邊星元,趙東方,崔俊寧

(哈爾濱工業(yè)大學(xué)超精密光電儀器工程研究所,超精密儀器技術(shù)及智能化工業(yè)和信息化部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(哈爾濱工業(yè)大學(xué)),哈爾濱 150080)

0 引言

慣性陀螺和航空、航天發(fā)動(dòng)機(jī)等高端/尖端儀器裝備中,關(guān)鍵零部件大量采用深孔、溝槽等內(nèi)腔體結(jié)構(gòu)。此類結(jié)構(gòu)常與儀器裝備的精度等核心性能直接相關(guān),因此在加工制造過程中需進(jìn)行嚴(yán)格的質(zhì)量控制,以保證儀器裝備高精度等高性能的實(shí)現(xiàn)。為滿足此類結(jié)構(gòu)的高精度、無損傷和高效率測量需求,兼顧高分辨力、無損傷、高頻響、三維各向同性和點(diǎn)瞄準(zhǔn)特性的非接觸傳感方法亟待突破,而其關(guān)鍵在于新傳感原理。迅速發(fā)展的量子技術(shù),為探索新原理的三維非接觸式納米傳感方法提供了新途徑;始于掃描隧道探針針尖鈍化現(xiàn)象的相關(guān)試驗(yàn)性研究,則為本研究指引了新方向。然而,相較于現(xiàn)有基于針尖結(jié)構(gòu)的一維電子隧穿傳感方法,將“原子級(jí)”尖銳針尖擴(kuò)展為百微米至毫米直徑球形敏感單元,產(chǎn)生傳感電流的電子輸運(yùn)機(jī)理和模型有待深入研究。因此,展開傳感方法研究的基礎(chǔ)和前提,是對球形敏感單元瞄準(zhǔn)被測面形成的金屬/空氣/金屬微觀界面中電子輸運(yùn)的主要機(jī)理進(jìn)行研究。

從絕緣介質(zhì)薄層電子輸運(yùn)機(jī)理和絕緣介質(zhì)性質(zhì)改變而產(chǎn)生電子輸運(yùn)兩個(gè)角度,對包括電子隧穿在內(nèi)的各種電子輸運(yùn)機(jī)理進(jìn)行形成條件和電流密度特性的分析,闡明微觀界面中電子輸運(yùn)的主要機(jī)理。

1 微球微瞄準(zhǔn)構(gòu)成的微觀界面與傳感結(jié)構(gòu)

為滿足特種形狀和復(fù)雜結(jié)構(gòu)高精度測量的迫切需求,研究非接觸式傳感方法,通過檢測電流獲取間隙信息,其基本原理示意如圖1 所示。在進(jìn)行非接觸式傳感時(shí),金屬球形敏感單元微瞄準(zhǔn)金屬被測面,二者間的微小縫隙由空氣薄層填充。在構(gòu)成的金屬/空氣/金屬微觀界面加載偏置電壓形成偏置電場,該界面中產(chǎn)生電子輸運(yùn)并形成傳感電流。實(shí)際測試中在百納米左右的間隙下探測到納安量級(jí)的傳感電流。而由于該電流產(chǎn)生條件與傳統(tǒng)基于一維電子隧穿原理和尖銳針尖結(jié)構(gòu)的掃描隧道探針傳感差別較大,此時(shí)傳感電流產(chǎn)生的電子輸運(yùn)主要機(jī)理是否仍為電子隧穿難以直接確定,傳感電流與瞄準(zhǔn)間隙的關(guān)系尚未得到明確的理論表征。為解決該問題,首先探究微觀界面中的電子輸運(yùn)機(jī)理。

圖1 球形敏感單元微瞄準(zhǔn)被測面形成的金屬/空氣/金屬微觀界面示意圖Fig.1 Schematic diagram of the metal/air/metal micro-interface formed by a sphere micro-probing a measured surface

