobalt\" OR \"Co\" OR \"bis?muth\" OR \"Bi\" OR \"arsenic\" OR \"arsenate\" OR \"arse?nite\" OR \"chromium\" OR \"chromate\" OR \"selenium\"OR \"selenate\" OR \"selenite\")AND(\"threshold*\" OR\"standard*\" OR \"criteri*\" OR \"toxicity\")AND soil)”為檢索式進(jìn)行檢索,排除綜述類文獻(xiàn),并將發(fā)表時(shí)間設(shè)置在1992年1月1日—2021年12月31日,共檢索到文獻(xiàn)590篇。文獻(xiàn)檢索完成于2022年11月。為使共現(xiàn)圖譜更加簡(jiǎn)潔美觀,軟件分析參數(shù)如表1所示。

2 結(jié)果與分析

2.1 發(fā)文量時(shí)間分析

2.1.1 國際發(fā)文量分析

WoS核心數(shù)據(jù)庫的數(shù)據(jù)顯示(圖1),國際上關(guān)于土壤重金屬閾值的相關(guān)研究大致可分為3 個(gè)階段:(1)1992—2001年,起步階段,累積發(fā)文量66篇。此階段以不同重金屬元素在土壤中基本理化性質(zhì)和毒性為切入點(diǎn),逐步建立土壤質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)和土壤重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)體系。(2)2002—2011年,發(fā)展階段,發(fā)文量穩(wěn)步上升,累積達(dá)143篇。研究延續(xù)上階段主題深入發(fā)展,并不斷分化出基于生態(tài)安全風(fēng)險(xiǎn)和食品質(zhì)量安全的土壤重金屬閾值研究,探索重金屬在土壤界面的環(huán)境行為和形態(tài)變化對(duì)閾值的影響。(3)2012—2021年,快速發(fā)展階段,累積發(fā)文量381篇。此階段閾值研究大幅增加,拓展與總結(jié)了土壤重金屬的表觀毒性和作物累積規(guī)律,完善閾值模型建立,并深入探究分子層面機(jī)制。

2.1.2 國內(nèi)發(fā)文量分析

基于近30年CNKI土壤重金屬閾值相關(guān)研究(圖1),本文將國內(nèi)土壤重金屬閾值研究大致劃分為3個(gè)階段:(1)1992—2001年,研究處于初級(jí)階段,累積發(fā)文量11篇。此階段閾值研究以土壤臨界值和土壤環(huán)境容量研究為基礎(chǔ)開展[3]。(2)2002—2011年,研究處于增長(zhǎng)階段,累積發(fā)文量23篇。隨著土壤環(huán)境學(xué)科的不斷發(fā)展,閾值研究領(lǐng)域基于不同的保護(hù)目的如生態(tài)安全、食品安全和人體健康等方面開展針對(duì)性研究,整體發(fā)文量逐步上升[7-8]。(3)2012—2021年,研究處于高速增長(zhǎng)階段,累積發(fā)文量86篇。此階段閾值研究繼續(xù)深入,探究了土壤重金屬閾值的影響因素,構(gòu)建了定量預(yù)測(cè)模型,從機(jī)理層面開展研究。

2.2 國際關(guān)鍵詞聚類分析

國際關(guān)鍵詞共現(xiàn)圖譜可分為4個(gè)聚類,即“食品安全閾值”“生態(tài)安全閾值”“重金屬界面過程”和“閾值研究對(duì)象”,分別反映近30年來該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)(圖2)。出現(xiàn)頻率排名前10的關(guān)鍵詞見表2。

