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水凝膠多場耦合計(jì)算力學(xué)

2024-02-28 11:53:38楊慶生粘向川喬海棣唐愛杰
關(guān)鍵詞:力場?;?/a>微結(jié)構(gòu)

楊慶生, 劉 夏, 粘向川, 宗 婷, 喬海棣, 金 山, 唐愛杰

(北京工業(yè)大學(xué) 工程力學(xué)系,北京 100124)

1 引 言

水凝膠是一種由水和高分子聚合物組成的軟體材料。水凝膠通常含水量較高,可以達(dá)到90%以上,具有類似生物組織的柔軟性和彈性,具有良好的生物相容性。水凝膠的物理和化學(xué)性質(zhì)可以通過調(diào)整高分子聚合物的種類和濃度以及交聯(lián)度等進(jìn)行調(diào)控,使其具有不同的凝膠性質(zhì)和穩(wěn)定性。作為一種功能性材料,水凝膠在生物醫(yī)學(xué)、藥物傳遞和環(huán)境領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用潛力,其高水含量、生物相容性和可調(diào)控性使其成為研究和應(yīng)用的熱點(diǎn)。

近年來,水凝膠的研究主要聚焦于制備技術(shù)的發(fā)展和性能的改進(jìn)。如雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠可以有效地提高抗壓強(qiáng)度、抗切割能力[1]和拉伸變形能力[2]。通過材料設(shè)計(jì),發(fā)展了抗疲勞與低滯回[3]、高柔性[4]和高生物相容性[5]的水凝膠。

隨著水凝膠的性能改善和日益廣泛的應(yīng)用,對水凝膠本構(gòu)關(guān)系的研究迅速發(fā)展。如發(fā)展了水凝膠的熱-電-化-力學(xué)耦合問題的一般理論框架和相應(yīng)的有限元公式[6],實(shí)現(xiàn)了水凝膠化學(xué)-力學(xué)耦合有限元理論及其用戶自定義單元(UEL)[7],用光-力耦合理論描述有限變形連續(xù)介質(zhì)熱力學(xué)框架內(nèi)光異構(gòu)化水凝膠的光-力學(xué)響應(yīng)[8],考慮鏈纏結(jié)效應(yīng)的熱響應(yīng)水凝膠本構(gòu)模型[9],以及纖維增強(qiáng)水凝膠的各向異性本構(gòu)關(guān)系和有限元計(jì)算方法[10]等。最新的學(xué)術(shù)專著總結(jié)了水凝膠力學(xué)的研究進(jìn)展[11,12]。

基于水凝膠材料,人們設(shè)計(jì)了各種結(jié)構(gòu)與器件,在生物醫(yī)學(xué)和柔性電子器件上具有廣泛應(yīng)用前景。如通過一種多尺度的設(shè)計(jì)方法制備了具有高拉伸性、高抗疲勞性、低滯后和穩(wěn)定傳感能力的離子導(dǎo)電復(fù)合水凝膠,可將其用作生物醫(yī)學(xué)柔性應(yīng)變傳感器[13];在剪紙結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)基礎(chǔ)上,結(jié)合水凝膠的力學(xué)和傳感性能,設(shè)計(jì)了多裂紋、大變形和高靈敏傳感器,可用于機(jī)器人的控制[14]。關(guān)于水凝膠結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的研究進(jìn)展評述參見文獻(xiàn)[15]。

水凝膠結(jié)構(gòu)不僅具有復(fù)雜的幾何形狀,而且伴隨著水凝膠自身熱-化-力學(xué)耦合作用,這些復(fù)雜結(jié)構(gòu)和耦合問題一般難以直接解析計(jì)算,因此發(fā)展水凝膠及其結(jié)構(gòu)的多場耦合計(jì)算力學(xué)是十分必要的。水凝膠多場耦合計(jì)算力學(xué)是基于多場耦合本構(gòu)理論,實(shí)現(xiàn)水凝膠結(jié)構(gòu)分析的重要手段。除了傳統(tǒng)的基于物理原理的數(shù)值方法,如有限元法之外,基于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的機(jī)器學(xué)習(xí)方法對水凝膠及其復(fù)合材料進(jìn)行力學(xué)性能預(yù)測與微結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)正在逐漸展開[16]。