2 微球瞄準(zhǔn)微觀界面中的電子輸運(yùn)機(jī)理研究

2.1 導(dǎo)體/絕緣體/導(dǎo)體微觀界面中的電子輸運(yùn)機(jī)理

盡管空氣在常規(guī)條件下是絕緣體,但在導(dǎo)體/絕緣體/導(dǎo)體微觀界面加載偏置電壓的情況下,包括電子隧穿在內(nèi)的多種物理機(jī)理可致使界面的絕緣層中出現(xiàn)電子輸運(yùn)現(xiàn)象從而產(chǎn)生可探測的微弱電流。而且在實(shí)際情況中,多種現(xiàn)象可能同時(shí)發(fā)生并各自貢獻(xiàn)總電流的一部分。為探究其主導(dǎo)機(jī)理,從絕緣介質(zhì)薄層自身的電子輸運(yùn)機(jī)理和絕緣介質(zhì)發(fā)生改變而產(chǎn)生電子輸運(yùn)兩個(gè)角度展開研究。

首先,穩(wěn)定絕緣介質(zhì)薄層中電子輸運(yùn)產(chǎn)生的物理機(jī)理分為電極限制導(dǎo)電(Electrode-limited Conduction)和體限制導(dǎo)電(Bulk-limited Conduction)兩大類。電極限制導(dǎo)電是指導(dǎo)電機(jī)理取決于電極和絕緣介質(zhì)界面的電學(xué)特性,形成電流的載流子來源于電極本身,該類機(jī)理包括電子隧穿效應(yīng)和肖特基發(fā)射效應(yīng)(Schottky Emission)。根據(jù)發(fā)生條件的不同,電子隧穿又可分為直接隧穿效應(yīng)與福勒-諾德海姆隧穿(Fowler-Nordheim,FN)效應(yīng)[1]。直接隧穿效應(yīng)、福勒-諾德海姆隧穿效應(yīng)和肖特基發(fā)射效應(yīng)的能級(jí)示意如圖2 所示。針對金屬球形敏感單元以亞微米間隙微瞄準(zhǔn)金屬被測面,在外加偏置電場的條件下產(chǎn)生電子輸運(yùn)現(xiàn)象,首先分析前兩種電極限制導(dǎo)電機(jī)理。

圖2 三種主要電子輸運(yùn)效應(yīng)的能級(jí)示意圖Fig.2 Energy level schematic diagram of the three main electronic transport effects

2.2 直接隧穿效應(yīng)與電流密度模型

分析直接隧穿效應(yīng)是否為金屬/空氣/金屬微觀界面中產(chǎn)生電流的電子輸運(yùn)主要機(jī)理,需計(jì)算獲取該效應(yīng)的電流特性并與實(shí)際情況進(jìn)行比較。當(dāng)前針對電子直接隧穿的電流建模方法研究集中于STM 和半導(dǎo)體器件領(lǐng)域,前者的針尖模型可采用一維隧穿模型近似分析,且因其參與傳感的原子規(guī)模較小,理論上針尖末端的原子貢獻(xiàn)了絕大部分的電流[2],如采用轉(zhuǎn)移哈密頓法、非平衡格林函數(shù)法等對其進(jìn)行三維建模的計(jì)算量也在合理范圍內(nèi);后者結(jié)構(gòu)相對簡單,容易獲取有效隧穿面積,一般采用一維電流密度即可滿足分析需要。然而,針對百微米甚至更大直徑的球形敏感單元瞄準(zhǔn)被測面的模型,目前尚無適宜的隧穿電流計(jì)算方法。因此,為分析直接隧穿特性并判斷其是否為微觀界面中電子輸運(yùn)產(chǎn)生的主要機(jī)理,采用電流密度模型對其特性進(jìn)行分析。

金屬/空氣/金屬微觀界面的直接隧穿電流密度簡化計(jì)算的能級(jí)示意如圖3 所示,利用J.Simmons[3]提出如式(1)所示的電流密度公式可計(jì)算直接隧穿凈電流密度。分析時(shí)采用零溫度假設(shè),將電極間電子傳輸限制為隧穿效應(yīng)。由于電子隧穿效應(yīng)對溫度不敏感,零溫度假設(shè)下計(jì)算得到的電流密度可表征常溫下的規(guī)律。