2.2.1 食品安全閾值

食品安全閾值是以保障農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量與食品安全為目的,基于植物體內(nèi)的重金屬富集系數(shù),通過食品質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)或人體攝入風(fēng)險(xiǎn)倒推出的土壤中重金屬的含量限值?!翱墒秤貌课唬╡dible part)”為該聚類的關(guān)鍵節(jié)點(diǎn),與其連接緊密的關(guān)鍵詞有健康風(fēng)險(xiǎn)(health risk)、食品安全(food safety)和土壤閾值(soil threshold)等。攝食是重金屬進(jìn)入人體的重要途經(jīng)之一,不同種類作物和同種作物的不同品種由于外部形態(tài)、內(nèi)部結(jié)構(gòu)和基因型的差異而對(duì)重金屬的富集能力和吸收機(jī)制存在明顯差異,研究人員發(fā)現(xiàn)葉菜類蔬菜比塊莖類蔬菜更容易從土壤中累積Pb[9],而我國南方地區(qū)廣泛種植的秈稻比北方的粳稻更易吸收Cd[10]。有效態(tài)重金屬的食品安全閾值相比于重金屬總量閾值可以更準(zhǔn)確地評(píng)估作物對(duì)重金屬的吸收累積,而重金屬的有效態(tài)主要取決于土壤性質(zhì),如pH、有機(jī)碳(OC)和陽離子交換量(CEC)等,因此充分考慮土壤性質(zhì)對(duì)有效態(tài)重金屬的影響并構(gòu)建相應(yīng)的重金屬“土壤-作物”轉(zhuǎn)移預(yù)測(cè)模型能夠更好地推進(jìn)食品安全閾值研究[11]。

2.2.2 生態(tài)安全閾值

生態(tài)安全閾值是指某一重金屬對(duì)土壤生態(tài)系統(tǒng)中暴露的生物不產(chǎn)生有害影響的最大安全劑量或濃度。包括的主要關(guān)鍵詞有:積累(accumulation)、吸收(adsorption)、暴露(exposure)、響應(yīng)(response)和生態(tài)毒性(ecological dose)等。該研究主要以植物生長(zhǎng)、微生物活性以及土壤無脊椎動(dòng)物的繁殖、存活率等為評(píng)價(jià)終點(diǎn),擬合劑量效應(yīng)曲線,并通過SSD法推導(dǎo)生態(tài)安全閾值。重金屬生態(tài)安全閾值不僅與土壤中重金屬的濃度有關(guān),還與重金屬形態(tài)及對(duì)物種評(píng)價(jià)終點(diǎn)的毒性響應(yīng)有直接關(guān)系[12]。生物和非生物因素都會(huì)影響生態(tài)安全閾值的推導(dǎo)。非生物因素主要包括土壤性質(zhì)、農(nóng)藝管理方式等;生物因素則主要體現(xiàn)在不同評(píng)價(jià)終點(diǎn)對(duì)重金屬毒性響應(yīng)差異,有研究表明在評(píng)價(jià)Cr毒性時(shí)根系生長(zhǎng)是最敏感的指標(biāo)[13],針對(duì)Zn毒性而言微生物相比于動(dòng)植物更敏感[14]。

2.2.3 閾值研究對(duì)象

在閾值研究對(duì)象聚類中重金屬(heavy metal)出現(xiàn)的頻次最高,隨后依次是鎘(cadmium)、銅(cop?per)、鋅(zinc)、鉛(lead)和鎳(nick)。此前研究顯示Cd是我國土壤中最常見的金屬污染物,具有高溶解度和易轉(zhuǎn)移等特點(diǎn)[15],通常Cd的毒性閾值相較于其他重金屬更低,生物對(duì)Cd的毒性響應(yīng)更敏感。此聚類中生物可利用性(bioavailability)、生長(zhǎng)(growth)、植株(plant)和土壤動(dòng)物(earthworm)等關(guān)鍵詞出現(xiàn)頻率較多,說明除重金屬種類外,研究者還對(duì)重金屬的不同形態(tài)進(jìn)行了相關(guān)研究。Greinert[16]認(rèn)為在確定環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)時(shí),針對(duì)不同的土壤利用類型必須要考慮重金屬的生物可利用性。Bradham等[17]發(fā)現(xiàn)土壤理化性質(zhì)是改變重金屬的有效態(tài)和毒性的重要因素。然而目前閾值研究大多集中在選定的典型區(qū)域,大區(qū)域尺度的相關(guān)研究較少,今后研究還需進(jìn)一步加強(qiáng)大區(qū)域尺度上的閾值研究[18]。

