李文治 李元宏 安祥魯 陳明雨 張新欣 陳輝

摘 要：在平均場近似的理論框架下，采用拓展的橫場伊辛模型理論，探討溫度梯度鐵電材料極化偏移與熱釋電性質(zhì)的內(nèi)在聯(lián)系的微觀物理機制。研究表明極化偏移的極值和材料內(nèi)首發(fā)相變的梯度層的性質(zhì)密切相關(guān)。極化偏移的極值和熱釋電系數(shù)的峰值總是成對出現(xiàn)，改變溫度梯度鐵電材料內(nèi)首發(fā)相變層的性質(zhì)是調(diào)控極化偏移、改善材料熱釋電性能的關(guān)鍵因素。

關(guān)鍵詞：溫度梯度；極化強度；極化偏移；熱釋電性

中圖分類號：TN03;TB383.2

Research on the Intrinsic Correlation Between the Polarization Offset and Pyroelectric Properties of Temperature-Gradient Ferroelectric Materials

LI Wenzhi? LI Yuanhong? AN Xianglu? CHEN Mingyu

ZHANG Xinxin? CHEN Hui*

College of Science， Shenyang University of Chemical Technology， Shenyang， Liaoning Province， 110142 China

Abstract：In the theoretical framework of mean field approximation， the extended theory of the transverse ising model is adopted to explore the microscopic physical mechanism of the intrinsic correlation between the polarization offset and pyroelectric properties of temperature-gradient ferroelectric materials. Research results show that the extreme value of polarization offset is closely related to the properties of the initial phase-transition gradient layer in materials. The extreme value of polarization offset and the peak value of pyroelectric coefficient always appear in pairs， and altering the properties of the initial phase-transition layer in temperature-gradient ferroelectric materials is a key factor in regulating polarization offset and improving the pyroelectric performance of materials.

Key Words： Temperature gradient; Intensity of polarization; Polarization offset; Pyroelectricity

鐵電材料因其優(yōu)良的熱釋電性一直是材料學(xué)界開發(fā)和研究的熱點問題之一[1-2]。其中鐵電材料中溫度梯度感應(yīng)的熱釋電效應(yīng)在熱敏材料和溫度傳感器中有著十分廣泛的應(yīng)用。鐵電材料受到溫度梯度作用時，不同區(qū)域溫度的差異會導(dǎo)致電偶極矩的改變，引起電荷的重新分布，進而導(dǎo)致自發(fā)極化沿著極軸發(fā)生偏移呈現(xiàn)出關(guān)于原點不對稱的狀態(tài)，這一現(xiàn)象稱為極化偏移。鐵電材料的熱釋電性與極化行為有著密切的聯(lián)系，極化反轉(zhuǎn)、偏移等特性的改變都會對熱釋電性能造成顯著的影響。

諸多研究結(jié)果表明：高度響應(yīng)且穩(wěn)定的熱釋電性一直是鐵電材料研究工作的核心目標[3-6]。由于極化偏移與熱釋電性都具有很強的溫度依賴性，以溫度梯度鐵電材料為背景展開研究，從微觀角度揭示二者內(nèi)在聯(lián)系的物理機制，探討提高梯度鐵電材料熱釋電性質(zhì)的理論途徑是一項十分具有現(xiàn)實意義的科研工作。

1理論模型

以二級相變單疇鐵電薄膜為研究對象，建立如圖1所示的二維理論模型。假定薄膜由層贗自旋層構(gòu)成，自發(fā)極化沿軸正方向。

橫場伊辛模型的哈密頓量可寫為：

為了盡量避免邊界條件的影響，取材料中某段區(qū)域作為研究對象，定義沿軸的極化偏移量：

假定材料內(nèi)部的溫度梯度均勻分布，每一贗自旋層的溫度分別為。參數(shù)為材料內(nèi)部第層溫度和第1層溫度之比即：

第層的溫度為，其中。

在每一贗自旋層內(nèi)，用遂穿頻率描述量子起伏效應(yīng)受溫度的影響，

式（5）中為鐵電材料居里-外斯溫度處的遂穿頻率，為描述量子起伏強弱的特征參數(shù)，在計算中固定為。

引入贗自旋分布函數(shù)來描述材料內(nèi)部由于溫度梯度導(dǎo)致的鐵電畸變。

式（6）中為描述畸變程度的參數(shù)，分別取為，， ，其中為描述隨溫度變化的統(tǒng)計分布分別展開至二次項、四次項和六次項的參數(shù)。

熱釋電系數(shù)的計算可用下式：

2數(shù)值計算與結(jié)果討論

溫度梯度在材料內(nèi)部的搭建中，通常固定材料一端的溫度，改變另一端的溫度以形成梯度。在計算中固定，同時使整個計算過程重整化，取和。

圖2 溫度梯度鐵電薄膜中極化強度和極化偏移隨溫差的變化曲線

圖2中上半部分為各贗自旋層的極化強度隨溫差變化的關(guān)系曲線。從圖中可以看出，由于溫度的梯度分布，隨著溫度逐漸升高，贗自旋層內(nèi)的極化強度依次發(fā)生相變。在圖中的下半部分，選取了三個不同的代表區(qū)域進行極化偏移隨溫度的變化研究。從圖中可以看到，在三部分區(qū)域中，極化偏移的極值分別發(fā)生在的相變點處， 的相變點處和的相變點處。由于邊界效應(yīng)的影響，區(qū)域處的極值并沒有和其他極值形成線性的變化規(guī)律。從以上結(jié)果可以分析出，極化偏移極值的出現(xiàn)同邊界處首發(fā)相變的贗自旋層有著密切的關(guān)聯(lián)。

圖3計算了熱釋電系數(shù)和極化偏移同時隨溫差變化的關(guān)系曲線。圖中的上半部分計算的是整個薄膜的平均熱釋電系數(shù)隨溫差的變化，下半部分依然選取了三個不同的區(qū)域（同圖2）計算極化偏移。由于熱釋電系數(shù)的峰值是由整個體系中所有贗自旋層內(nèi)極化變化的平均效果決定的，從以往的研究中得知，材料中首發(fā)相變的贗自旋層是獲得熱釋電峰的最敏感因素，這與下半部分圖中區(qū)域I的極化偏移的峰值對應(yīng)。由此可以得到結(jié)論，熱釋電系數(shù)的峰值與極化偏移的峰值總是成對出現(xiàn)，二者都與材料中首發(fā)相變的贗自旋層密切關(guān)聯(lián)。

3總結(jié)

在平均場近似的理論框架下，采用拓展的橫場伊辛模型，從微觀角度討論了溫度梯度鐵電材料的極化偏移與熱釋電性質(zhì)的內(nèi)在關(guān)聯(lián)的物理機制。研究表明極化偏移的極值同熱釋電系數(shù)的峰值總是成對出現(xiàn)，它們都與材料內(nèi)首發(fā)相變的梯度層的性質(zhì)密切相關(guān)。本文的研究為實際在工作中提高熱釋電器件的工作效率給出了明確的理論參考建議，改變材料中首發(fā)相變的梯度層的性質(zhì)是調(diào)控梯度鐵電材料的極化偏移、改善材料熱釋電響應(yīng)的重要因素。

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