本文主要聚焦于水凝膠的多場耦合計(jì)算力學(xué),發(fā)展基于水凝膠耦合本構(gòu)理論的計(jì)算力學(xué)方法,在微觀和宏觀尺度上對水凝膠材料和結(jié)構(gòu)的多場耦合力學(xué)行為進(jìn)行數(shù)值模擬。

2 基于粗粒化分子動(dòng)力學(xué)的水凝膠微觀計(jì)算力學(xué)

水凝膠由水和聚合物網(wǎng)絡(luò)組成,其中聚合物網(wǎng)絡(luò)的微觀結(jié)構(gòu)是保證其具備所需性能的基礎(chǔ)。由于聚合物分子鏈的規(guī)模巨大,全原子的分子動(dòng)力學(xué)(MD)模型計(jì)算成本很高,因此本文發(fā)展了水凝膠的粗?;肿觿?dòng)力學(xué)(CGMD)模型。CGMD在模擬介觀尺度結(jié)構(gòu)的同時(shí)保留了體系的分子特性,同時(shí)借助深度學(xué)習(xí)的數(shù)據(jù)擬合能力,建立雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠CGMD模型中力場函數(shù),對不同聚合物網(wǎng)絡(luò)微觀結(jié)構(gòu)的力學(xué)性能進(jìn)行數(shù)值模擬。

2.1 雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠的多尺度模型

雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠以聚2-丙烯酰胺-2-甲基丙烷磺酸(PAMPS)為第一網(wǎng)絡(luò)、聚丙烯酰胺為第二網(wǎng)絡(luò)(PAAm),亞甲基雙丙烯酰胺(MBAA)為交聯(lián)劑,第一網(wǎng)絡(luò)聚合物鏈短且交聯(lián)濃度高,第二網(wǎng)絡(luò)聚合物鏈長且交聯(lián)濃度低,如圖1(a)所示。構(gòu)建的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠全原子模型如圖1(b) 所示。

圖1 雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)

建立無定型聚合物混合體系之后,使用半徑搜索法進(jìn)行交聯(lián)反應(yīng)。模型在一定溫度下,當(dāng)兩個(gè)交聯(lián)位點(diǎn)處的原子距離在設(shè)定的最大交聯(lián)半徑內(nèi),兩個(gè)原子之間形成共價(jià)鍵,完成一次交聯(lián)。每隔一定的時(shí)間步統(tǒng)計(jì)交聯(lián)濃度,直到達(dá)到設(shè)定交聯(lián)濃度時(shí),完成交聯(lián)反應(yīng),否則繼續(xù)擴(kuò)大最大交聯(lián)半徑交聯(lián),在每次交聯(lián)成功后進(jìn)行兩次退火操作,使模型均勻混合,充分交聯(lián),兩層網(wǎng)絡(luò)均勻混合,互相纏繞,沒有空洞。

雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠模型的原子間相互作用由一致價(jià)力場描述,電荷分配采用電荷平衡法,靜電相互作用的計(jì)算使用粒子網(wǎng)格法。模型體系的三個(gè)方向均采用周期性邊界條件,以消除可能的邊界影響。使用能量最小化方法優(yōu)化初始構(gòu)型,將系統(tǒng)的能量降至最低。

全原子MD模擬結(jié)果如圖2(a)所示,單向拉伸結(jié)果包含彈性階段、屈服階段、頸縮階段與應(yīng)變硬化階段,結(jié)合對拉伸過程中微觀結(jié)構(gòu)的觀察,全原子模型的MD拉伸模擬表現(xiàn)出與實(shí)驗(yàn)一致的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠能量耗散性質(zhì)與拉伸趨勢,證明了構(gòu)建的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠全原子MD模型的合理性。

