摘要 為了解鉛鋅礦采選活動對下游農(nóng)用地土壤生態(tài)環(huán)境的影響，以貴州某鉛鋅礦企業(yè)采礦點、選礦廠、尾礦堆場下游農(nóng)用地為研究對象，采用隨機布點法分別采集研究區(qū)A區(qū)、B區(qū)土壤和農(nóng)產(chǎn)品樣品，并測定8種重金屬含量，采用單因子污染指數(shù)（Pi）和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)（PN）對研究區(qū)農(nóng)用地土壤8種重金屬（Pb、Cd、Ni、As、Hg、Cu、Cr、Zn）進行污染特征分析和風險評價，采用高危商（HQ）和高危指數(shù)（HI）評價水稻玉米中重金屬對成人和兒童的健康風險。結果表明，該區(qū)域農(nóng)用地土壤受到不同程度重金屬污染，Cd重度污染，As和Zn輕度污染；研究區(qū)A區(qū)土壤重金屬綜合污染指數(shù)大于B區(qū)，Cd對綜合污染指數(shù)的貢獻最大；該區(qū)域農(nóng)產(chǎn)品中重金屬主要是Cd含量超標，水稻Cd超標率大于玉米；研究區(qū)水稻和玉米中重金屬總量與土壤中重金屬總量相關性不顯著；攝入該區(qū)域水稻和玉米，單一重金屬Cd和As對人體健康風險大，水稻對人體產(chǎn)生的健康影響可能性大，且對兒童的影響明顯大于成人，玉米不會對人體產(chǎn)生健康影響。

關鍵詞 鉛鋅礦采選；重金屬；農(nóng)產(chǎn)品；污染狀況；健康風險

中圖分類號 X53 文獻標識碼 A 文章編號 0517-6611（2024）17-0046-05

doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2024.17.010

Pollution Status and Health Risk Assessment of Soil and Agricultural Products Around Lead-zinc Mining and Dressing

LU Shao-yin1， XU Guang-jun2， ZENG Cong-jiang1

（1.Guizhou Academy of Environmental Science and Designing，Guiyang， Guizhou 550081;2.Guizhou Ecological Environment Monitoring Center，Guiyang， Guizhou 550081）

Abstract In order to understand the impact of lead-zinc mining and processing activities on the soil ecological environment of downstream agricultural land， taking the downstream agricultural land of a lead-zinc mining enterprise in Guizhou as the research object， and the soil and agricultural products samples in A and B areas of the study area were collected by random distribution method， and the contents of eight heavy metals were determined. The pollution characteristics and risk assessment of eight heavy metals （Pb， Cd， Ni， As， Hg， Cu， Cr， Zn） in the soil of agricultural land in the study area were analyzed by single factor pollution index （Pi） method and Nemero comprehensive pollution index （PN）. High risk quotient （HQ） and high risk index （HI） were used to evaluate the health risks of heavy metals in rice and corn to adults and children.The results showed that the soil of agricultural land in this area was polluted by different degrees of heavy metals， Cd was heavily nQIg+3L0nlQ8SwnzHbicbJQKV29gzn3pjEoYPs9ERGE=polluted， As and Zn were slightly polluted. The comprehensive pollution index of soil heavy metals in area A was greater than that in area B， and Cd contributed the most to the comprehensive pollution index. The heavy metals in agricultural products in this area were mainly Cd content exceeding the standard， and the Cd exceeding rate of rice was greater than that of corn;there was no significant correlation between the total amount of heavy metals in rice and corn and the total amount of heavy metals in soil in the study area. Intake of rice and corn in this area， single heavy metals Cd and As had a great risk to human health. Rice had a great possibility of health impact on the human body， and the impact on children was significantly greater than that on adults. Corn did not have a health impact on the human body.

