王 冉，武 毅，白 龍，張益銘，王寧飛

（1.北京理工大學(xué)宇航學(xué)院， 北京 100081； 2.西安長峰機電研究所， 陜西 西安 710065）

0 引 言

隨著現(xiàn)代化武器需求的提高，對導(dǎo)彈性能的要求也日趨提升。固體發(fā)動機作為導(dǎo)彈的重要部件，相對脆弱的推進(jìn)劑裝藥結(jié)構(gòu)完整性隨之面臨嚴(yán)峻挑戰(zhàn)［1-2］。

端羥基聚丁二烯（HTPB）推進(jìn)劑作為固體發(fā)動機中常見的一種復(fù)合推進(jìn)劑，具有典型的粘彈性材料屬性，其力學(xué)性能依賴于時間、溫度和加載歷史等多種因素。能否明晰其在極端惡劣復(fù)雜環(huán)境下的粘彈性力學(xué)性能，已經(jīng)成為推進(jìn)劑應(yīng)用的重要考慮因素。推進(jìn)劑的力學(xué)性能受加載速率影響較大，低（小于1 s-1）應(yīng)變率的推進(jìn)劑力學(xué)試驗技術(shù)已相對成熟［3］，研究較多，而中（1～102s-1）、高（102s-1以上）應(yīng)變率的力學(xué)性能由于測試技術(shù)不成熟，數(shù)據(jù)較為缺乏。2016 年Wang等［4］用高速液壓拉伸試驗機獲得了丁羥三組元HTPB推進(jìn)劑0.4～42.86 s-1應(yīng)變率下的拉伸應(yīng)力應(yīng)變數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)三組元HTPB 推進(jìn)劑在較高應(yīng)變率下的拉伸行為與準(zhǔn)靜態(tài)測試條件下的拉伸行為存在較大差異。2016 年Yang 等［5-6］研 究 了 復(fù) 合 改 性 雙 基 推 進(jìn) 劑（CMDB）和HTPB 推進(jìn)劑在不同應(yīng)變率下的壓縮力學(xué)行為，分別構(gòu)建了率相關(guān)的本構(gòu)模型，發(fā)現(xiàn)屈服應(yīng)力隨著應(yīng)變率的對數(shù)呈雙線性增長。2017 年楊龍等［7］采用萬能試驗機和液壓試驗機開展了HTPB 推進(jìn)劑在1.2×10-4～80 s-1應(yīng)變率下的拉伸試驗，并構(gòu)建了可以預(yù)測30%應(yīng)變內(nèi)的拉伸力學(xué)行為的率相關(guān)本構(gòu)模型。此外，推進(jìn)劑的力學(xué)性能還受溫度影響較大［8］。李輝等［9］通過開展不同溫度下HTPB 推進(jìn)劑應(yīng)力松弛實驗得到了-40 ℃條件下準(zhǔn)靜態(tài)拉伸下的失效判據(jù)。強洪夫 等［10］通 過 不 同 加 載 溫 度（-50，-40，-30，-20，25 ℃）以及不同應(yīng)變率下的單軸和準(zhǔn)雙軸拉伸力學(xué)性能實驗，確定了單軸和準(zhǔn)雙軸拉伸下推進(jìn)劑的失效判據(jù)，結(jié)果表明動態(tài)準(zhǔn)雙軸拉伸加載下，推進(jìn)劑的最大伸長率較單軸加載時明顯降低。上述研究均表明HTPB推進(jìn)劑力學(xué)性能具有典型的率溫相關(guān)性。