圖2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測結(jié)果

為了進(jìn)一步縮減計(jì)算規(guī)模,本文建立了CGMD。建立CGMD模型包含兩個(gè)步驟,即確定映射規(guī)則與粗粒化力場。映射規(guī)則中,映射比越大,每個(gè)粗粒子包含的原子越多,損失的原子內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)精度越大。不同的映射規(guī)則對應(yīng)不同的粗?;觥GMD模擬需要選用合適的力場參數(shù),以貼近真實(shí)的模擬結(jié)果?,F(xiàn)將PAMPS/PAAm雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠體系劃分為5種粗粒子,如圖3所示,因此有6種鍵類型。

圖3 粗?;成湟?guī)則

用LJ勢描述不同類型粗粒子之間的非鍵相互作用,

(1)

用有限伸展非線性彈性勢描述鍵合相互作用,

4εF[(σF/rij)12-(σF/rij)6]

(2)

式中rij為第i和第j粒子之間的距離,rc為截止距離,εLJ和εF為非鍵合與鍵合粗粒子之間相互作用強(qiáng)度,具有能量單位。σLJ和σF為非鍵合與鍵合粗粒子之間的平衡距離,具有長度單位。R0為最大鍵長,K為剛度系數(shù)。當(dāng)同一聚合物鏈上的鍵合粗粒子距離小于R0時(shí),式(2)的第一項(xiàng)表示粒子的相互作用力,當(dāng)鍵合粗粒子的距離大于R0時(shí),式(2)的第二項(xiàng)表示粒子的相互作用力。

使用不同的力場參數(shù),可以得到相應(yīng)的拉伸力學(xué)性能。將力場參數(shù)在給定的范圍內(nèi)隨機(jī)取值[22],并將粗?;P统浞殖谠?進(jìn)行與全原子MD模型相同的拉伸過程,得到CGMD模型的應(yīng)力-應(yīng)變數(shù)據(jù)。

2.2 深度學(xué)習(xí)預(yù)測粗?;P土鰠?shù)

經(jīng)過批量的CGMD模擬,得到5000個(gè)樣本,將數(shù)據(jù)集隨機(jī)分為訓(xùn)練集、驗(yàn)證集和測試集。使用MD模擬得到的應(yīng)力數(shù)據(jù)存在小幅度的數(shù)據(jù)振蕩,在不降低數(shù)據(jù)精度的前提下,使用Savitzky-golay 濾波器對應(yīng)力數(shù)據(jù)進(jìn)行平滑處理。為了消除量綱差異和避免奇異樣本數(shù)據(jù)造成影響,使用最大最小標(biāo)準(zhǔn)化的方法歸一化處理數(shù)據(jù)。

將預(yù)處理數(shù)據(jù)輸入神經(jīng)網(wǎng)絡(luò),隨著迭代次數(shù)的增加,損失函數(shù)越來越小。通過不斷優(yōu)化超參數(shù),損失函數(shù)達(dá)到預(yù)期目標(biāo),隨著迭代次數(shù)的增加,訓(xùn)練集和驗(yàn)證集的誤差和損失值都趨于平穩(wěn)。此時(shí),各層的權(quán)值與偏置使得神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測值最接近真實(shí)數(shù)據(jù),從而得到訓(xùn)練完成的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。將測試集用于訓(xùn)練完成的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò),測試其預(yù)測性能,證明了訓(xùn)練的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型具有良好的預(yù)測性能與泛化能力。

將雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠全原子MD模型進(jìn)行拉伸之后的應(yīng)力數(shù)據(jù)作為目標(biāo)力學(xué)性能,輸入到訓(xùn)練好的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型中,即可預(yù)測得到目標(biāo)力學(xué)性能下的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠CGMD模型力場參數(shù)。如圖2(a)所示,將預(yù)測所得的粗粒化力場參數(shù)進(jìn)行MD模擬得到的應(yīng)力-應(yīng)變數(shù)據(jù)與目標(biāo)力學(xué)性能的進(jìn)行對比,圖2(b)展示了預(yù)測所得應(yīng)力數(shù)據(jù)與目標(biāo)性能的應(yīng)力數(shù)據(jù)散點(diǎn)圖,在拉伸的彈性階段,曲線擬合有較小誤差,其他階段的誤差在可接受范圍內(nèi)。

綜上所述,雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠的多尺度MD模型提供訓(xùn)練數(shù)據(jù),深度學(xué)習(xí)方法提供模型參數(shù),可為底層規(guī)則清晰而變量復(fù)雜的粗粒化力場求解提供思路。建立雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠的CGMD模型,使得在更大的空間尺度和時(shí)間尺度上模擬水凝膠材料變成可能。

3 基于唯象本構(gòu)理論的多場耦合計(jì)算力學(xué)

3.1 水凝膠的多場耦合計(jì)算力學(xué)

水凝膠在熱-化-力等多種因素耦合作用下,展現(xiàn)出豐富的驅(qū)動(dòng)變形模式,研究其多場耦合問題一直是一項(xiàng)富有挑戰(zhàn)的課題。

此外,從水凝膠本身考慮,其聚合物鏈上一般存在不同官能度的交聯(lián)點(diǎn)和鏈纏結(jié)效應(yīng),為此Yang等[17]考慮上述因素構(gòu)建了一種自由能函數(shù),本文對上述自由能函數(shù)做了進(jìn)一步發(fā)展[9]。將發(fā)展后的自由能函數(shù)用于研究水凝膠的溶脹和拉伸行為,其具體形式為[9]

(3)

(4)

最后,本文解析了不考慮鏈纏結(jié)效應(yīng)水凝膠在離子濃度為0的溶劑中達(dá)到平衡,并沿方向1受到單軸拉伸時(shí)的變形和力學(xué)響應(yīng)。變形狀態(tài)可以通過給定的縱向拉伸λ1和兩個(gè)橫向拉伸λ2,λ3來表征,其中λ2,λ3可由λ1和這兩個(gè)橫向的名義應(yīng)力方程為0求得。名義應(yīng)力s1可由給定的縱向拉伸λ1和求得的λ2和λ3代入方向1的名義應(yīng)力方程后求得。不同的λ1和求得的λ2和λ3如圖6(a)所示,因?yàn)槭菃屋S拉伸,所以λ2=λ3,單軸拉伸時(shí),

圖4 不考慮鏈纏結(jié)效應(yīng)時(shí)水凝膠的初始溶脹

圖5 考慮鏈纏結(jié)效應(yīng)時(shí)水凝膠的初始溶脹

圖6 不考慮鏈纏結(jié)效應(yīng)時(shí)水凝膠的單軸拉伸行為

3.2 纖維增強(qiáng)水凝膠計(jì)算力學(xué)

受自然界生物組織的啟發(fā),在水凝膠基質(zhì)中添加纖維是有效提高水凝膠力學(xué)性能的方法之一。為建立纖維增強(qiáng)水凝膠的力學(xué)模型,本文利用以下基本形式構(gòu)建總自由能函數(shù),

(5)

(6)

(7)

圖7 水凝膠多場耦合的計(jì)算流程

圖8 纖維在三維空間中的分布[10]

圖9 兩種代表性Nv在不同溶脹狀態(tài)下的拉伸行為

表1 溶脹模擬使用的材料參數(shù)

表2 拉伸模擬使用的材料參數(shù)

圖10 不同f時(shí)的溶脹行為

圖11 不同f時(shí)的拉伸行為

4 基于水凝膠智柔結(jié)構(gòu)的多場耦合計(jì)算力學(xué)