Key words Lead-zinc mining;Heavy metals;Agricultural products;Pollution status;Health risk

作者簡介 呂少銀（1986—），男，貴州遵義人，工程師，從事土壤重金屬污染防控技術研究。通信作者，工程師，碩士，從事環(huán)境監(jiān)測分析研究。

收稿日期 2024-04-02；修回日期 2024-05-10

我國土壤環(huán)境質(zhì)量總體狀況堪憂，部分地區(qū)污染較為嚴重［1］。礦產(chǎn)資源開發(fā)利用推動經(jīng)濟社會發(fā)展的同時，對周邊地表植被、地下水文造成破壞，而且水體、土壤也受到污染，目前礦產(chǎn)開發(fā)活動是周邊農(nóng)用地土壤受到重金屬污染的主要因素之一［2-3］。采選區(qū)流域下游農(nóng)用地土壤環(huán)境質(zhì)量惡化［4-5］，鉛鋅礦石開采、轉移運輸，洗選活動產(chǎn)生尾礦中滲濾液，以及礦井涌水被認為是流域下游土壤環(huán)境中Cd等重金屬的主要污染源之一［6-7］。何緒文等［8］以湖南省某鉛鋅礦區(qū)土壤進行采樣，測定分析土壤中重金屬含量并進行評價，結果表明土壤污染水平最高的是Zn，污染指數(shù)最高的是Cd。牟力等［9］對貴州省鎮(zhèn)遠縣山區(qū)谷地鉛鋅礦區(qū)土壤進行采樣，測定分析Cd、Cr、Pb、Zn、Cu這5種重金屬含量并進行評價，結果表明污染程度從大到小依次為Cd＞Zn＞Pb＞Cu＞Cr，Cd屬于重度污染，Zn輕度污染。馬宏宏等［10］以某鉛鋅礦區(qū)農(nóng)田土壤和作物為研究對象，運用GIS分析重金屬來源和分布，結果表明土壤As、Cd、Cu、Hg、Pb、Zn受到強烈的鉛鋅礦冶煉等人為擾動。周鴻斌等［11］以云南沘江沿岸農(nóng)田土壤為研究對象，采樣分析沿岸土壤，結果表明沘江沿岸土壤受到重金屬Zn、Cd污染。綜上研究結果表明，對鉛鋅礦采選企業(yè)周邊下游區(qū)域農(nóng)用地土壤和農(nóng)產(chǎn)品重金屬污染狀況及風險評價具有重要意義。

該研究以典型的鉛鋅礦開采、洗選活動較集聚區(qū)下游農(nóng)用地為研究區(qū)域，對土壤、水稻、玉米中Pb、Cd、Ni、As、Hg、Cu、Cr、Zn 8種重金屬含量進行采樣分析，對重金屬污染狀況和農(nóng)產(chǎn)品健康風險進行評價，以期為該區(qū)域農(nóng)用地土壤安全利用、農(nóng)作物種植結構調(diào)整和當?shù)鼐用窠】碉L險管控提供科學依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

研究區(qū)位于貴州省中部偏西北方向某鉛鋅礦區(qū)，該鉛鋅礦區(qū)是黔西北地區(qū)在早寒武系中發(fā)現(xiàn)較大的、典型的鉛鋅礦床［12］。研究區(qū)土地利用現(xiàn)狀分類為耕地，包含水田和旱地，地表水流向為自西北向東南，是典型的山谷型，呈北部、西部、南部海拔高，東南部海拔低地貌。在研究區(qū)上游分布2個鉛鋅礦采礦點，采礦礦井海拔在1 270～1 290 m；1個鉛鋅礦選礦廠，海拔1 450 m；3個選礦棄渣尾礦庫，其中尾礦庫3已閉庫，海拔1 423 m，另2個尾礦庫海拔在1 340～1 422 m；研究區(qū)域農(nóng)用地海拔在1 245～1 262 m。研究區(qū)與上游鉛鋅礦作業(yè)點區(qū)位分布情況如圖1所示，結合實際將研究區(qū)劃分為A區(qū)和B區(qū)。貫穿研究區(qū)的一溪溝是兩側水田和旱地農(nóng)作物種植的主要灌溉用水。

1.2 樣品采集與處理

在研究區(qū)采集常年主要栽種農(nóng)產(chǎn)品，樣品采集時間主要集中在2022—2023年，采樣時針對單個小區(qū)域選擇常年種植農(nóng)產(chǎn)品相對穩(wěn)定的品種進行樣品采集，在每個區(qū)域隨機較均勻分布采集土壤樣品。依據(jù)HJ/T 166—2014和NY/T 398—2000技術規(guī)范，土壤樣品每個點位采用對角線法5點混合采樣，采集表層0～20 cm土壤，混合成約1 kg土壤樣品；農(nóng)產(chǎn)品采集水稻和玉米籽粒，分別混合均勻，約500 g作為一個樣品。