相關(guān)文獻(xiàn)的研究多集中于丁羥三組元推進(jìn)劑高氯酸銨（AP）/Al/HTPB 在某些特定溫度工況或某段應(yīng)變率區(qū)間的力學(xué)行為，隨著性能要求不斷提高，丁羥四組元推進(jìn)劑AP/黑索今（RDX）或奧克托今（HMX）/Al/HTPB 因其高能、低特征信號等特點廣泛應(yīng)用于多種戰(zhàn)術(shù)導(dǎo)彈和火箭的推進(jìn)系統(tǒng)，成為目前常用的高能復(fù)合推進(jìn)劑之一［11］。與此同時，在火箭增程等技術(shù)廣泛應(yīng)用和戰(zhàn)場環(huán)境日益復(fù)雜化的背景下，固體火箭發(fā)動機需可承受軸向大過載，并且滿足極端高低溫度環(huán)境下的使用需求。然而，目前丁羥四組元HTPB 推進(jìn)劑在極端高低溫、寬應(yīng)變率載荷下的力學(xué)性能研究尚不充分。因此，研究寬溫域?qū)拺?yīng)變率條件下固體推進(jìn)劑的壓縮力學(xué)性能并構(gòu)建相應(yīng)的本構(gòu)關(guān)系十分必要。

本研究以丁羥四組元HTPB 推進(jìn)劑為研究對象，基于萬能材料試驗機、高速液壓伺服試驗機、分離式霍普金森壓桿，結(jié)合可程式恒溫恒濕試驗機等溫控手段，開展了寬溫域?qū)拺?yīng)變率下的推進(jìn)劑壓縮力學(xué)性能試驗，獲取了-40，-25，-10，20，50 ℃溫度下10-4～103s-1應(yīng)變率作用的HTPB 推進(jìn)劑應(yīng)力應(yīng)變曲線，以分析溫度和應(yīng)變率對HTPB 推進(jìn)劑力學(xué)性能的影響規(guī)律，并構(gòu)建單軸壓縮率溫非線性本構(gòu)關(guān)系。

1 實驗部分

1.1 實驗材料與樣品制備

研究選用的HTPB 推進(jìn)劑配方如表1 所示。原料均來自西安北方惠安化學(xué)工業(yè)有限公司，其中AP 顆粒粒徑分布區(qū)間為200～400 μm；RDX 顆粒平均直徑為90 μm；Al 顆粒平均直徑為30 μm。

表1 HTPB 推進(jìn)劑配方Table 1 Formulation of HTPB propellant

為開展低、中應(yīng)變率壓縮實驗，參照GJB770B-2005 火藥試驗方法，將推進(jìn)劑試樣設(shè)計為Φ16 mm×20 mm 的圓柱型（圖1a）；對于高應(yīng)變率壓縮實驗，推進(jìn)劑試樣設(shè)計為長徑比為1∶2、Φ10 mm×5 mm 的圓柱型（圖1b），以減少應(yīng)變信號的衰減。試樣嚴(yán)格按照工藝流程，通過圓柱型模具澆注制備。推進(jìn)劑中的Al、AP、RDX 等各種固體顆粒均勻地分散在HTPB 黏結(jié)劑基體中，沒有明顯的孔隙和裂紋區(qū)域。試驗樣品經(jīng)同一批次加工，試驗前儲存在干燥罐中以消除濕度變化對材料壓縮性能的影響。

圖1 推進(jìn)劑試樣Fig.1 Images of propellant samples

1.2 實驗裝置及方案

圖2 為實驗裝置示意圖，其中低應(yīng)變率壓縮實驗采用萬能材料試驗機（Reger RGM-2003）開展，通過機械傳動結(jié)構(gòu)使壓頭勻速運動，從而實現(xiàn)恒定應(yīng)變率的試驗條件，材料試驗機配有原位溫度控制系統(tǒng)，以實現(xiàn)試件的預(yù)備保溫與試驗過程的溫度控制；中應(yīng)變率壓縮實驗采用高速液壓伺服試驗機（Instron VHS 160/100-20）開展，配套可程式恒溫恒濕試驗機實現(xiàn)試件的預(yù)備保溫；高應(yīng)變率壓縮實驗采用分離式霍普金森壓桿（SHPB）裝置開展，并在試件夾持位置加裝半開放保溫箱，分別使用電熱絲、液氮實現(xiàn)高、低溫條件控制。