4.1 水凝膠雙電層電容式傳感器

利用離子水凝膠設(shè)計(jì)一種雙電層超級電容器,如圖12所示。金屬極板上的電子層和離子水凝膠與極板接觸面積處的離子層構(gòu)成了大容量的雙電層電容。

通過設(shè)計(jì)不同形式的微結(jié)構(gòu)可以提升傳感器的靈敏度,微結(jié)構(gòu)的存在使介電層(離子水凝膠)響應(yīng)更快和更易變形,在降低載荷的同時(shí),也降低了電容初值。在加載過程中,隨著極板間距離減小,極板與離子凝膠介電層上的微結(jié)構(gòu)接觸面積逐漸增大,相應(yīng)正負(fù)極極板上的異號離子電荷隨之增多,實(shí)現(xiàn)在較小載荷加壓的工況下有較大的電容量的變化,從而提升傳感器的靈敏度。靈敏度計(jì)算為

圖12 平行板電容器

(8)

式中C為電容,C0為電容初值,ε0為真空介電常數(shù),εr為介電體相對介電常數(shù),A為極板正對面積,d為極板間距,S為靈敏度,P為壓力。

常用的電容式介電體微結(jié)構(gòu)形式主要有規(guī)則形結(jié)構(gòu),如圓柱形、金字塔形、棱臺形、圓錐形和半球形等;非規(guī)則形結(jié)構(gòu),如仿指紋狀、仿玫瑰花狀和層狀絲結(jié)構(gòu)等,如圖13所示。

圖13 介電體微結(jié)構(gòu)

應(yīng)用有限元仿真進(jìn)行介電體材料的非線性變形仿真模擬,并將變形結(jié)果導(dǎo)入HyperMesh中進(jìn)行網(wǎng)格實(shí)體轉(zhuǎn)換處理,將處理的變形實(shí)體結(jié)果導(dǎo)入COMSOL多物理場耦合軟件中,進(jìn)一步分析得出微結(jié)構(gòu)形變后的電容值,基于靈敏度計(jì)算公式得到具有不同微結(jié)構(gòu)介電體的靈敏度。為保證初始電容值的相對一致,各種微結(jié)構(gòu)的初始總體積和高度值保持相近。仿真模擬結(jié)果如圖14所示。

通過多個(gè)軟件的耦合應(yīng)用,最終獲得具有介電層微結(jié)構(gòu)的超級電容器的非線性力-電響應(yīng)結(jié)果。半球形微結(jié)構(gòu)靈敏度計(jì)算仿真流程方法,可以為構(gòu)

圖14 半球微結(jié)構(gòu)仿真結(jié)果

造具有更高靈敏度響應(yīng)的復(fù)雜非規(guī)則介電層微結(jié)構(gòu)提供設(shè)計(jì)方案。

4.2 基于水凝膠的超結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與計(jì)算

水凝膠材料的模量相對較低,可產(chǎn)生較大的變形。將水凝膠智能材料和超結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)思想結(jié)合起來,可創(chuàng)造既具有特殊力學(xué)性能,又具有主動(dòng)感知和智能響應(yīng)的力學(xué)超結(jié)構(gòu)。通過合理設(shè)計(jì)其微結(jié)構(gòu)和組成材料,可以實(shí)現(xiàn)特定場景下的功能。本節(jié)基于文獻(xiàn)[20,21],介紹基于水凝膠材料進(jìn)行超結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和計(jì)算的思想,從而確定智能材料-微結(jié)構(gòu)-力學(xué)性能之間的耦合關(guān)系[20]。

將內(nèi)凹結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)方法與復(fù)合梁在水溶液中定向彎曲的變形原理相結(jié)合,可設(shè)計(jì)水凝膠驅(qū)動(dòng)的負(fù)膨脹智柔超結(jié)構(gòu)[20]。