2.2.4 重金屬界面過程

土壤作為多介質(zhì)環(huán)境,不同元素的遷移、轉(zhuǎn)化、富集和流失等都影響了土壤的健康與質(zhì)量。老化(agingtime)是土壤重金屬閾值研究中的重要界面過程,包含重金屬的吸附-解吸、氧化-還原、沉淀-溶解等,吸附-解吸過程被認(rèn)為是土壤中重金屬累積的重要因素之一,探究其過程有助于進(jìn)一步了解土壤重金屬的遷移規(guī)律和空間分布。有研究發(fā)現(xiàn)淋洗和老化能有效降低土壤中Ni 對(duì)微生物的毒性進(jìn)而影響閾值推導(dǎo)[19]。pH、有機(jī)質(zhì)(organic matter)、理化性質(zhì)(soilproperty)等關(guān)鍵詞出現(xiàn)頻率較高,表明土壤理化性質(zhì)和成分對(duì)重金屬界面過程有較大影響。此前研究表明pH 可以改變土壤膠體所帶電荷及重金屬離子特性,進(jìn)而影響土壤中重金屬含量和形態(tài)[20]。此外有研究者發(fā)現(xiàn)土壤有機(jī)質(zhì)和黏土含量(clay)會(huì)影響老化過程中重金屬的形態(tài),從而改變重金屬的毒性閾值[21]。

國際關(guān)鍵詞共現(xiàn)圖譜顯示,1992—2001 年出現(xiàn)頻次較多的關(guān)鍵詞主要包括重金屬(Cd、Cu等)、積累(accumulation)、暴露(exposure)等,由此可以推測(cè)早期該領(lǐng)域的研究主要是通過研究物種對(duì)重金屬積累及暴露的響應(yīng)推導(dǎo)閾值。2002—2011年出現(xiàn)頻次較多的關(guān)鍵詞主要包括土壤理化性質(zhì)(pH、organic mat?ter 等)、生物可利用性(availability)、形態(tài)(fraction?ation)等,說明研究者已經(jīng)注意到土壤理化性質(zhì)及不同重金屬形態(tài)對(duì)閾值的影響并開展了相關(guān)研究。近期出現(xiàn)頻率較高的關(guān)鍵詞如食品安全(food safety)、預(yù)測(cè)模型(prediction model)、酶(enzyme)、納米顆粒(nanoparticle)、生物修復(fù)(bioremediation)、基因表達(dá)(gene expression)等,說明重金屬閾值研究呈現(xiàn)多元化和細(xì)致化。由此可見,隨著土壤環(huán)境學(xué)科的發(fā)展,重金屬閾值研究更加注重重金屬界面過程影響,并呈現(xiàn)多學(xué)科、多領(lǐng)域交叉,閾值研究過程更加規(guī)范,結(jié)果更為科學(xué)。

2.3 國內(nèi)關(guān)鍵詞聚類分析

對(duì)CNKI數(shù)據(jù)進(jìn)行關(guān)鍵詞共現(xiàn)分析,頻率排名前10的關(guān)鍵詞如表2所示。國內(nèi)土壤重金屬閾值研究起步較早,早期出現(xiàn)的關(guān)鍵詞有環(huán)境容量、區(qū)域、重金屬、臨界含量、背景值等,可以推斷早期的研究主要集中在基于不同區(qū)域土壤重金屬背景值和土壤重金屬臨界含量等參數(shù)推導(dǎo)閾值。而后期出現(xiàn)頻次較多的關(guān)鍵詞主要有預(yù)測(cè)模型、健康效應(yīng)、評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)、有效態(tài)、概率模型等,表明國內(nèi)的研究者已經(jīng)意識(shí)到土壤重金屬閾值受多種因素影響,如土壤理化性質(zhì)、污染過程、重金屬形態(tài)等。關(guān)鍵詞聚類形成3個(gè)相對(duì)獨(dú)立的聚類圈(圖3),分別為“物種累積規(guī)律”“閾值推導(dǎo)”和“環(huán)境容量模型”,其共同反映了國內(nèi)在此階段中土壤閾值研究的熱點(diǎn)和方向。