圖3 直接隧穿電流密度的簡化計(jì)算能級(jí)示意圖Fig.3 Schematic diagram of energy levels for direct tunneling current density calculation

式中:J——隧穿電流密度,A/m2;m——電子質(zhì)量,m=9.109 38 × 10-31kg;φ0——平均勢壘高度,eV;s——絕緣薄層的厚度,m;e——電子電荷量,e=-1.602 18×10-19C;h——普朗克常量,h=6.626 07×10-34J·s;U——絕緣層兩側(cè)電勢差即偏置電壓,V;φ(x)——?jiǎng)輭靖叨入S位置x變化的函數(shù),eV。

確定偏置電壓U與勢壘高度φ0即可得到直接隧穿電流密度隨間隙的變化規(guī)律?？紤]到傳感方法的實(shí)際應(yīng)用情況,令偏置電壓范圍為0.01～10 V。金屬/絕緣體界面的勢壘高度為金屬的功函數(shù)與絕緣層電子親和勢之差[4,5],真空中該值即等于金屬的功函數(shù)。常見金屬的功函數(shù)均在4.5 eV 左右[6],故分析時(shí)選擇將4.5 eV 作為勢壘高度的上限;此外,由于空氣中存在氣體分子,且金屬表面可能存在氧化物薄層和其他雜質(zhì),勢壘高度受到影響。有研究表明金屬/空氣界面的勢壘高度可低至0.5 eV[7,8],因此分析時(shí)勢壘高度范圍取0.5～4.5 eV。在該條件下對直接隧穿產(chǎn)生的電流密度與間隙的關(guān)系進(jìn)行分析。

通過分析直接隧穿電流密度與等效隧穿面積,預(yù)估直接隧穿機(jī)理效應(yīng)電流的量值和規(guī)律。實(shí)際傳感過程中0.1 nA 的電流信號(hào)已極其微弱,該量級(jí)的電流信號(hào)極易受到干擾,已接近常規(guī)可精確探測的下限。而如需通過直接隧穿產(chǎn)生0.1 nA 量級(jí)的電流,則在1 A/m2的電流密度下等效隧穿面積需達(dá)到1 ×10-10m2,該區(qū)域等價(jià)于直徑為11.3 μm 的圓。對于直徑為?100 μm 至毫米量級(jí)的球形敏感單元,基于隧穿電流對間隙極為敏感的特性,可以判斷該有效隧穿區(qū)域面積應(yīng)為一較激進(jìn)的估計(jì)。因此,當(dāng)間隙變化對應(yīng)的電流密度降低至1 A/m2時(shí),可認(rèn)為對應(yīng)的直接隧穿電流已減小至幾乎不可探測的量級(jí)。

1 V 偏置電壓下,不同勢壘高度的直接隧穿電流密度與間隙的關(guān)系如圖4 所示。當(dāng)勢壘高度大于1 eV 時(shí),10 nm 間隙對應(yīng)的隧穿電流密度已降低至1×10-20A/m2量級(jí);而即便勢壘高度降低至0.5 eV,直接隧穿電流密度迅速減小至幾乎不可探測量級(jí)的趨勢并未改變。因此,1 V 偏置電壓下直接隧穿效應(yīng)產(chǎn)生電子輸運(yùn)的情況與實(shí)際不相符。

圖4 1 V 偏置電壓下不同勢壘高度對應(yīng)的直接隧穿電流密度與間隙的關(guān)系曲線圖Fig.4 Relationship between direct tunneling current density and gap for different potential barriers at bias voltage of 1 V (linear-log scale)