超結(jié)構(gòu)因其具有和聲子晶體一樣的晶格周期性排布的特點(diǎn),為帶隙的形成提供了條件。水凝膠智能超結(jié)構(gòu)由于其具有大變形的特點(diǎn),可以用來調(diào)節(jié)彈性波的傳播,不同的應(yīng)變狀態(tài)具有不同的帶隙分布。

以上利用水凝膠材料吸水膨脹的特性設(shè)計(jì)并制備了一種負(fù)膨脹智柔超結(jié)構(gòu),開發(fā)了多材料結(jié)構(gòu)分析的多場耦合有限元法。利用水凝膠作為驅(qū)動(dòng)材料的智能結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),賦予了傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)新的功能特性,使其具有了可編程、可調(diào)控和自驅(qū)動(dòng)的能力。

利用水凝膠的溶脹變形,結(jié)合雙材料復(fù)合梁和剪紙結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),可以將這種溶脹轉(zhuǎn)換為彎曲變形,可以實(shí)現(xiàn)更為復(fù)雜的膨脹變形模式,如正/負(fù)膨脹、各向同性/各向異性和彎曲變形,為設(shè)計(jì)多模式變形行為的超結(jié)構(gòu)創(chuàng)造了范例[21]。

將雙層復(fù)合梁引入星結(jié)構(gòu),并獲得一個(gè)結(jié)構(gòu)-功能集成的智能星結(jié)構(gòu),其在溶液中可以實(shí)現(xiàn)自主和可控的負(fù)膨脹異常行為。根據(jù)所需的復(fù)合梁數(shù)量,設(shè)計(jì)了三星單元、四星單元和六星單元[21],如圖17所示。圖17顯示了二維超結(jié)構(gòu)的膨脹變形。該結(jié)構(gòu)可以進(jìn)一步發(fā)展為三維超結(jié)構(gòu),具有形狀可控和互逆變換等特點(diǎn)。

圖15 水凝膠與彈性結(jié)構(gòu)的組合超結(jié)構(gòu)[20]

圖16 二維負(fù)膨脹超結(jié)構(gòu)晶格[20]

圖17 星形軟力學(xué)超結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略[21]

5 結(jié) 論

在微觀尺度上,本文提出了聚合物交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的粗?;肿觿?dòng)力學(xué)(CGMD)方法,利用深度學(xué)習(xí)得到了粗粒化力場參數(shù),為水凝膠的微觀計(jì)算提供了有效的數(shù)值方法。在此基礎(chǔ)上,研究了兩層交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)占比、鏈長以及交聯(lián)濃度等對雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠力學(xué)性能的影響;在宏觀尺度上,在化-力耦合本構(gòu)理論的基礎(chǔ)上,提出了各向同性水凝膠與各向異性復(fù)合凝膠的耦合有限元法,可用于分析和設(shè)計(jì)各種復(fù)雜形狀和復(fù)雜性能的水凝膠結(jié)構(gòu)。

水凝膠多場耦合計(jì)算力學(xué)是為了滿足分析水凝膠這類多場耦合、非線性大變形材料與結(jié)構(gòu)的力學(xué)行為而提出來的?;贑GMD方法和多場耦合本構(gòu)理論,設(shè)計(jì)相應(yīng)的算法和程序,進(jìn)行水凝膠的宏微觀力學(xué)性能計(jì)算,是水凝膠結(jié)構(gòu)分析與設(shè)計(jì)的主要手段。

后記:本文為祝賀鐘萬勰院士九十華誕曁《計(jì)算力學(xué)學(xué)報(bào)》創(chuàng)刊四十周年而作。鐘先生長期倡導(dǎo)與引領(lǐng)計(jì)算力學(xué)的發(fā)展,并為此做出了巨大貢獻(xiàn)。在本文準(zhǔn)備過程中,鐘先生不幸仙逝,謹(jǐn)以此文緬懷追憶先生。

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金屬微結(jié)構(gòu)電鑄裝置設(shè)計(jì)
用于視角偏轉(zhuǎn)的光學(xué)膜表面微結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)
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再 論 粒 化 思 維
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