2.3.1 物種累積規(guī)律

物種累積規(guī)律聚類與國際關(guān)鍵詞聚類中食品安全閾值聚類相似,出現(xiàn)了不同物種的關(guān)鍵詞如大麥、小麥、水稻、葉菜等,以及不同土壤類型的關(guān)鍵詞如潮土、紅壤等,反映了國內(nèi)外研究的同步性。在現(xiàn)行的土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)下會(huì)出現(xiàn)“土壤重金屬超標(biāo)而農(nóng)作物不超標(biāo)”和“農(nóng)作物超標(biāo)但土壤不超標(biāo)”等情況,因此需進(jìn)一步探明作物對(duì)重金屬累積的影響和規(guī)律。有研究發(fā)現(xiàn)葉菜類作物對(duì)重金屬的累積大多集中于根部,并且相比于茄科類和塊根類等蔬菜對(duì)重金屬有較強(qiáng)的富集能力[22]。同一物種對(duì)不同重金屬的累積吸收能力也存在差異。陳晨等[23]發(fā)現(xiàn)水稻對(duì)Ni的富集能力最強(qiáng),其次是Cr、Cd等,同時(shí)還推導(dǎo)出各重金屬的安全閾值為Cd 0.51 mg·kg-1、Pb 330.33 mg·kg-1、Ni 131.00 mg·kg-1、Cr 231.67 mg·kg-1、Hg 0.93 mg·kg-1。此外,構(gòu)建作物重金屬累積與土壤性質(zhì)間定量關(guān)系模型可以有效預(yù)測(cè)不同作物在各土壤中對(duì)重金屬的累積情況[24]。劉克等[25]發(fā)現(xiàn)小麥籽粒中Cd的含量與土壤pH呈極顯著負(fù)相關(guān),并以土壤pH和OC含量推導(dǎo)出小麥籽粒中Cd含量的預(yù)測(cè)方程;許芮等[26]構(gòu)建了土壤Cd含量與黃瓜累積Cd量的預(yù)測(cè)模型,并得出當(dāng)土壤中Cd 含量gt;0.8 mg·kg-1 且≤2.13 mg·kg-1(pH≥7.5)時(shí)黃瓜可以安全生產(chǎn)。

2.3.2 閾值推導(dǎo)

在閾值推導(dǎo)聚類中,一方面涉及閾值推導(dǎo)方法,含有概率模型、定量分析、點(diǎn)模型和曲線擬合等關(guān)鍵詞,另一方面涉及土地利用類型,含有城市土壤和農(nóng)田土壤等關(guān)鍵詞,表明國內(nèi)研究針對(duì)閾值推導(dǎo)方法和不同土地利用類型開展了大量試驗(yàn),更加準(zhǔn)確地推導(dǎo)各類閾值,有助于我國建立一個(gè)更加完善的環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)體系。如劉建國等[27]研究了甜菜對(duì)土壤中Hg的吸收和分配,以及甜菜安全生產(chǎn)的土壤汞質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。穆德苗等[28]基于西南地區(qū)廣泛食用的32 種蔬菜作物,探究了蔬菜中Pb的累積規(guī)律和關(guān)鍵制約因子,并根據(jù)蔬菜產(chǎn)地“優(yōu)先保護(hù)、安全利用和嚴(yán)格管控”3類區(qū)域土壤劃分標(biāo)準(zhǔn),確定了Pb 閾值分別為Pb≤100mg·kg-1、100 mg·kg-1

2.3.3 環(huán)境容量模型

環(huán)境容量模型聚類中包含不同土地利用類型相關(guān)關(guān)鍵詞,如農(nóng)田、農(nóng)用地和黃土區(qū)等,涉及環(huán)境容量計(jì)算的相關(guān)參數(shù)關(guān)鍵詞,如標(biāo)準(zhǔn)限值、臨界含量、基準(zhǔn)值和背景值等,以及針對(duì)重金屬不同形態(tài)的關(guān)鍵詞,如有效態(tài)、化學(xué)形態(tài)和可提取態(tài)等,表明土壤重金屬容量研究是以重金屬土壤背景值和閾值為基礎(chǔ),推導(dǎo)出了不同土地利用類型和不同重金屬形態(tài)的環(huán)境容量模型。于光金等[30]研究了不同植被類型的土壤重金屬環(huán)境容量,結(jié)果表明不同植被類型土壤的平均動(dòng)態(tài)年容量是土壤靜態(tài)年容量的7~20倍。張宇峰等[31]圍繞上述關(guān)鍵詞在長(zhǎng)江三角洲地區(qū)通過加入不同濃度的Cu、Zn后,在降雨和模擬酸雨的條件下推導(dǎo)出4類典型土壤的土壤環(huán)境容量。馬輝英等[32]通過環(huán)境容量計(jì)算模型精確得出縣域重金屬元素的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)環(huán)境容量,并預(yù)測(cè)了其發(fā)展趨勢(shì)。