土壤樣品經(jīng)自然風干、磨細過100目尼龍篩裝入自封袋備用；農(nóng)產(chǎn)品樣品經(jīng)烘干、脫殼或洗凈、粉碎后裝袋備用。

1.3 樣品測試

土壤和農(nóng)產(chǎn)品中重金屬Hg、As含量采用微波消解原子熒光法測定，Pb、Cr、Cd含量采用王水提取ICP-MS（微波消解）測定，Cu、Ni、Zn含量采用原子吸收分光光度法測定。

1.4 土壤和農(nóng)產(chǎn)品重金屬污染評價方法

采集的土壤中重金屬污染評價采用《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風險管控標準（試行）》（GB 15618—2018）［13］為依據(jù)，采集的農(nóng)產(chǎn)品中重金屬污染評價采用《食品安全國家標準 食品中污染物限量》（GB 2762—2022）［14］為依據(jù)，應用單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法對污染狀況進行評價。選用貴州省土壤環(huán)境背景值［15］作為參考質(zhì)量標準。

單因子污染指數(shù)計算公式如下：

Pi=CiSi（1）

式中：Pi為單因子污染指數(shù)；Ci為土壤中重金屬的實測含量；Si為土壤中重金屬評價標準值，采用GB 15618—2018中pH≤5.5時農(nóng)用地土壤污染風險篩選值（其他）作為限值。

內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)計算公式如下：

PN=P2i平均+P2i最大2（2）

式中：PN為內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)；Pi平均為單因子污染指數(shù)平均值；Pi最大為單因子污染指數(shù)最大值。

單因子污染指數(shù)（Pi）和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)（PN）污染等級分級標準按照吳遠航等［16］的研究進行分析。

1.5 農(nóng)產(chǎn)品攝入的健康風險評價

攝入農(nóng)產(chǎn)品是人體重金屬最主要的暴露途徑，該研究中的水稻、玉米攝入重金屬健康風險采用文獻提到的方法及評價模型［17-18］來進行評價，對水稻、玉米分別計算平均日攝入量（CDI）。參照相關文獻［17-20］和當?shù)匕傩盏娘嬍沉晳T，確定研究區(qū)成人稻米、玉米攝入量分別為334.4、150.0 g/d；青少年兒童稻米、玉米攝入量分別為150、100 g/d。

1.6 數(shù)據(jù)處理和分析

數(shù)據(jù)處理、分析和作圖采用WPS Office、SPSS 27.0、Origin 22.0和ArcGIS 10.5軟件。

2 結果與分析

2.1 土壤重金屬含量特征與評價

鉛鋅礦采選企業(yè)下游研究區(qū)農(nóng)用地土壤重金屬含量如表1所示。土壤pH的平均值為6.68，呈現(xiàn)偏酸性水平。以重金屬元素的貴州省土壤背景值［15］為評價依據(jù)，由表1可知，研究區(qū)土壤重金屬As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn平均含量超過背景值的點位占比分別為50.0%、62.5%、37.5%、100%、100%、37.5%、75.0%、62.5%，8種元素含量平均值分別為貴州省土壤背景值的3.46、2.72、1.07、2.68、7.27、0.87、3.44、4.47倍，研究區(qū)土壤8種重金屬超過風險篩選值（GB 15618—2018）［13］的點位占比分別為37.5%、87.5%、12.5%、37.5%、12.5%、0、50%、12.5%。研究區(qū)Cd、As含量分別有2個和1個點位超過管制值，僅Ni含量均小于風險篩選值。8種重金屬單因子污染指數(shù)分別為2.31、5.95、0.68、1.71、1.66、0.57、1.73、2.22，除Cr、Ni外其余重金屬均有不同程度污染，污染程度從大到小依次為Cd＞As＞Zn＞Pb＞Cu＞Hg，土壤受到Cd污染嚴重（單因子污染指數(shù)＞3），Cr、Ni對土壤污染影響可忽略（單因子污染指數(shù)＜1）。研究區(qū)重金屬元素Ni、Zn變異程度較大，分別為110.1%、207.2%，屬于強變異；元素As、Cd、Cr、Hg、Pb變異系數(shù)在54.1%～97.1%，屬于中等變異程度；元素Cu變異程度較低。綜上所述，研究區(qū)土壤中重金屬Cd重度污染，As、Zn輕度污染，Pb、Cu、Hg輕微污染，這可能是鉛鋅礦礦石中伴生鎘金屬較高［21-23］，采礦和選礦活動對周邊土壤造成影響。孟忠常等［24］對貴州黔南和水城的鉛鋅礦區(qū)土壤研究結果顯示，土壤中Cd污染最為嚴重。郭朝暉等［4］對桃林鉛鋅礦區(qū)下游新墻河沿岸農(nóng)田土壤重金屬研究結果顯示，土壤中以Cd污染為主，As、Zn等復合金屬污染共存。