為分析直接隧穿效應(yīng)的極限情況,將勢壘高度設(shè)為0.5 eV,此時(shí)不同偏置電壓下的計(jì)算結(jié)果如圖5 所示,可知當(dāng)間隙大于50 nm 時(shí)直接隧穿電流密度已減小至幾乎不可探測量級(jí)的規(guī)律并未改變。雖然偏置電壓高于5 V 時(shí)可在大間隙下產(chǎn)生可探測的隧穿電流,但該條件下發(fā)生的隧穿現(xiàn)象應(yīng)為福勒-諾德海姆隧穿。隧穿電流密度與間隙曲線出現(xiàn)了不單調(diào)甚至負(fù)值(圖5 中未畫出)的情況,其原因是當(dāng)偏置電壓較高且間隙較小時(shí),直接隧穿公式不適于表征該情況,因而采用式(1)計(jì)算電流密度出現(xiàn)錯(cuò)誤。綜上可以確定,當(dāng)間隙增加到10 nm 甚至更大時(shí),直接隧穿電子輸運(yùn)機(jī)理產(chǎn)生的電流與實(shí)際情況不吻合。

圖5 0.5 eV 勢壘高度下偏置電壓取不同值時(shí)直接隧穿電流密度與間隙的關(guān)系曲線圖Fig.5 Relationship between direct tunneling current density and gap for different values of bias voltage at potential barrier height of 0.5 eV (linear-log scale)

2.3 福勒-諾德海姆隧穿效應(yīng)與電流密度模型

如圖2 所示,當(dāng)偏置電壓U滿足eU＞φ時(shí)發(fā)生福勒-諾德海姆隧穿效應(yīng)。1928 年,Fowler R 和Nordheim L[1]提出了著名的福勒-諾德海姆隧穿公式來表征該物理過程,經(jīng)修正的福勒-諾德海姆隧穿公式[9]如式(2)所示

式中:JFN——福勒-諾德海姆隧穿電流密度,A/m2;aFN——第一福勒-諾德海姆常數(shù),aFN=e3/16π2h≈1.541 4×10-6,AeV-1;E——電場強(qiáng)度,V/m;φ——?jiǎng)輭靖叨?eV;bFN——第二福勒-諾德海姆常數(shù),bFN=4(2m)1/2/3eh≈6.830 89×109,e-3/2V-1/2m-1。

其中,

式中:a——絕緣層厚度,m。

與直接隧穿效應(yīng)相同,同樣采用電流密度對福勒-諾德海姆隧穿效應(yīng)進(jìn)行分析判斷。由于福勒-諾德海姆隧穿效應(yīng)對溫度不敏感,式(2)可近似表征室溫下的福勒-諾德海姆隧穿電流密度[9]。且由于偏置電壓較大,金屬/空氣/金屬微觀界面的福勒-諾德海姆隧穿電流計(jì)算可用單向電流近似凈電流。根據(jù)式(2)計(jì)算福勒-諾德海姆隧穿電流密度隨間隙的變化規(guī)律,計(jì)算時(shí)采取與直接隧穿分析時(shí)相似的條件。5 V 偏置電壓下不同勢壘高度對應(yīng)的電流密度與間隙的關(guān)系如圖6 所示,在勢壘高度不小于1 eV 的情況下,20 nm 間隙對應(yīng)的隧穿電流密度均已降低至1 A/m2量級(jí)。因此,間隙繼續(xù)增大時(shí),電流將迅速降低至幾乎不可測的量級(jí)。

圖6 5 V 偏置電壓下不同勢壘高度的福勒-諾德海姆隧穿電流密度與間隙的關(guān)系曲線圖Fig.6 Relationship between FN tunneling current density and gap for different potential barriers at bias voltage of 5 V (linear-log scale)

勢壘高度為0.5 eV 時(shí),不同偏置電壓下的計(jì)算結(jié)果如圖7 所示?？芍?dāng)偏置電壓高至10 V 時(shí),基于福勒-諾德海姆隧穿的電子輸運(yùn)機(jī)理有望在間隙增大至100 nm 時(shí)仍產(chǎn)生不低于0.1 nA 量級(jí)的隧穿電流。綜上,當(dāng)間隙增加到100 nm,在勢壘高度接近0.5 eV,且偏置電壓接近或達(dá)到10 V 的條件下,福勒-諾德海姆隧穿效應(yīng)有可能是傳感過程中電子輸運(yùn)產(chǎn)生的主要機(jī)理。