圖2 實驗裝置圖Fig.2 Images of experimental devices

SHPB 裝置尺寸及參數(shù)見表2，由于HTPB 推進(jìn)劑的低阻抗特性，為了獲得更高品質(zhì)的透射信號，本研究采用高強度鋁合金空心透射桿以增加投射信號的幅值。實驗條件如表3 所示，每個工況下重復(fù)3 次，以保證結(jié)果的可靠性，所有試樣均在目標(biāo)溫度條件下保溫2 h 后進(jìn)行力學(xué)實驗。

表2 SHPB 裝置尺寸與參數(shù)Table 2 Parameters and size of the SHPB setup

表3 寬溫域?qū)拺?yīng)變率壓縮力學(xué)性能實驗方案Table 3 Test scheme of compressive mechanical properties in wide temperature range and wide strain rate

1.3 數(shù)據(jù)處理

對于低、中應(yīng)變率壓縮實驗，通過施加表3 中恒定的加載速率ν，可以得到時間t、力F、位移x。在一維假設(shè)下，可以通過式（1）～（3）得到推進(jìn)劑試件壓縮過程的工程應(yīng)力σE、工程應(yīng)變εE和工程應(yīng)變率ε?E［12］：

式中，F(xiàn)為軸向力，N；l0為試件的原始長度，l為試件變形后的長度，mm；A0為試件的橫截面積，mm2。工程應(yīng)力、工程應(yīng)變通過式（4）～（6）計算得到真實應(yīng)力σ、真實應(yīng)變ε與真實應(yīng)變率ε?［12］：

式中，CI為入射桿傳遞波速，m·s-1；AI、AT分別為入射桿和透射桿的橫截面積，mm2；EI與ET分別為入射桿與透射桿的楊氏模量，GPa；，LS為樣品的長度，mm；AS為樣品的橫截面積，mm2；εR、εT分別為反射應(yīng)變和透射應(yīng)變。

2 結(jié)果與討論

2.1 應(yīng)力-應(yīng)變曲線特性分析

對丁羥四組元HTPB 推進(jìn)劑進(jìn)行不同溫度條件下寬應(yīng)變率的壓縮實驗研究，為保證數(shù)據(jù)可靠性，每個工況測試均重復(fù)三次取平均值，得到各個溫度下推進(jìn)劑在寬應(yīng)變率范圍內(nèi)的真實應(yīng)力-應(yīng)變曲線，如圖3 所示。從圖3 可以看出：丁羥四組元HTPB 推進(jìn)劑的應(yīng)力-應(yīng)變曲線呈現(xiàn)明顯的非線性關(guān)系，且受應(yīng)變率和溫度影響顯著；同一溫度下，應(yīng)力最大值與應(yīng)變率大小呈正相關(guān)，并且隨著應(yīng)變率提高，最大應(yīng)力的增長率也明顯增大。在任意應(yīng)變率下，該HTPB 推進(jìn)劑的應(yīng)力應(yīng)變曲線都呈階段性變化：線彈性階段—非線性屈服階段—應(yīng)變軟化階段或應(yīng)變硬化階段，其中非線性屈服階段的發(fā)生隨著應(yīng)變率 的 增 大 而 提 前。 在 低、中 應(yīng) 變 率（1.67×10-4～1.67×10-1，1～100 s-1）下，應(yīng)變軟化階段發(fā)生在非線性屈服階段后；在高應(yīng)變率（700～3200 s-1）下，由于實驗原理的差異，部分曲線未能達(dá)到50%以上的目標(biāo)應(yīng)變，導(dǎo)致非線性屈服行為后的應(yīng)變軟化現(xiàn)象明顯弱于低、中應(yīng)變率。此外，50 ℃高應(yīng)變率（圖3a）下的應(yīng)力-應(yīng)變曲線尾部表現(xiàn)為應(yīng)變硬化狀態(tài)，在20，-10，-25，-40 ℃的相同應(yīng)變率下，則呈現(xiàn)出應(yīng)變軟化狀態(tài)。