2.4 國內(nèi)外研究熱點(diǎn)及趨勢(shì)分析

通過對(duì)國內(nèi)關(guān)鍵詞共現(xiàn)聚類分析后得到“物種累積規(guī)律”“閾值推導(dǎo)”和“環(huán)境容量模型”3個(gè)主要研究熱點(diǎn),與國際研究熱點(diǎn)“食品安全閾值”“生態(tài)安全閾值”“閾值研究對(duì)象”和“重金屬界面過程”相比,國內(nèi)熱點(diǎn)中的“物種累積規(guī)律”對(duì)應(yīng)于國際熱點(diǎn)中的“閾值研究對(duì)象”和“食品安全閾值”,該熱點(diǎn)探索了差異化土壤性質(zhì)對(duì)不同作物累積重金屬的規(guī)律,進(jìn)一步完善了食品安全閾值的建立。

國際上對(duì)閾值研究分類較為清晰和全面,偏重于基礎(chǔ)研究,關(guān)注食品安全閾值相關(guān)研究,逐步完善生態(tài)安全閾值的建立,同時(shí)注重重金屬在土壤中的環(huán)境行為和歸趨機(jī)制對(duì)閾值推導(dǎo)的影響;而國內(nèi)研究注重閾值實(shí)際應(yīng)用,從重金屬物種累積規(guī)律出發(fā),著重從食品安全閾值角度結(jié)合不同方法推導(dǎo)閾值,并結(jié)合土壤背景值應(yīng)用至區(qū)域環(huán)境容量研究中,而對(duì)生態(tài)安全閾值和人體健康風(fēng)險(xiǎn)閾值研究較為缺乏。

2.5 不同重金屬閾值文獻(xiàn)分析

我國長(zhǎng)期面臨土地資源緊缺和土壤污染問題,未來的研究還需要更加關(guān)注土壤理化性質(zhì)對(duì)重金屬活性的影響機(jī)制,并開展更多的田間驗(yàn)證試驗(yàn)和優(yōu)化閾值的推導(dǎo)方法,進(jìn)一步提升閾值的準(zhǔn)確性和實(shí)用性。不同重金屬的土壤環(huán)境閾值詳見表3。

2.5.1 鎘

近年來,我國農(nóng)田土壤Cd污染日益加劇,嚴(yán)重影響國民糧食安全[33]。一般來說土壤pH和OC含量是影響作物對(duì)Cd吸收的主要因素,這是由于土壤pH和OC含量會(huì)影響土壤中Cd的形態(tài)?,F(xiàn)階段Cd的土壤環(huán)境閾值研究主要集中在食品安全、人體健康風(fēng)險(xiǎn)和生態(tài)安全方面。食品安全閾值較為敏感,有研究表明基于SSD法推導(dǎo)葉菜類、根菜類、莖菜類和瓜果類的食品安全閾值為0.25~0.50 mg·kg-1[34-35],通過目標(biāo)危害系數(shù)法針對(duì)葉菜類、根莖類和辣椒類蔬菜的人體健康風(fēng)險(xiǎn)研究其閾值為0.015~0.056 mg·kg-1[36]。目前圍繞Cd土壤生態(tài)安全閾值開展了有關(guān)陸生植物、土壤動(dòng)物和微生物的生態(tài)毒性試驗(yàn)研究,基于水稻根生長(zhǎng)獲取的EC10范圍為1.40~8.22 mg·kg-1[37],基于線蟲生育率獲取的EC50 范圍為7.07~103.09 mg·kg-1[38],基于脫氫酶和脲酶活性獲取的EC10范圍為0.26~1.91 mg·kg-1[39],然而Cd的土壤生態(tài)安全閾值卻鮮見報(bào)道。