圖7 0.5 eV 勢壘高度下不同偏置電壓的福勒-諾德海姆隧穿電流密度與間隙的關(guān)系曲線圖Fig.7 Relationship between FN tunneling current density and gap for different values of bias voltage at potential barrier height of 0.5 eV

2.4 肖特基發(fā)射效應(yīng)與電流密度模型

肖特基發(fā)射效應(yīng)又稱電場增強(qiáng)熱電子發(fā)射效應(yīng)(Field-enhanced Thermionic Emission)。如圖2 所示,它與電子隧穿效應(yīng)最大的區(qū)別是金屬中的電子具備足夠的能量可以直接跨越界面的勢壘并到達(dá)另一側(cè)電極。該效應(yīng)發(fā)生的一個(gè)關(guān)鍵是偏置電場,其存在有效降低了勢壘高度從而增大了發(fā)射電流。常溫下金屬/空氣界面發(fā)生肖特基發(fā)射效應(yīng)的可能性已被證實(shí)[10],并且有學(xué)者認(rèn)為肖特基發(fā)射效應(yīng)也是STM 在空氣中產(chǎn)生傳感電流的電子輸運(yùn)機(jī)理之一[11]。因此有必要對肖特基發(fā)射效應(yīng)產(chǎn)生的電流進(jìn)行分析,以確認(rèn)非接觸式傳感過程中電子輸運(yùn)的主要機(jī)理是否為肖特基發(fā)射效應(yīng)。

金屬/真空界面產(chǎn)生的肖特基發(fā)射電流密度如式(4)所示的理查森-杜什曼方程(Richardson-Dushman Equation)給出[12]

式中:A——理查森常數(shù)(Richardson constant),A=4πmek2/h3,其值為1.201 7 ×106,A·m-2·K-2;k——波爾茲曼常數(shù),eV·K-1;T——絕對溫度,K。

金屬微球/空氣/金屬被測面結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生的總電流為兩個(gè)方向電流的疊加,在式(4)的基礎(chǔ)上可得到金屬/絕緣體/金屬結(jié)構(gòu)的凈電流[12]如式(5)所示

式中:K——相對介電常數(shù);s——絕緣層厚度,m;φ0——?jiǎng)輭靖叨?eV。

當(dāng)s?7/(UK)且eU＞2kT時(shí),式(5)可以簡化為[12]式(6)

據(jù)此計(jì)算不同偏置電壓和不同勢壘高度條件下肖特基發(fā)射電流密度與間隙的關(guān)系。計(jì)算時(shí)溫度T設(shè)置為室溫20 ℃即293.15 K,則此時(shí)偏置電壓U應(yīng)不小于0.05 V。而當(dāng)偏置電壓較小時(shí),大間隙情況下電流密度的計(jì)算結(jié)果更準(zhǔn)確。勢壘高度取值范圍與上文分析電子隧穿電流密度時(shí)相同。偏置電壓為1 V 時(shí)的計(jì)算結(jié)果如圖8 所示,除勢壘高度為0.5 eV 的情況,10 nm 間隙對應(yīng)的肖特基發(fā)射電流密度均已降低到1 A/m2量級(jí)。而當(dāng)偏置電壓為10 V 時(shí),根據(jù)如圖9 所示的計(jì)算結(jié)果,1 eV 勢壘高度下,肖特基發(fā)射電子輸運(yùn)有望在間隙為100 nm時(shí)產(chǎn)生可探測的電流。而由圖10 可知,當(dāng)勢壘高度降低至0.5 eV,且偏置電壓大于0.1 V時(shí),在百納米間隙下仍可產(chǎn)生探測的電流。因此從傳感電流幅值的角度分析,肖特基發(fā)射效應(yīng)有可能是傳感過程電子輸運(yùn)產(chǎn)生的機(jī)理。

圖8 1 V 偏置電壓下不同勢壘高度肖特基發(fā)射電流密度與間隙關(guān)系圖Fig.8 Relationship between Schottky emission current density and gap for different potential barriers at bias voltage of 1 V