圖3 不同溫度下HTPB 推進(jìn)劑寬應(yīng)變率力學(xué)響應(yīng)Fig.3 Mechanical response of HTPB propellant with wide strain rate at different temperatures

為更直觀地反映溫度對推進(jìn)劑力學(xué)性能的影響，各選取低中高3 個應(yīng)變率水平的一個代表進(jìn)行分析。圖4給 出 了HTPB 推 進(jìn) 劑 在3200，10 s-1和1.67×10-4s-13 個應(yīng)變率條件下應(yīng)力應(yīng)變曲線隨溫度的變化，可以看出，高應(yīng)變率時，隨著溫度的降低，應(yīng)力應(yīng)變曲線的變化速率逐漸減緩（圖4a）；而低、中應(yīng)變率時卻恰恰相反，隨著溫度的降低，應(yīng)力應(yīng)變曲線的變化速率逐漸加?。▓D4b、4c）。當(dāng)溫度從50 ℃降低至-40 ℃時，HTPB 推進(jìn)劑試件在寬應(yīng)變率作用下的最大應(yīng)力從約2.2～8.8 MPa 增長至約11～22 MPa。此外，隨著溫度的降低和應(yīng)變率增大，HTPB 推進(jìn)劑發(fā)生應(yīng)變軟化的應(yīng)變值逐漸減小。

2.2 力學(xué)機制分析

從圖3 可以看出，四組元HTPB 推進(jìn)劑作為顆粒填充的聚合物，在寬應(yīng)變率下的變形過程中應(yīng)變軟化與應(yīng)變硬化行為是同時存在的［14］，其產(chǎn)生機制可以從以下角度進(jìn)行分析。

從細(xì)觀尺度下固體顆粒與高分子基體混合角度分析，固體顆粒與高聚物基體之間的相互作用、固體顆粒自身強度、高聚物基體自身強度三方面共同承擔(dān)推進(jìn)劑材料的宏觀力學(xué)強度［15-16］。在變形初期，高聚物基體的粘彈性對宏觀力學(xué)強度的表達(dá)起主要作用；隨著變形的加劇，固體顆粒與高聚物基體之間的相互作用對宏觀強度的貢獻(xiàn)占比逐漸提高，固體顆粒與推進(jìn)劑基體脫粘的比例逐漸增加，推進(jìn)劑呈現(xiàn)出應(yīng)變軟化現(xiàn)象［17］。此外，固體顆粒本身強度對推進(jìn)劑宏觀力學(xué)強度的貢獻(xiàn)占比取決于固體顆粒本身的力學(xué)特性，通常認(rèn)為固體顆粒的強度高于粘接強度和高聚物基體的強度，但當(dāng)應(yīng)變率不斷提高時，高聚物的應(yīng)力響應(yīng)快速增長，在劇烈變形下顆粒的破碎、基體的斷裂和顆粒與基體的脫粘同時發(fā)生，表現(xiàn)為推進(jìn)劑應(yīng)變硬化直至發(fā)生塑性變形與宏觀破壞［18-19］。

對比圖3 中不同溫度條件下的高應(yīng)變率力學(xué)響應(yīng)，可以發(fā)現(xiàn)應(yīng)變硬化現(xiàn)象隨著溫度的降低逐漸減弱，可以推測在低溫條件下，高聚物內(nèi)部可自由運動的鏈段數(shù)量減少，材料性能向玻璃態(tài)靠近，表現(xiàn)為高聚物基體脆性增強、強度增加，高聚物基體的強度迅速趨近固體顆粒本身強度甚至反超，造成與高溫或低、中應(yīng)變率時不同的情況，即顆粒本身強度提前參與材料宏觀力學(xué)強度的表達(dá)；同時，隨著變形加劇、固體顆粒發(fā)生破碎、高聚物基體分子鏈開始斷裂，低溫造成的硬化效應(yīng)無法抵消顆粒與分子鏈斷裂造成的強度損失。因此，應(yīng)力應(yīng)變曲線所表現(xiàn)出的“軟化”現(xiàn)象（圖3d、3e）實質(zhì)為推進(jìn)劑試件已經(jīng)不同程度發(fā)生了明顯的塑性破壞。圖5 為HTPB 推進(jìn)劑在中應(yīng)變率（10 s-1）下壓縮后的試件，溫度條件分別為高溫50 ℃和低溫-40 ℃，可見試件在高溫條件下基本保持完整性并有較大的回彈，相比之下低溫條件下中應(yīng)變率的加載對推進(jìn)劑試件造成了不可恢復(fù)的塑性破壞。