2.5.2 銅

Cu是植物生長(zhǎng)所必需的一種微量元素,少量Cu有助于植物的生長(zhǎng)代謝,但過量的Cu會(huì)通過食物鏈影響人體健康。Cu的閾值主要受土壤pH、CEC和OC含量的共同影響,土壤pH 和CEC 是主要影響因子。Cu 的閾值研究主要集中在食品安全和生態(tài)安全方面。Wang等[40]通過SSD法基于文獻(xiàn)數(shù)據(jù)中土壤植物和微生物的毒性閾值推導(dǎo)了典型土壤Cu生態(tài)安全閾值,并建立了基于土壤pH 和CEC 的HCx 值[保護(hù)(100-x)%物種不受影響]預(yù)測(cè)模型。Yang 等[41]通過經(jīng)驗(yàn)回歸方程推導(dǎo)了基于有效態(tài)Cu的食品安全閾值為57.22~338.00 mg·kg-1。

2.5.3 鉛

Pb在人體內(nèi)長(zhǎng)期蓄積會(huì)嚴(yán)重?fù)p害神經(jīng)、供血及消化系統(tǒng)。土壤動(dòng)植物對(duì)Pb的吸收主要取決于土壤OC含量、pH和CEC等因素[42]。Pb的閾值研究主要集中在生態(tài)安全和食品安全方面?;诟o類、茄果類和葉菜類等作物對(duì)Pb的累積情況推導(dǎo)得出Pb的食品安全閾值為11.3~35.1 mg·kg-1[43]?;谕寥乐参铩?dòng)物和微生物毒性數(shù)據(jù)得出Pb 的生態(tài)安全閾值為116.3~398.7 mg·kg-1[44]。根據(jù)不同土地利用類型和土壤理化性質(zhì)得出Pb 的生態(tài)安全閾值為51.1~634.0mg·kg-1,且自然保護(hù)用地標(biāo)準(zhǔn)要比公園、住宅和工業(yè)用地更為嚴(yán)格[45]。

2.5.4 鎳、鋅、汞

針對(duì)Ni、Zn、Hg閾值研究進(jìn)行分析得出,影響其毒性的主要土壤理化性質(zhì)為pH、OC 含量和CEC,且主要的研究集中在生態(tài)安全閾值方面。王小慶等[46]通過數(shù)據(jù)搜集推導(dǎo)出不同土壤中Ni的生態(tài)安全閾值為39.6~318.6 mg·kg-1。Bos等[47]通過SSD法推導(dǎo)出荷蘭土壤Zn 的生態(tài)安全閾值為26~73 mg·kg-1。Zhao等[48]通過土壤植物、動(dòng)物和微生物毒性數(shù)據(jù)推導(dǎo)得出我國主要土壤類型Zn 的HC5 值為38~217 mg·kg-1。我國是目前世界上最大的Hg人為排放源,西南地區(qū)和東北地區(qū)污染嚴(yán)重[49],礦物開采、火山噴發(fā)和能源燃燒等自然或人為活動(dòng)都會(huì)增加土壤中Hg的含量。研究者基于文獻(xiàn)數(shù)據(jù)中植物的生長(zhǎng)、蚯蚓存活率和微生物活性推導(dǎo)得出的Hg生態(tài)安全閾值為0.13~50.00mg·kg-1[50-51],基于葉菜類和根莖類蔬菜推導(dǎo)得出Hg的食品安全閾值為0.21~5.12 mg·kg-1[27,52]。

2.5.5 砷、銻、鉻

根據(jù)本文文獻(xiàn)計(jì)量學(xué)分析發(fā)現(xiàn),近30年來國內(nèi)外閾值研究主要集中在陽離子型重金屬Cd、Pb和Cu等,缺乏對(duì)陰離子型重金屬As、Sb、Cr的研究。基于現(xiàn)有文獻(xiàn)數(shù)據(jù)分析得出土壤中Clay、Fe、Mn和Al等為陰離子型重金屬的主要影響因素。Oorts等[12]通過分析文獻(xiàn)數(shù)據(jù),得出Sb的生態(tài)安全閾值為370 mg·kg-1,Gao等[53]采用SSD法基于食品安全質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)推導(dǎo)出水稻中As的食品安全閾值為11.3~26.6 mg·kg-1。賈建麗等[54]研究了不同暴露途徑對(duì)人體As毒性的影響,推導(dǎo)出基于人體健康風(fēng)險(xiǎn)的安全閾值為1.59~11.99mg·kg-1。不同價(jià)態(tài)Cr的閾值差異較大,Liu等[55]基于土壤植物的根生長(zhǎng)推導(dǎo)出Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅴ)的生態(tài)安全閾值分別為0.6 mg·kg-1和4.51 mg·kg-1。