2.2 土壤重金屬內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)評價

由表2可知，A區(qū)和B區(qū)單因子污染指數(shù)<1的元素有Cr和Ni，在無污染水平以下；土壤重金屬單因子污染指數(shù)在1～<2的元素有Cu，表現(xiàn)為輕微污染；A區(qū)Cd表現(xiàn)為重度污染，B區(qū)Cd表現(xiàn)為中度污染。A區(qū)重金屬單因子污染指數(shù)從大到小依次為Cd＞Zn＞Pb＞Hg＞Cu＞As＞Cr＞Ni。B區(qū)重金屬單因子污染指數(shù)從大到小依次為Cd=As＞Hg＞Cu＞Pb＞Cr＞Zn=Ni，其中Cr、Ni、Zn在無污染水平以下。A區(qū)、B區(qū)土壤重金屬內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)（PN）分別為5.6、2.7，A區(qū)為重度污染，B區(qū)為中度污染，其中Cd對綜合污染指數(shù)的貢獻最大。

2.3 農(nóng)產(chǎn)品中重金屬含量特征與評價

在研究區(qū)域采集農(nóng)作物水稻和玉米果實，其重金屬含量統(tǒng)計結果如表3所示。由表3可知，研究區(qū)水稻重金屬As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn的平均含量分別為0.089、0.299、0.122、2.57、0.008、0.236、0.041、13.66 mg/kg，玉米重金屬As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn的平均含量分別為0.071、0.112、0.098、2.51、0.002、0.129、0.043、13.73 mg/kg。玉米僅1個點位Cd超過GB 2762—2022限量值，超標2.1倍，超標率為25.0%；水稻有2個點位Cd超過限量值，分別超標1.8、2.0倍，超標率為66.7%。水稻中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni這6種重金屬含量平均值均高于玉米。在水稻、玉米中Zn含量最高，其次為Cu。在土壤中Cr、Cu、Pb平均含量較高，但在農(nóng)產(chǎn)品中含量相對較低。綜上所述，研究區(qū)農(nóng)產(chǎn)品中重金屬Cd含量超標嚴重，其余不超標，Cd超標率表現(xiàn)為水稻＞玉米。張耀等［25］對鄂東南某鉛鋅礦區(qū)農(nóng)用地土壤調(diào)查研究結果顯示，水稻中Cd超標率為9.5%，超標點位無明顯規(guī)律。強瑀等［26］對貴州都勻馬坡鉛鋅礦段菜園河鉛鋅礦區(qū)農(nóng)作物研究結果顯示，籽粒類農(nóng)作物對重金屬的富集能力Cd>Zn>Pb。周艷等［27］對西南某鉛鋅礦玉米重金屬污染狀況研究結果顯示，玉米籽粒中Cd的綜合污染指數(shù)屬于重度污染等級。

2.4 土壤-農(nóng)產(chǎn)品中重金屬含量相關性分析

由表4可知，土壤中Cr含量與水稻中Cd含量呈顯著相關（P＜0.05），土壤中As與水稻中As、Pb、Ni含量呈顯著相關（P＜0.05），土壤與水稻中其余重金屬含量之間相關性不顯著。由表5可知，玉米中Cd與土壤中Cd含量呈顯著相關（P＜0.05），玉米中Cd與土壤中Hg含量呈極顯著相關（P＜0.01），土壤中As與玉米中Pb、Cu含量呈顯著相關（P＜0.05），土壤與玉米中其余重金屬含量之間相關性不顯著。表明研究區(qū)水稻、玉米中重金屬總量與土壤中重金屬總量相關性不顯著，他們之間的正相關性可能與重金屬存在的化學形態(tài)有關。周艷等［27］對西南某鉛鋅礦區(qū)玉米重金屬污染狀況研究結果顯示，玉米籽粒與土壤中重金屬含量相關性不顯著。金曉丹等［28］對廣西某鉛鋅礦區(qū)土壤-水稻重金屬Cd含量的影響研究顯示，水稻籽粒中Cd含量與土壤中Cd含量相關性不顯著。