圖5 10 s-1應(yīng)變率下壓縮后的試件Fig.5 Samples after compression at 10 s-1

3 單軸壓縮本構(gòu)關(guān)系

3.1 常溫本構(gòu)關(guān)系構(gòu)建

為深入研究寬溫域?qū)拺?yīng)變率條件下丁羥四組元HTPB 推進(jìn)劑的壓縮力學(xué)性能，研究依據(jù)常溫（20 ℃）條件下的應(yīng)力應(yīng)變曲線，構(gòu)建丁羥四組元HTPB 推進(jìn)劑的常溫本構(gòu)關(guān)系。

在描述較寬應(yīng)變率內(nèi)聚合物材料變形時，Prony模型較為通用［20］。Prony 模型是由一個彈性彈簧元件和一系列Maxwell 元件并聯(lián)組成的粘彈性模型，其模型示意圖如圖6 所示。在本研究中，常溫（20 ℃）下率相關(guān)本構(gòu)關(guān)系采用分段式Prony 模型進(jìn)行擬合，本構(gòu)關(guān)系中的材料參數(shù)通過20 ℃條件下的實驗數(shù)據(jù)采用遺傳算法獲?。?1］。

圖6 Prony 級數(shù)模型Fig.6 Prony series model

對于低、中應(yīng)變率，即應(yīng)變率小于100 s-1時，為提高擬合效果，采用式（10）所示的4 階Prony 級數(shù)擬合［22］，擬合結(jié)果如表4 所示。

表4 低、中應(yīng)變率Prony 模型參數(shù)表Table 4 Parameters of Prony model at low and medium strain rates

對于高應(yīng)變率，即應(yīng)變率大于100 s-1時，本研究使用二階Prony 模型，此處將模量表達(dá)為應(yīng)變率對數(shù)的函數(shù)，得到模型公式（式（11）～（13））［22-23］。依據(jù)實驗數(shù)據(jù)擬合得到高應(yīng)變率下Prony 模型的參數(shù)如表5所示。

表5 高應(yīng)變率Prony 模型參數(shù)表Table 5 Parameters of Prony model at high strain rates

3.2 率溫本構(gòu)關(guān)系構(gòu)建

為提出合適的率溫唯象本構(gòu)關(guān)系，研究了各個溫度下應(yīng)力應(yīng)變曲線相對于20 ℃的變化趨勢。以20 ℃條件下不同應(yīng)變率的應(yīng)力應(yīng)變曲線作為參考曲線，用不同溫度下的應(yīng)力數(shù)值除以對應(yīng)應(yīng)變下20 ℃的應(yīng)力數(shù)值，得到如圖7 所示的相對應(yīng)力與應(yīng)變的關(guān)系圖。由圖7 可以看出，當(dāng)應(yīng)變在0.1～0.3 內(nèi)變化時，相對應(yīng)力與應(yīng)變近似成線性關(guān)系。以溫度為橫坐標(biāo)，可以得到不同應(yīng)變率下相對應(yīng)力與溫度的關(guān)系，如圖8 所示。從圖8 可以看出低、中、高應(yīng)變率下相對應(yīng)力隨溫度的變化規(guī)律具有相似性，隨著溫度的升高，相對應(yīng)力不斷下降（圖8a）。在高應(yīng)變率下，相對應(yīng)力下降相對較慢（圖8b）；在低應(yīng)變率下，相對應(yīng)力下降得更快（圖8d）。