2.6 不同國家環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)分析

土壤重金屬閾值(基準(zhǔn)值)是土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)制定的重要依據(jù),不同國家在土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)方面的具體實(shí)踐和規(guī)定不盡相同(表4)。此類差異往往來自標(biāo)準(zhǔn)設(shè)立目標(biāo)和技術(shù)方法,可接受風(fēng)險(xiǎn)和毒性參數(shù)取值,不同土地利用方式下敏感受體的類別和保護(hù)水平,健康風(fēng)險(xiǎn)模型及模型參數(shù)取值[74]。我國于1995年和2018年分別制定了土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[75-77]。以2018年標(biāo)準(zhǔn)為例,該標(biāo)準(zhǔn)根據(jù)不同保護(hù)目標(biāo)分別設(shè)定了以“保障農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全、農(nóng)作物正常生長(zhǎng)和土壤生態(tài)環(huán)境”為目標(biāo)的《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》[76],以及以“管控污染地塊對(duì)人體健康的風(fēng)險(xiǎn),保障人居環(huán)境安全”為目標(biāo)的《土壤環(huán)境質(zhì)量建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》[77]。以Cd為例,農(nóng)用地風(fēng)險(xiǎn)篩選值和風(fēng)險(xiǎn)管制值范圍分別為0.3~0.8 mg·kg-1 和1.5~4.0 mg·kg-1,比建設(shè)用地Cd篩選值(第一類用地:20 mg·kg-1,第二類用地:65 mg·kg-1)和管制值(第一類用地:47 mg·kg-1,第二類用地:172 mg·kg-1)更加嚴(yán)格。部分歐美國家按照農(nóng)用地、住宅類用地和工業(yè)(含商業(yè))類用地劃分土地使用類別,敏感受體類別、暴露情景假設(shè)和暴露參數(shù)取值往往不同,因此不同用地方式下土壤環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)值有較大差異。住宅用地標(biāo)準(zhǔn)值一般介于農(nóng)用地標(biāo)準(zhǔn)和工業(yè)用地標(biāo)準(zhǔn)之間,例如,比利時(shí)的住宅用地的Cd標(biāo)準(zhǔn)值為6 mg·kg-1,高于農(nóng)用地標(biāo)準(zhǔn)值(2 mg·kg-1),但遠(yuǎn)低于工業(yè)用地標(biāo)準(zhǔn)值(30 mg·kg-1)[78]。同一土地利用方式,不同國家和地區(qū)的標(biāo)準(zhǔn)值也會(huì)存在較大差異,以工業(yè)用地為例,盡管其標(biāo)準(zhǔn)值相對(duì)較寬松,美國工業(yè)用地Cu 和Zn 的標(biāo)準(zhǔn)分別高達(dá)250 000mg·kg-1和40 000 mg·kg-1[79],而加拿大的工業(yè)用地Cu和Zn的標(biāo)準(zhǔn)僅為91 mg·kg-1和410 mg·kg-1[80]。

3 結(jié)論與展望

本文利用文獻(xiàn)計(jì)量學(xué)軟件CiteSpace,對(duì)1992—2021年間在WoS 和CNKI上收錄的有關(guān)土壤重金屬閾值研究領(lǐng)域的國內(nèi)外文獻(xiàn)開展分析,從一定程度上反映了該領(lǐng)域的相關(guān)研究熱點(diǎn)和趨勢(shì)。(1)近30年國際上相關(guān)研究發(fā)展穩(wěn)步上升,國內(nèi)土壤重金屬閾值研究雖然起步較晚,但勢(shì)頭迅猛。國際上土壤重金屬閾值研究領(lǐng)域的發(fā)展方向和研究熱點(diǎn)主要集中在食品安全閾值、生態(tài)安全閾值、重金屬界面過程和閾值研究對(duì)象。而國內(nèi)該領(lǐng)域研究分別形成了物種累積規(guī)律、閾值推導(dǎo)和環(huán)境容量模型3個(gè)研究方向。(2)目前研究主要集中在Cd、Cu和Pb等陽離子,對(duì)陰離子型重金屬研究較少。不同類型重金屬閾值差異較大,Cd相較于其他重金屬閾值更低,對(duì)生物的毒性影響更大。(3)目前僅有部分國家制定了相關(guān)的土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn),不同土地利用類型的環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)存在差異,通常表現(xiàn)為農(nóng)業(yè)用地lt;住宅用地lt;工業(yè)用地。