2.5 攝入農(nóng)產(chǎn)品健康風險評價

為了解研究區(qū)域農(nóng)產(chǎn)品攝入對人體健康的影響，參照暴露評價參數(shù)，分別計算成人和兒童通過水稻、玉米、谷物（水稻和玉米）類產(chǎn)品攝入重金屬的平均日攝取量（CDI）、健康風險指數(shù)（HQ）和高危指數(shù)（HI），結果見表6。由表6可知，水稻中重金屬As、Cd對于成人而言導致的健康風險較高，HQ分別為1.42和1.43，重金屬Cr、Cu、Ni、Pb、Zn的CDI均低于美國國家環(huán)境保護局（EPA）暴露參考劑量（RfD），當?shù)爻扇瞬粫鸾】碉L險；玉米中所有重金屬CDI均低于RfD，不會有健康風險；谷物中重金屬As、Cd導致的健康風險較高，HQ（水稻與玉米HQ值之和）分別為1.47和1.45，其余重金屬不會引起健康風險；成人居民食用農(nóng)產(chǎn)品高危指數(shù)（HI），水稻和谷物均大于1小于10，玉米小于1，說明食用水稻和谷物對人體產(chǎn)生的健康風險可能性較大，單一攝取玉米風險小。對于兒童而言，水稻中重金屬As、Cd、Ni導致的健康風險較高，HQ分別為2.78、2.80、1.10，重金屬Cr、Cu、Pb、Zn的CDI均低于RfD，當?shù)貎和粫鸾】碉L險；玉米中所有重金屬CDI均低于RfD，不會有健康風險；谷物中重金屬As、Cd、Ni導致兒童的健康風險較高，HQ分別為2.94、2.82、1.11，其余5種重金屬不會引起健康風險；兒童居民食用農(nóng)產(chǎn)品高危指數(shù)（HI）谷物和水稻大于1小于10，玉米小于1，說明食用谷物和水稻對人體產(chǎn)生的健康風險可能性較大，單一攝取玉米風險小。

對比分析7種重金屬健康風險指數(shù)（HQ）發(fā)現(xiàn)，谷物的HQ兒童的均大于成人，分別是成人的2.00倍（As）、1.94倍（Cd）、1.90倍（Cr）、1.88倍（Cu）、1.95倍（Ni）、1.88倍（Pb）、1.87倍（Zn）；兒童高危指數(shù)（HI）是成人的1.96倍。綜上所述，食用本地水稻和玉米類食物，重金屬As、Cd、Ni 對兒童有較大健康風險，而成人只有As、Cd，成人和兒童食用水稻健康風險Cd＞As；食用本地水稻對成人和兒童身體的健康風險最高，風險元素主要為Cd和As，分別占成人攝取水稻HI的35.84%和35.59%，分別占兒童攝取水稻HI的35.76%、35.50%。由于食用當?shù)厮緦θ梭w有明顯健康危害風險，故建議研究區(qū)應調(diào)整農(nóng)業(yè)產(chǎn)業(yè)種植結構，周邊老百姓應減少攝入本地水稻或改善飲食結構。

3 結論

（1）研究區(qū)農(nóng)用地土壤受到不同程度重金屬污染，重金屬Cd重度污染，其余重金屬污染程度從大到小依次為As、Zn、Pb、Cu、Hg，Cr和Ni污染可忽略。

（2）綜合污染指數(shù)評價結果表明，重金屬Cd對綜合污染指數(shù)的貢獻最大，研究區(qū)A區(qū)污染指數(shù)大于B區(qū)，A區(qū)為重度污染，B區(qū)為中度污染。

（3）研究區(qū)農(nóng)產(chǎn)品中重金屬Cd含量超標嚴重，其余不超標，水稻Cd超標率大于玉米。

（4）研究區(qū)水稻和玉米中重金屬總量與土壤中重金屬總量相關性不顯著。

（5）攝入該區(qū)域水稻和玉米，單一重金屬Cd和As對人體健康風險大，而Cr、Cu、Ni、Pb、Zn對人體健康風險不明顯；食用該區(qū)水稻，成人和兒童的高危指數(shù)（HI）均大于1，說明對人體產(chǎn)生的健康影響可能性大的是水稻，對兒童的影響明顯大于成人；成人和兒童食用該區(qū)玉米高危指數(shù)小于1，說明食用玉米不會對人體產(chǎn)生健康影響。

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