圖7 不同溫度下的相對應(yīng)力與應(yīng)變的關(guān)系Fig.7 Relationship between the relative stress and strain at different temperatures

圖8 不同應(yīng)變率下的相對應(yīng)力與溫度的關(guān)系Fig.8 Relationship between the relative stress and temperature at different strain rates

綜合以上分析，依據(jù)不同溫度下的相對應(yīng)力與應(yīng)變的變化關(guān)系（圖7）及不同應(yīng)變率下的相對應(yīng)力與溫度的變化關(guān)系（圖8），在20 ℃條件下本構(gòu)關(guān)系基礎(chǔ)上提出如下唯象單軸壓縮率溫本構(gòu)關(guān)系：

式中，T為溫度變量，T0為參考溫度（20 ℃），σ(ε，ε?，T0)為3.1 節(jié)構(gòu)建的常溫（20 ℃）本構(gòu)模型，C1、C2為2 個無量綱模型參數(shù)，低中高應(yīng)變率下分別采用50 ℃及-25 ℃條件下的實驗數(shù)據(jù)通過最小二乘法擬合得到最優(yōu)解，得到如表6 的參數(shù)。

表6 寬應(yīng)變率模型參數(shù)表Table 6 Parameters of Prony model at wide strain rates

3.3 本構(gòu)關(guān)系驗證

將所有實驗工況代入建立的本構(gòu)關(guān)系中獲得模型數(shù)據(jù)，模型數(shù)據(jù)與實驗數(shù)據(jù)的部分對比如圖9 所示，可見本研究構(gòu)建的模型在溫度較高時（20，50 ℃）擬合效果更好，且隨著溫度的降低模型預(yù)測結(jié)果與實驗結(jié)果逐漸產(chǎn)生偏差。由2.2 節(jié)分析可知，可能是低溫條件下（-40，-25，-10 ℃）推進(jìn)劑產(chǎn)生了不同程度的損傷，需要在本構(gòu)關(guān)系中進(jìn)一步引入描述損傷的函數(shù)，開展更深層次研究［17-19］。

圖9 不同應(yīng)變率下實驗與模型數(shù)據(jù)對比圖Fig.9 Comparison of experimental and model data at different strain rates

綜合而言，本研究構(gòu)建的本構(gòu)關(guān)系具有一定的可靠性，可研究寬溫寬應(yīng)變率下丁羥四組元HTPB 推進(jìn)劑的力學(xué)性能。

4 結(jié) 論

（1）HTPB 推進(jìn)劑的力學(xué)響應(yīng)存在顯著的應(yīng)變率相關(guān)性。在任意應(yīng)變率下，HTPB 推進(jìn)劑力學(xué)響應(yīng)都呈階段性變化：線彈性階段—非線性屈服階段—應(yīng)變軟化階段或應(yīng)變硬化階段。在低、中應(yīng)變率下，應(yīng)變軟化階段發(fā)生在非線性屈服階段后；在高應(yīng)變率下，非線性屈服行為后的應(yīng)變軟化現(xiàn)象明顯弱于低、中應(yīng)變率。

（2）不同溫度下HTPB 推進(jìn)劑的應(yīng)力應(yīng)變曲線變化趨勢存在差別。高應(yīng)變率時，隨著溫度的降低，應(yīng)力應(yīng)變曲線的變化速率逐漸減緩；而低中應(yīng)變率卻恰恰相反，隨著溫度的降低，應(yīng)力應(yīng)變曲線的變化速率逐漸加劇。當(dāng)溫度從50 ℃降低至-40 ℃時，HTPB 推進(jìn)劑試件在寬應(yīng)變率作用下的最大應(yīng)力從約2.2～8.8 MPa增長至約11～22 MPa。

（3）本研究構(gòu)建了綜合溫度和應(yīng)變率效應(yīng)的分段式單軸壓縮率溫本構(gòu)關(guān)系，高溫下模型預(yù)測結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)具有較好的吻合性，但低溫下因推進(jìn)劑損傷，模型預(yù)測結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)會產(chǎn)生一定偏差。