為能更好地發(fā)展土壤重金屬閾值研究,進(jìn)而為土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)提供理論支撐和數(shù)據(jù)支持,未來可以加強(qiáng)以下幾個(gè)方面的研究:

(1)在推導(dǎo)土壤重金屬閾值時(shí),應(yīng)當(dāng)充分考慮土壤理化性質(zhì)、重金屬老化時(shí)間、環(huán)境因素、重金屬化合物類型、復(fù)合污染等多種因素,不能局限于重金屬輸入量和輸出量。推導(dǎo)土壤重金屬閾值是一項(xiàng)系統(tǒng)工程,需要多個(gè)學(xué)科領(lǐng)域共同努力。

(2)我國目前的土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)主要以土壤應(yīng)用功能區(qū)分,以重金屬總量為指標(biāo),但這種標(biāo)準(zhǔn)未能充分考慮我國土壤類型復(fù)雜、種植作物多樣、土壤區(qū)域異質(zhì)性以及重金屬的生物有效性差異等特點(diǎn)。因此,未來我國土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的發(fā)展應(yīng)充分考慮農(nóng)業(yè)用地或建設(shè)用地等不同土地利用方式下對(duì)具體保護(hù)對(duì)象的多目標(biāo)限制值,以更好地滿足不同保護(hù)對(duì)象的需求。

(3)需注重地質(zhì)高背景地區(qū)農(nóng)用地土壤重金屬閾值研究。地質(zhì)高背景區(qū)土壤重金屬含量往往超過《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(GB 15618—2018)中的污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值,部分甚至超過了污染風(fēng)險(xiǎn)管制值。因此,在地質(zhì)高背景區(qū)開展農(nóng)用地土壤重金屬閾值研究對(duì)當(dāng)?shù)剞r(nóng)田土壤安全利用、提升農(nóng)作物安全生產(chǎn)管理和決策水平具有重要意義。有部分研究已針對(duì)我國云貴等高背景區(qū)葉菜類、塊莖類等蔬菜的安全生產(chǎn)推導(dǎo)出當(dāng)?shù)赝寥繡d安全閾值,然而從整體上看相關(guān)研究涉及的重金屬和作物種類均較少。

(4)作為一個(gè)復(fù)雜的生態(tài)系統(tǒng),土壤的閾值推導(dǎo)常存在置信度與可靠性較差的問題,且每種推導(dǎo)模型與方法都有其優(yōu)缺點(diǎn)。因此未來需要將不同的閾值推導(dǎo)方法聯(lián)合使用,以提高閾值的可信度。同時(shí),如何定量表述閾值的不確定性也是未來的發(fā)展方向。

(5)生態(tài)毒性數(shù)據(jù)庫對(duì)環(huán)境基準(zhǔn)研究具有非常重要的意義,全面且具有普適性的重金屬閾值是通過大量毒性數(shù)據(jù)推導(dǎo)的。因此重金屬閾值研究應(yīng)提高對(duì)文獻(xiàn)數(shù)據(jù)收集和生態(tài)毒性數(shù)據(jù)庫建立等方面的關(guān)注,將大數(shù)據(jù)和機(jī)器學(xué)習(xí)與重金屬閾值研究相結(jié)合。當(dāng)前我國在進(jìn)行環(huán)境基準(zhǔn)研究的過程中雖然進(jìn)行了一定量的本土生物試驗(yàn),但仍然存在本土生物毒性數(shù)據(jù)缺乏和相關(guān)研究不足的問題。因此,建立能夠支撐我國環(huán)境管理的基礎(chǔ)毒性數(shù)據(jù)庫和平臺(tái),并用以支持符合我國國情的土壤環(huán)境基準(zhǔn)研究,是今后重金屬閾值研究的發(fā)展方向之一。

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(責(zé)任編輯:李丹)

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