圖9 10 V 偏置電壓下不同勢壘高度肖特基發(fā)射電流密度與間隙關(guān)系圖Fig.9 Relationship between Schottky emission current density and gap for different potential barriers at bias voltage of 10 V

圖10 0.5 eV 勢壘高度下偏置電壓取不同值肖特基發(fā)射電流密度與間隙關(guān)系圖Fig.10 Relationship between Schottky emission current density and gap for different bias voltages at potential barrier of 0.5 eV

然而,從傳感電流隨間隙增大而減小的趨勢角度分析,肖特基發(fā)射電流密度隨間隙的增大而減小,在間隙大于50 nm 的情況下,電流衰減速率顯著放緩。但實(shí)際測試中,當(dāng)間隙調(diào)整至傳感電流處于百納安范圍內(nèi)時(shí),隨間隙增大傳感電流衰減的速度保持一致或進(jìn)一步加快,與肖特基發(fā)射規(guī)律相悖。因此,盡管在勢壘高度較低的條件下電流幅值也可符合實(shí)際情況,從電流變化趨勢角度分析肖特基發(fā)射電子輸運(yùn)產(chǎn)生電流與實(shí)際情況不吻合。

2.5 其他機(jī)理分析

基于歐姆定律分析可得知,空氣薄層中因歐姆導(dǎo)電機(jī)理而產(chǎn)生的電流可忽略。此外,當(dāng)金屬/空氣/金屬微觀界面性質(zhì)發(fā)生改變,即空氣構(gòu)成的絕緣介質(zhì)薄層被突破時(shí),電子輸運(yùn)現(xiàn)象也會(huì)發(fā)生。界面中空氣薄層發(fā)生性質(zhì)改變有介電擊穿效應(yīng)和被局部突破而產(chǎn)生機(jī)械與電接觸兩種情況,分別分析其電子輸運(yùn)規(guī)律及對傳感電流的影響,可知其在電子輸運(yùn)過程中所起作用均非常微弱。

綜上,從傳感電流的幅值角度分析,絕緣介質(zhì)薄層電子輸運(yùn)機(jī)理中僅福勒-諾德海姆隧穿和肖特基發(fā)射有可能是金屬/空氣/金屬微觀界面中電流產(chǎn)生的電子輸運(yùn)主要機(jī)理,而這兩種機(jī)理在100 nm的間隙下仍能產(chǎn)生可探測電流的前提條件均為較小(＜1 eV)的勢壘高度。而結(jié)合傳感電流隨間隙增大而迅速減小的趨勢判斷,福勒-諾德海姆隧穿應(yīng)為傳感過程中電子輸運(yùn)產(chǎn)生的主要機(jī)理。

3 結(jié)束語

針對金屬球形敏感單元瞄準(zhǔn)金屬被測面形成的金屬/空氣/金屬微觀界面,分析并闡明了該界面中電子輸運(yùn)產(chǎn)生的主要機(jī)理。由加載偏置電壓時(shí)金屬/空氣/金屬微觀界面電子輸運(yùn)產(chǎn)生的機(jī)理分析可知,直接隧穿效應(yīng)在間隙大于10 nm 的常規(guī)條件下產(chǎn)生的電流遠(yuǎn)小于nA 量級(jí);福勒-諾德海姆隧穿效應(yīng)與肖特基發(fā)射效應(yīng)在勢壘高度低于1 eV的情況下,均有可能在100 nm 間隙下產(chǎn)生nA 量級(jí)的電流,但后者電流密度隨間隙增大而減小的變化速率與實(shí)際情況不符。而經(jīng)理論分析與計(jì)算,其他機(jī)理在電子輸運(yùn)過程中所起作用非常微弱。由此,球形敏感單元微瞄準(zhǔn)形成的金屬/空氣/金屬微觀界面中,產(chǎn)生傳感電流的電子輸運(yùn)主要機(jī)理為福勒-諾德海姆隧穿效應(yīng)得到揭示,該結(jié)論為探索新原理的三維非接觸式納米傳感方法奠定了基礎(chǔ)。